肖童覺，楊云蕓，金紅紅，張 琴

(1湖南省生態(tài)環(huán)境監(jiān)測中心，長沙 410014；2.湖南省氣象臺，長沙 410118；3.國家環(huán)境保護重金屬污染監(jiān)測重點實驗室，長沙 410019)

前 言

株洲與長沙、湘潭互鄰組成長株潭城市群，當(dāng)前，大氣環(huán)境質(zhì)量已成為制約城市群可持續(xù)發(fā)展的重要因素[1]。2007年，長株潭批準(zhǔn)為“資源節(jié)約型、環(huán)境友好型”的兩型社會試驗區(qū)，而株洲位于長株潭城市群的中心位置[2],市域總體地勢呈東南高、西北低。作為典型的工業(yè)城市，株洲市大氣污染問題一直存在。根據(jù)湖南省生態(tài)環(huán)境廳發(fā)布的生態(tài)環(huán)境公報，株洲市綜合指數(shù)排名已經(jīng)連續(xù)4年成為湖南省倒數(shù)前3名，空氣質(zhì)量相對較差。

一個城市的大氣污染不僅受當(dāng)?shù)厝藶橐蛩氐挠绊?，還與區(qū)域間污染物互相輸送擴散有關(guān)[3-4]。目前，關(guān)于湖南省城市大氣污染物潛在源分析的研究較為鮮見，本文對2019年株洲市的大氣污染情況和氣象條件進行綜合分析，探討株洲市不同氣團來源的化學(xué)特征，以及6項大氣污染物的潛在來源分析，以期為株洲市空氣質(zhì)量改善措施提供科學(xué)的理論依據(jù)。

1 數(shù)據(jù)與方法

1.1 數(shù)據(jù)來源

株洲市2019年P(guān)M2.5、PM10、SO2、NO2、CO和O3的數(shù)據(jù)來自株洲市國控空氣自動監(jiān)測站小時質(zhì)量濃度數(shù)據(jù)。后向軌跡模式采用的氣象資料來源于美國國家環(huán)境預(yù)報中心(NCEP)提供的同時段GDAS數(shù)據(jù)，數(shù)據(jù)分辨率為1°×1°，垂直方向分23層,氣象要素包括溫度、氣壓、相對濕度、水平和垂直風(fēng)速等，該數(shù)據(jù)6h記錄一次，分別為0時、6時、12時和18時。

1.2 研究方法

對株洲市7個城市空氣質(zhì)量自動監(jiān)測點(點位分布見圖1)的六項污染物數(shù)據(jù)進行整理，利用氣流運動軌跡聚類分析(HYSPLIT)[5]、潛在源貢獻因子法(PSCF)以及濃度權(quán)重軌跡分析法(CWT)，以株洲市城中心位置點為模擬研究點，經(jīng)緯度為113.1517E，27.8358N。因GDAS數(shù)據(jù)為格林尼治標(biāo)準(zhǔn)時間，故采用北京時區(qū)GMT+8，分別計算每日2時、8時、14時和20時到達該位置點高度為300m的48h后向氣流軌跡，甄別各項大氣污染物的來源及不同潛在源區(qū)貢獻程度。

圖1 株洲市7個國控自動空氣監(jiān)測點位分布圖

2 結(jié)果與討論

2.1 株洲市大氣污染特征

2019年湖南省14個城市環(huán)境空氣質(zhì)量綜合指數(shù)總體排名中株洲位居13位。株洲市城區(qū)空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)范圍為19～264，優(yōu)良天數(shù)280天，空氣優(yōu)良率為76.7%。其中優(yōu)79天、良201天、輕度污染66天、中度污染11天、重度污染8天、嚴(yán)重污染0天。城區(qū)空氣質(zhì)量超標(biāo)天數(shù)中(AQI>100)，首要污染物為細(xì)顆粒物、臭氧，分別有47天、38天。夏季空氣質(zhì)量明顯優(yōu)于冬季。從各項污染物對空氣質(zhì)量的影響程度來看，PM2.5影響最大且夏季O3影響最大，其次是PM10、NO2，而SO2、CO影響相對較小。對2019年株洲市各項污染物的小時數(shù)據(jù)變化趨勢作圖分析可以發(fā)現(xiàn)，NO2與SO2的日均值變化趨勢較為一致，NO2、PM2.5和PM10與O3的變化趨勢呈負(fù)相關(guān)性。(見圖2)

圖2 2019年株洲市大氣污染物濃度變化趨勢

2.2 后向軌跡分析

2.2.1 后向軌跡分析結(jié)果

為探討株洲市大氣污染物的可能來源，分析大氣輸送對株洲市各大氣污染物濃度的影響，利用HYSPLIT模式和NCEP氣象再分析資料，計算在2019年1月1日至2019年12月31日期間每日0時、6時、12時和18時達到株洲市中心城區(qū)的氣流軌跡，共獲得1460條48h后向氣流軌跡數(shù)據(jù)。

從圖3可以看出，株洲市的影響氣流主要有來自東北和西南方向大陸的氣流，部分來自東南的沿海氣流，此外還有部分軌跡來自于我國西北地區(qū)。

圖3 2019年株洲市48h后向氣流軌跡分析

2.2.2 年度后向軌跡聚類分析

考慮不同氣流軌跡對株洲市六項大氣污染物的影響，利用HYSPLIT模式的Clustering功能對1 460條氣流軌跡進行聚類分析，得到抵達株洲市的4類不同氣流軌跡，每一條軌跡對應(yīng)一組相應(yīng)時刻株洲市7個監(jiān)測點位測得的大氣污染物平均小時濃度，將同一類氣流軌跡對應(yīng)的大氣污染物濃度計算算術(shù)平均值，得到不同軌跡簇所對應(yīng)的平均濃度。該濃度即可反映不同類型的氣團的污染特征。由圖4和下表可以看出，1類氣團來自于偏東北方向，占總軌跡數(shù)的58%，四個季節(jié)分布較為平均。該氣團起始于江西省與湖北省交界處，起始高度為616 m，平均運行高度為398.9 m，運行速度慢，平均運行速度約為5.3km/h，與人行走速度相近。途徑江西省修水縣、銅鼓縣，湖南省瀏陽市等區(qū)域。氣流運行海拔低，速度慢，有利于夾帶沿途地面污染物至株洲市。因此1類氣團SO2、NO2、CO和PM10濃度為4類軌跡中最高，其他二項污染物濃度也很高。

圖4 2019年株洲市48h后向氣流軌跡聚類分析

表 2019年株洲市各類軌跡大氣污染物濃度統(tǒng)計分析結(jié)果

2類氣團同樣來自于偏東北方向，占總軌跡數(shù)的30%，主要分布在秋冬季節(jié)，占2類軌跡數(shù)的65.3%。該氣團起始于河南省商丘市，起始高度為589 m，平均運行高度為373.3 m，平均運行速度約為16km/h。途徑安徽毫州市、阜陽市，湖北武漢市，湖南岳陽市、長沙市，最終抵達株洲市。該氣團特征為對應(yīng)的SO2濃度最低，PM2.5濃度最高，且PM2.5濃度占PM10濃度的比率最高，可以說明秋冬季節(jié)來自東北的低空氣流幾乎未夾帶SO2到達株洲，可見沿途的燃煤管控成效明顯。而秋冬季的株洲市PM2.5受東北氣流傳輸有一定的影響。

3類氣團來自于西北方向，占總軌跡數(shù)的2%。氣團主要分布在春秋季節(jié)，占3類軌跡數(shù)的75%。該氣團起始于阿拉善沙漠，起始高度為2 570 m，平均運行高度為1 097.4 m，平均運行速度約為40 km/h。是4類軌跡中運行速度最快、高度最高的一類軌跡。途徑山西省、河南省和湖北省。該氣團反應(yīng)的化學(xué)特征為O3和CO濃度最低，PM10濃度高，PM2.5濃度占PM10濃度的比率最低?？梢苑磻?yīng)該類氣團夾帶部分沙塵快速抵達株洲市。

4類氣團來自于偏西南方向，占總軌跡數(shù)的9%，主要分布在春夏季節(jié)，占4類軌跡數(shù)的90.6%。該氣團起始于廣東省云浮巿，起始高度為451 m，平均運行高度為399.9 m，平均運行速度約為12 km/h。途徑肇慶市、清遠(yuǎn)市、郴州市和衡陽市。該氣團反應(yīng)的化學(xué)特征為O3濃度最高，NO2、PM2.5和PM10濃度最低。

2.3 污染氣流潛在源分析

基于后向軌跡分布特征，通過PSCF計算得到株洲市2019年各污染物的WPSCF值分布特征[6～8](圖5)，結(jié)果發(fā)現(xiàn)SO2的第一類區(qū)域潛在源區(qū)，為株洲鄰近城市和廣西省中部、湖南省東南部位，其WPSCF值>0.8，說明這些區(qū)域是最重要的污染源區(qū)。第二類為小區(qū)域潛在源區(qū)位于湖南的懷化、吉首地區(qū)，其WPSCF值>0.5，此區(qū)域雖然范圍小，對SO2排放相對較多。第三類為遠(yuǎn)距離輸送潛在源區(qū)，主要在河南、安徽地區(qū)，主要是冬季冷空氣南下。NO2的第一類主要貢獻源區(qū)在江西省中部位置，以及湖南省懷化、貴州省銅仁地區(qū)，其WPSCF>0.8，第二類源區(qū)為湖南省傳輸通道城市，主要分布在岳陽、長株潭區(qū)域，WPSCF>0.5。CO的第一類區(qū)域潛在源分布較為廣泛，呈發(fā)散型，主要為湖南省益陽和婁底交界區(qū)域、湖南省東南部、廣西省南部和廣東省東北部。第二類源區(qū)為輸送通道上游，從湖北省東部一直往南延伸。第三類分布范圍最廣，湖北、河南、廣西、廣東、安徽等均有較少輸送。O3的第一類位于湖南中部、江西東部、廣東中南部、安徽北部等，第二類位于湖南中南部地區(qū)和安徽省南部，第三類覆蓋范圍較廣，位于陜西、河南、山東等地。說明臭氧受遠(yuǎn)距離區(qū)域性輸送明顯。顆粒物(PM2.5、 PM10)的第一類區(qū)域潛在源位于江西北部和湖北中東部，主要是冬季冷空氣南下帶來的污染，第二類位于株洲本地及衡陽地區(qū)，第三類位于河南、陜西、安徽等地，可能與該地區(qū)冬季燒煤取暖有關(guān)。

圖5 2019年株洲市6項大氣污染物WPSCF分析結(jié)果

2.4 濃度權(quán)重軌跡分析

PSCF 只能定性分析外來輸送的潛在源區(qū)位置，不能對相同WPSCF 值網(wǎng)格進行源強區(qū)分，而CWT 是通過求取研究時段內(nèi)經(jīng)過單個網(wǎng)格的全部軌跡對應(yīng)樣品濃度的平均值(CWT值) 來實現(xiàn)，定量分析外來輸送的濃度貢獻水平[9]。圖6為株洲市各大氣污染物WCWT值分布，對比PSCF法，更容易區(qū)分高濃度貢獻的潛在源區(qū)。由圖可知，SO2和CO較大值是主要是湖南東部區(qū)域以及來自江西省西部大范圍區(qū)域，廣東南部、廣西交界處和湖北東部地區(qū)小范圍區(qū)域等，這些地區(qū)對株洲SO2和CO貢獻分別在9 ug/m3和0.9ug/m3以上，此外湖北中部、河南和安徽南部也有一定貢獻。NO2、O3最大值主要集中在江西東北部地區(qū)、株洲本地及岳陽、益陽地區(qū)，貢獻分別在53 ug/m3和94 ug/m3以上，此外，NO2湖南東部、湖北東部和江西貢獻在37 ug/m3以上，O3較大值分布更為廣泛，湖南省南部、廣東省、江西省、安徽省、江蘇省均有輸送。顆粒物(PM2.5、 PM10)最大值主要在株洲以北的長沙、岳陽，湖北中東部、江西西北部地區(qū)，貢獻在80ug/m3以上，南部輸送較少，主要是秋臺風(fēng)西行北上時的偏東南風(fēng)從福建輸入。

圖6 2019年株洲市6項大氣污染物的WCWT分析結(jié)果

3 結(jié) 論

3.1 2019年株洲市空氣質(zhì)量優(yōu)良天數(shù)比例為76.7%，首要污染物以PM2.5和O3為主。夏季空氣質(zhì)量明顯優(yōu)于冬季，冬季以細(xì)顆粒物影響最大，夏季以臭氧影響最大。

3.2 2019年株洲后向氣流軌跡聚類分析結(jié)果表明，來自偏東北方向鄰近省湖北、江西區(qū)域短距離的氣流軌跡占比例最高，低空低速且途徑人口密集區(qū)，對SO2、NO2、PM2.5、PM10和O3均有較大的影響，該類氣團數(shù)據(jù)污染性氣團。來自偏東北方向的河南、河北等東北區(qū)域的氣流軌跡占比次之，該類氣團對應(yīng)的PM2.5/PM10比率最高，且主要分布在秋冬季，說明該類氣團對PM2.5有一定的輸送。來自西北遠(yuǎn)距離輸送的氣流軌跡占比最少，運行起始高度最高，移動速度最快，輸送距離最遠(yuǎn)，對PM10污染影響最大。來自偏西南方向的廣東地區(qū)氣流運行高度、速度、距離與來自偏東北方向河南、河北區(qū)域的接近，對O3濃度影響最大。

3.3 PSCF和CWT分析結(jié)果表明：株洲SO2、CO、NO2氣態(tài)污染物質(zhì)量濃度受湘東、湘東南以及鄰近省份贛東、贛中、粵東、粵北等區(qū)域影響較大。PM2.5和PM10質(zhì)量濃度受區(qū)域影響更顯著，以東北、偏東北方向的區(qū)域輸送對PM2.5質(zhì)量濃度的貢獻率較高。O3高濃度貢獻區(qū)分布在贛東、皖中、蘇西、粵南地區(qū)，跨區(qū)域遠(yuǎn)距離輸送明顯。