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        使用DDT異構(gòu)體及其代謝物追溯土壤中DDT來源

        2021-12-22 01:52:04趙起越鄒本東
        現(xiàn)代農(nóng)藥 2021年6期
        關(guān)鍵詞:污染方法

        趙起越,夏 夜,鄒本東

        (北京市生態(tài)環(huán)境監(jiān)測中心,北京 100048)

        20世紀40年代至70年代,滴滴涕(DDT)因廣譜、高效的殺蟲性被世界大量生產(chǎn)和使用,中國從20世紀50年代至90年代生產(chǎn)、使用DDT四十多萬t[1]。20世紀60年代,人們逐漸發(fā)現(xiàn)了DDT難降解,可積累毒性,它能在一切環(huán)境介質(zhì)及生物體內(nèi)富集與放大,對生態(tài)環(huán)境及人類生存構(gòu)成極大威脅。因此,許多國家紛紛禁用。2001年的《斯德哥爾摩公約》也將其列入了首批管控名錄[2]。目前,一些發(fā)展中國家如墨西哥等還在使用DDT進行傳染病的防治,在一些國家及地區(qū)DDT還在以農(nóng)藥原料、獸藥成分及殺蟲媒介進行生產(chǎn)及使用[3]。DDT的生產(chǎn)和使用會嚴重污染土壤,并通過大氣和水循環(huán)將污染物傳輸?shù)胶苓h的地方。同時,經(jīng)濟及城市化的發(fā)展使土地的使用方式發(fā)生很大變化。土地二次利用時面臨著土壤DDT歷史殘留問題,新配方殺蟲劑(如三氯殺螨醇)的施用成為土壤DDT新型的污染來源[4]。追溯土壤中DDT的來源,對于后續(xù)土壤修復(fù)及土地可持續(xù)利用意義非常重大。

        1 土壤中主要的DDT異構(gòu)體及代謝產(chǎn)物

        土壤中DDT有一對對映異構(gòu)體——o,p′-DDT及o,p′-DDT,除此以外,還有2個主要代謝產(chǎn)物——DDD及DDE。DDE主要由土壤DDT經(jīng)好氧分解產(chǎn)生,DDD則是土壤DDT厭氧反應(yīng)的代表代謝物,DDD和DDE各含有一對對映異構(gòu)體[5]。DDE、DDD與DDT一樣都是環(huán)境雌激素物質(zhì),干擾生物體的新陳代謝、生長發(fā)育,有的代謝物在土壤中的半衰期比DDT長,副作用也更大。DDT、DDD及DDE的一些性質(zhì)[6]列于表1中。

        表1 DDT及其主要代謝物的性質(zhì)

        DDT代謝產(chǎn)物的毒性及環(huán)境影響研究開展較晚,有關(guān)研究表明,DDE阻礙人體代謝細胞的細胞膜中發(fā)酵系統(tǒng)的正常工作,并影響植物葉綠體的結(jié)構(gòu);DDD是一種接觸式殺蟲劑,毒性略遜于DDT,對吸熱組織的慢性毒性很大。DDT的異構(gòu)體及其代謝產(chǎn)物一同存在時,會產(chǎn)生協(xié)同毒性,對環(huán)境的破壞作用大大增強[7-8]。

        2 DDT比例溯源方法

        土壤中的DDT在一定條件下會發(fā)生對映體選擇性降解,不同條件下DDT降解的方式不同,形成的代謝產(chǎn)物種類、濃度都有差異,因此異構(gòu)體和代謝物與DDT殘留量的比例可以用來辨別一定區(qū)域土壤中歷史DDT殘留及最近輸入的DDT。具體的比例方法分為三大類:DDT轉(zhuǎn)換率、DDT對映體異構(gòu)體比例(EF)及貝葉斯概率算法(BM)。

        2.1 DDT轉(zhuǎn)換率

        這種方法是通過轉(zhuǎn)換率即DDT的轉(zhuǎn)化產(chǎn)物在原有DDT中所占比例來判定土壤中DDT來源。具體形式有:所有DDE及DDD異構(gòu)體加和與所有DDT異構(gòu)體總和的比值[轉(zhuǎn)換率=(CDDE+CDDD)/CDDT]與1比大小,或是所有DDE及DDD異構(gòu)體總和與DDE、DDD及DDT異構(gòu)體總和的比值[轉(zhuǎn)換率=(CDDE+CDDD)/(CDDE+CDDD+CDDT)]與0.5比大小。此外,還包括DDE與DDD異構(gòu)體總和的比值,或DDD異構(gòu)體總和與DDE、DDD及DDT異構(gòu)體總和的比值等形式。

        以(CDDE+CDDD)/CDDT為例,如果比值大于1,則表明土壤中的DDT主要源于上世紀施用DDT的歷史殘留;如果比值小于1,說明有新的DDT輸入源[9]。

        DDT轉(zhuǎn)換率表征的是整個DDT的轉(zhuǎn)換過程,包括生物轉(zhuǎn)換與非生物轉(zhuǎn)換。影響土壤中DDT轉(zhuǎn)換的因素很多,如土壤溫度、濕度、pH值、有機質(zhì)含量、離子交換量、微生物種群等內(nèi)在因素,及大氣沉降、人為活動外在影響,比如土壤中施用污泥肥料會增加DDD生成,其異構(gòu)體總和在所有異構(gòu)體中會增加。而充足的光照和空氣流通的地方,DDE異構(gòu)體的含量通常較大[10]。

        具體選用轉(zhuǎn)換率的計算方式以實際情況為主,如現(xiàn)場土壤好氧分解較多,宜選用DDE有關(guān)的比例形式;厭氧分解的情況選用DDD有關(guān)的比例形式更為方便。

        2.2 DDT對映異構(gòu)體比例

        工業(yè)品滴滴涕中含p,p′-DDT約75%,o,p′-DDT約15%,還有p,p′-DDE及p,p′-DDD等雜質(zhì)[11],其中o,p′-DDT和p,p′-DDT的濃度比值為0.2~0.3。三氯殺螨醇含3.54%~10.8%的DDT,以o,p′-DDT為主,o,p′-DDT與p,p′-DDT的比值通常較高,我國該比值在1.3~9.3之間,平均值為7,因此土壤中o,p′-DDT與p,p′-DDT的比值通常用來判定土壤中DDT是歷史殘留還是三氯殺螨醇的污染[12]。

        EF反應(yīng)生物轉(zhuǎn)換的結(jié)果,與DDT異構(gòu)體的降解過程有關(guān)。土壤中o,p′-DDT容易發(fā)生生物降解,比p,p′-DDT的穩(wěn)定性差。另外,三氯殺螨醇的生產(chǎn)工藝不同,產(chǎn)品中DDT及其對映異構(gòu)體的份額有所差異,非封閉式工藝中DDT雜質(zhì)含量可達5%,三氯殺螨醇僅占80%[13],封閉生產(chǎn)通過精制DDT及使用溶劑萃取提純?nèi)葰Ⅱ嫉裙ば?,可以將最終產(chǎn)品中的DDT雜質(zhì)含量由4%~6%降至0.1%以下[14]。即使在同一地區(qū),三氯殺螨醇藥品來源不同,EF也有差異,表2列出了一些國家土壤中三氯殺螨醇的EF數(shù)值。

        表2 不同國家三氯殺螨醇EF值

        2.3 BM

        BM是基于貝葉斯定理的數(shù)據(jù)處理應(yīng)用的一種流行而快速的算法,它可以處理大量的離散和連續(xù)變量,適用于工程中復(fù)雜數(shù)學(xué)問題的大規(guī)模預(yù)測。最近,Zeng等[19]建立了一個基于貝葉斯概率追溯土壤中DDT污染來源的方法,該方法使用DDT工業(yè)品、三氯殺螨醇原藥及土壤中DDT對映異構(gòu)體的比例按式(1)進行組合計算,根據(jù)結(jié)果推測土壤中DDT污染的主要來源。

        式中:F是土壤中因三氯殺螨醇帶來的污染占比;R為o,p′-DDT與p,p′-DDT的摩爾數(shù)的比值;D、T、S分別表示三氯殺螨醇原藥、工業(yè)品及土壤。

        如果F大于0.5,則土壤中DDT的污染以三氯殺螨醇為主,否則歷史殘留DDT更多。有關(guān)研究表明,BM法對評估土壤DDT來自歷史殘留及新配方農(nóng)藥混合污染的情況得更加精確[19]。

        3 比例溯源法使用限定及注意事項

        許多研究引用轉(zhuǎn)換率及EF對土壤中DDT進行溯源,目前BM方法的應(yīng)用很少。如果不注意公式的限制條件及使用細節(jié),往往不能得到滿意的結(jié)果,現(xiàn)將這3種溯源方法的使用限定及注意事項總結(jié)如下。

        3.1 轉(zhuǎn)換率

        轉(zhuǎn)化率可以大致反應(yīng)環(huán)境中DDT的降解行為,因此,公式的應(yīng)用必須首先進行相關(guān)性檢驗,即DDE、DDD與DDT均要有相關(guān)關(guān)系,它們才具有同源性,它們?nèi)叩谋壤拍苡脕碓u估DDT的轉(zhuǎn)換情況。

        另外,轉(zhuǎn)換率法因涉及較多的異構(gòu)體及代謝產(chǎn)物,誤差來源較多。首先,轉(zhuǎn)換率與分析檢測方法關(guān)聯(lián)較強,分析時進樣口溫度過高,會引起DDT轉(zhuǎn)化成DDE,導(dǎo)致比例計算發(fā)生偏差。其次,DDE的揮發(fā)性較大,因此也會造成轉(zhuǎn)換率判定誤差。最后,轉(zhuǎn)換率使用不同的DDT代謝產(chǎn)物對最終結(jié)果也會有所影響,即代謝產(chǎn)物為DDE和DDD,兩者最終得到的結(jié)論不同。

        3.2 EF

        利用EF對土壤中三氯殺螨醇輸入進行判定時,要結(jié)合現(xiàn)場情況調(diào)查,如調(diào)研當(dāng)?shù)氐腅F均值、考察地主要三氯殺螨醇原藥的組成等,結(jié)合計算才能得出較為準確的結(jié)論。除此以外,還要考慮對映異構(gòu)體的穩(wěn)定性差異引起的誤差。尤其要注意:當(dāng)EF數(shù)值處于臨界值附近時,不能以比例值進行污染來源判定。另外,實踐表明,EF方法通常不能通過單點、單次比值判定土壤中DDT的來源,單次數(shù)據(jù)誤差較大,不能分清是DDT原藥殘留還是施用新配方農(nóng)藥,如三氯殺螨醇帶來的污染。

        3.3 BM

        BM方法使用的前提是土壤中只有DDT歷史殘留及三氯殺螨醇施用2種情況的污染,該方法需要的樣品數(shù)不能太少。由于方法建立不久,相關(guān)應(yīng)用報道很少,方法準確性還需進一步驗證。

        4 結(jié) 論

        土壤中DDT殘留對生態(tài)環(huán)境有很大破壞,還會通過食物鏈威脅人體健康,一直受到廣泛的關(guān)注。使用比例法進行土壤中DDT來源解析時一定要結(jié)合實際土壤情況,如溫濕度、pH值、微生物群落、種類、大氣沉降及人類活動等。干擾比例法結(jié)論的因素很多,除了土壤各項參數(shù)外,分析條件、當(dāng)?shù)毓I(yè)品DDT及三氯殺螨醇原藥成分都有很大影響??傮w而言,轉(zhuǎn)換率法由于涉及了許多異構(gòu)體及代謝產(chǎn)物,誤差來源較多;EF法受限于對映異構(gòu)體的穩(wěn)定性,此外EF數(shù)據(jù)臨界時不能用于來源判定。實際工作中由于轉(zhuǎn)換率及EF方法的數(shù)據(jù)來源不夠精準,結(jié)果只能做邏輯推斷,不能用于直接證據(jù)。

        土壤中DDT的污染源通常既有歷史殘留,又有新配方農(nóng)藥污染,這種混合型污染可以用BM進行評估更為精準,該結(jié)果比轉(zhuǎn)換率和EF方法精確,但計算過程較繁瑣[19]。轉(zhuǎn)換率和EF方法形式簡單,使用方便,可以與配方農(nóng)藥的檢測相結(jié)合,獲得土壤中DDT污染追溯較為準確的評估結(jié)果。

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