陳玉霞，邱建輝，鉏曉艷

（湖北省農(nóng)業(yè)科學(xué)院農(nóng)產(chǎn)品加工與核農(nóng)技術(shù)研究所，武漢430064）

60Co是一種放射性核素，由于核衰變而產(chǎn)生γ射線［1］。γ射線輻照加工技術(shù)在中國研究較成熟，應(yīng)用也較廣泛，目前已在植物、微生物誘變育種［2-6］、農(nóng)副產(chǎn)品殺蟲保質(zhì)［7-9］、食品貯藏保鮮［10-13］、中成藥、醫(yī)療用品消毒滅菌［14-16］、高分子材料輻照改性［17-20］等方面卓有成效，取得了較好的經(jīng)濟(jì)效益和社會效益。

湖北輻照實驗中心的輻照裝置于1992年建成投產(chǎn)以后，主要在食品、中藥原料、飼用酶制劑、高分子材料、醫(yī)療用品、植物種子、寵物飼料等材料上開展輻射研究與輻射應(yīng)用，取得了一些科研成果，輻照收益穩(wěn)步增長，產(chǎn)品輻照質(zhì)量和放射源利用率不斷提高，這些都得益于輻照裝置的多次增源和輻照方式的不斷改進(jìn)。從1992年至今輻照裝置經(jīng)歷了12次增源，現(xiàn)有Ⅰ類60Co放射源74枚，放射源活度1.11×1016Bq。從1992年到2010年11月，放射源一直采用單層排列的方式，這期間采取過靜態(tài)堆碼輻照方式和動態(tài)步進(jìn)式輻照方式，前者需要對貨物進(jìn)行人工換層換列翻面操作，停源降源時間長，放射源利用率低，后者也要進(jìn)行人工換層，但放射源利用率大幅提高。這種單層排源的輻照方式都存在操作人員勞動強(qiáng)度大以及人為因素造成的不能完全保證產(chǎn)品輻照質(zhì)量的弊端。為了降低輻照生產(chǎn)中操作人員的勞動強(qiáng)度，進(jìn)一步提高產(chǎn)品輻照質(zhì)量，2010年11月，對源架結(jié)構(gòu)進(jìn)行了改造，改造后的源架為3層結(jié)構(gòu)，放射源的排列方式也由原來的單層排列改成3層排列，改造以后操作人員只需對吊具上下貨物，而不需人工換層，貨物輻照質(zhì)量大幅提高。本研究對3層排列的排源方法進(jìn)行研究，對劑量場進(jìn)行布點測量，對貨物輻照工藝進(jìn)行探討，旨在為輻照生產(chǎn)中產(chǎn)品輻照質(zhì)量控制以及簡化貨物輻照工藝提供技術(shù)支撐。

1 材料與方法

1.1 主要試劑

H2SO4、HClO4為優(yōu) 級 純，（NH4）2Fe（SO4）2·6H2O為分析純，NaCl為工作基準(zhǔn)試劑（容量），K2MnO4、K2Cr2O7、NaOH為化學(xué)純。

1.2 儀器與設(shè)備

設(shè)計裝源容量為1.85×1016Bq的輻照裝置，有74枚Φ1.1 cm×45.1 cm60Co源 棒，放射 源活度 為1.11×1016Bq，單板3層排列。ZT-125積放式懸掛鏈輸送裝置一套，齒輪齒條式機(jī)械換向裝置。73個吊具，尺寸為63 cm×57 cm×165 cm。UV-VIS 8500紫外可見分光光度計，上海天美光學(xué)儀器有限公司；sar?torius電子分析天平，賽多利斯科學(xué)儀器有限公司；SZ-97A三重自動純水蒸餾器，上海亞榮生化儀器廠；SX-93箱式節(jié)能茂福爐，湖北英山實驗設(shè)備有限公司；RFJ安瓿熔封機(jī)，長沙中亞制藥設(shè)備有限公司。

1.3 試驗方法

1.3.1 劑量計的制備用于配制硫酸亞鐵劑量計（Fricke）溶液的水為高純水，用三重純水蒸餾器蒸餾。第1、2次蒸餾分別添加酸性重鉻酸鉀和堿性高錳酸鉀溶液，第3次蒸餾不添加任何添加物。制得的高純水貯存于硬質(zhì)玻璃容器內(nèi)。準(zhǔn)確稱取0.392 g（NH4）2Fe（SO4）2·6H2O、0.058 g NaCl，用0.4 mol/L H2SO4溶解定容至1 000 mL，即為Fricke劑量計溶液。向玻璃安瓿中注滿去離子水，預(yù)輻照5 kGy，再用去離子水沖洗3次，550℃烘烤1 h，冷卻待用。向玻璃安瓿內(nèi)注入2.8 mL劑量計溶液，在煤氣與氧氣燃燒的藍(lán)色火焰上熔封安瓿頸部，控制劑量計高度不超過6 cm［21］。制得的劑量計裝盒待用。

制備低量程重鉻酸銀劑量計（LAgDC）時，準(zhǔn)確稱取0.151 g Ag2Cr2O7，用0.1 mol/L HClO4溶解并定容至1 000 mL。其他步驟與制備Fricke劑量計相同。

1.3.2 劑量計的布置

1）水平方向劑量計布置：取9根塑料包裝帶，其中3根包裝帶上每隔20 cm布1支LAgDC劑量計，另外6根每隔20 cm布1支Fricke劑量計，每根布9支，總高度160 cm。將布有LAgDC劑量計的3根包裝帶垂直掛在1號吊具的前、中、后3個面，布有Fricke劑量計6根包裝帶分別垂直掛在2、3號吊具的前、中、后3個面，每個面垂直向下掛1條，上、下端固定。

2）垂直方向劑量計布置：取3根包裝帶，在每根包裝帶上每隔5 cm布1支LAgDC計量計，共33支，高度160 cm。將布有劑量計的3根包裝帶固定在選定吊具的水平中心線上，左、中、右各1條，間隔距離30 cm，上、下端固定。

1.3.3 輻照方法

1）水平方向劑量計的輻照：輻照室內(nèi)源板兩邊各有3個通道，每個通道有6個吊具，每個吊具占一個工位，共36個輻照工位，輻照時每個吊具在每個工位上停留的時間相同。全流程73個吊具，在輻照運行中，吊具是從東邊迷道進(jìn)入輻照室，依次經(jīng)過36個工位，再從西邊迷道運行到輻照室外的操作間。在本研究的試驗中，3個布有劑量計的吊具分別位于源板西邊的1、2、3通道的起始工位，其他吊具全部空載。輻照時，懸掛鏈運行速度為8.3 Hz，當(dāng)這3個吊具全部運行完本通道的6個工位，即降下放射源，工作人員進(jìn)入輻照室，取下劑量計。

2）垂直方向劑量計的輻照：全流程73個吊具全部空載，當(dāng)布有劑量計的一個吊具運行完源板東邊的18個工位，即降下放射源，取下劑量計。

1.3.4 吸收劑量值的計算

吸收劑量值可按照以下計算公式［22］：

式中，D為吸收劑量值（kGy）；ΔA為輻照和未輻照劑量計溶液吸光度之差；ε為Fe3+離子摩爾線性吸收系數(shù)（m2/mol）；G為Fe3+離子的輻射化學(xué)產(chǎn)額（mol/J）；l為比色皿的光程長度（m）；ρ為Fricke劑量計溶液的密度（kg/m3）。

1）當(dāng)t=（20±0.5）℃，λ=303 nm時，測量Fricke劑量計溶液的吸光度，對于Fricke劑量計，ε=216.7 m2/mol（實驗測得值）；G=1.61×10-6mol/J；l=0.01 m；ρ=1 022 kg/m3。則公式（1）可簡化為：

2）當(dāng)t=（20±0.5）℃，λ=350 nm時，測量LAgDC劑量計溶液的吸光度，對于LAgDC劑量計，ε=317.20 m2/mol（實 驗 測 得 值）；G=0.038 μmol/J；l=0.01 m；ρ=1 004 kg/m3。則公式（1）可簡化為：

2 結(jié)果與分析

2.1 60Co放射源的排列

湖北輻照實驗中心的輻照裝置有60Co源棒74枚，規(guī)格為Φ1.1 cm×45.1 cm，放射源總活度為1.11×1016Bq。要將這些源棒排列到源架的上、中、下3層。為了使劑量場垂直分布均勻（不均勻度μ=Dmax/Dmin＜1.5），需要對放射源總活度進(jìn)行合理分配。首先根據(jù)一定活度放射源單層排列時，動態(tài)運行36個工位的垂直劑量分布實測數(shù)據(jù)，計算不同活度放射源單層排列的垂直劑量分布劑量值，再對上、中、下3層不同活度的劑量值進(jìn)行疊加，發(fā)現(xiàn)上、下兩層的活度應(yīng)相等，中層的活度應(yīng)低于上、下兩層，即應(yīng)采取上、下強(qiáng)中間弱的活度分配方法，上、下兩層的活度分別為4.24×1015Bq，中層的活度為2.62×1015Bq。3層放射源劑量疊加后的劑量分布，最高劑量點劑量為1.18 kGy，最低劑量點劑量為0.98 kGy，劑量分布不均勻度1.20，符合國標(biāo)的要求。由于74枚源棒是不同年份生產(chǎn)的，每枚活度都不一樣，先按預(yù)先算好的上、中、下3層的活度將高活度源棒分配到不同層次，再用低活度源棒進(jìn)行補(bǔ)充調(diào)整。

2.2 放射源3層排列的垂直劑量分布

輻照結(jié)束后取下劑量計進(jìn)行儀器檢測，并對相同高度的3個點的劑量值進(jìn)行算術(shù)平均計算，結(jié)果見表1。3層放射源各層源心高度分別為15 cm、82 cm、149 cm，劑量分別為0.86 kGy、0.88 kGy、0.87 kGy，差異不明顯。每兩層源源心之間中點高度分別為49 cm和117 cm，劑量分別為0.86 kGy和0.88 kGy，差異也不明顯。各層源心處劑量與每兩層源之間中點處劑量差異不明顯。在160 cm范圍內(nèi)，最高劑量0.88 kGy，最低劑量0.73 kGy，不均勻度1.17，吸收劑量分布非常均勻，說明活度不同的放射源進(jìn)行3層排列時，上、中、下3層活度分配合理，動態(tài)運行時輻照場垂直劑量分布均勻。

表1 放射源3層排列的垂直劑量分布

2.3 放射源3層排列的水平劑量分布

吊具尺寸63 cm×57 cm×165 cm，兩排吊具之間間距13 cm。1號吊具、2號吊具、3號吊具的前、中、后9個輻照面到護(hù)源板的距離分別為7.0 cm、35.5 cm、64.0 cm、77.0 cm、105.5 cm、134.0 cm、147.0 cm、175.5 cm、204.0 cm。由表2可知，距離護(hù)源板越近，劑量越高，劑量下降越快；距離護(hù)源板越遠(yuǎn)，劑量越低，劑量下降越慢。以80 cm高度水平面為例，距護(hù)源板7.0 cm處劑量為0.873 kGy，64.0 cm處劑量為0.370 kGy，間隔距離為57 cm，每1 cm下降0.009 kGy；77.0 cm處劑量為0.269 kGy，134.0 cm處劑量為0.115 kGy，間隔距離57cm，每1 cm下降0.003 kGy，下降速度明顯變慢；147.0 cm處劑量為0.093 kGy，204.0 cm處劑量為0.067 kGy，間隔距離57 cm，每1 cm下降0.000 6 kGy，下降速度變得更慢。經(jīng)過分析，任一高度水平面上離開護(hù)源板的距離（x）與劑量（y）間的關(guān)系符合y=AeBx（A、B為常數(shù)）的變化趨勢，經(jīng)計算，得9個指數(shù)方程式。由表3可知，9個指數(shù)方程式中的A值為0.817~0.873，B值相同為-0.014，r為-0.985 7~-0.989 6。對最大r值和最小r值進(jìn)行假設(shè)測驗，得t=0.284，t0.05，12=2.179，t＜t0.05，12，兩個r差異不顯著，即x和y的相關(guān)程度在y=0.881e-0.014x和y=0.810e-0.014x兩個方程式中是一致的，也即x和y的相關(guān)程度在9個方程式中是一致的。對9個輻照面的劑量值進(jìn)行算術(shù)平均計算，可得方程式y(tǒng)=0.847e-0.014x，r=-0.989 1，對r進(jìn)行t測驗，得t=17.51，t0.01，7=3.50，t＞t0.01，7，x與y在α=0.01水平上顯著相關(guān)。

表2 3個吊具不同輻照面的劑量分布

表3 水平方向離開護(hù)源板的距離與劑量間的關(guān)系

在輻照加工中，貨物吸收劑量的控制主要是控制產(chǎn)品箱中最低劑量點吸收劑量，而最低劑量點在箱體中間平行于源板的縱切面上，也就是每個吊具中間平行于源板的縱切面上。在本試驗中，吊具中間總劑量為0.789 kGy，其中第一通道中間的劑量為0.509 kGy，占總劑量64.5%，第二通道中間的劑量為0.206 kGy，占總劑量26.1%，第三通道中間的劑量為0.074 kGy，占總劑量9.4%（表4），以吊具中間總劑量為依據(jù)來計算貨物輻照時間，從而控制貨物吸收劑量。

表4 3個通道中間劑量分布

2.4 放射源3層排列的貨物輻照工藝

根據(jù)放射源3層排列的水平劑量分布以及輻照室空間大小，在源板兩側(cè)共設(shè)置36個輻照工位，每個工位上停留一個吊具，采用動態(tài)步進(jìn)式運行方式。在此種動態(tài)輻照工藝中，由于總劑量是由源板兩側(cè)不同位置劑量總和構(gòu)成，其中兩側(cè)第一通道的劑量占64.5%，第二、第三通道的劑量占35.5%，與靜態(tài)堆碼輻照相比，極大地降低了貨物吸收劑量不均勻度，因而第一通道能盡可能地靠近源板，高劑量率輻照場得到了高效利用。輻照工位的設(shè)置是在輻照裝置建造時就設(shè)計建造完成的。在日常輻照工作中，貨物輻照工藝的制定主要考慮垂直方向劑量場的合理利用以及貨物輻照質(zhì)量控制。一方面由于采取了上、下強(qiáng)中間弱的排源方式，輻照場垂直方向劑量分布均勻，不均勻度只有1.17，在貨物輻照操作上僅需將吊具裝滿貨物，當(dāng)達(dá)到設(shè)定的輻照時間卸下貨物即可，不用進(jìn)行人工換層操作；另一方面，要根據(jù)貨物的輻照目的設(shè)定貨物輻照時間，使產(chǎn)品箱中最低劑量點劑量不低于最低有效劑量，最高劑量點劑量不超過最大耐受劑量，從而保證產(chǎn)品輻照質(zhì)量。

3 小結(jié)與討論

本研究采用硫酸亞鐵劑量計和低量程重鉻酸銀劑量計對輻射場進(jìn)行布點測量。結(jié)果表明，輻照場水平方向上，離開源板的距離（x）與劑量（y）間的關(guān)系表現(xiàn)為y=0.847e-0.014x，r=-0.989 3，x與y在α=0.01水平上顯著相關(guān)；垂直方向上劑量分布不均勻度為1.17。

將放射源源棒在源架上作3層排列，通過考察這種排源方式下劑量場的劑量分布及其貨物輻照工藝，可以看出3層排源有如下明顯特點：①降低劑量不均勻度，提高產(chǎn)品輻照質(zhì)量。當(dāng)采取上、下強(qiáng)中間弱的排源方式，將所有放射源分3層排列在源架上時，在吊具高度范圍內(nèi)垂直方向劑量分布均勻，不均勻度只有1.17，貨物受照均勻，同批貨物吸收劑量均勻一致，不用采取上下移位的人工換層操作，不會出現(xiàn)單層排源時未換層或換錯層使同一吊具內(nèi)貨物吸收劑量也有較大差異的現(xiàn)象，降低了劑量不均勻度，保證了產(chǎn)品輻照質(zhì)量。②簡化輻照生產(chǎn)工藝，提高輻照工作效率。在單層排源的輻照工藝中，產(chǎn)品堆碼層數(shù)須為偶數(shù)層，輻照圈數(shù)須為偶數(shù)圈，才能保證人工換層后吊具中貨物吸收劑量的均勻性，改成3層排源后可不受此限。3層排源在生產(chǎn)操作上僅需將貨物裝滿吊具，當(dāng)達(dá)到設(shè)定的輻照時間將產(chǎn)品卸下即可，簡化了輻照生產(chǎn)工藝，降低了工人勞動強(qiáng)度，提高了輻照工作效率。③增加吊具高度，進(jìn)一步提高射線利用率。在動態(tài)步進(jìn)式輻照運行中，吊具是裝載貨物的惟一設(shè)備，吊具的規(guī)格尺寸直接影響著吊具裝載量，進(jìn)而影響放射源的有效利用。3層排源時，源棒總高度180 cm，而吊具高度165 cm，造成部分放射源及劑量場未被利用。如果對懸掛鏈輸送系統(tǒng)進(jìn)行改造，提升軌道高度，增加吊具高度，能進(jìn)一步提高射線能量利用率。