陳海英， 郭瑞萍， 王韶偉*， 潘 楠， 田欣鷺， 張春明

(1.生態(tài)環(huán)境部核與輻射安全中心， 北京 102401； 2.國家環(huán)境保護(hù)核與輻射安全審評模擬分析與驗(yàn)證重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室， 北京 102488；3.上海核工程研究設(shè)計(jì)院有限公司， 上海 200233)

2011年3月11日日本發(fā)生里氏9.0級地震并引發(fā)海嘯，導(dǎo)致福島第一核電站發(fā)生堆芯熔毀以及大量放射性物質(zhì)釋放的核事故。日本原子能安全保安院根據(jù)國際核事件分級表將福島核事故定為最高級7級。在福島事故中，堆芯熔毀，大量裂變產(chǎn)物釋放出來，進(jìn)入冷卻水中，產(chǎn)生了大量的放射性廢水，該廢水具有廢水量大、放射性活度濃度高、放射性廢水成分復(fù)雜等特點(diǎn)，且由于放射性廢水量不斷累積，超出存儲限制和已有的放射性廢水處理能力，導(dǎo)致最終直接向海水排放[1]。福島核事故直接向海洋排放的放射性131I和137Cs分別約為1.0×1017Bq和1.2×1015Bq[2]。日本福島核事故后，核設(shè)施的安全管理及核廢物的處理處置提出了更高的要求，應(yīng)研究核電廠嚴(yán)重事故工況下液態(tài)流出物排放管理要求相關(guān)的政策法規(guī)[3-6]。

在嚴(yán)重事故工況下，放射性廢液來源于安全殼廠房內(nèi)的廢水和事故緩解過程中產(chǎn)生的廢水[7-8]。安全殼作為反應(yīng)堆廠房的外層結(jié)構(gòu)，在嚴(yán)重事故情況下是放射性廢液的最佳包容場所，因此安全殼內(nèi)的高放射性廢液成為嚴(yán)重事故后主要的處理對象。對于核電廠堆芯損傷所產(chǎn)生的高放射性事故廢液，其最主要的放射性來源為裂變產(chǎn)物，尤其是Cs。事故后高放廢液中短壽命核素隨時間推移而不斷衰減，而長壽命核素由于衰減慢，是放射性廢液中的重點(diǎn)關(guān)注核素。

嚴(yán)重事故后安全殼廢液中的核素活度分析是放射性廢液處理的前提。以AP1000為例，根據(jù)嚴(yán)重事故后安全殼廢液中核素的產(chǎn)生和消減機(jī)理，建立廢液中核素活度計(jì)算模型，開展嚴(yán)重事故下安全殼廢液中典型核素活度的計(jì)算分析，為嚴(yán)重事故廢液的滯留和包容能力評估以及事故后廢液處理技術(shù)研究提供基礎(chǔ)源項(xiàng)數(shù)據(jù)。

1 計(jì)算方法和模型

1.2 計(jì)算假設(shè)

嚴(yán)重事故工況下安全殼廢液中核素活度計(jì)算的主要假設(shè)如下[2,9]。

(1)嚴(yán)重事故后全堆芯熔化，反應(yīng)堆壓力容器和安全殼保持完整性，并將廢液滯留在安全殼內(nèi)。

(2)根據(jù)事故分析結(jié)果，考慮堆芯間隙釋放和早期壓力容器內(nèi)釋放，保守假設(shè)堆芯釋放到安全殼內(nèi)的核素除惰性氣體外全部沉降在安全殼內(nèi)，且約10%的份額溶解于水中，放射性核素在水中均勻分布。

(3)考慮衰變鏈中母核衰變對子核的產(chǎn)生量。

1.2 計(jì)算模型

事故后堆芯核素向安全殼釋放期間，安全殼中母核計(jì)算模型為

(1)

(2)

子核計(jì)算模型為

(3)

(4)

式中：Ai、Aj為核素i、j在安全殼內(nèi)的活度，Bq；Ri,n、Rj,n為核素i、j在n時間段內(nèi)從堆芯向安全殼的釋放率，Bq/h；、λi、λj為核素i、j的衰變常數(shù)，h-1；εij為核素i衰變?yōu)楹怂豭的分支比；Ai0、Aj0為核素i、j的初始放射性活度，Bq；Fi,n、Fj,n為核素i、j在n時間段內(nèi)從堆芯向安全殼的釋放份額；Δt為n時間段的持續(xù)時間，h。

在不同的釋放階段，核素的活度和釋放份額不同，因此各個釋放階段分別計(jì)算釋放率。根據(jù)核素溶解份額得到廢液中的核素活度，在堆芯核素停止向安全殼釋放后，安全殼廢液中放射性核素的產(chǎn)生項(xiàng)僅為衰變鏈中母核衰變，消減項(xiàng)為核素自身衰變。

2 計(jì)算參數(shù)

通過燃耗程序計(jì)算得到反應(yīng)堆平衡循環(huán)壽期末堆芯內(nèi)放射性核素的活度，并考慮了功率變化、燃料管理方案等的不確定性因子，作為安全殼廢液源項(xiàng)計(jì)算中核素的初始放射性活度。放射性核素衰變常數(shù)如表1所示[10]。根據(jù)核素物理化學(xué)特性，將嚴(yán)重事故中進(jìn)入到廢液的放射性核素分成7組，嚴(yán)重事故后堆芯內(nèi)各組核素向安全殼的釋放份額及釋放時間參考NUREG-1465[11]。

3 計(jì)算結(jié)果分析

3.1 各組核素總活度分析

安全殼廢液中各組放射性核素的物理化學(xué)性質(zhì)不同，以及堆芯積存量的差別，導(dǎo)致事故后各組核素的釋放率和釋放量不同。圖1所示為事故后不同時間廢液中各組核素的活度變化。事故發(fā)生后，堆芯內(nèi)的核素先后經(jīng)歷了包殼釋放階段和壓力容器內(nèi)早期釋放階段，隨著核素進(jìn)入安全殼后不斷的沉降及溶于水中，廢液中核素的活度逐漸增大，壓力容器內(nèi)早期釋放結(jié)束時，安全殼廢液中核素活度碘>銫組>鋇和鍶組>碲組>銣組>鈰組>鑭組。隨后堆芯內(nèi)的核素停止向安全殼釋放，廢液中除鑭組外的其他組核素總活度開始降低，各組核素活度降低速率有所不同，碘、碲組核素活度降低較快，尤其是碘，受堆芯積存量影響，碘的初始活度最大，但整體上因半衰期較短，活度降低最快。事故一年后廢液中各組核素活度銫組>鋇和鍶組>鑭組>銣組>鈰組>碲組>碘。銫組核素活度降低緩慢，事故一年后銫組核素總活度仍保持在1016Bq的水平。受母核衰變對其子核源項(xiàng)的貢獻(xiàn)和自身衰減速率的影響，鑭組核素與其他組核素隨時間的變化趨勢不同，在堆芯停止向安全殼釋放后，核素總活度繼續(xù)增大后再減小。

圖2所示為事故后不同時間廢液中各組核素活度占總活度的份額。在事故初期，碘是廢液中的主要核素，占總活度的80%以上，其次是銫組核素，銫組核素占總活度的份額先減小后增大，事故后一年銫組核素活度份額高達(dá)93.91%，鋇和鍶組、鑭組核素份額分別為2.45%、2.31%。

圖2 廢液中各組核素活度占總活度的份額

3.2 典型核素活度隨時間的變化

圖3所示為嚴(yán)重事故后安全殼廢液中各核素放射性活度的變化情況。圖3(a)中，碘等鹵素堆芯初始放射性活度高，釋放量大，揮發(fā)性強(qiáng)，形態(tài)復(fù)雜。廢液中核素碘的衰減速度大致為134I>135I>130I>133I>132I>131I，這是衰變常數(shù)和衰變鏈共同導(dǎo)致的，例如,132I雖半衰期短，衰變快，但母核132Te衰變產(chǎn)生了一部分132I，減緩了其活度降低的速度。事故100 d后，131I活度仍保持在1013Bq水平，事故一年后，131I活度降低到3.1×103Bq，其余碘核素衰減殆盡。因此，對于鹵素，131I是放射性廢液中重點(diǎn)關(guān)注的核素。

對于堿金屬，如圖3(b)所示，138Cs初始活度最高，然而其半衰期很短(T1/2=32.2 min)，事故后3 d廢液中的138Cs就衰減消失。134Cs和137Cs半衰期長，分別為2.062年和30.17年，在安全殼內(nèi)衰減很慢，事故一年后廢液中134Cs、137Cs的放射性活度為1.31×1016Bq、1.18×1016Bq，分別占堿金屬核素的52.5%、47.5%。136Cs、86Rb衰減一年后在堿金屬中所占份額微乎其微。因此，堿金屬核素中134Cs和137Cs是放射性廢液的重點(diǎn)處理核素。

圖3 安全殼廢液中核素放射性活度隨時間的變化

圖3(c)中，鋇和鍶組核素從壓力容器早期釋放開始進(jìn)入安全殼，釋放份額較小。壓力容器早期釋放結(jié)束時，核素活度達(dá)到最高值，之后隨時間不斷減小。事故7 d后，安全殼廢液中的139Ba、92Sr基本衰減消失，事故一個月后91Sr衰減消失。相比之下，89Sr、90Sr、140Ba衰減很慢，尤其是90Sr，半衰期為28.6年，從壓力容器早期釋放結(jié)束至事故一年后，其活度從6.18×1014Bq降低至6.03×1014Bq，只減小了2.4%，事故一年后89Sr活度降低至4.68×1013Bq。對于廢液處理來講，僅靠核素自身的衰減是無法去除89Sr、90Sr的。因此，89Sr和90Sr是放射性廢液的重要組成成分。

碲組核素?fù)]發(fā)性很強(qiáng)，然而在壓水堆中它們易與鋯包殼發(fā)生化學(xué)反應(yīng)，生成難揮發(fā)的蹄化鋯等化合物[7]。該組核素從壓力容器早期釋放階段開始向安全殼釋放，如圖3(d)所示，127Tem、129Tem半衰期長，且母核127Sb、129Sb的衰變貢獻(xiàn)，導(dǎo)致其活度降低緩慢，其余核素衰減速度快。事故一年后，廢液中127Tem的放射性活度為2.59×1013Bq，占該組核素總活度的98.21%。

安全殼廢液中的稀有金屬核素103Ru和106Ru活度降低緩慢，如圖3(e)。事故一年后，廢液中103Ru、106Ru的放射性活度分別為2.13×1012Bq、2.11×1014Bq，其他核素衰減消失。

事故后鈰組核素從堆芯到安全殼的釋放量小，廢液中141Ce、144Ce、238Pu、239Pu、240Pu、241Pu放射性活度隨時間變化很小，如圖3(f)。事故一年后143Ce、239Np衰減消失，而144Ce和241Pu活度高達(dá)1013Bq，占該組總活度的83.32%和16.09%。

圖3(g)和圖3(h)顯示：鑭組核素中92Y、93Y、97Zr、142La衰變快，事故后約30 d可從廢液中去除，147Nd、143Pr、140La經(jīng)過一年的衰變后活度也降至較低，而90Y、91Y、95Nb、95Zr、241Am、242Cm、244Cm放射性活度隨時間變化很小，活度均高于1010Bq，尤其是90Y，事故一年后放射性活度為6.03×1014Bq，占該組核素總活度的98.45%。受母核衰變的影響，堆芯停止向安全殼釋放后，部分核素在廢液中的活度繼續(xù)升高。

3 結(jié)論

根據(jù)嚴(yán)重事故情況下安全殼廢液中放射性核素的來源，以及核素衰減過程，建立了廢液放射性源項(xiàng)計(jì)算模型，分析了事故后安全殼廢液中各組核素活度的變化，主要得出以下結(jié)論。

(1)在包殼釋放和壓力容器內(nèi)早期釋放階段，安全殼廢液中核素的活度逐漸增大，隨后除鑭組核素，其他各組核素活度隨時間逐漸減小，碘總活度降低最快，而銫組總活度降低最慢。受母核衰變及自身衰減速率的影響，在堆芯停止向安全殼釋放后鑭組核素總活度呈現(xiàn)先增大后減小的趨勢。

(2)在事故初期，碘是廢液中的主要核素，占總活度的80%以上，其次是銫組核素。銫組核素占總活度的份額先減小后增大，而其他組核素占總活度的份額先增大后減小，事故一年后銫組核素占總活度的93.91%，鋇和鍶組、鑭組核素份額分別為2.45%、2.31%。

(3)對于鹵素，131I活度降低速度最慢，是放射性廢液重點(diǎn)關(guān)注的核素，但經(jīng)過較長時間的貯存衰減是可以去除的；而其他組核素中134Cs、137Cs、89Sr、90Sr、127Tem、103Ru、106Ru、144Ce、241Pu、90Y、91Y、95Nb、95Zr衰減很慢，事故一年后放射性活度依然保持在1012～1016Bq水平，較長時間內(nèi)僅靠核素自身的衰減無法去除，是放射性廢液的重要組成成分。