許文慧 寧守琮 張福才

1) (哈爾濱工業(yè)大學,哈爾濱 150001)

2) (南方科技大學電子與電氣工程系,深圳 518055)

3) (新加坡國立大學材料科學與工程系,新加坡 117575)

相干衍射成像是一種對光源相干性要求非常高的無透鏡計算成像技術(shù).相干性包括時間相干性和空間相干性兩方面,在很多實際場合具有理想相干性的光源很難獲得.導致空間部分相干的因素主要有光源發(fā)光區(qū)域內(nèi)各部分不同步的發(fā)光機制、檢測器像素有限大小引起的非零寬度點擴散函數(shù)以及樣品的不穩(wěn)定性;而時間部分相干則是由光源的能量擴散引起,表現(xiàn)為擴展的發(fā)射光譜帶寬.空間和時間相干性退化的直接結(jié)果是衍射圖樣的清晰度和可見度的降低,導致相干衍射成像中基于全相干模型構(gòu)建的重構(gòu)算法無法實現(xiàn)準確的物體波前重構(gòu).解決方法包括改良實驗裝置來直接提高光束的相干性,和通過優(yōu)化相位恢復算法來補償相干性退化的影響.基于Wolf 的相干模表示方法和Nugent 等建立的部分相干衍射成像理論框架,針對不同相干衍射成像技術(shù)中低相干性問題的各種解決辦法相繼被提出,總體歷經(jīng)了從需要提前測出照明光的空間相干特征 (相干長度或者復相干因子) 或者時間相干特征(光譜分布) 到不需要任何已知光源相干特征的發(fā)展過程.本文重點介紹相干衍射成像的部分相干性理論、以及部分空間和部分時間相干光衍射成像中重構(gòu)算法的研究進展.

1 引言

相干衍射成像(coherent diffraction imaging,CDI)是一種高分辨率、定量相位成像技術(shù),可廣泛應用于納米尺度生物材料結(jié)構(gòu)測量[1]、納米尺度化學組分空間分布測定[2]以及集成電路芯片結(jié)構(gòu)[3,4]和表面形貌無損測量[5]等領域.其中基于CDI 的集成電路芯片逆向工程測量法能夠?qū)π酒膬?nèi)部結(jié)構(gòu)進行無損高清晰成像,并且將來還有望實現(xiàn)快速的大規(guī)模批量探測.瑞士Paul Scherrer Institute 的科研人員先后發(fā)展了兩種最具潛力的CDI 集成電路成像技術(shù),具體為疊層X 射線計算斷層成像技術(shù)(ptychographic X-ray computed tomography,PXCT)[3]和疊層X 射線分層攝影術(shù)(ptychographic X-ray laminography,PyXL)[4].PXCT 能夠在任意投影方向上均實現(xiàn)14.6 nm 的空間分辨率,在成像過程中,需要先將樣品處理成橫截面半徑約為10 μm 的圓柱體,圓柱體的旋轉(zhuǎn)軸須垂直于光波的傳播方向[3];而PyXL 則不需要提前對樣品進行切割,這是目前能實現(xiàn)芯片非破壞性逆向工程的唯一方法.對于40 μm 直徑的圓形成像區(qū)域,PyXL 數(shù)據(jù)采集時間是60 h,可實現(xiàn)分辨率是18.9 nm,相對于PXCT 的16.5 nm 分辨率和23 h 采集時間實現(xiàn)的成像體積大了16 倍.在PyXL 的實驗中,裸芯片首先被拋光到20 μm的厚度,然后將其放置在傾斜61°的掃描位移臺上,將X 射線聚焦到芯片上,旋轉(zhuǎn)芯片,再由光子計數(shù)相機來采集不用旋轉(zhuǎn)角度的衍射圖樣,最后通過相位恢復算法計算出結(jié)構(gòu)分布.

CDI 的成像過程分為兩步:首先通過圖像傳感器記錄物波的衍射強度信息,其次采用相位恢復算法重構(gòu)出成像物體的復振幅信息.CDI 不依賴于高質(zhì)量的成像透鏡,在簡化硬件裝置的同時,還能避免透鏡像差和數(shù)值孔徑對成像分辨率的限制.在X 射線和電子顯微領域,實現(xiàn)完美的“透鏡”目前仍然面臨許多制作工藝技術(shù)挑戰(zhàn).另一方面,與傳統(tǒng)顯微鏡只能獲得樣品定性的相位襯度不同,CDI 可以定量地重構(gòu)出樣品的相位信息.因此CDI 不僅能以較高的分辨率重構(gòu)出樣品的空間結(jié)構(gòu),還能作為強大的工具來定量地研究與樣品厚度和折射率波動有關(guān)的動力學問題.

CDI 的概念最初是由Sayre[6]提出.1952 年Sayre[6]從香農(nóng)采樣理論的觀點思考晶體衍射問題,提出如果可以同時測量晶體布拉格峰之間的衍射強度,就有可能唯一地反演求解出物體的結(jié)構(gòu).1980年,Sayre[7]將這個想法擴展到非周期孤立物體.非周期物體可以產(chǎn)生連續(xù)的X 射線衍射圖樣,這樣通過記錄衍射強度并采用數(shù)值算法獲得晶體結(jié)構(gòu)的X 射線晶體學思想便能擴展到非晶樣品領域,衍生出了新的無透鏡相干衍射成像方法(CDI).相對于干涉式的成像[8-10]而言,CDI 不需要參考光波來產(chǎn)生干涉條紋,因而極大地降低了對系統(tǒng)的穩(wěn)定性要求.1999 年華人學者Miao 等[11]在同步輻射光源上首次成功地實驗驗證了CDI 技術(shù),完成了對非晶樣品的納米尺度成像測量,該工作極大地激發(fā)了研究人員對CDI 技術(shù)的興趣,在隨后的20多年里不同系統(tǒng)結(jié)構(gòu)和不同相位恢復算法相繼被提出,CDI 技術(shù)取得了快速的發(fā)展.

CDI 最初多采用透射式結(jié)構(gòu),系統(tǒng)設置為平行光照明樣品,由放置在樣品后面的檢測器來記錄物波的遠場衍射強度信息.在透射光路下,以傳統(tǒng)CDI 為基礎發(fā)展出的變體有菲涅爾CDI[12,13],疊層成像(ptychograohy)[14-16],傅里葉域疊層成像[17,18],和相干調(diào)制成像[19-23]等.此外,反射式CDI[24,25]和布拉格CDI (Bragg CDI)[26,27]也相繼被提出.反射式CDI 多用于物體形貌定量測量和物體表面缺陷檢測.Bragg CDI 最初是由Robinson 等[26]于2001 年提出,其能夠以小于10 nm 的三維空間分辨率來研究納米晶體的晶格位錯,以及較高的應變靈敏度(＜10—4)來定量表征納米晶體的應變.這些技術(shù)的成像維度也由二維發(fā)展到三維[28]甚至是四維[29](加入了時間維度以實現(xiàn)超快成像).所采用的相干輻射源包括電子和太赫茲、可見光、極紫外(extreme ultraviolet,EUV)、X 射線等不同頻譜范圍的光子.

相位恢復算法是CDI 的核心,包括迭代投影算法和確定性(也稱為解析或者直接)算法.維格納分布去卷積(Wigner distribution deconvolution,WDD)算法[30]和TIE (transport intensity equation)方法是比較典型的直接相位恢復算法.WDD用于疊層成像時,通過對四維數(shù)據(jù)(二維衍射圖樣和二維掃描位置)以掃描位置為變量做傅里葉變換直接計算出樣品的相位分布.TIE 技術(shù)通過記錄多個軸向位置的平面上的光強分布和計算光強軸向微分直接獲取物體的相位信息[31].TIE 方法需要做傍軸假設,只適用于薄樣品,無法應用到一般復雜物體出射波的情況.迭代相位恢復算法最初由Gerchberg 和Saxton[32,33]在1971 年研究電子顯微成像中的相位問題時提出,故也稱為Gerchberg-Saxton 算法(簡稱為G-S 算法).在G-S 算法迭代投影思想的基礎上,混合輸入-輸出(hybrid inputoutput,HIO)算法[34]、誤差下降 (error reduction,ER)算法[35]、楊-顧(YG)算法[36]、松弛平均交替反射(relaxed averaged alternating reflection,RAAR)算法[37]、PIE (ptychographic iteration engine)算法[38]、差異映射(difference map,DM)算法[39]和ePIE (extended ptychographic iterative engine)算法[40]等相繼被提出以改善相位圖像恢復的質(zhì)量和算法的收斂性能.隨著人工智能的發(fā)展,基于神經(jīng)網(wǎng)絡的算法也被應用到求解相位恢復的問題上,對特定的應用,表現(xiàn)出了更低的硬件要求和更好的性能[41-44].

一切衍射成像的本質(zhì)都是干涉效應,而形成穩(wěn)定的干涉需要衍射波具有較高的相干性.在CDI中,照明光源的相干性越高,所記錄衍射圖樣對應的波前不同部分的相位關(guān)系越明確穩(wěn)定,因此高相干性要求是CDI 研究中1 個關(guān)鍵性問題.提高相干性的最直接方法是通過硬件進行改善,例如使用單色器提高時間相干性;使用光闌形成二次光源提高空間相干性;提高系統(tǒng)的機械和電磁穩(wěn)定性以及降低樣品的振動來減弱導致相干性退化的外部因素等.但是完全基于硬件的方法提高了系統(tǒng)成本,而且?guī)砥渌阅艿膿p失,比如光通量的降低.在集成電路的三維測量中[3,4],其成像中的數(shù)據(jù)采集速度、樣品體積和空間分辨率均受制于目前的同步輻射光源所能實現(xiàn)的相干X 射線通量.尤其是為了跟上摩爾定律的步伐,空間分辨率必須進一步提升,才能對越來越微小的芯片結(jié)構(gòu)進行無損探測.有限的硬件性能一般很難完全消除CDI 重構(gòu)中光源的部分相干性對成像質(zhì)量的影響.除了基于硬件的方法,數(shù)據(jù)測量過程存在的部分相干問題可以在相位重構(gòu)計算過程中進行補償.本文系統(tǒng)地回顧了CDI 研究中針對低相干性問題的相關(guān)成果和最新進展.首先介紹CDI 中的部分相干性基本理論,隨后綜述低相干CDI 解決方法的研究進程,各方法的要點和取得的成果,最后對現(xiàn)存問題以及今后的研究方向進行展望.

2 CDI 中的部分相干模分解理論

相干性一般分為時間相干性和空間相干性.前者描述傳播光場在空間某一點不同時刻波前分布的相關(guān)程度,也稱為縱向相干性;后者描述光場中在光的傳播路徑上波前上橫向間隔的兩點在同一時刻光振動的相關(guān)程度,因此又稱為橫向相干性.簡單來講,如果對一束時空變化波場以時間為變量做傅里葉變換得到時間頻率譜,或者以空間坐標為變量做傅里葉變換得到空間頻率譜,二者頻譜帶寬越窄、成分越單一,則表明光源的相干性越好.通?？梢栽诠饴分屑尤氇M縫或小孔光闌來增加空間相干性,采用單色儀來提高時間相干性.在波的疊加的一般討論中,人們往往假定波是完全相干或者完全不相干兩種特殊情況.對于實際光源,光波的相干性多處于這兩者之間,即部分相干.例如,在強激光技術(shù)中,很難獲得理想的完全空間相干的基模高斯光束.針對不同類型的入射波,衍生出了不同的描述部分相干光的數(shù)學物理模型,比如高斯-謝爾模光束[45-47]以及部分相干貝塞爾-高斯光束[48-50]等.2010 年,Gbur 和Visser[51]對經(jīng)典光學相干性的研究發(fā)展歷程做過詳細的總結(jié),包括相干性理論研究的起源,現(xiàn)代光學相干性理論的發(fā)展,部分相干性的空間域-頻率域表示,測量空間相干性的實驗,部分相干模的表示和應用,以及部分相干波的應用等.

Wolf[52]提出的相干模表示方法對解決CDI中部分相干性起到了至關(guān)重要的作用,該方法是將部分相干波的交叉譜密度 (cross-spectral density)函數(shù)擴展為一系列正交模的對角化表示,其中交叉譜密度函數(shù)是對互相干函數(shù)(mutual coherence function)以時間為變量做傅里葉變換計算得到的.Wolf 等所倡導的現(xiàn)代相干性理論就起源于互相干函數(shù)的研究.交叉譜密度是一種非負定的厄米特函數(shù),是將Mercer’s 定理[53]推廣到厄米特函數(shù)上的結(jié)果,將交叉譜密度函數(shù)W(r1,r2,ω) 擴展為n個相干模[52,54]:

其中r1和r2代表波場中不同的兩個位置;ω是波的時間圓頻率;λn(ω)和φn(r,ω)分別為W(r1,r2,ω)的特征值和特征向量,λn(ω) 為非負實數(shù),*表示復共軛.不同的模φn(r1,ω) 在給定域內(nèi)兩兩正交互不相關(guān),并可在光學系統(tǒng)中獨立傳播.這些模是亥姆霍茲微分方程(Helmholtz differential equation)和弗雷德霍姆積分方程(Fredholm integral equation)的共同解[54]:

其中?2為拉普拉斯算子;k為波數(shù),k=ω/c,c為真空光速.這種相干模分解的方法不僅適用于二維空間,而且也可以應用于三維空間.

CDI 技術(shù)的理論基礎建立在照明光是完全相干的假設上.對于實際光源的部分相干性對重構(gòu)質(zhì)量的影響,不同CDI 技術(shù)對相干性要求的差異,以及降低相干性要求的可能方法,學者們進行了一系列詳細的研究.Quiney[54]和Nugent[55]曾分別對其做過一些較為具體的綜述.

早在Miao 等[11]用實驗首次驗證CDI 之前就有許多學者對部分相干性對衍射強度的影響做過詳細的研究[56,57].其中,Sinha 等[56]針對菲涅爾和夫瑯禾費衍射的情況做了綜合的理論分析;Lin等[57]提出可以用橫向相干傳播的統(tǒng)計光學公式來模擬部分橫向相干波的衍射,其實驗研究結(jié)果表明可以通過狹縫組合和聚焦鏡對同步輻射光源的空間相干性進行調(diào)控.Vartanyants 等[58]詳細地研究了部分相干性對小晶體X 射線成像中圖像重構(gòu)質(zhì)量的影響,結(jié)果表明在部分相干光情況下,重構(gòu)圖像中會出現(xiàn)局部高強度亮斑.2004 年Spence 等[59]根據(jù)香農(nóng)采樣定理對孤立樣品的CDI 技術(shù)的相干性要求做了研究總結(jié),結(jié)論為:1)空間相干性-相干長度不能低于物體橫向尺寸的兩倍;2)時間相干性-檢測器陣列的單邊像素個數(shù)決定了光源的相對頻譜寬度(能量擴散).

1991 年開始 Nugent[60]和Williams 等[61]建立起非周期樣品部分相干衍射成像的理論框架.他們研究發(fā)現(xiàn)樣品的重構(gòu)十分依賴于照明場源的相干性,少量的相干度降低就會導致結(jié)果和基于完全相干假定建立的物體出射波和其遠場衍射強度的數(shù)學關(guān)系產(chǎn)生較大的偏差.為此,他們構(gòu)建了1 個理論模型來表示部分相干照明場源,并且對球面和平面光波兩種照明情況進行對比,指出曲面波照明更有利于克服部分相干性帶來的不良影響,而平面波照明對相干性的要求就比較苛刻.對于如圖1(a)所示的平面和曲面波照明情況,他們構(gòu)建了互光強(mutual optical intensity,MOI)函數(shù),并用此來分別表示平面波和球面波照明情況下的遠場衍射強度.以圖1(b)所示的實驗系統(tǒng)模型為例對其進行描述.假設透鏡放置在z=0 處,三維坐標系統(tǒng)表示為(r,z),其中r=(x,y)是一個垂直于光軸的二維坐標矢量,z沿著光軸方向,樣品放置在距離透鏡焦點一倍焦距的地方.以Jz(r1,r2) 來表示距離樣品z處光場的MOI.首先根據(jù)廣義斯涅耳模型構(gòu)建的MOI 來表示入射到透鏡的光場[61],

圖1 用于研究部分相干CDI 的照明方式和成像系統(tǒng)[61](a)平面波和球面波照明示意圖,透鏡會引入額外的相位曲率,假設透鏡是理想的并且在物平面的相干長度是相同的;(b)實驗系統(tǒng)模型示意圖Fig.1.Schematics of the two illumination conditions and experimental system for investigating partially coherent CDI[61]:(a) Illumination by planar and curved component waves,respectively.Assuming an ideal perfect lens,both have identical intensities and coherence lengths at the sample plane.However,the illumination with a lens has an additional phase curvature by the focal length of the lens;(b) the experimental system being modeled and the coordinate system used.

其中相干因子g(r1-r2) 的特征寬度即為一般定義的相干長度.這里光場假定為準單色光,波數(shù)為k0=2π/λ,因此只考慮了空間部分相干性.對于一束空間部分相干光s(rs),在距離z處的平面內(nèi)則有[61]

這即為范西特-澤尼克定理(van Cittert-Zernike theorem).從物理的角度看,這是一組互不相干的球面波的疊加,其角度由光源的物理形狀決定.(4)式將此概括為任意波的非相干疊加,從而能夠通過一個光學系統(tǒng)或者其他的折射/反射介質(zhì)進行傳播.

光波通過焦距為f的透鏡之后,MOI 可以表述為[61]

簡單起見,假設入射波分量為強度均勻分布的平面波,振幅為A0,則[61]

將相干因子由相干長度lc來表示,即[61]

那么(7)式則可以表示為[61]

光波通過透鏡再傳播任意距離z后,依據(jù)標準傍軸部分相干光傳播規(guī)律可得到[61]

需要注意的是,相干長度是位置的函數(shù),隨著光束的收縮變小,在焦點處變?yōu)榱?然后隨著光束的發(fā)散而逐漸增加.在焦點處的零相干長度是在假設透鏡完美且無限大時的結(jié)果.樣品到透鏡距離為zs=2f時,樣品平面的相干長度變?yōu)槿肷涞酵哥R處的相干長度.下面對平面波和發(fā)散波照明的對比研究就將zs選為樣品位置.為避免發(fā)散光照明中振幅調(diào)制引起的復雜情況,下面的對比也仍然保留透鏡無限大的假設.

在透鏡無限大的假設下,在樣品平面的MOI為[61]

這里假設樣品為薄散射物體,其透過率函數(shù)為σ(r).照明光通過樣品后的物光波前可以表示為

在檢測器平面所記錄的遠場強度分布則為

其中r≡r1,x≡r2—r1,s是檢測器平面的二維矢量.

當采用部分相干發(fā)散曲面波照明時,薄物體的遠場衍射強度為[61]

當采用部分相干平面波照明時,f→∞(近似為照明光的曲率半徑無限大),薄物體的遠場衍射強度為[61]

在相干長度lc→∞時,衍射強度分布就變成了散射物體自相關(guān)函數(shù)的傅里葉變換,這也就是照明光完全相干時的情形.(18)式本質(zhì)上是衍射場的卷積積分,所以部分相干性的表現(xiàn)形式可認為是將相干的衍射圖樣和復相干因子g(x)的傅里葉變換進行了卷積[62].

相比于平面波照明,球面波遠場衍射圖樣中多了exp(—μ|x|2)這一項.exp(—μ|x|2)是球面照明波振蕩項和部分相干性引起的指數(shù)衰減項的乘積.如果f足夠小,μ的虛部會使這個指數(shù)項振蕩得非常快,只有|x|接近0 的區(qū)域的積分才對遠場衍射強度有顯著的貢獻.在這種情況下,所測量的衍射強度就會接近完全相干的情況,從而CDI 方法就會給出比較好的成像結(jié)果.為了克服部分相干性的不利影響,球面照明波的曲率半徑或者說透鏡的焦距需要滿足:

(4)式將部分相干光概括為任意波的非相干疊加,根據(jù)Wolf 的部分相干性理論[52],J(r1,r2) 具有正定性,可以將樣品平面的照明光表示為有限個標準正交而且互不相關(guān)的模態(tài)的疊加,即[63]

其中ψn(r)表示正交且互不相干的模態(tài),非負實數(shù)μn為第n個模態(tài)所占的權(quán)重.遠場衍射圖樣則可以描述為N個模態(tài)對應的遠場衍射強度In(s)的疊加:

部分相干模分解的理論框架也適用于對CDI中時間部分相干性的討論.Abbey 等[64]利用已知光譜分布信息的寬帶X 射線作為光源,利用相干模疊加的迭代重構(gòu)算法(PolyCDI),在實驗上實現(xiàn)了連續(xù)寬帶波CDI.

3 部分空間相干光CDI 重構(gòu)算法

3.1 相干長度已知的部分空間相干情況

在2007 年和2008 年,Williams 等[61]和Whitehead 等[65]分別從理論和實驗上論證了部分空間相干光照明對CDI 重構(gòu)質(zhì)量具有重要的影響.此后,學者們便采用各種方法計算出照明光的復相干度,并且嘗試著從算法上補償弱相干性,從而實現(xiàn)高質(zhì)量的CDI 相位恢復.2009 年Flewett 等[66]根據(jù)MOI 部分空間相干光理論框架提出了1 種可以恢復出照明光的相干模函數(shù)以及各個模所占比重的方法.他們分別采用數(shù)值模擬和X-ray 實驗對所提方法進行了驗證,其中模擬以高斯-謝爾模型來構(gòu)建MOI,而實驗結(jié)果表明相干性越高,最主要的模態(tài)在照明光中所占能量比重越大.Whitehead等[63]則從實驗上實現(xiàn)了部分空間相干光的CDI相位成像.他們提出了一種多模迭代算法(multimodal algorithm),證明可以將部分相干光分解為少量的若干個空間相干模態(tài)來提高成像質(zhì)量.該算法核心流程為[63]

1)在光源的部分相干性特征提前被測量出的情況下,根據(jù)(19)式來估計部分相干光穿過樣品后的物波;

2)用(20)式來描述物波傳播到檢測器上后所記錄的衍射強度;

3)在傅里葉變換域?qū)λ邢喔赡B(tài)的波場總和施加模值約束,即保持各模態(tài)波場的相位不變,僅調(diào)整各個模態(tài)的振幅;

4)將所占能量比重最大的1 個模態(tài)由檢測器平面反向傳播到樣品平面;

5)在樣品平面對計算得到的物波施加實空間約束,比如有限非零區(qū)域約束.

其中,步驟4)中可以利用任何1 個模態(tài),而采用占比最大的模態(tài),是因為其包含照明光中更多的能量.

圖2(a)所示為照明光低相干時,采用上述多模算法重構(gòu)的物波強度信息.作為對比如果仍然使用完全空間相干的假設(單模算法)進行重構(gòu),結(jié)果重構(gòu)失敗,如圖2(b)所示.為了進行更進一步的對比,將低相干照明實驗中使用的525 μm 寬狹縫變窄為5 μm 來提高照明光的空間相干性.在高相干性情況下,初始給定一個不準確的相干長度信息,使用多模算法恢復的結(jié)果如圖2(c)所示,而采用單模算法重構(gòu)的結(jié)果如圖2(d)所示.這些結(jié)果表明,多模算法能夠有效地提高部分空間相干照明情況下的重構(gòu)質(zhì)量.

圖2 低空間相干光照明時,采用文獻[63]多模算法(a)和單模算法(b)分別重構(gòu)的物波強度信息;在高空間相干光照明但已知相干長度信息不準確的情況下,采用文獻[63]多模算法(c)和單模算法(d)分別重構(gòu)的物波強度信息[63]Fig.2.Reconstruction of the magnitude of the wave leaving the sample.At the low-spatial coherent illumination,the reconstruction using the known coherence information(a) and assuming perfect spatial coherence (b).In the highspatial coherent condition,reconstruction utilized the known coherence information (c) and full-spatial coherence assumption (d) [63].

這些部分相干CDI 技術(shù)都需要提前測量出照明光的相干性特征,并將其作為已知先驗信息包含在迭代算法中.可以用來測量空間相干性的方法包括楊氏雙縫干涉[67]、數(shù)字微鏡裝置[68]、剪切干涉[69]、等離子體干涉[70]、2D 相位光柵干涉[71]、環(huán)形光柵干涉[72]、相空間斷層成像法[73,74]、自參考全息[75]方法等.其中楊氏雙縫實驗測量[67]是最典型的方法,需要注意的是,楊氏實驗中時間相干性和空間相干性對干涉強度都有影響.零光程差處的條紋包絡表征空間相干性效應,而條紋包絡在光程差變大時逐漸減小至消失則是時間相干性效應的表征.但是要想測量到亞波長尺度的相干長度,兩個縫或兩個孔的大小和距離需要小于等于入射光波長,這就限制了傳統(tǒng)楊氏實驗測量法的適用性.采用表面等離激元干涉技術(shù)能在入射光波長為550 nm 的情況下,測量到約330 nm 的空間相干長度[70].和傳統(tǒng)雙縫干涉不同的是,雙縫中的1 個縫被替換為1 個15 μm 長、大約100 nm 寬、20 nm 深的凹槽,凹槽能將入射的一部分光波轉(zhuǎn)化為表面等離激元并傳播到相鄰的縫處,這樣就形成了1 種相位延遲機制.到達縫和溝槽之間的光波之間的空間相干性的變化將導致條紋可見度的測量差異[70].相空間斷層成像法已經(jīng)從測量一維光束(由一維狹縫產(chǎn)生)所對應的的復相干度[73]發(fā)展到了二維光場的情況,能夠完整的測量二維光波的四維相干函數(shù)[74].

3.2 相干長度未知的部分空間相干情況

在部分空間相干CDI 技術(shù)發(fā)展初期都需要提前測量出照明光的部分相干性特征,將已知的部分相干性特征作為先驗信息代入重構(gòu)算法中.2011 年Clark 和Peele[76]提出了一種不需要已知相干性信息的算法,該算法能夠同時重構(gòu)出樣品的復振幅傳遞函數(shù)以及空間相干特性.之前的相干模分解重構(gòu)算法在檢測器平面進行強度限制(modulus constraint)時,采用測量的衍射圖樣來調(diào)整所有互不相干模態(tài)的振幅而保持相位不變;而在Clark 的方法中,檢測器平面的衍射強度不再表示為一系列互不相干模態(tài)疊加后的模值平方,而是用單個相干波和復相干函數(shù)傅里葉變換的卷積來表示,不再進行相干模分解.以往的方法只能用于二維物體,Clark等[77]在2012 年又提出了一種能夠同時重構(gòu)出照明光部分相干特性和三維物體的技術(shù),并指出物體的傅里葉變換和互相干函數(shù)對衍射圖樣各有不同的影響,前者決定條紋間距及其相對位置,后者影響可見度和襯度.該方法適用于各種迭代式CDI,包括同步輻射光源、自由電子激光、電子二維和三維成像,也適用于ptychography.上述方法雖然不用提前測量出照明光的空間相干長度,但是需要已知部分相干光的數(shù)學物理模型.Floating mode 方法則可以在不準確知道部分相干光的數(shù)學物理模型的情況下重構(gòu)出可靠的樣品和相干長度信息,即使照明光會隨著時間變化也能成功地進行重構(gòu)[78].

對于部分空間相干CDI,一般通過兩個方面來提高成像質(zhì)量和成像分辨率,一方面為改進重構(gòu)算法來緩解部分相干照明的影響,另一方面改進實驗裝置來對照明光進行濾波改善其空間相干性.在2014 年,Parks 等[79]對此進行了詳細的對比研究.研究結(jié)果表明,成像質(zhì)量的改善程度取決于樣品的相位結(jié)構(gòu)復雜度.部分相干重構(gòu)算法對重構(gòu)圖像質(zhì)量的改進僅僅對弱相位物體有效;隨著物體相位復雜度的提升,即便是提前測量出空間相干性的情況下,采用Clark 和Peele[76]提出的部分相干光投影 (PC projection)的方法進行重構(gòu)時恢復質(zhì)量會越來越差;對于復雜相位物體,從實驗裝置上提高照明光的空間相干性仍然是必需的.遠場CDI和近場CDI 對部分空間相干性的魯棒性也不相同.Hagemann 和Salditt[80]的研究表明相對于遠場CDI,近場CDI 對部分空間相干光照明的魯棒性更高.

傳統(tǒng)的CDI 只能對尺寸受限的孤立樣品進行成像,ptychography 打破了這種限制,可以對擴展型樣品成像.通過二維移動照明探針或者樣品,并保證相鄰掃描區(qū)域之間具有一定照明重疊,能同時實現(xiàn)大視場范圍和高空間分辨率的定量相位成像.Burdet 等[81]和Cadenazzi 等[82]的研究表明ptychography 的重疊式掃描引入的大量數(shù)據(jù)冗余/重疊限制(overlap constraint)使其相對于傳統(tǒng)的CDI具有對低空間相干性更高的魯棒性,并且魯棒性也會隨著照明光的復雜度即照明探針的相位多樣性以及相鄰掃描區(qū)域之間的交疊率的增大而提升.Ptychography 也和傳統(tǒng)CDI 一樣可以通過增加照明光的曲率來提高在部分空間相干情況下的重構(gòu)精確度,并且同樣地隨著物體相位復雜度的增加,對相干性的要求也越高[82].Ptychography 是一種掃描式成像,需要一次性采集數(shù)十到成百上千幅衍射圖樣來重構(gòu)樣品的復振幅信息,對成像硬件有較高的要求,除了需要高亮度和高相干性的光源之外,還需要考慮數(shù)據(jù)采集過程中樣品和光學元件的振動引起的相干性降低,比如在曝光時間內(nèi)需要盡量保持樣品處于靜止穩(wěn)定狀態(tài)或者使用短脈沖光源.類似傳統(tǒng)CDI,ptychography 在相位重構(gòu)過程中可以采用一些補償機制來降低部分相干性的影響.其中使用最廣泛的是混合模態(tài)分解(Mixedstate decomposition)算法,該算法充分利用了ptychography 數(shù)據(jù)的高冗余度來補償?shù)涂臻g相干性造成的成像質(zhì)量退化現(xiàn)象[83].

混合模態(tài)(mixed states)的產(chǎn)生原因總的來說可以歸結(jié)為三方面,如圖3 所示:照明光的低相干性 (圖3(a)),成像物體的模態(tài)混合(曝光時間內(nèi)樣品的變化) (圖3(b)),以及檢測器的點擴散(圖3(c)).其中檢測器的點擴散函數(shù)造成的退相干可以由考利互惠原理(Cowley’s reciprocity principle)[84]轉(zhuǎn)化為照明光的屬性,那么混合模態(tài)就可以簡化為照明和樣品兩種模態(tài)來處理.在X-ray 衍射成像中,除了樣品動力學之外,樣品的異質(zhì)性也會造成相干性的退化,尤其是在3D XFEL 成像技術(shù)中[85].這些退相干現(xiàn)象都會降低所采集的衍射條紋的可見度或者衍射斑的銳利度,如圖3(d)所示.混合模態(tài)分解算法的提出可以有效地放松對嚴苛實驗條件的要求,降低對實驗誤差的敏感度.由于該算法能夠補償照明探針的低相干性,因此可以允許實驗中采用高通量但低相干的照明光,這樣能極大地降低檢測器的曝光時間;而采集時間的大幅度減少又能降低對實驗裝置長時間穩(wěn)定性的要求.

圖3 散射實驗中的退相干現(xiàn)象[83] (a)由照明探針的橫向相干性和有限的帶寬引起的模態(tài)混合;(b)樣品中的混合模態(tài),包括量子混合態(tài)和快速平穩(wěn)隨機過程,如振動、開關(guān)或穩(wěn)定流;(c)檢測器的點擴散造成的模態(tài)混合;(d)對于遠場衍射,退相干會造成散射強度分布的可見度降低.圖(d)右半邊是模擬樣品振動給衍射圖樣帶來的影響Fig.3.Decoherence in scattering experiments[83]:(a) Mixed states within the probing radiation may include all sources of mixing that manifest themselves as transverse partial coherence or finite bandwidth;(b) mixed states in the object of interest may occur from quantum mixtures and fast stationary stochastic processes such as vibrations,switching or steady flows;(c) mixed states caused by the detector point spread;(d) the signature of decoherence in far-field diffraction is a decrease in visibility of the scattered intensity distribution.Here the right half of the simulated diffraction pattern shows the effect of sample vibration.

混合模態(tài)分解算法的本質(zhì)是分別將照明探針函數(shù)和物體函數(shù)都分解為多個互不相干的模.照明光模態(tài)分解一方面可以提高成像質(zhì)量和分辨率,另一方面可以通過重構(gòu)出多個照明光模態(tài)來精確地計算出照明光的復相干度.物體模態(tài)的分解能夠用于表征一些廣義平穩(wěn)的動力學過程如連續(xù)的樣品運動、隨機均衡波動、穩(wěn)定的流動、周期性變化等.Thibault 和Menzel[83]在他們的文章中驗證了由重構(gòu)出的模態(tài)計算得到的復相干度和實驗測量的結(jié)果相吻合.此外,他們還采用模擬對伊辛模型進行成像,驗證了物體模態(tài)分解方法研究樣品動力學的可行性.伊辛模型是一類描述物質(zhì)相變的隨機過程模型[83].在該模擬的重構(gòu)過程中假設照明探針為1 個相干模態(tài),樣品被分解為16 個互不相干的模態(tài),如圖4(a)所示,表示樣品混合模態(tài)的密度矩陣足以描述整個實驗的統(tǒng)計特征.在這16 個模態(tài)中,4 個占據(jù)主要能量的模態(tài)如圖4(b)所示.由于對稱性,任何自旋的期望值均為零.盡管如此,由于量子點漲落會引起退相干,該重構(gòu)仍然可以可靠地對每個量子點成像.而且,在長度尺度上小于照度的點之間的相關(guān)性被編碼在了衍射數(shù)據(jù)之中.當對兩個相鄰自旋進行正交化處理時,這些短程相關(guān)便能被很好地重構(gòu),如圖4(c)和圖4(d)所示.所得到的相對功率與鐵磁和反鐵磁耦合定量一致.除了磁性系統(tǒng),該混合模態(tài)分解方法在自旋密度波域、量子振蕩器模式和納米流體中穩(wěn)定流的直接成像中也具有應用潛力.

圖4 伊辛模型成像模擬[83] (a) 在樣本的布局中,灰色方塊代表每個自旋,在照明光上產(chǎn)生±π/2 的相移.藍色線條表示鐵磁耦合,J=—1,紅色線條表示反鐵磁耦合,J=+1;(b) 減去平均值后的4 個主要物體模態(tài).相鄰自旋正交化的結(jié)果,在(b)中用藍色和紅色框勾勒出鐵磁鍵(c)和反鐵磁鍵(d),相對模態(tài)的振幅與期望值非常吻合Fig.4.Imaging a simulated Ising model[83].(a) In the sample layout,grey squares mark individual spins,which incur a ±π/2 phase shift on the illumination.Blue lines represent ferromagnetic couplings,J=—1,red lines antiferromagnetic ones,J=+1.(b) The four dominant modes after subtraction of the mean.(c) and (d) The results of orthogonalization of neighbouring spins,outlined by blue and red frames in panel (b),for a ferromagnetic bond (c) and an antiferromagnetic bond (d).The relative mode amplitudes are in good agreement with expected values.

在曝光時間內(nèi)樣品全局移動和樣品橫向振動造成的退相干現(xiàn)象均可以等同為移動照明探針的影響.利用該特性,Clark 等[86]提出了樣品連續(xù)掃描(飛掃)的疊層掃描相干衍射成像技術(shù)(flyscan ptychography).不同于傳統(tǒng)的ptychography,fly-scan ptychography 中樣品的移動和數(shù)據(jù)采集是同時進行的,樣品持續(xù)不斷的運動,因此每張衍射圖樣均為在檢測器曝光時間段內(nèi)許多幅子衍射圖樣的疊加,如圖5(a)—(c)所示.他們的研究表明,這種樣品連續(xù)運動下的數(shù)據(jù)采集等價于照明光空間相干性的退化,因此對照明探針進行混合模態(tài)分解能夠緩解這種退相干現(xiàn)象,從而彌補成像質(zhì)量和分辨率的損失,如圖5(d)—(f)所示.得益于混合模態(tài)分解算法的使用,fly-scan ptychography 能夠在不明顯犧牲成像分辨率的情況下顯著地縮短數(shù)據(jù)采集時間,現(xiàn)有實驗結(jié)果已證實在不明顯犧牲分辨率的情況下,可見光[87]和X-ray[88]實驗條件下所需的采集時間分別能減少五分之四和七分之六.這不僅能降低對裝置穩(wěn)定性的要求,而且還有利于進行動態(tài)和原位實驗[87-89].此外,Clark 等[90]還用實驗證明了在每個掃描位置的曝光時間內(nèi)樣品具有橫向振動時,樣品的振動可以等效為探針的多個模態(tài),并且該等效性也表明可以通過對樣品施加振動來定量地調(diào)控相干性.

圖5 (a)傳統(tǒng)ptychography 收集數(shù)據(jù)的模式,即每移動距離rj 到1 個位置靜止后,檢測器才開始曝光進行數(shù)據(jù)的采集[86];(b) 樣品以速度v 進行連續(xù)運動時的數(shù)據(jù)采集模式,每個rj 位置的衍射圖樣都是由在檢測器曝光時間T 內(nèi)的 |v|T 個位置的物波光子的疊加而得[86];(c) 樣品以速度v 進行連續(xù)運動時的數(shù)據(jù)采集模式可以被離散化,即 |v|T可以離散化為n 個小距離 vΔt [86];(d)—(f)樣品相位的重構(gòu)結(jié)果(左邊1 mode 是假設完全相干的情況,右邊5 modes 是假設部分相干而將照明探針分解為5 個模態(tài)的情況):(d)由原始采集數(shù)據(jù)直接重構(gòu)的結(jié)果;(e)將相鄰4 個位置(總橫跨距離是400 nm)采集的衍射圖樣疊加后重構(gòu)的結(jié)果,這里用相鄰掃描位置對應衍射圖的疊加來近似樣品的連續(xù)運動[86];(f)將相鄰7 個位置(總橫跨距離是700 nm)采集的衍射圖樣疊加后重構(gòu)的結(jié)果[86]Fig.5.(a) Conventional ptychography uses data collected with discrete translations ;(b) for a continuously scanned sample with constant velocity v,the diffraction data will be made up of the positions that occupy a length |v|T around the scan positions rj due toanintegration time of T[86];(c) the continuousscancan be discretized withsteps separatedby a smalldistancevΔt [86];(d)-(f) reconstructedobjectphase(1 mode assumingfullcoherence,leftand 5 modesassuming partialcoherence,right):(d)Reconstruction for the original data[86];(e) reconstruction using new positions that consist of summing four adjacent positions (over 400 nm horizontally),approximating a continuously scanned sample[86];(f) reconstruction for a larger (seven positions,700 nm) level of summing,which would be equivalent to an increased scanning speed[86].

目前,無論對于X 射線同步輻射光源,還是電子顯微鏡,亦或是可見光成像裝置,都無法保證照明探針是完全相干的,也不能保證長時間數(shù)據(jù)采集過程中樣品是絕對靜態(tài)的,或者檢測器不受點擴散函數(shù)的影響.近年來基于混合模態(tài)分解算法的ptychography 技術(shù)不僅已經(jīng)廣泛應用于高分辨X射線厚樣品成像[91]和三維斷層成像[92]等領域,而且EUV 測量[93]和電子顯微成像中也展現(xiàn)了顯著的作用.Cao 等[94]研究表明物質(zhì)波也能通過混合模態(tài)分解算法分解成一系列獨立的正交模,將照明探針分解為對應于密度矩陣特征值的模態(tài),普適于物質(zhì)波相干性的描述.他們還指出electron ptychography 測量數(shù)據(jù)的多樣性和高冗余度能夠為重構(gòu)部分相干特征提供充足的信息,因此將electron ptychography 和混合模分解結(jié)合能夠有效地重構(gòu)出部分相干電子波的特征,而不用提前已知照明光的波前分布和空間相干特性.Chen 等[95]通過大量實驗對比了electron ptychography 在不同電子劑量和不同掃描步長下分別使用單模重構(gòu)和混合模態(tài)重構(gòu)的結(jié)果,表明在低劑量和大掃描步長實驗條件下,混合模態(tài)分解重構(gòu)方法相對于傳統(tǒng)的ptychography 重構(gòu)算法具有更高的魯棒性,如圖6 所示.其中當掃描步長為0.85 ?,電子劑量不低于3300e·?—2時,采用混合模分解可實現(xiàn)的空間分辨率最低為0.9 ?.

圖6 (a)—(h)單層WS2 樣品在不同電子劑量條件(58000 和3300 e·?—2)下ptychography 重構(gòu)的結(jié)果;(i)—(p)單層WS2 樣品在不同掃描步長(0.85 和5.08 ?)下ptychography 重構(gòu)的結(jié)果;(a),(b)和(i),(j)分別分解為3 個模態(tài)和2 個模態(tài)重構(gòu)的結(jié)果;(e),(f)和(m),(n)為不使用模態(tài)分解方法重構(gòu)的結(jié)果;(c)和(d),(g)和(h),(k)和(l)以及(o)和(p)分別為對應于(a)和(b),(e)和(f),(i)和(j)以及(m)和(n)的衍射花樣[95]Fig.6.Ptychographic reconstructions of a monolayer WS2 sample in different illumination dose (58000 and 3300 e·?—2,(a)-(h)) and different scan step size (0.85 and 5.08 ?,(i)-(p)) conditions[95]:Mixed reconstructions from datasets using three ((a),(b)) and two((i),(j)) probe modes,respectively;((e),(f)) and ((m),(n)) single mode reconstructions;((c),(d)),((g),(h)),((k),(l)) and ((o),(p))corresponding diffractograms of ((a),(b)),((e),(f)),((i),(j)) and ((m),(n)).

混合模態(tài)分解方法雖然行之有效,但需要大量的掃描點數(shù)來引入更多的數(shù)據(jù)冗余信息.即使可以采用一系列的修正算法在后期數(shù)據(jù)處理中對ptychography 的部分空間相干性進行補償,但仍不如使用更高相干性的照明光[96].在使用部分相干光照明時,僅僅通過增加光劑量對重構(gòu)結(jié)果沒有明顯的提升,反而會對劑量敏感型樣品帶來嚴重的輻照損傷.Gardner 等[97]利用散射介質(zhì)實現(xiàn)了空間非相干光ptychography.一方面,散斑相關(guān)成像可以顯著地降低ptychography 對相干性的要求;另一方面,ptychography 的局域照明特性使得每次掃描的照明區(qū)域可以同時滿足散射介質(zhì)的記憶效應范圍和檢測器的性能限制,從而能夠打破散斑成像對樣品尺寸和相位復雜度的限制.

4 部分時間相干光重構(gòu)方法

在CDI 重構(gòu)過程中,除了假設照明光只有單一空間頻率之外,往往也假設其時間頻率也是單一的,即照明光波的波長是唯一的.在實際情況中,光源能量的不穩(wěn)定等因素往往導致光波具有一定的光譜帶寬,此時所采集到的衍射圖樣則是許多波長所對應衍射強度的疊加.通常使用單色儀或者濾波片就能有效地減小光譜帶寬,但是這同時也會大幅度降低光強度.CDI 技術(shù)所實現(xiàn)的空間分辨率和入射光通量直接相關(guān)[98].為了提高其空間分辨,則需要更長的曝光時間或者提高成像技術(shù)對光譜帶寬的容忍度.采用由高空間分辨率的菲涅爾波帶片和折射透鏡組成的消色差菲涅爾光學器件(Achromatic Fresnel optic,AFO)可以顯著地提高光子利用率,并能夠?qū)⒖扇菰S的消色差帶寬(Δλ/λ)提高至少兩個數(shù)量級(當λ=13.5 nm 且折射透鏡材料為Si 時,消色差帶寬可以從小于0.01%提升至0.97%)[99].對于CDI 技術(shù),也能通過改進算法或者成像系統(tǒng)來提高光譜帶寬容忍度.

4.1 光譜帶寬已知的部分時間相干CDI

在2009 年Multiwavelength CDI[100]和 Twostep CDI[101]先后被提出,并采用高次諧波光源(high-harmonic generation sources,HHG)從實驗上成功驗證了方法的可行性.在實驗中不使用單色儀,照明光包含若干個諧波成分.入射波的波譜需要事先測量出來,這可以通過對楊氏雙縫實驗產(chǎn)生的條紋進行最大熵法分析獲得[102],這種方法也可以同時測量出照明光波的空間相干長度.其中Multiwavelength CDI 方法可以將可用的光通量提高至少一個數(shù)量級,并獲得了約160 nm 的空間分辨率[100].Two-step CDI 方法能從復色光波衍射數(shù)據(jù)中提取出1 個單色波所對應的數(shù)據(jù)成分,這樣就能不對傳統(tǒng)的CDI 重構(gòu)算法做任何的修改[101].但是這兩種方法都只適用于具有離散光譜的光源,而不能應用于連續(xù)光譜照明的情況.

2011 年Abbey 等[64]提出了可同時適用于連續(xù)和離散光譜的技術(shù),稱為PolyCDI.這種方法相對于準單色光成像的情況可以將數(shù)據(jù)采集的曝光時間降低60 倍,并且能夠達到(150 ± 5) nm 的空間分辨率,這幾乎和完全相干情況下的阿貝衍射分辨極限117 nm 相一致.照明光中部分時間相干的存在不僅會減弱有效的光強度,而且會降低衍射圖樣的清晰度,如圖7(a)所示.使用由較長的曝光時間獲得的清晰準單色衍射數(shù)據(jù)重構(gòu)結(jié)果,如圖7(b)所示.如果直接采用模糊的衍射圖而不使用其他先驗信息作為支撐約束時,完全不能重構(gòu)出樣品的任何信息,如圖7(c)所示.但是若采用由圖7(b)所得的樣品尺寸信息作為初始先驗信息,進而作為支撐約束,就能明顯提升重構(gòu)結(jié)果,如圖7(d)所示.最后當采用PolyCDI 算法對模糊的復色數(shù)據(jù)進行重構(gòu)時,且不用使用任何由圖7(b)獲得的先驗信息就能得到和圖7(b)一樣高的重構(gòu)質(zhì)量,如圖7(e)所示.

圖7 (a) 準單色光(右上)和寬帶光(左下)照明所對應的部分衍射強度數(shù)據(jù)[64];(b)—(e) 重構(gòu)的待測樣品幅值信息(空間相干長度已知):(b) 準單色數(shù)據(jù)重構(gòu)結(jié)果,數(shù)據(jù)采集曝光時間為500 × 3 s,重構(gòu)時假設照明光完全相干[64];(c) 復色數(shù)據(jù)重構(gòu)結(jié)果,數(shù)據(jù)采集曝光時間為500 × 50 ms,重構(gòu)時假設照明光完全相干[64];(d) 復色數(shù)據(jù)重構(gòu)結(jié)果,重構(gòu)時假設照明光完全相干,但是采用從圖(b)獲得的物體精確尺寸作為初始支撐[64];(e) 復色數(shù)據(jù)重構(gòu)結(jié)果,采用和圖(b)和(c)相同的重構(gòu)過程,但是重構(gòu)算法為復色光衍射算法(polychromatic diffraction algorithm,PolyCDI) [64]Fig.7.(a) Comparison of the quasi-monochromatic (upper right) and broadband (lower left) data [64].(b)-(e) Reconstructed amplitude of the sample (all reconstructions presented here use known spatial coherence information):(b) Reconstruction from quasichromatic data,collected with 500 × 5 s exposures,assuming full temporal coherence [64];(c) reconstruction from polychromatic data,collected with 500 × 50 ms exposures,assuming full temporal coherence [64];(d) reconstruction from polychromatic data assuming full temporal coherence but using the exact dimensions of the object (obtained from panel (b)) as the initial support [64];(e) reconstruction from polychromatic data using an identical procedure to panel (b) and (c) but using the polychromatic diffraction algorithm (PolyCDI) [64].

PolyCDI 算法本質(zhì)上是將一束平面波ψλ(ri,zi)的交叉譜密度分解為一系列互不相干的正交模[50].ψλ(ri,zi)在自由空間傳播距離zij=zj -zi后得到ψλ(rj,zj)的遠場近似可描述為[64]

其中λ為波長;ri和rj分別表示在物平面和檢測器平面上且垂直于光傳播方向的位置矢量;?為傅里葉變換算子.在檢測器平面寬帶波的衍射強度分布為整個波段對應的ψλ(rj,zj) 模的平方乘以該波長對應的權(quán)重ξλ之后的和[64]:

將波譜的兩個相鄰采樣點之間的波長差定義為 Δλ,如果 Δλ足夠小的話,那么根據(jù)1 個特定波長的強度分布的物理尺度就足以獲得相鄰波長對應的強度分布.例如,如果根據(jù)(21)式用最大的波長采樣間隔λmax來傳輸光場,那么對應于λmax和下一個最小波長的強度分布之間的變化可以通過對rj進行尺度變換(rj(λmax-Δλ)/λmax)來獲得[64].在此之前Chen 等[100]采用高次諧波發(fā)生源對多波長衍射成像的實驗進行研究,發(fā)現(xiàn)單個衍射峰包含HHG 源產(chǎn)生的各個諧波所對應的衍射峰,也就是說衍射圖樣是所有諧波所對應的衍射強度的非相干疊加.

根據(jù)阿貝定理,對于完全相干的CDI,最高分辨率為Γ=λ/sinθ,其中θ是物體出射波相對于衍射圖樣的最大探測半角[103].在傍軸近似的情況下,對于有限縱向相干的CDI,分辨率受到最大可干涉路徑長度的限制,即

其中D是物體的最大特征尺寸,是入射波的中心波長,lc是縱向相干長度[64].根據(jù)入射波的半高全寬可以將縱向相干長度定義為.那么Γ=0.5D·Δλ/λ,可見帶寬(Δλ/λ)越小,可實現(xiàn)的空間分辨率越高.在Abbey 等[64]的實驗中,在準單色光的假設下進行CDI 重構(gòu)時最大可允許的帶寬是1.4 × 10—2,但是1 個全波諧波的帶寬約為3.7 × 10—2,因此需要采用補償機制彌補分辨率的損失.

PolyCDI 迭代算法的具體實施步驟如下[64].

1) 根據(jù)已知的光譜分布信息,對樣品的出射波進行猜測:ψ(ri,zi) .

2) 根據(jù)(21)式將中心波長對應的ψ(ri,zi) 傳播到遠場并獲得其光場分布ψc(rj,zj),然后通過位矢縮放因子將其縮放到最大波長對應的出射波ψ(rj,zj)λmax.

3) 對于其他采樣波長,也通過對rj進行縮放,,然后將最大波長對應的衍射強度內(nèi)插到由rj縮放定義的新點集上,就可以計算出每個采樣波長所對應的衍射圖樣.

4) 將所有采樣波長所對應的強度分布進行加權(quán)求和獲得總強度I(rj,zj),如(22)式所示.

5) 利用采集的衍射強度I(rj,zj)meas對中心波長所對應的出射波ψc(rj,zj) 進行約束,其相位保持不變,僅對振幅進行更新

6) 將更新后的出射波逆衍射到樣品平面,并在樣品平面對其進行支撐約束.

7) 重復1)—6)這個過程直到重構(gòu)誤差滿足要求,重構(gòu)誤差定義為

重構(gòu)過程首先是采用100 次的ER 迭代,然后再進行50 次的HIO 迭代,重復4 次上述迭代過程,這時PolyCDI 算法就基本收斂了,接下來再采用ER 算法在固定的支撐約束下進行至多1000 次的迭代.對于照明光中存在的部分空間相干性采用文獻[104]所提出的相干模分解方法進行處理.這就需要在重構(gòu)之前同時測出照明光的空間相干長度和光譜分布.相對于傳統(tǒng)的CDI 重構(gòu)算法,在迭代重構(gòu)過程中進行時間相干模分解也使PolyCDI算法在一定程度上增加了重構(gòu)計算量.

Huijts 等[105]跳出了時間相干模分解的框架,其思想類似于Dilanian 等[101]提出的Two-step CDI方法,都是首先從探測的遠場衍射強度圖樣中提取出1 個波長所對應的單色衍射圖樣.Huijts 等[105]采用的是一種數(shù)值的方法直接對連續(xù)寬帶光所對應的衍射圖樣進行單色化,可容忍的光譜帶寬可以超過10%,并且也適用于硬X-ray 的能量范圍.由于檢測器的積分時間遠大于照明光的相干時間,寬帶光衍射圖樣則是所有角頻率分量的非相干疊加.如果能找出不同角頻率分量所對應的衍射圖樣之間的關(guān)聯(lián),就能將模糊的寬帶光衍射圖樣進行數(shù)值單色化.對于遠場CDI,不同波長對應的物波遠場分布可以通過縮放進行相互轉(zhuǎn)化.當樣品距離檢測器的夫瑯禾費衍射距離為z,光波角頻率為w時,遠場衍射強度分布的縮放因子為w/(cz).根據(jù)這一特征可以構(gòu)建1 個尺度縮放矩陣C,通過求解方程b=Cm來得到單色化的衍射圖樣m,其中b是測量的寬帶光衍射圖樣,如圖8 所示.僅利用照明光波的光譜信息,就能從寬帶光衍射圖樣中提取出寬帶光的中心波長所對應的衍射圖樣.這種衍射圖樣單色化的方法獨立于迭代相位重構(gòu)之外,后續(xù)不用對相位重構(gòu)算法做任何改變,可以靈活地應用于多種單次曝光的CDI 或者ptychography.

圖8 衍射圖樣數(shù)值單色化的原理圖[105].傳統(tǒng)的CDI 假設照明光源是單色的.對于阿秒寬帶光源,衍射圖樣是所有波長所對應的單色衍射圖樣的加權(quán)疊加.這些單色的衍射圖樣可以認為只有幾何縮放的差別.這種縮放是數(shù)值可逆的,由矩陣C 來表示該縮放矩陣.確定了C 之后,就可以通過求解矩陣向量問題b=Cm 從寬帶光衍射圖樣b 中提取出單色化的衍射圖樣m (圖中右下部分所示為對應于一維衍射圖樣的簡化情形).然后就能直接將m 代入到傳統(tǒng)的相位恢復算法中重構(gòu)出樣品的復振幅信息.?是復色光所包含的離散化光波的波長個數(shù)Fig.8.Principle of the numerical monochromatization[105].Conventional CDI assumes a monochromatic source.In the case of an attosecond broadband source,the diffraction pattern is the incoherent,spectrally weighted sum of the monochromatic diffraction patterns corresponding to all wavelengths presents in the sources.These monochromatic patterns are identical except for a geometric scaling.In the presented method this scaling is numerically inverted,and the scaling matrix is denoted by matrix C.The monochromatization method consists in the inversion of the matrix-vector problem b=Cm in order to retrieve the monochromatic diffraction pattern m from the broadband measurement b (The lower right part of the figure shows the simplified case for 1D diffraction pattern).Then m can be directly put into the conventional phase retrieval algorithm.? is the index that corresponds to the spectral discretization.

近幾年對低時間相干性CDI 的研究多集中在ptychography 上.2014 年Enders 等[106]提出減小照明探針來提高對于低時間相干性的魯棒性,照明探針的尺寸D應滿足要求D <2ζl/sinα,其中ζl為照明光的縱向相干長度,α是攜帶衍射信息的衍射光波最大立體角,但是這樣會顯著地增加掃描次數(shù)以獲得較大的視場范圍.他們采用混合模態(tài)分解的方法在寬帶X-ray 實驗中得到了可靠的重構(gòu)結(jié)果,但是照明探針的尺寸滿足上述要求.如果將照明光帶寬進一步增大或者將照明探針的尺寸增大,使其不再滿足上述要求,那么這種基于單色光模型的混合模態(tài)分解方法將不再適用.2015 年Odstrcil等[107]首次將PolyCDI 的方法用到ptychography中,在EUV 波段實驗驗證了該方法的可行性.在2016 年,Pradier 等[108]又將PolyCDI 方法擴展到了X-ray ptychography,用來探測薄膜的厚度分布.同年,Baksh 等[109]提出了一種能同時適用于EUV 和X 射線波段的大光譜帶寬ptychography技術(shù),該技術(shù)仍是采用高次諧波光源,其重構(gòu)算法是將ePIE 和PolyCDI 結(jié)合.Yao 等[110]將Mixedstate decomposition[83]和Multi-wavelength[108]方法相結(jié)合,可以同時處理低空間和時間相干的問題[106],并且不必精確地測出具體的照明光譜,光譜信息粗略已知即可.在使用Multi-wavelength 方法時,他們考慮到寬帶光能量擴散的問題,不同波長所對應的探針在樣品平面應該具有不同的尺寸和分布,于是在重構(gòu)之前采用可變焦的菲涅爾波帶片進行獨立衍射傳播,生成若干個不同波長所對應的探針來完成探針模態(tài)的初始化,這樣更貼合實際的物理模型[110].

4.2 光譜帶寬未知的部分時間相干CDI

上述解決部分時間相干性的方法都需要提前測量出光譜的分布,而在2013 年P(guān)arsons 等[111]提出了一種可以不用測出光譜分布的寬帶光CDI技術(shù).該技術(shù)采用一種類似低通濾波shrinkwrap的方法[112],僅保留顏色圖樣中有用的信息.雖然該技術(shù)可以將允許的帶寬提高20%,但是卻由于沒有將光譜成分分開而不能用于解決相位問題,只能重構(gòu)出樣品的振幅信息.

在2014 年,Witte 等[113]提出了一種可以進行高分辨相位成像的雙脈沖超寬帶光譜CDI 技術(shù),不需要提前測量光譜分布而且不受光譜帶寬限制.該技術(shù)采用兩個具有一定時間延遲的空間相干脈沖作為照明光,所記錄的一系列的衍射圖樣為以時間延時為變量的函數(shù),再結(jié)合傅里葉光譜法就能從記錄的衍射圖樣中獲得光譜信息.但是這種成像技術(shù)不適用于非脈沖式光源的成像系統(tǒng),例如電子顯微成像系統(tǒng)和其他采用不可調(diào)諧的普通激光光源的系統(tǒng).

5 結(jié)論

本文綜述了CDI 技術(shù)中存在的部分相干性問題,包括部分相干理論和部分相干重構(gòu)方法.雖然在實驗裝置上加入狹縫或者使用單色儀可以非常直接地提高照明光的空間或時間相干性,但是這會大幅度的減弱照明光通量.近年來對于CDI 中時間相干性和空間相干性問題的研究主要依據(jù)Wolf所提出的相干模分解理論,即部分相干光可以表示為一系列互不相干的單模態(tài)相疊加的結(jié)果.這些單模態(tài)可以獨立傳播互不干擾.部分空間相干和部分時間相干的CDI 重構(gòu)技術(shù)都經(jīng)歷了從需要提前測量出照明光的相干特性(空間相干長度,相干模型或者是光譜帶寬)到不用已知相干性特征的發(fā)展過程.Nugent 等建立的部分相干CDI 理論框架對解決部分空間和時間相干性問題均起到了奠基性的作用,在部分相干照明情況下的記錄的衍射圖樣都可以看做是一系列正交且互不相干模態(tài)所對應的衍射強度的疊加.

對于部分空間相干CDI,大部分的研究是基于模態(tài)分解的方法,相比于傳統(tǒng)的CDI,ptychography利用自身具有大量冗余衍射強度信息的優(yōu)勢不僅可以對照明光進行模態(tài)分解,還可以對物體進行模態(tài)分解,能夠在照明光相干長度和相干光數(shù)學物理模型完全未知的情況下同時緩解由照明光源,探測器的點擴散函數(shù)和物體的不穩(wěn)定性引起的退相干現(xiàn)象帶來的影響.對于部分時間相干CDI,表1 列出了最具代表性的方法.Multiwavelength CDI 和Two-step CDI 只能應用于離散光譜照明情況,之后提出的PolyCDI 和衍射圖樣數(shù)值單色化的方法則可以應用于大帶寬連續(xù)光譜.PolyCDI 是在算法迭代過程中在探測平面進行不同波長衍射強度的疊加,來求解中心波長所對應的樣品信息,理論上可容忍的光譜帶寬能達到11%;而衍射圖樣數(shù)值單色化的方法則是在迭代重構(gòu)之前將中心波長所對應的衍射圖樣計算出來,避免了在迭代相位重構(gòu)時增加計算量,可見光和X-ray 實驗均驗證了該方法的可容忍光譜帶寬可以超過10%.但上述這些部分時間相干CDI 技術(shù)需要提前測量出照明光的光譜分布,少數(shù)不用提前已知光譜信息的重構(gòu)技術(shù)還不完善.因此,未來的一個重要的方向是光源空間和時間相干性特性完全未知情況下的復振幅圖像重構(gòu)技術(shù),這將大幅度地降低對實驗裝置的苛刻要求以及復雜度,同時進一步提高實際系統(tǒng)的成像質(zhì)量和分辨率.

表1 不同部分時間相干CDI 方法的比較Table 1.Comparison of different methods of partially temporal-coherent CDI.