尹浩 郯俊嶺 王巨勇 李洪權(quán) 奚雷 吳彬 邱吉東

(1.湖州市氣象局，浙江 湖州 313000； 2.湖州宇成信息科技有限公司，浙江 湖州 313000； 3.德清縣氣象局，浙江 德清 313200)

引言

隨著經(jīng)濟(jì)和城市化的迅速發(fā)展，大量污染物集中排放導(dǎo)致城市空氣重污染事件頻發(fā)。作為各種光化學(xué)反應(yīng)的載體，PM2.5可以促進(jìn)大氣光化學(xué)反應(yīng)的發(fā)生，其對環(huán)境污染及人體健康有嚴(yán)重危害。

重污染天氣過程受污染物排放和大氣擴(kuò)散條件共同影響，而擴(kuò)散條件與天氣狀況密切相關(guān)。董貞花等[1]發(fā)現(xiàn)平直的環(huán)流、弱的氣壓場、高濕、小風(fēng)、逆溫均有利于重污染的產(chǎn)生。楊磊等[2]對沈陽一次PM2.5重污染過程分析指出，近地面層持續(xù)逆溫、高相對濕度和弱北風(fēng)為顆粒物吸濕增長和長時間聚集提供了有利的天氣條件。王振等[3]研究了氣象因素對PM2.5濃度的影響，指出相對濕度與PM2.5呈正相關(guān)，降水對PM2.5具有一定的清除作用，風(fēng)速與PM2.5呈反相關(guān)?？偟膩碚f，高濕、小風(fēng)、逆溫等靜穩(wěn)氣象條件有利于污染物的聚集。

此外污染物隨大氣環(huán)流通過中遠(yuǎn)距離傳輸?shù)狡渌鞘惺切纬蓞^(qū)域性大氣污染的重要原因[4]。康暉等[5]研究了長三角地區(qū)冬季大氣PM2.5中有機(jī)碳(OC)、元素碳(EC)污染特征，發(fā)現(xiàn)PM2.5、OC和EC的質(zhì)量濃度與主要?dú)鈭F(tuán)的傳輸路徑有較好的相關(guān)性，自空氣質(zhì)量較差區(qū)域氣團(tuán)的PM2.5、OC和EC的質(zhì)量濃度是來自空氣質(zhì)量較好區(qū)域的1.14—1.70倍、1.55—2.10倍和1.94—2.47倍。涂小萍等[6]對浙江北部一次爆發(fā)式發(fā)展重度大氣污染過程進(jìn)行研究表明，大氣污染爆發(fā)式發(fā)展與冷空氣有關(guān)，持續(xù)冷平流輸送表現(xiàn)在1000 m以上層次，1000 m以下邊界層內(nèi)冷空氣偏弱，但足以讓邊界層盛行風(fēng)向改變?yōu)槲鞅憋L(fēng)，為粒子向東南方向輸送提供動力條件。葛躍等[7]對蘇錫常地區(qū)PM2.5污染特征及潛在源分析指出，山東南部、江蘇西部、安徽東部、浙江北部及江西西北地區(qū)對蘇錫常冬季PM2.5濃度貢獻(xiàn)較大。王茜[8]利用軌跡模式研究上海PM10和NO2的潛在源貢獻(xiàn)因子分布特征，指出冬、春和秋季潛在源貢獻(xiàn)因子高值主要集中在江蘇南部、河南和安徽等地的帶狀區(qū)域也有一定貢獻(xiàn)，說明這些區(qū)域是上海這2種污染物的潛在源區(qū)。趙倩彪等[9]利用后向軌跡模型結(jié)合上海PM2.5的濃度數(shù)據(jù)，研究發(fā)現(xiàn)長三角地區(qū)的排放對上海的貢獻(xiàn)最為顯著，蘇北、山東等地區(qū)的排放對上海也有較明顯的貢獻(xiàn)。在各地大氣污染物特征分析中后向軌跡模式被廣泛應(yīng)用，并結(jié)合潛在源分析方法，可以得到不同季節(jié)污染來源的差異性[10-15]。

杜勤博等[16]研究發(fā)現(xiàn)，汕頭PM2.5日變化呈單峰型，與多數(shù)內(nèi)陸城市不同。湖州位于太湖南岸，距離杭州灣100 km，其PM2.5濃度變化特征又是怎樣的呢？湖州地區(qū)PM2.5污染物傳輸有哪些特征呢？本文旨在通過分析湖州市PM2.5的濃度變化及傳輸特征，同時結(jié)合潛在源貢獻(xiàn)因子(PSCF)方法、濃度權(quán)重(CWT)方法探討污染過程成因和潛在源分布，以期為湖州市大氣污染控制提供數(shù)據(jù)支撐，對開展大氣聯(lián)防聯(lián)控有重要意義。

1 資料與方法

1.1 資料來源

全國AQI及PM2.5濃度小時分布資料，以及湖州城西水廠、德清豐慶、長興職教中心、安吉城東4個大氣成分監(jiān)測站的5項污染物(O3、PM2.5、PM10、NO2和SO2)濃度數(shù)據(jù)，監(jiān)測時間為2014年10月16日至2018年12月31日，分辨率為1 h。其中春、夏、秋季分別用3—5月、6—8月、9—11月資料的平均，冬季則為12月至翌年2月的平均。

美國國家環(huán)境預(yù)報中心GDAS(Global Data Assimilation System)數(shù)據(jù)，空間分辨率為1°×1°，時間分辨率為6 h，用于模式粒子后向軌跡模擬。

1.2 研究方法

選取近5 a內(nèi)湖州地區(qū)AQI>200的8次重污染天氣過程進(jìn)行分析(表1)。

表1 2014—2018年湖州市8次重污染過程Table 1 8 heavy pollution processes from 2014 to 2018 in Huzhou city

利用目前在國內(nèi)外被廣泛應(yīng)用于分析污染物來源及確定傳輸路徑的HYSPLIT軌跡模式(Hybrid Single-Particle Lagrangian Integrated Trajectory Model)，對湖州8次重污染過程進(jìn)行后向軌跡模擬。選取湖州城西水廠(30.86°N，120.04°E)作為后向軌跡起始點，起始高度設(shè)置為100 m，每隔1 h模擬一條后向軌跡，推算時間48 h。

將模擬出來的眾多軌跡通過聚類分析方法，得到湖州地區(qū)氣團(tuán)輸送的不同軌跡組，結(jié)合PM2.5的實況分布特征，進(jìn)一步分析污染物的來源。并通過PSCF和CWT方法分析重污染事件發(fā)生的污染物潛在源區(qū)分布特征。

2 結(jié)果分析

2.1 PM2.5濃度變化特征

2.1.1 PM2.5濃度的頻率分布

圖1為PM2.5日平均濃度的頻率分布，分析發(fā)現(xiàn)，頻率分布呈指數(shù)分布，高頻率區(qū)主要集中在20—40 μg·m-3之間，峰值出現(xiàn)在25 μg·m-3，頻率達(dá)到2.7%。高濃度值出現(xiàn)的頻率較少，其中高于100 μg·m-3出現(xiàn)頻率為5.53%，150 μg·m-3以上的頻率僅為0.85%。此外，根據(jù)《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)(GB3095—2012)》，2014—2018年湖州PM2.5日平均濃度高于污染限值(二級標(biāo)準(zhǔn))75 μg·m-3的頻率為12.93%，年平均超標(biāo)日數(shù)47.3 d。

圖1 湖州PM2.5日平均濃度頻率分布Fig.1 Frequency variation of the daily average concentration of PM2.5 in Huzhou city

湖州其他三縣(德清、長興和安吉)分布趨勢與湖州基本一致(圖略)，但安吉高值區(qū)頻率分布明顯少于湖州和其他兩縣，表現(xiàn)為安吉出現(xiàn)污染頻率更低。

結(jié)合2014年10月16日至2018年12月31日湖州PM2.5日平均濃度的逐日變化(圖2)發(fā)現(xiàn)，PM2.5

橫線為日平均濃度污染限值75 μg·m-3圖2 監(jiān)測時段內(nèi)湖州PM2.5平均濃度逐日變化Fig.2 Daily average concentration of PM2.5 in Huzhou city during the monitoring period

日平均濃度呈現(xiàn)明顯的年變化周期特征，每年冬季(12月至翌年1月)出現(xiàn)峰值，夏季、初秋(8—10月)則為谷值。其中，日平均濃度超過200 μg·m-3共2 d，分別為 2017年12月31日(221.2 μg·m-3)和2015年1月25日(214.3 μg·m-3)。

2.1.2 PM2.5濃度的月變化

從PM2.5月平均濃度變化曲線(圖3)可以看到，月平均濃度呈現(xiàn)明顯的季節(jié)性變化，重污染集中出現(xiàn)在冬季(12月和1—2月)，均保持在60 μg·m-3以上，其中最高值出現(xiàn)在1月(70.12 μg·m-3)；低值區(qū)為夏季和初秋(7—9月)，濃度低于30 μg·m-3，最低值出現(xiàn)在8月(25.93 μg·m-3)。結(jié)合湖州各季節(jié)PM2.5日平均濃度超標(biāo)情況(表2)可見，2014年10月16日至2018年12月31日湖州共超標(biāo)199 d，其中冬季出現(xiàn)125 d，春、秋季各占36 d和33 d，而夏季僅有5 d超標(biāo)。湖州年平均超標(biāo)日數(shù)為47.3 d。長興為最高，年平均超標(biāo)日數(shù)為58.7 d，安吉最低，為29.5 d。

圖3 湖州市PM2.5月平均濃度變化Fig.3 Changes of the monthly average concentration of PM2.5 in Huzhou city

表2 湖州地區(qū)PM2.5平均濃度超標(biāo)日數(shù)Table 2 Number of days with average concentrations of PM2.5 exceeding the standard in different counties of Huzhou region

從不同季節(jié)來看，各地都表現(xiàn)為冬季更容易出現(xiàn)PM2.5污染，春、秋季次之，夏季最低，其中安吉夏季僅出現(xiàn)2次PM2.5超標(biāo)。

2.1.3 PM2.5濃度的日變化

由圖4湖州PM2.5小時平均濃度日變化可以看到，PM2.5小時平均濃度的日變化在42.71—48.19 μg·m-3范圍內(nèi)，呈主副雙峰型分布特征，其中

圖4 湖州市PM2.5小時平均濃度日變化Fig.4 Daily change of hourly average concentration of PM2.5 in Huzhou city

主峰出現(xiàn)在10時，副峰出現(xiàn)在02時，谷值則在18時。結(jié)合NO2濃度日變化(圖略)，NO2在14時存在低谷，02—10時維持高峰值，20—22時存在另一高峰值，且NO2與PM2.5存在正相關(guān)，相關(guān)系數(shù)達(dá)0.97。SO2呈單峰分布，峰值出現(xiàn)在10時。NO2和SO2的變動對PM2.5的影響較大。

2.2 傳輸特征分析

2.2.1 后向軌跡聚類分析

利用HYSPLIT軌跡模式并結(jié)合全國PM2.5實況分布對篩選出來的8次重污染過程進(jìn)行分析(圖5)。

圖5 2015年1月3—5日(a)、2015年1月17—27日(b)、2015年12月8—12日(c)、2015年12月19—25日(d)、2016年3月1—3日(e)、2017年1月1—4日(f)、2017年12月30—31日(g)、2018年1月29—31日(h)湖州市8次重污染天氣下氣團(tuán)軌跡聚類分析Fig.5 Distributions of cluster analysis of air mass trajectory of 8 heavy pollution kinds of weather on January 3-5 (a),January 17-27 (b),December 8-12 (c),December 19-25 (d),2015,March 1-3,2016 (e),January 1-4 (f),December 30-31 (g),2017,and January 29-31,2018 (h) in Huzhou city

2015年1月3—5日湖州市主要有5類氣團(tuán)運(yùn)動軌跡，其中從杭州向北進(jìn)入湖州的軌跡占所有軌跡數(shù)的40.63%，其次為從杭州經(jīng)杭州灣轉(zhuǎn)向嘉興繼而進(jìn)入湖州的軌跡，該軌跡占所有軌跡數(shù)的22.92%，這兩條軌跡較短，表示氣團(tuán)移動速度較慢。結(jié)合PM2.5實況分布可知，1月1—2日湖州至杭州一帶空氣質(zhì)量良好，表明這兩條路徑并不是PM2.5傳輸?shù)闹饕窂?，但氣團(tuán)水平移動緩慢，不利于污染物的擴(kuò)散，在污染后期有利于PM2.5的累積。其他3條路徑雖然軌跡數(shù)占比較少，但都途徑污染物高值區(qū)，因此這次重污染天氣主要是通過長距離傳輸形成的污染過程。可以大致將3條路徑歸納為西北路徑和偏東路徑兩類，西北路徑通過西北內(nèi)陸經(jīng)過安徽或江蘇進(jìn)入湖州；偏東路徑途徑渤海和山東半島，具有海洋性氣團(tuán)性質(zhì)，氣團(tuán)濕度較大，有利于污染物的二次生成[17]，也是湖州地區(qū)污染事件的主要傳輸路徑之一。

2015年1月17—27日這次過程的軌跡聚類分析結(jié)果也可以分為西北路徑、偏東路徑、偏西路徑和偏南路徑4類。結(jié)合各時段PM2.5濃度分布實況分析發(fā)現(xiàn)，在過程前期我國東北地區(qū)的西部、華北、黃淮、江漢及西南地區(qū)東部均已出現(xiàn)嚴(yán)重污染天氣，在此次過程中西北路徑、偏西路徑及偏東路徑皆屬于長距離輸送路徑，且途經(jīng)上游嚴(yán)重污染地區(qū)，是形成這次重污染過程的原因之一。在過程后期，氣團(tuán)活動主要表現(xiàn)為偏南路徑，大氣水平擴(kuò)散能力弱，有利于污染物的積累。

2015年12月8—12日，PM2.5實況分布表明在過程前期北京、河北及遼寧等地發(fā)生嚴(yán)重污染，而后氣團(tuán)通過西北路徑和偏東路徑，一部分經(jīng)過江蘇境內(nèi)進(jìn)入湖州，另一部分自遼寧及山東半島經(jīng)過海上進(jìn)入湖州，以上路徑為污染物主要傳輸路徑。偏南路徑中氣團(tuán)途經(jīng)地空氣質(zhì)量良好，該路徑為清潔路徑。

2015年12月19—25日后向軌跡聚類結(jié)果顯示，路徑大致分為3類，分別是西北路徑、偏東路徑和偏西路徑。實況顯示，過程前我國華北南部、黃淮、江淮北部地區(qū)出現(xiàn)重污染天氣，19—20日主要受西北路徑影響，PM2.5自河南經(jīng)安徽進(jìn)入湖州，湖州地區(qū)PM2.5濃度快速增加；21日開始在偏東氣流的作用下，PM2.5從遼寧、山東等地經(jīng)海上進(jìn)入江蘇東部繼而向湖州輸送；過程后期(23—25日)華東中西部仍維持重污染天氣，仍有污染氣團(tuán)通過偏西路徑向湖州輸送，主要路徑占比達(dá)25.6%，且傳輸距離較短，表明大氣擴(kuò)散能力弱，污染加重。

2016年3月1—3日，湖州出現(xiàn)重污染天氣，相比其他7次過程，該過程相對最弱。3月1日我國華北東部、華中大部、湖南和江西局部均出現(xiàn)中度污染天氣，從后向軌跡聚類圖中可以發(fā)現(xiàn)有3條西北路徑，氣團(tuán)路徑均經(jīng)過PM2.5濃度高值區(qū)，在西北路徑的引導(dǎo)下污染帶前鋒壓至江蘇南部、浙江北部、江西西北部。3月2日起受西南偏西路徑影響，既有長距離的輸送影響，又有短距離的局地貢獻(xiàn)，有利于PM2.5的積累，PM2.5濃度在3月3日達(dá)到峰值。

2017年1月1—4日，過程前期PM2.5高值區(qū)主要在華北南部、黃淮和江漢地區(qū)，另外湖南、江西地區(qū)也存在輕度到中度污染。與其他過程西北路徑下污染物快速傳輸不同，本次過程主要受占比達(dá)58.33%的短距離偏西路徑影響，北方高濃度的PM2.5向南緩慢擴(kuò)散并與本地污染物相疊加，PM2.5不斷聚集，形成重污染天氣。

2017年12月30—31日，過程前期陜西、河南、河北及山東發(fā)生嚴(yán)重污染，而浙江一帶空氣質(zhì)量優(yōu)良，30日開始?xì)鈭F(tuán)沿西北路徑自PM2.5高值區(qū)向東南方向傳輸，西北路徑占比高達(dá)91.7%，是本次過程的主要影響路徑。

2018年1月29—31日，過程前期河南、山東南部、江蘇及安徽北部出現(xiàn)嚴(yán)重污染天氣，29—31日受西北路徑長距離輸送影響，湖州地區(qū)出現(xiàn)高濃度大氣污染。

2014年10月16日至2018年12月31日，湖州共出現(xiàn)8次重污染過程。利用后向軌跡方法并結(jié)合PM2.5實況分布發(fā)現(xiàn)，8次過程西北路徑出現(xiàn)7次，偏東和西南偏西路徑各出現(xiàn)4次，偏南路徑2次，可見西北路徑是湖州空氣污染的最主要傳輸路徑(表3)。污染過程1主要受西北和偏東路徑影響，過程后期短距離傳輸?shù)钠下窂剑髿馑綌U(kuò)散能力弱，有利于污染物的積累；過程2受西北、偏東及偏西中遠(yuǎn)距離傳輸?shù)闹饕绊?，偏南路徑的作用與過程1類似；過程3主要影響路徑是西北和偏東路徑，與過程1和過程2不同的是偏南路徑在該過程中是清潔路徑；過程4先后受西北、偏東和偏西路徑的傳輸作用，導(dǎo)致重污染發(fā)生；過程5主要是西北路徑起主導(dǎo)作用，之后又存在偏西或西南氣流的混合作用；過程6路徑單一，僅受偏西路徑影響；過程7和過程8均是西北傳輸起主導(dǎo)作用。

表3 8次重污染過程主要傳輸路徑統(tǒng)計表Table 3 Statistics of main transportation paths in 8 heavy pollution processes

利用聚類分析方法發(fā)現(xiàn)，影響湖州的污染物傳輸路徑主要分為4類(圖略)，其中占比最高的是西北路徑，達(dá)28.51%，PM2.5峰值濃度達(dá)291 μg·m-3，平均濃度達(dá)125.7 μg·m-3，其次是偏東路徑(26.21%)，PM2.5峰值濃度達(dá)283 μg·m-3，平均濃度達(dá)125.4 μg·m-3，西南偏西和偏南路徑占比分別為24.34%和20.94%，峰值濃度分別為260 μg·m-3和246 μg·m-3，平均濃度分別為123.6 μg·m-3和121.2 μg·m-3(表4)。從路徑占比、PM2.5峰值和平均濃度統(tǒng)計結(jié)果，進(jìn)一步印證了西北路徑是湖州空氣污染的最主要傳輸路徑。

表4 8次重污染過程主要傳輸路徑及PM2.5濃度Table 4 Main transport path and PM2.5 concentration in 8 heavy pollution processes

2.2.2 潛在源區(qū)分析

聚類分析方法可以初步了解后向軌跡氣團(tuán)的來源方向、路徑和傳輸距離，但不能確定潛在源區(qū)。本文應(yīng)用潛在源貢獻(xiàn)因子法(PSCF)和濃度權(quán)重軌跡分析(CWT)對湖州地區(qū)PM2.5潛在源地區(qū)進(jìn)行識別。PSCF是基于HYSPLIT模型用來確認(rèn)污染物的區(qū)域來源的一種方法，該方法將研究區(qū)域劃分為相等的小網(wǎng)格，PSCF值就是經(jīng)過某一個網(wǎng)格(i、j)的污染軌跡個數(shù)(mij)與總軌跡個數(shù)(nij)的比值，即:

(1)

為減少不確定性，引入權(quán)重因子，即WPSCF=Wij×PSCF(2)，Wij定義如下：

由于PSCF值是一種條件概率，無法確定研究區(qū)域污染程度，因此需要結(jié)合濃度權(quán)重軌跡分析(CWT)來確定不同區(qū)域貢獻(xiàn)的相對大小。CWT先計算出軌跡的權(quán)重濃度，再定量得到某個網(wǎng)格的平均濃度權(quán)重，計算公式為：

(3)

式(3)中,l是經(jīng)過網(wǎng)格軌跡；M是總軌跡數(shù)；Cijl是軌跡l經(jīng)過網(wǎng)格時對應(yīng)的PM2.5質(zhì)量濃度；τijl是軌跡l在網(wǎng)格停留時間。計算時加入權(quán)重系數(shù)，即可得WCWT。綜合以上可知，WPSCF數(shù)值越大表示該地區(qū)污染軌跡占比越高，WCWT數(shù)值越大表示潛在源區(qū)對湖州地區(qū)PM2.5貢獻(xiàn)越大。

2014—2018年8次重污染天氣的WPSCF、WCWT及聚類軌跡分布如圖6所示，圖中WPSCF大值區(qū)主要集中在安徽中西部，包括六安、合肥等這些傳輸通道上的城市，其中六安地區(qū)WPSCF值達(dá)0.8以上，說明該區(qū)域污染軌跡占比較高，污染物傳輸對湖州PM2.5濃度有較大影響；同樣，WCWT結(jié)果顯示在西北路徑上存在WCWT大值區(qū)，最大值出現(xiàn)在安徽中西部，達(dá)200 μg·m-3以上，由此可見該地區(qū)對湖州市PM2.5濃度貢獻(xiàn)相對較大。

圖6 2014—2018年8次重污染天氣PM2.5的WPSCF(a)和WCWT(b)分布特征Fig.6 Distributions of weighted potential source contribution function (a) and weighted concentration-weighted trajectory (b) for PM2.5 in 8 heavy pollution processes from 2014 to 2018

3 結(jié)論與討論

(1)2014年10月16日至2018年12月31日湖州地區(qū)PM2.5日平均濃度頻率呈指數(shù)分布，高頻率區(qū)主要集中在20—40 μg·m-3之間。年平均超標(biāo)日數(shù)從高到低依次為長興(58.7 d)>德清(53.4 d)>湖州(47.3 d)>安吉(29.5 d)。PM2.5日平均濃度的年變化呈現(xiàn)明顯周期特征，PM2.5污染主要出現(xiàn)在冬季(12月至次年1月)，夏季、初秋(8—10月)則為低濃度值；PM2.5小時平均濃度的日變化呈主副雙峰型分布特征，其中主峰出現(xiàn)在10時，副峰出現(xiàn)在02時，谷值則在18時，NO2和SO2的變動對PM2.5的影響較大。

(2)利用后向軌跡方法并結(jié)合PM2.5實況分布發(fā)現(xiàn)，8次過程中西北路徑出現(xiàn)7次，偏東和西南偏西路徑各出現(xiàn)4次，偏南路徑2次；通過聚類分析發(fā)現(xiàn)，西北路徑占比最高，達(dá)28.51%，其次是偏東路徑(26.21%)，西南偏西和偏南路徑占比分別為24.34%和20.94%，路徑占比、PM2.5峰值和平均濃度統(tǒng)計結(jié)果進(jìn)一步印證了西北路徑是湖州空氣污染的最主要傳輸路徑，偏東路徑次之。

(3)湖州地區(qū)PM2.5污染主要通過西北和偏東路徑進(jìn)行中遠(yuǎn)距離傳輸。西北路徑傳輸對湖州地區(qū)影響較大，偏東路徑下氣團(tuán)經(jīng)過海面，夾帶的水汽與顆粒物充分混合，會加劇顆粒物的二次生成和老化過程。西南偏西路徑和偏南路徑對湖州空氣污染也有一定貢獻(xiàn)，但存在不確定性，個別過程中偏南路徑表現(xiàn)為清潔通道。

(4)PM2.5的WPSCF和WCWT結(jié)果分布類似，其貢獻(xiàn)高值區(qū)域主要集中在西北路徑輸送通道上的城市群，這8次過程顯示安徽中西部地區(qū)是主要潛在源區(qū)。