張糧成，李學超

（安徽理工大學 力學與光電物理學院，安徽 淮南 232001）

關鍵字：二次諧波產(chǎn)生；迭代方法；密度矩陣；波函數(shù)；藍移

20 世紀60 年代，紅寶石激光束實驗證實了二次諧波產(chǎn)生效應，打開了非線性光學的研究[1]。之后半導體材料非線性光學特性相繼展開，各種人工微結構制造得到了重大突破[2]。20 世紀90 年代，光學參量放大器以及脈沖光學參量振蕩器得以制造[3-4]。當今，非線性光學在光學領域中逐漸成為成熟的分支[5]。

納米制造技術的不斷發(fā)展，現(xiàn)實中可以制造各種各樣的低維半導體量子系統(tǒng)，從此非線性光學效應逐漸成為學者研究的熱點，例如二次諧波產(chǎn)生、光吸收、光整流、折射率變化、三次諧波產(chǎn)生[6]。在光學特性和非線性光學特性中，半導體材料與體材料具有顯著不同的特點[7-8]。低維半導體量子系統(tǒng)進一步提高非線性光學特性[9-10]。在非線性光學特性中，改變量子系統(tǒng)的形狀與大小和增加外場（電場、磁場、強激光場等等）是大量研究者普遍使用的方法。例如：Khordad 研究位置相關的有效質量對立方量子點的線性和非線性光學性質的影響[11]；Vaseghi 等研究通過外部因素進行控制球形量子點的光學整流和三次諧波生成[12]；Bejan等研究在電場和偏心率影響下橢圓量子環(huán)的光學性質[13]；Kilica 等討論二維量子偽點系統(tǒng)中激光誘導的非線性光整流[14]；Martínez-Orozco 等討論磁場對摻雜GaAs 量子阱中非線性光學整流和二次諧波和三次諧波的影響[15]；Mahrsia 等研究在靜水壓力和溫度作用下，具有潤濕層的垂直耦合透鏡狀InAs/GaAs 量子點中的非線性光整流[16]等等?；诘途S半導體量子系統(tǒng)的成功制造，人們開展了許多光電器件應用研究，例如高速光電調(diào)制器、半導體光學放大器等等。本文研究了環(huán)形贗諧勢中二次諧波產(chǎn)生。

1 相關理論

1.1 理論模型

定態(tài)薛定諤方程可以寫成

其中：ψ是系統(tǒng)波函數(shù)；E是系統(tǒng)能量。在有效近似質量的條件下，三維環(huán)形贗諧勢系統(tǒng)中哈密頓量用球極坐標表示如下[16-17]

其中：m*是電子的有效質量；r,θ和φ分別代表著球極坐標中的模長、極角和方位角；? 是普朗克常量。環(huán)形贗諧勢V(r)如下

式中：V0代表著化學勢；r0是贗諧勢的零點；β是環(huán)形勢的無量綱參數(shù)。

在球坐標下的定態(tài)薛定諤方程可以表示為

上式中波函數(shù)ψ(r,θ,φ)可以分離變量寫為

方程式（5）代入到方程式（4）中，可以得到下面的三個方程

其中，

公式(7)和公式(8)中參量l′和m分別表示角動量和磁量子數(shù)。

這里的L,a和b表達式如下

公式（6）的歸一化解為

這里A的表達式為

式中l(wèi)′和ξ未必是整數(shù)，但它們要滿足一個條件：其差一定是整數(shù)，方程式（8）的歸一化解為

方程式（9）歸一化波函數(shù)為，

1.2 二次諧波產(chǎn)生系數(shù)

二次諧波產(chǎn)生系數(shù)在密度矩陣和迭代方法兩種方法求解下可以得出[19]。假定，電磁場的頻率ω激發(fā)三維環(huán)形贗諧勢的系統(tǒng)，E(t)=E0cos(iωt)=，密度矩陣算子ρ隨時間變化的薛定諤方程如下[20]

上式中：H0表示在沒有E(t)影響下的哈密頓量；ρ(0)是不受干擾情況下的密度算子；偶極躍遷矩陣M其矩陣元為Mij=＜ψi|r|ψj＞；Γij表示弛豫率。這個系統(tǒng)電極化可以表示如下

與此同時，式（18）五個系數(shù)分別代表著五個非線性光學的主要系數(shù)，其中二次諧波產(chǎn)生系數(shù)是，運用迭代方法也可以獲得

（19）、（20）是電極化通過迭代法處理后得到的多階表達式，用迭代法處理方程式（17）表示為

通過以上方法得到二次諧波產(chǎn)生系數(shù)為

式中：能級差E21=?ω21=E2-E1，E31=?ω31=E3-E1。

2 結果與討論

使用GaAs/AlGaAs 半導體材料數(shù)值計算三維環(huán)形贗諧勢中二次諧波產(chǎn)生系數(shù)。計算的參量如下：m*=0.067m0(m0是自由電子的質量)，電子密度σv=5.0×1022m-3，真空介電常數(shù)ε0=8.85×10-12F·m-1，弛豫率Γij=1/0.14 ps[20]。數(shù)值計算中，贗諧勢零點r0、化學勢V0和無量綱參數(shù)β數(shù)值選取具有一般性，并且已有研究者采用類似數(shù)值[17，21]。為更好展現(xiàn)二次諧波峰值變化特點，在每張二次諧波系數(shù)圖中給出了一組對照數(shù)據(jù)（r0=10 nm、V0=20 meV、β=18）。

在V0=20 meV、β=18，r0分別得等于6、10和14 nm 時，二次諧波產(chǎn)生系數(shù)隨入射光子頻率變化曲線如圖1 所示。從圖中很清楚看到隨著r0數(shù)值不斷地增加，二次諧波峰值漸漸地向低能區(qū)域移動。隨著r0數(shù)值增加，量子約束減弱，系統(tǒng)能級間隔減小，導致二次諧波系數(shù)向低能區(qū)域移動。從環(huán)形贗諧勢分析如圖2，在V0=20 meV 情況下，三種不同r0數(shù)值情況下隨著r變化曲線?？梢郧宄贸鲭S著r0數(shù)值增加，電子運動的范圍擴大了，同理反平方項也是如此。在圖1 中可以觀察到另一個重要的特征，r0數(shù)值在逐次增加同時，峰值也在不斷地增加。由解析式可知，電子偶極躍遷矩陣元（Mij）和不同狀態(tài)之間的能量間隔（?ωij）決定峰值。偶極躍遷矩陣元和能級間隔的改變都會對二次諧波產(chǎn)生的峰值造成一定影響。當勢零點r0增加時，偶極躍遷矩陣元|M12M23M31|增大、能量間隔E21、E31減小，但是偶極躍遷矩陣元在影響二次諧波產(chǎn)生峰值中起到了決定性的影響。

圖1 在v0=20 meV，β=18 和三種不同r0值條件下二次諧波產(chǎn)生系數(shù)隨著入射光子頻率變化曲線

圖2 在V0=20 meV 三種不同r0值條件下隨著r 變化曲線

當β=18、r0=10 nm 和V0分別等于10、15和20 meV 時，二次諧波產(chǎn)生系數(shù)與入射光子頻率的圖像如圖3?？梢郧宄吹?，在V0不斷增加過程中二次諧波系數(shù)峰值出現(xiàn)藍移行為。隨著V0數(shù)值增加，量子約束增強，系統(tǒng)能級間隔E21、E31提高，導致二次諧波系數(shù)向高能區(qū)域移動。從環(huán)形贗諧勢分析如圖4，在r0=10 nm 情況下，三種不同V0數(shù)值情況下隨著r 變化曲線?？梢郧宄贸鲭S著V0數(shù)值增加，電子運動的范圍減小，同理反平方項也是如此。同理是反平方項會更加一步限制電子運動區(qū)域。此外，還可以觀察隨著V0數(shù)值在不斷增加，峰值也在不斷地增加。由解析式可知，電子偶極躍遷矩陣元（Mij）和不同狀態(tài)之間的能量間隔（?ωij）決定峰值。偶極躍遷矩陣元和能級間隔的改變都會對二次諧波產(chǎn)生的峰值造成一定影響。當化學勢V0增加時，偶極躍遷矩陣元|M12M23M31|減小、能量間隔E21、E31增大，但是偶極躍遷矩陣元在影響二次諧波產(chǎn)生峰值中起到了決定性的影響。

圖3 在β=18,r0=10 nm 和三種不同V0 值條件下二次諧波產(chǎn)生系數(shù)隨著入射光子頻率變化曲線

圖4 在r0=10 nm 三種不同V0 值條件隨著r 變化曲線

在V0=20 meV、r0=10 nm 和β分別等于4、18和32 條件下，隨著入射光子頻率增加，二次諧波系數(shù)也隨之改變，如圖5。從圖中可以清楚觀察到伴隨著β數(shù)值在不斷增加，二次諧波產(chǎn)生的共振峰慢慢地減少。當無量綱參數(shù)數(shù)值的增加，矩陣元素在量子約束的強度條件下緩慢減小。通過公式（21）得到，偶極躍遷矩陣元|M12M23M31|數(shù)值減小，最終導致峰值逐漸減少。偶極躍遷矩陣元|M12M23M31|成為決定二次諧波產(chǎn)生變化的主要因素。因此，在實際應用過程中若僅僅只想改變二次諧波峰值可以調(diào)節(jié)無量綱參數(shù)β來完成。

圖5 在V0=20 meV,r0=10 nm 和三種不同β 值條件下二次諧波產(chǎn)生系數(shù)隨著入射光子頻率變化曲線

3 小結

本文從理論研究了環(huán)形贗諧勢中二次諧波產(chǎn)生，重點是對二次諧波系數(shù)計算與分析。隨著V0和β數(shù)值增加，峰值在相適應地減少，但r0卻恰恰相反，r0數(shù)值增加同時，峰值也在增加。以及，當r0數(shù)值增加時，二次諧產(chǎn)生出現(xiàn)了紅移現(xiàn)象，V0正好相反，在V0數(shù)值變大時，出現(xiàn)了藍移現(xiàn)象。