張航，張巍，李偉鋒，劉海峰，王輔臣

（華東理工大學潔凈煤技術(shù)研究所，上海煤氣化工程技術(shù)研究中心，上海 200237）

引 言

撞擊流反應器因其強化熱質(zhì)傳遞、增強混合效果的特性，相比于傳統(tǒng)反應器效率更高且結(jié)構(gòu)簡單，易于控制，在氣化[1]、萃取[2]、納米顆粒制備[3-4]、有機合成[5-6]及生物醫(yī)藥[7]等領(lǐng)域得到了廣泛應用。由于反應器內(nèi)的流動模式?jīng)Q定了反應物的混合過程，進而影響反應進程并控制產(chǎn)物特征[8]，因此，揭示撞擊流反應器復雜流場內(nèi)的界面反應機理對其應用至關(guān)重要。

T型反應器作為典型的撞擊流反應器，其構(gòu)造簡單且混合效果優(yōu)異，近年來受到了重點關(guān)注。在T型反應器中，隨著Reynolds數(shù)的變化，會出現(xiàn)分離流、穩(wěn)態(tài)吞噬流、非穩(wěn)態(tài)吞噬流及非穩(wěn)態(tài)對稱流等流動模式。Hoffmann等[9]采用共聚焦激光掃描顯微鏡、微型平面激光誘導熒光（μ-LIF）和微型粒子圖像測速（μ-PIV）技術(shù)分析了T型反應器流場內(nèi)的濃度和速度分布特征，得到了穩(wěn)態(tài)吞噬流的三維流動結(jié)構(gòu)，與分離流模式相比，吞噬流模式下流體混合效果明顯增強。Dreher等[10]和Fani等[11]通過數(shù)值模擬，對非穩(wěn)態(tài)流動模式及其臨界Reynolds數(shù)進行了研究，當Re>180時，發(fā)現(xiàn)非穩(wěn)態(tài)吞噬流使混合效果進一步提高。Thomas等[12]采用激光誘導熒光（LIF）技術(shù)對反應器腔室內(nèi)流體振蕩行為進行了研究，當Re>335時發(fā)現(xiàn)了以撞擊面軸向振蕩為特征的非穩(wěn)態(tài)對稱流，基本保持對稱性流動，混合效果有所降低。本課題組[13-14]利用PLIF技術(shù)和數(shù)值模擬重點對非穩(wěn)態(tài)吞噬流的振蕩特性進行了分析，認為流場中速度和壓力的周期性轉(zhuǎn)換引起了非穩(wěn)態(tài)吞噬流模式下周期性的旋渦合并。以上研究表明，T型反應器內(nèi)不同的流動模式會導致混合機制產(chǎn)生顯著差異，但受實驗體系的局限，并不能揭示流動混合對反應器內(nèi)反應過程造成的影響，相較于單一流體的物理混合過程，帶有化學反應的流動體系對于研究反應器內(nèi)的流動、反應機理及其應用更加具有實際意義。

Commenge等[15]和Fonte等[16]利 用Villermaux-Dushman平行競爭反應，分別通過實驗和數(shù)值模擬對T型反應器內(nèi)的微觀混合特征進行了研究。Shi等[6]、Fang等[17]和Sivashankar等[18]利用酚酞、甲基橙等酸堿指示劑對不同結(jié)構(gòu)的微流控芯片進行了反應可視化研究，通過反應器內(nèi)混合單元的變色情況，對混合程度進行直觀地評價。Shi等[19]利用酚酞指示劑，對受限撞擊流反應器（CIJR）湍流狀態(tài)下的流動進行了實驗研究，并比較了反應器在不同Re下的混合程度。Mariotti等[20]利用亞甲基藍褪色反應，在不同Re和Da(Damk?hler數(shù))下，通過實驗和數(shù)值模擬研究了T型微通道反應器中流動模式對反應產(chǎn)率的影響，結(jié)果表明在吞噬流模式下反應產(chǎn)率顯著提高。Lee等[21]利用過氧化草酸酯化學發(fā)光反應得到了十字反應器內(nèi)反應速率的空間分布，結(jié)合數(shù)值模擬表明低Re時反應由界面擴散控制，隨著Re增大三維旋渦結(jié)構(gòu)誘導了局部化學反應熱點。以上研究從反應物、產(chǎn)物及反應速率等角度，探討了反應器內(nèi)流動、混合與反應之間的聯(lián)系，但已有結(jié)果仍缺乏對反應器內(nèi)流體反應界面的刻畫，難以深入揭示不同流動模式對界面反應的影響機理。

本文通過利用酚酞顯色反應由無色反應物生成有色產(chǎn)物的特點，對T型反應器復雜流場結(jié)構(gòu)內(nèi)的界面反應產(chǎn)物進行了可視化研究，結(jié)合平面激光誘導熒光（PLIF）技術(shù)，考察了反應器內(nèi)不同流動模式下的流動、混合及界面反應特征，重點分析了吞噬流旋渦結(jié)構(gòu)對混合及界面反應的影響，為撞擊流反應器的開發(fā)、設計、優(yōu)化及應用提供了指導依據(jù)。

1 實驗方法

1.1 實驗裝置與流程

實驗通過平面激光誘導熒光（PLIF）技術(shù)和酚酞顯色反應兩種方法對T型反應器內(nèi)流體流動及界面反應進行流場可視化研究，實驗流程如圖1所示。通過閥門和轉(zhuǎn)子流量計調(diào)節(jié)流量，A、B兩個水箱中的流體分別沿管道進入反應器兩個入口，然后在腔室內(nèi)撞擊混合，最后從出口流出至儲液罐。由于酚酞可溶于乙醇但難溶于水，為了增大其在水中的溶解度，水箱內(nèi)的初始溶劑采用質(zhì)量濃度為8%（體積濃度約為10%）的乙醇-水溶液。

圖1 實驗流程示意圖Fig.1 Schematic diagram of experiment flow

在PLIF實驗中，水箱A為初始溶劑，水箱B加入熒光染色劑羅丹明6G。在以往的研究中[22-23]，通過對不同濃度的羅丹明6G溶液所采集到的熒光強度進行標定，發(fā)現(xiàn)當染色劑溶液濃度低于0.2 mg/L時，兩者成正比，因此采用0.15 mg/L的羅丹明6G溶液作為染色劑。由固態(tài)脈沖式激光器（Nd:YAGLaser，Dantec）產(chǎn)生波長560 nm的激光，經(jīng)過片光鏡后形成厚度約為0.5 mm的平面激光源。反應器腔室內(nèi)含染色劑的流體經(jīng)激光照射后激發(fā)出532 nm波長的熒光，由CCD相機（FlowSense EO，Dantec）將捕捉到的圖像信息通過數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)輸入至計算機，通過Daynamic Studio（Dantec）軟件進行圖像處理實現(xiàn)流場可視化。其中，CCD相機鏡頭（Nikon）前裝有550 nm波長的濾光片，可阻擋激光并透射熒光，激光頻率為10 Hz，相機采樣頻率與激光同步，曝光時間為11μs，分辨率為2048 pixel×2048 pixel。為了減少激光強度不均勻及時間波動導致的濃度偏差，對同一工況下不少于10張圖像進行標定校準，利用Matlab軟件對可視化圖像進行分析，以得到反應器內(nèi)流動混合情況。

在酚酞顯色反應中，兩個水箱的初始溶劑中分別加入100 mg/L的溶質(zhì)氫氧化鈉和酚酞，既滿足反應要求，也使得兩側(cè)流體密度基本相等。將白光LED燈置于反應器后側(cè)作為背景光源，使平行光垂直照射反應器流場，由計算機通過Camera Control Pro（Nikon）軟件控制數(shù)碼單反相機（D810，Nikon），對流體混合后反應生成的紅色產(chǎn)物進行彩色圖像信息采集。其中，相機拍攝穩(wěn)態(tài)圖像分辨率為7360 pixel×4912 pixel，非穩(wěn)態(tài)視頻分辨率為1920 pixel×1080 pixel，采樣頻率為60 Hz。上述化學試劑均來自上海泰坦科技股份有限公司，純度為分析純（AR），去離子水由ELGA PURELAB純水系統(tǒng)制備。

T型反應器的結(jié)構(gòu)尺寸、坐標軸及各平面位置如圖2所示，其中z軸為重力方向。反應器材質(zhì)為有機玻璃（PMMA），入口通道高度h=6 mm，厚度d=6 mm，出口通道寬度w=2d=12 mm。為了保證反應器內(nèi)流場的穩(wěn)定和發(fā)展，入口通道長度Li和出口通道長度Lo均大于20h。定義入口數(shù)Re為：Re=ρdu0/μ，ρ和μ分別為入口流體的密度和動力黏度（參考Dizechi等[24]的實驗數(shù)據(jù)），u0為入口平均流速。

圖2 T型反應器結(jié)構(gòu)示意圖Fig.2 Structural diagram of T-jet reactor

1.2 反應體系與濃度標定

實驗采用酚酞遇堿變紅的顯色反應，氫氧化鈉和酚酞兩種無色透明的反應物溶液在反應器內(nèi)混合后迅速生成紅色的反應產(chǎn)物，化學反應方程式如下[25]：

式中，H2PP為酚酞無色的內(nèi)酯式分子，PP2-為紅色的醌式離子。在實驗體系中，酚酞顯色反應是一個典型的快反應，溶質(zhì)擴散相對于反應極為有限[26]。定義Da=kLo/u0[20]，k為反應速率系數(shù)（參考Takano等[27]的實驗數(shù)據(jù)），本實驗中Da=2.55~50.98，說明化學反應特征時間遠小于混合特征時間，反應器內(nèi)的流動模式直接影響界面反應情況。

在酚酞顯色反應實驗體系研究中，Takano等[27]利用分光光度計對白光LED的發(fā)射光譜、PP2-的吸收光譜以及相機的光譜靈敏度進行了對比，結(jié)果表明，紅色反應產(chǎn)物PP2-的吸光度A可通過RGB圖像中G通道分量來表示：A=lg(G0/G)，G和G0分別表示在一定濃度及濃度為0時采集圖像中的G分量。通過對不同濃度反應產(chǎn)物的吸光度進行標定，結(jié)果表明在一定濃度范圍內(nèi)反應產(chǎn)物的吸光度與濃度成正比，符合朗伯比爾定律。因此，在酚酞變色反應實驗中，可對RGB圖像的每個像素通過式（2）進行濃度歸一化處理，得到反應器中反應產(chǎn)物的濃度分布情況：

式中，ck和Gk分別為反應產(chǎn)物的瞬時濃度及瞬時圖像的G分量；cmax和Gmax分別為兩種反應物充分等量混合、完全反應后的產(chǎn)物濃度及圖像的G分量。

2 結(jié)果與討論

2.1 穩(wěn)態(tài)流動模式

通過PLIF和顯色反應實驗，可以得到T型反應器內(nèi)可視化的流場結(jié)構(gòu)及界面反應情況。當Re<190時，反應器內(nèi)為穩(wěn)態(tài)流動模式，不同Re時中心平面y=0和各出口截面z/h=1、3、5、7和10的PLIF圖像，以及顯色反應圖像如圖3所示。PLIF圖像中，白色部分表示流體含染色劑，黑色部分則不含；顯色反應圖像中，紅色部分表示反應產(chǎn)物，白色部分表示未發(fā)生反應。需要說明的是，相較于PLIF技術(shù)得到的反應器內(nèi)不同位置平面染色劑濃度分布，顯色反應圖像表示的是反應產(chǎn)物濃度的疊加效果，盡管該方法不能呈現(xiàn)反應器內(nèi)三維的反應界面，但結(jié)合PLIF圖像可以反映相關(guān)位置的界面反應特征。

圖3 Re=20、80、120、160時的PLIF圖像及顯色反應圖像Fig.3 PLIF images and color reaction images at Re=20,80,120 and160

當Re=20時，反應器內(nèi)流場呈現(xiàn)分離流模式[圖3（a）]，兩側(cè)入口流體在T型反應器內(nèi)保持分離，沿出口通道并行流動，流體界面位于通道中心，流體只能在界面上通過分子擴散進行混合，反應產(chǎn)物也集中于此。類似現(xiàn)象同樣出現(xiàn)在Re=80時[圖3（b）]，Re的增加使得流體撞擊后在反應器頂部形成了兩個回流渦，反應產(chǎn)物開始在頂部聚集，與此同時，撞擊界面產(chǎn)生的高壓使流體由中心界面沿邊壁向兩側(cè)流動，反應器腔室內(nèi)形成Dean渦[28]，反應產(chǎn)物分布擴展至分離界面兩側(cè)邊壁。

當Re=120時[圖3（c）]，反應器內(nèi)流場呈現(xiàn)穩(wěn)態(tài)吞噬流模式，流體撞擊界面的軸對稱性被打破，撞擊面發(fā)生傾斜使得其中一側(cè)流體沿壁面侵入到另一側(cè)流場中，形成S形的流體界面，并沿著出口通道逐漸扭曲。隨著Re繼續(xù)增大，吞噬流模式不斷發(fā)展，Re=160時，反應器頂部的兩個回流渦相互交錯使得反應物的接觸面積進一步增大，大量產(chǎn)物聚集[圖3(d)]。同時頂部旋渦也影響了下游流場的旋渦結(jié)構(gòu)的形成，撞擊面傾斜程度進一步增大，形成了兩個明顯的同向旋渦，其尺度隨著出口流動不斷增大，使流體界面不斷扭曲變形，兩側(cè)流體相互卷吸、吞噬，進行對流混合，產(chǎn)生相間排列的層片結(jié)構(gòu)，極大地增加了流體界面的面積。流體在旋渦結(jié)構(gòu)內(nèi)的徑向速度相對更低[13]，反應物停留時間更長，接觸面積更大，沿腔室方向反應程度不斷增加，產(chǎn)物分布范圍不斷擴大，總體反應程度相較于分離流模式明顯提升。

在PLIF實驗中，穩(wěn)態(tài)流動模式下不同Re時z/h=10平面中心線上的染色劑濃度分布如圖4所示，圖中C為羅丹明6G染色劑的瞬時濃度，C0為初始濃度，C/C0為無量綱濃度。當Re=20時，流場呈現(xiàn)分離流模式，反應器出口通道的兩側(cè)流體濃度區(qū)別明顯，僅在中心位置存在非常大的濃度梯度，說明流體只能通過分離流界面進行物質(zhì)交換，混合效果較差。當Re=80時，Dean渦的形成，使得中心分離界面的濃度梯度有所減小，少量流體沿邊壁進入另一側(cè)。當Re=120時，流場結(jié)構(gòu)逐步轉(zhuǎn)化為非穩(wěn)態(tài)吞噬流模式，除了中心界面，通道兩側(cè)分別存在一個濃度波動，說明兩側(cè)流體相互侵入增大了流體界面面積。隨著Re繼續(xù)增大，當Re=160時，吞噬流模式得到完全發(fā)展，旋渦結(jié)構(gòu)將兩側(cè)流體吞噬，流體間接觸面積明顯增加，使得濃度分布呈現(xiàn)較多的大尺度波動，混合效果顯著增強。

圖4 Re=20、80、120、160時PLIF圖像中z/h=10截面中心線上的染色劑濃度分布Fig.4 Distribution of dye concentration on central line of section z/h=10 in PLIF images at Re=20,80,120 and 160

在顯色反應實驗中，穩(wěn)態(tài)流動模式下，歸一化后的反應產(chǎn)物濃度圖像及不同出口位置的濃度分布如圖5所示。分離流模式下，兩側(cè)反應物流體在界面上形成高濃度梯度，而邊界層相較于通道中心主流有著更低的流速和更長的停留時間，使得反應產(chǎn)物濃度高度集中于中心分離界面。當Re=80時，受到Dean渦的影響，腔室內(nèi)反應產(chǎn)物濃度在中心分離界面處有所降低，少量聚集于界面兩側(cè)前后邊壁處，導致產(chǎn)物濃度分析結(jié)果偏高。隨著Re繼續(xù)增大，流場結(jié)構(gòu)逐步向穩(wěn)態(tài)吞噬流轉(zhuǎn)化，產(chǎn)物濃度分布范圍沿出口方向逐漸擴大。當Re=160時，受到回流渦的影響，反應器頂部產(chǎn)物濃度較高，出口通道流場中兩個旋渦結(jié)構(gòu)主導了反應器內(nèi)的流動，反應物在旋渦中得到充分混合并發(fā)生反應，隨著旋渦尺度的不斷增大，反應產(chǎn)物逐漸充滿反應器腔室，更大的接觸面積以及更長的停留時間使總體產(chǎn)物濃度顯著增加。

圖5 Re=20、80、120、160時歸一化處理后的反應產(chǎn)物濃度圖像及不同出口位置的濃度分布Fig.5 Images of normalized product concentration and distribution on different outlet sections at Re=20,80,120 and 160

需要說明的是，實驗中流體因溫度、壓力、濃度等因素，會產(chǎn)生微小的黏度、密度差，使得兩入口射流動量不相等，造成撞擊面出現(xiàn)一定程度的偏移[29]，低Re條件下流體流速較低，對此差別更加敏感，因此流場結(jié)構(gòu)很難實現(xiàn)完全對稱。

2.2 非穩(wěn)態(tài)流動模式

將Re繼續(xù)增大，T型撞擊流反應器內(nèi)流場開始失穩(wěn)，呈現(xiàn)非穩(wěn)態(tài)流動模式，當Re>190時，出口通道兩個旋渦結(jié)構(gòu)出現(xiàn)周期性的中心合并現(xiàn)象，稱為非穩(wěn)態(tài)吞噬流模式。當Re=240時，z/h=1平面一個振蕩周期內(nèi)的PLIF圖像如圖6（a）所示，t=t0時流場同穩(wěn)態(tài)吞噬流模式相似，流體撞擊產(chǎn)生的高壓使傾斜撞擊面上的兩個旋渦以順時針方向旋轉(zhuǎn)，同時向通道中心靠近且速度逐漸加快，在t=t0+0.5T時兩個旋渦迅速完成合并后消失，在傾斜的撞擊面兩端重新生成了兩個小尺度的旋渦，繼續(xù)保持順時針方向旋轉(zhuǎn)卷吸流體使尺度擴大，至此完成整個周期，過程循環(huán)往復。下游出口通道平面以同樣的周期進行旋渦合并，隨著旋渦尺度的不斷增大，合并過程引起的流體界面周期性拉伸與破碎使混合效果實現(xiàn)進一步提升。

圖6（b）~（f）為一個振蕩周期內(nèi)y=0中心平面PLIF圖像及顯色反應圖像，從圖中可以看出，PLIF截面圖像中的旋渦合并過程在中心平面上表現(xiàn)為一個混合結(jié)構(gòu)周期性地從反應器頂部產(chǎn)生后不斷向下游傳遞，從頂部兩個較小的回流渦，隨時間不斷發(fā)展到團塊混合結(jié)構(gòu)基本占據(jù)腔室內(nèi)整個出口通道，傳遞過程中旋渦合并產(chǎn)生的混合結(jié)構(gòu)尺度不斷增大。在同步對應的反應圖像中，反應產(chǎn)物同樣清晰地刻畫了這一混合結(jié)構(gòu)的傳遞過程。在旋渦合并過程中，得益于流體界面周期性、高頻率的扭曲拉伸，反應物流體不斷高速混合并反應，隨著混合尺度的增大，反應產(chǎn)物逐漸充滿出口通道，且分布較為均勻，這也表明了非穩(wěn)態(tài)吞噬流對混合程度的明顯提升。

將顯色反應及PLIF實驗中出口通道部分的瞬時圖像轉(zhuǎn)換為相對濃度矩陣，通過式（3）計算圖片相關(guān)系數(shù)R并進行快速傅里葉變換（FFT）頻譜分析，對非穩(wěn)態(tài)吞噬流模式下的周期性振蕩特性進行定量刻畫:

式中，Γ0和Γk分別為t=t0、tk時m×n階圖像的相對濃度矩陣，t0時選取的圖像流型與圖6（b）右圖相似，旋渦合并在反應器頂部，限于篇幅原因，只展示了顯色反應實驗Re=240時的結(jié)果，如圖7所示。圖片相關(guān)系數(shù)的時間序列存在明顯的周期性波動，振蕩周期約為0.4 s，F(xiàn)FT頻譜分析結(jié)果中振蕩頻率波峰明顯，說明非穩(wěn)態(tài)吞噬流模式下旋渦合并過程具有非常穩(wěn)定的周期。另外，隨著Re增大，振蕩頻率逐漸增加，旋渦合并的周期減小。

圖6 Re=240時非穩(wěn)態(tài)吞噬流一個振蕩周期內(nèi)的PLIF圖像及顯色反應圖像Fig.6 PLIF images and color reaction images in one oscillation period at Re=240

圖7 Re=240時非穩(wěn)態(tài)吞噬流的圖片相關(guān)系數(shù)時間序列以及快速傅里葉變換（FTT）頻譜分析結(jié)果Fig.7 The time series of image correlation coefficient and FTT power frequency spectrums at Re=240

通過統(tǒng)計PLIF和顯色反應兩組實驗中各Re下的Strouhal數(shù)St，分析非穩(wěn)態(tài)吞噬流模式振蕩特征的變化規(guī)律，St定義為：St=fh/u0，f為非穩(wěn)態(tài)吞噬流模式的振蕩頻率。非穩(wěn)態(tài)吞噬流模式下St與Re之間的關(guān)系如圖8所示，St基本在0.13~0.21之間，PLIF實驗的結(jié)果略小于顯色反應實驗，這與PLIF采樣頻率相對較低有關(guān)。在非穩(wěn)態(tài)吞噬流模式下，St隨Re不斷增大，在Re>300時略有降低，這是由于流動模式向非穩(wěn)態(tài)對稱流過渡，撞擊面傾斜程度降低，旋渦合并過程受到影響。雖然本實驗與相關(guān)文獻中采用的T型反應器結(jié)構(gòu)尺度及流體物性參數(shù)有所差異，但在不同Re下得到的St范圍及變化趨勢與相關(guān)文獻報道中的數(shù)值模擬[10-11]以及實驗研究[12-13]結(jié)果都較為接近。

圖8 非穩(wěn)態(tài)吞噬流模式St與Re之間的關(guān)系Fig.8 Strouhal number in unsteady engulfment flow with Reynolds number

隨著Re繼續(xù)增大，流場結(jié)構(gòu)由周期性的旋渦合并轉(zhuǎn)為非穩(wěn)態(tài)對稱流模式，撞擊面恢復豎直，并沿x方向作高頻率、無規(guī)則的軸向振蕩，撞擊面在y軸兩側(cè)反復擺動，三種典型流動狀態(tài)如圖9（a）所示。同時，兩股流體撞擊后在撞擊面兩端產(chǎn)生二次流，形成了兩對關(guān)于豎直撞擊面對稱的Dean渦[28]。相較于吞噬流，該流動模式下出口通道初始位置的混合效果顯著降低，但出口通道上游不規(guī)則、高頻率的振蕩使流體界面不斷拍打、折疊，也保證了一定程度的混合及反應效果。本課題組[13-14]在之前的工作中對該流動模式進行了詳細論述，在此不再作過多討論。

圖9 Re=420時非穩(wěn)態(tài)對稱流模式的PLIF圖像及反應圖像Fig.9 Images of PLIF and reaction in unsteady symmetric flow at Re=420

以上結(jié)果也表明，采用本實驗的流動反應體系可以觀察到與單一流體混合過程相似的流動特征。實驗中不同流動模式的臨界Reynolds數(shù)與文獻報道中的結(jié)果十分接近[10-14]，但與非穩(wěn)態(tài)流動模式中的部分結(jié)果存在一定差異，主要是由不同的實驗及模擬方法導致的。

2.3 混合及反應效果評價

離析度IS作為評價混合效果的重要參數(shù)[30]，其定義為：?，式中C為PLIF實驗中羅丹明6G染色劑的瞬時濃度，為平均濃度，C'為濃度偏差，為濃度方差。離析度IS反映的是流場中濃度偏離均值的程度，當IS=0時表示流體實現(xiàn)完全均勻混合，當IS=1時表示無混合發(fā)生。

通過計算各出口通道平面在不同Re下的離析度IS，對不同流動模式下的混合效果進行評價，結(jié)果如圖10（a）所示。穩(wěn)態(tài)流動模式中，分離流模式的混合效果較差，穩(wěn)態(tài)吞噬流模式下旋渦結(jié)構(gòu)的形成使混合效果明顯提升。當Re>190時，非穩(wěn)態(tài)吞噬流模式下通過流體界面周期性拉伸與破碎，使混合效果實現(xiàn)進一步提升，而非穩(wěn)態(tài)對稱流模式下撞擊面傾斜程度降低，混合也受到影響。另外，隨著Re的不斷增大，流場內(nèi)的不穩(wěn)定性也逐漸增強，反應器出口通道各平面的IS波動幅度也越來越大。上述分析表明，流動模式直接決定了反應器的混合效果，吞噬流模式因其復雜的旋渦結(jié)構(gòu)使流體界面面積大幅增加，混合效果優(yōu)異。

圖10 不同出口截面上的反應產(chǎn)物離析度IS及相對濃度隨Re變化情況Fig.10 Intensity of segregation and relative concentration with Re on different outlet sections

通過顯色反應圖像對反應器內(nèi)反應產(chǎn)物的濃度分布情況進行分析，結(jié)果如圖10（b）所示。隨著流體在反應器中沿出口方向流動，反應程度逐漸提高，產(chǎn)物濃度不斷增大。分離流模式下，反應僅在中心分離界面進行，雖然在中心界面上存在較高的產(chǎn)物濃度，但腔室內(nèi)其他區(qū)域難以進行物質(zhì)交換，反應程度極低。穩(wěn)態(tài)吞噬流模式下旋渦結(jié)構(gòu)的形成，不僅增大了反應物的接觸面積，而且提供了更長的停留時間，反應產(chǎn)率上有了一定程度的提升。隨著Re繼續(xù)增大，非穩(wěn)態(tài)吞噬流模式通過周期性的旋渦合并，使不同反應物在時間和空間上實現(xiàn)了高頻率、大范圍的充分混合，反應產(chǎn)物濃度大幅度增加，而非穩(wěn)態(tài)對稱流模式受到混合效果降低的影響，產(chǎn)物濃度有所降低。另外，由于流體速度的增大加劇了流場結(jié)構(gòu)的不穩(wěn)定性，反應產(chǎn)物濃度在時間上的波動隨Re不斷增大。

3 結(jié) 論

T型反應器作為一種典型的撞擊流反應器，相較于流動混合過程，現(xiàn)有文獻對反應器復雜流場內(nèi)的界面反應特征研究較少，特別是對非穩(wěn)態(tài)流動模式的流動反應特征及影響機理鮮有報道。本文通過實驗方法利用平面激光誘導熒光（PLIF）技術(shù)和酚酞顯色反應，對20

在T型反應器中，隨著入口Re的增大，依次出現(xiàn)了分離流、穩(wěn)態(tài)吞噬流、非穩(wěn)態(tài)吞噬流和非穩(wěn)態(tài)對稱流等不同的流動模式。在反應器中，流場結(jié)構(gòu)決定了流體的混合，并通過流體界面影響反應過程，不同的流動模式對混合效果、反應程度及產(chǎn)物特征產(chǎn)生重要的影響。分離流模式下混合效果較差，反應物僅在流體分離界面依靠分子擴散進行反應，反應程度較低；穩(wěn)態(tài)吞噬流模式下，流場內(nèi)旋渦結(jié)構(gòu)使流體相互吞噬、卷吸，流體界面形成層片結(jié)構(gòu)，增大了反應物的接觸面積，混合效果和反應程度明顯提升；非穩(wěn)態(tài)吞噬流模式下，隨著Re增加，振蕩頻率不斷增加，周期性的旋渦合并使流體界面反復扭曲拉伸，使反應物充分混合并反應，產(chǎn)物濃度高且分布均勻；非穩(wěn)態(tài)對稱流模式下，撞擊面傾斜程度降低且不穩(wěn)定，相較于非穩(wěn)態(tài)吞噬流模式，混合效果和反應程度均有所降低。

T型撞擊流反應器可以有效促進傳質(zhì)、增強混合，在眾多領(lǐng)域具有巨大的應用前景。本文揭示了T型撞擊流反應器內(nèi)復雜流場結(jié)構(gòu)對流動、混合及界面反應的影響機理，為撞擊流反應器的開發(fā)、設計、優(yōu)化及應用提供了指導依據(jù)。