徐東輝 徐新愛(ài) 劉海峰 鄭萍

（1.南昌師范學(xué)院，南昌330032；2.江鈴汽車(chē)股份有限公司，江西省多功能乘用車(chē)工程研究中心，南昌330052）

主題詞：鋰離子電池 非線(xiàn)性組合 壽命預(yù)測(cè) 混沌時(shí)序

1 前言

鋰離子電池在工作電壓、能量密度及安全性能等方面具有較高的優(yōu)越性，已廣泛應(yīng)用于電動(dòng)汽車(chē)上。在使用過(guò)程中，鋰離子電池的性能退化引發(fā)了許多安全問(wèn)題[1]。實(shí)時(shí)準(zhǔn)確地預(yù)測(cè)鋰離子電池剩余使用壽命（Remaining Useful Life，RUL）對(duì)于管理和維護(hù)電池安全穩(wěn)定運(yùn)行、預(yù)防危險(xiǎn)事故發(fā)生具有重要意義。

目前，RUL 的預(yù)測(cè)方法大致可分為2 類(lèi)：基于機(jī)理的方法和基于數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)的方法[2-3]。基于機(jī)理的方法主要是建立電池的運(yùn)行機(jī)理模型和老化模型，根據(jù)其化學(xué)原理描述老化狀況，并據(jù)此分析RUL，但該方法存在機(jī)理模型結(jié)構(gòu)復(fù)雜、難以精確建模的缺陷[4-5]。基于數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)的方法[6-7]主要是實(shí)時(shí)獲取電池性能狀態(tài)數(shù)據(jù)，并通過(guò)算法挖掘有關(guān)的退化信息，獲得RUL的最終值，該方法避免了電池機(jī)理模型難以精確建模的缺陷，成為研究的熱點(diǎn)，如龐曉瓊等[8]對(duì)與鋰離子電池壽命相關(guān)的參數(shù)進(jìn)行了主成分分析和特征融合，采用非線(xiàn)性自回歸（Nonlinear AutoRegressive with eXogenous input，NARX）網(wǎng)絡(luò)對(duì)RUL進(jìn)行了預(yù)測(cè)，取得了較好的預(yù)測(cè)精度；李龍剛等[9]采用改進(jìn)的灰狼優(yōu)化（Improved Grey Wolf Optimization，IGWO）算法優(yōu)化支持向量回歸（Support Vector Regression，SVR）模型中的3個(gè)參數(shù)，提高了SVR模型的預(yù)測(cè)精度。以上方法雖然都取得了一定成功，但是都未從鋰離子電池非線(xiàn)性特性方面開(kāi)展研究。

為此，本文提出鋰離子電池RUL 的非線(xiàn)性組合預(yù)測(cè)模型，對(duì)鋰離子電池系統(tǒng)進(jìn)行混沌判別，并通過(guò)對(duì)直接測(cè)量得到的充放電電壓、電流、溫度及時(shí)間等數(shù)據(jù)進(jìn)行轉(zhuǎn)換計(jì)算，獲得等壓放電時(shí)間、放電功率、阻抗等多組間接參數(shù)，通過(guò)斯皮爾曼（Spearman）秩相關(guān)系數(shù)計(jì)算出與實(shí)際容量相關(guān)性較高的間接參數(shù)，并作為模型的訓(xùn)練及測(cè)試數(shù)據(jù)集，采用相空間重構(gòu)技術(shù)恢復(fù)系統(tǒng)的多維狀態(tài)空間，利用Elman 及NARX 網(wǎng)絡(luò)2 種單一預(yù)測(cè)模型進(jìn)行訓(xùn)練和預(yù)測(cè)，得到表征電池性能退化的特征量，最后用最小二乘支持向量機(jī)（Least Squares Support Vector Machines，LS-SVM）對(duì)特征量進(jìn)行組合預(yù)測(cè)，獲得最終的RUL預(yù)測(cè)值。

2 鋰離子電池動(dòng)力學(xué)系統(tǒng)混沌判別

2.1 相空間重構(gòu)

由塔肯斯（Takens）定理[10-11]可知，對(duì)于采集到的鋰離子電池系統(tǒng)時(shí)間序列{x(i),i=1,2,…,N}（N為時(shí)間序列樣本量），只要找到一個(gè)恰當(dāng)?shù)那度刖S數(shù)m，使得m≥2d+1（d為混沌吸引子的關(guān)聯(lián)維數(shù)），則可通過(guò)時(shí)間延遲τ重構(gòu)相空間Rm：

式中，M=N+(m-1)τ為總的相點(diǎn)數(shù)量；Y(i)為第i個(gè)相點(diǎn)。

則最后一個(gè)相點(diǎn)為：

由此可以從一維時(shí)間序列中提取和恢復(fù)出系統(tǒng)固有的m維時(shí)間序列，并與原動(dòng)力系統(tǒng)保持一致。

2.2 系統(tǒng)狀態(tài)混沌性判別

定量判定時(shí)間序列混沌特性的方法通常有時(shí)域分析法、關(guān)聯(lián)維數(shù)法及李雅普諾夫（Lyapunov）指數(shù)法等，其中李雅普諾夫指數(shù)法能反映系統(tǒng)對(duì)初始條件的敏感性，只需用小數(shù)據(jù)量、沃爾夫（Wolf）及雅可比矩陣等方法求取李雅普諾夫指數(shù)，若其中最大的李雅普諾夫指數(shù)大于0，則表明該系統(tǒng)的時(shí)間序列具有混沌特性[12-13]。因此，本文采用李雅普諾夫指數(shù)法對(duì)鋰離子電池動(dòng)力學(xué)系統(tǒng)進(jìn)行混沌特性判斷，具體步驟為：

a.對(duì)鋰離子電池系統(tǒng)時(shí)間序列{x(i),i=1,2,…,N}進(jìn)行快速傅里葉變換（Fast Fourier Transform，F(xiàn)FT），并計(jì)算獲得平均周期P。

b.確定時(shí)間序列的嵌入維數(shù)m、時(shí)間延遲τ。

c.對(duì){x(i),i=1,2,…,N}進(jìn)行重構(gòu)，獲得m維狀態(tài)空間時(shí)間序列{Y(j),j=1,2,…,M}。

d.尋找相空間中每個(gè)點(diǎn)Y(j)的最近鄰點(diǎn)，并限制短暫分離dj(0)：

式中，ω=T/Δt為平均周期，由FFT 變換可得；Δt為序列的采樣周期。

依此類(lèi)推，可計(jì)算出Y(j)鄰點(diǎn)對(duì)的i個(gè)離散時(shí)間步后的距離dj(i)為：

e.對(duì)式（4）兩邊取對(duì)數(shù)，然后對(duì)每個(gè)i求出所有j的lndj(i)累加和，并求平均值：

式中，q為非零dj(i)的數(shù)量。

對(duì)式（5）進(jìn)行最小二乘法擬合得到回歸直線(xiàn)的斜率，即為最大李雅普諾夫指數(shù)。

3 非線(xiàn)性組合預(yù)測(cè)模型

組合預(yù)測(cè)方法[14]包括線(xiàn)性組合和非線(xiàn)性組合2種模型。組合預(yù)測(cè)具有更強(qiáng)的全面性和系統(tǒng)性等優(yōu)點(diǎn)，能夠充分利用各單項(xiàng)預(yù)測(cè)模型的信息能，有效克服隨機(jī)因素的影響。非線(xiàn)性組合預(yù)測(cè)在最終預(yù)測(cè)結(jié)果與單個(gè)預(yù)測(cè)模型之間形成非線(xiàn)性映射關(guān)系，即組合函數(shù)：

式中，?為非線(xiàn)性組合預(yù)測(cè)結(jié)果；φ為非線(xiàn)性映射函數(shù)；fm為單項(xiàng)預(yù)測(cè)模型的預(yù)測(cè)值。

非線(xiàn)性組合預(yù)測(cè)可更加真實(shí)、準(zhǔn)確地反映非線(xiàn)性系統(tǒng)的固有特性，目標(biāo)函數(shù)有較好的解析性時(shí)，該方法的預(yù)測(cè)精度會(huì)更高。

3.1 Elman回歸神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型

Elman 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)[15]具有反饋層，包括內(nèi)部輸入和外部輸入，如圖1所示。內(nèi)部輸入由隱含層輸出經(jīng)時(shí)延后得到，內(nèi)部反饋為結(jié)構(gòu)單元，設(shè)網(wǎng)絡(luò)的外部輸入u(k)∈R，本文中Elman 回歸神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的外部輸入即為非線(xiàn)性系統(tǒng)被控對(duì)象k時(shí)刻前的輸入、輸出：

圖1 Elman回歸神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型結(jié)構(gòu)

式中，f()、g()分別為隱含層和輸出層的激勵(lì)函數(shù)；u(k)為神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的外端輸入；x(k)為隱含層結(jié)構(gòu)單元輸出；xc(k)為n維反饋狀態(tài)向量；y(k)為網(wǎng)絡(luò)的輸出；w1為承接層到隱含層的權(quán)值；w2為輸入層到隱含層的權(quán)值；w3為隱含層到輸出層的權(quán)值。

Elman回歸神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)是一種前向神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)，能夠在有限的時(shí)間內(nèi)逼近任意函數(shù)，具有訓(xùn)練速度快、動(dòng)態(tài)記憶性強(qiáng)等優(yōu)點(diǎn)。

3.2 NARX神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型

NARX神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)[8,16]是一種動(dòng)態(tài)神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)，其輸入包含了網(wǎng)絡(luò)的輸出反饋，它是通過(guò)延時(shí)單元將輸出反饋功能引入靜態(tài)多層感知器的遞歸神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)。NARX 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)對(duì)歷史狀態(tài)信息有記憶功能，能夠很好地反映時(shí)間序列的時(shí)變特性，非常適用于時(shí)間序列分析，將其應(yīng)用于鋰離子電池中能更好地反映電池性能退化相關(guān)參數(shù)時(shí)間序列的動(dòng)態(tài)變化。NARX 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的基本結(jié)構(gòu)如圖2所示。圖中，x(t)為輸入向量，y(t)為輸出向量，y(t-ny)為時(shí)延后的輸入向量，wij和wjk為連接權(quán)值。

圖2 NARX神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的基本結(jié)構(gòu)

第i個(gè)隱含層節(jié)點(diǎn)輸出為：

式中，nx為外部輸入時(shí)延長(zhǎng)度；wis(t)為t時(shí)刻第i個(gè)隱含層節(jié)點(diǎn)與輸入x(t-s)間的權(quán)值；ny為輸出反饋時(shí)延長(zhǎng)度；wil(t)為t時(shí)刻第i個(gè)隱含層節(jié)點(diǎn)與輸出反饋量y(t-l)間的權(quán)值；ai為第i個(gè)隱含層節(jié)點(diǎn)閾值。

輸出層節(jié)點(diǎn)輸出為：

式中，y(t)為目標(biāo)輸出值；wi(t)為t時(shí)刻第i個(gè)隱層節(jié)點(diǎn)到輸出層節(jié)點(diǎn)權(quán)值；b為網(wǎng)絡(luò)偏置；N為隱含層節(jié)點(diǎn)數(shù)量。

3.3 LS-SVM非線(xiàn)性組合預(yù)測(cè)模型

最小二乘支持向量機(jī)建立在結(jié)構(gòu)風(fēng)險(xiǎn)最小化和統(tǒng)計(jì)學(xué)習(xí)理論的基礎(chǔ)上，具有泛化能力強(qiáng)、解的唯一性及能有效避免陷入局部最優(yōu)等特點(diǎn)[17-19]。

假設(shè)鋰離子電池容量的實(shí)測(cè)值為{yt,t=1,2,…,z}，xit(i=1,2;t=1,2,…,l)為Elman 與NARX 2 個(gè)單一預(yù)測(cè)模型在t時(shí)刻的容量預(yù)測(cè)值，將2 個(gè)單一預(yù)測(cè)模型組合的預(yù)測(cè)結(jié)果Xt={x1t,x2t}(t=1,2,…,l)與相應(yīng)時(shí)刻的實(shí)際容量值{yt,t=1,2,…,l}組成LS-SVM 模型的訓(xùn)練樣本集和測(cè)試集{(Xt,yy),Xt∈Rm}(t=1,2,…,l)，利用非線(xiàn)性映射函數(shù)φ(x)將樣本映射到高維特征空間，并進(jìn)行線(xiàn)性回歸：

式中，b為偏置量；A為權(quán)值向量。

根據(jù)結(jié)構(gòu)風(fēng)險(xiǎn)最小化原則，將式（12）轉(zhuǎn)化為二次優(yōu)化問(wèn)題，得到優(yōu)化目標(biāo)函數(shù)為：

在越冬干梢調(diào)查中，在無(wú)冬季防護(hù)的情況下大花月季系列干梢最嚴(yán)重，且普遍，平均干梢率達(dá)91%，所有品種不能正常越冬；豐花月季系列整體干梢程度最輕，抗寒能力最強(qiáng)，但干梢率也僅為54%，除冷香玫瑰輕度干梢外，其余品種為中度干梢；藤本月季介于大花月季與豐花月季之間，干梢率為74%，其中安吉拉中度干梢，其余品種嚴(yán)重干梢，這一指標(biāo)作為藤本月季選優(yōu)重要指標(biāo)。

式中，γ為正規(guī)則化參數(shù)；ζi≥0為松弛變量。

將式（13）引入拉格朗日乘子αi，則約束優(yōu)化問(wèn)題可變?yōu)闊o(wú)約束對(duì)偶空間優(yōu)化問(wèn)題，可得Lagrange函數(shù)為：

式中，αi為拉格朗日乘子。

根據(jù)優(yōu)化條件：

則可得：

用最小二乘法求出系數(shù)ai和常值偏差b，則得到非線(xiàn)性組合預(yù)測(cè)模型為：

式中，K(xi,x)為L(zhǎng)S-SVM核函數(shù)。

一般情況下，徑向基核函數(shù)性能優(yōu)于其他核函數(shù)，因此本文選擇其作為L(zhǎng)S-SVM 核函數(shù)，最后得到LSSVM非線(xiàn)性組合模型為：

本文采用文獻(xiàn)[20]提出的混沌優(yōu)化方法，對(duì)徑向基核函數(shù)中的γ、σ2（函數(shù)的寬度參數(shù)）取混沌變量，使其快速達(dá)到全局最優(yōu)，有效提高LS-SVM的預(yù)測(cè)精度和泛化能力。同時(shí)，對(duì)Elman神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)和NARX神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)中的權(quán)值與閾值進(jìn)行混沌優(yōu)化，使其取值達(dá)到全局最優(yōu)，有效提高2種神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的預(yù)測(cè)精度和泛化能力。

4 非線(xiàn)性組合預(yù)測(cè)模型仿真

4.1 數(shù)據(jù)采集

本文采用的鋰離子電池?cái)?shù)據(jù)是美國(guó)國(guó)家航空航天局卓越故障預(yù)測(cè)研究中心（NASA PCoE）在愛(ài)達(dá)荷州國(guó)家實(shí)驗(yàn)室測(cè)試獲得的，試驗(yàn)采用額定容量為2 A·h的鋰離子電池，在室溫下進(jìn)行充放電和阻抗的測(cè)量。

先以1.5 A 恒流充電，當(dāng)電壓達(dá)到4.2 V，再以恒壓模式充電，當(dāng)充電電流I≤20 mA時(shí)，充電結(jié)束，同時(shí)采集電池終端電壓、輸出電流、溫度、充電器電壓、充電器電流及數(shù)據(jù)采集時(shí)間等數(shù)據(jù)。以2.0 A恒流放電至電壓達(dá)到2.5 V。如此進(jìn)行循環(huán)充放電，并計(jì)算每個(gè)周期的實(shí)時(shí)容量。本文以B5、B6、B18號(hào)電池試驗(yàn)數(shù)據(jù)作為仿真數(shù)據(jù)，記錄電池終端電壓和電流、溫度、負(fù)載電壓和電流、數(shù)據(jù)采集時(shí)間及達(dá)到截止電壓時(shí)的放電容量。

容量測(cè)試：將電池以標(biāo)準(zhǔn)恒壓-恒流（CC-CV）模式充電并靜置1 h 后以小倍率（0.2 C）恒流放電至截止電壓，記錄最大可用容量。

阻抗測(cè)量：采用電化學(xué)阻抗譜法測(cè)量電池阻抗，頻率掃描范圍為0.1～5 Hz。

為構(gòu)建與容量強(qiáng)相關(guān)的退化特征，本文選擇斯皮爾曼秩相關(guān)系數(shù)rs∈[-1,1]度量間接參數(shù)與容量之間的相關(guān)性：

式中，m為xi、xj元素?cái)?shù)量；Rxi、Rxj為秩。

rs>0表示xi與xj正相關(guān)，rs<0表示二者負(fù)相關(guān)，rs越接近0，xi與xj的相關(guān)程度越低。

通過(guò)計(jì)算，選出等壓放電時(shí)間、恒壓充電過(guò)程充電持續(xù)時(shí)間、放電功率、電池阻抗、充電過(guò)程電池溫度達(dá)到峰值所用時(shí)間等5 組與實(shí)際容量相關(guān)性高且具有代表性的間接參數(shù)作為非線(xiàn)性組合預(yù)測(cè)模型的訓(xùn)練與預(yù)測(cè)數(shù)據(jù)。

4.2 時(shí)間序列的嵌入維數(shù)和時(shí)間延遲確定

本文利用上述小數(shù)據(jù)量方法計(jì)算得到最大李雅普諾夫指數(shù)為0.016 2，稍大于0，表明鋰離子電池系統(tǒng)的時(shí)間序列具有混沌動(dòng)力學(xué)特性，可對(duì)RUL 進(jìn)行短期預(yù)測(cè)。若要對(duì)上述試驗(yàn)采集到的一維數(shù)據(jù)進(jìn)行相空間重構(gòu)，首先必須確定嵌入維數(shù)和時(shí)間延遲，本文采用關(guān)聯(lián)積分（C-C）法確定嵌入維數(shù)和時(shí)間延遲：

a.計(jì)算鋰離子電池動(dòng)力學(xué)系統(tǒng)時(shí)間序列的標(biāo)準(zhǔn)差σ。

b.通過(guò)MATLAB編程計(jì)算下列公式：

式中，t≤200 s為時(shí)間變量；為檢測(cè)統(tǒng)計(jì)量；Cs(m,rj,t)為關(guān)聯(lián)積分；ΔS(m,t)=max{S(m,rj,t)}-min{S(m,rj,t)}為對(duì)應(yīng)rj下的上述兩個(gè)檢測(cè)統(tǒng)計(jì)量最大與最小值的差值。

c.在MATLAB 中對(duì)ΔS(m,、Scor(t)作圖：在ΔS(m,t)（0≤t≤200 s）的曲線(xiàn)圖中ΔS(m,t)的第1 個(gè)極小值處t對(duì)應(yīng)τd=tτs（τs為時(shí)間序列的采樣間隔，τd為最優(yōu)時(shí)延）；在曲線(xiàn)圖中的第1 個(gè)極小值處t對(duì)應(yīng)τd=tτs；在Scor(t)（0≤t≤200 s）曲線(xiàn)圖中Scor(t)的最小值處t對(duì)應(yīng)嵌入窗口為τw=tτs。

依據(jù)上述步驟可計(jì)算得到τ=3 s、τw=21 s，嵌入維數(shù)m可由式（23）計(jì)算得到：

由式（23）可得m=8個(gè)。因此，最后確定鋰離子電池動(dòng)力學(xué)系統(tǒng)時(shí)間序列的τ=3 s、m=8個(gè)，并利用此結(jié)果對(duì)鋰離子電池動(dòng)力學(xué)系統(tǒng)時(shí)間序列進(jìn)行相空間重構(gòu)。

4.3 非線(xiàn)性組合估測(cè)模型訓(xùn)練與預(yù)測(cè)

將選好的5 組間接參數(shù)作為Elman 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)與NARX 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的訓(xùn)練集和測(cè)試集，獲得電池容量的預(yù)測(cè)值。將2 個(gè)單項(xiàng)預(yù)測(cè)模型的電池容量預(yù)測(cè)值進(jìn)行組合，與真實(shí)電池容量作為L(zhǎng)S-SVM 模型的訓(xùn)練集和測(cè)試集，獲得最終的RUL 的預(yù)測(cè)值。NASA PCoE 測(cè)試獲得的B5、B6 電池?cái)?shù)據(jù)各有168 組，B18 電池共有132組數(shù)據(jù)。采用B5 電池前80 組數(shù)據(jù)作為訓(xùn)練集，后88組數(shù)據(jù)作為測(cè)試集，失效閾值設(shè)為1.382 A·h。采用B6電池前60 組數(shù)據(jù)作為訓(xùn)練集，后108 組數(shù)據(jù)作為測(cè)試集，失效閾值設(shè)為1.4 A·h。采用B18 電池前60 組數(shù)據(jù)作為訓(xùn)練集，后72 組數(shù)據(jù)作為測(cè)試集，失效閾值設(shè)為1.382 A·h。圖3～圖5所示分別為B5、B6 和B18 電池容量預(yù)測(cè)結(jié)果。

圖3 B5電池容量預(yù)測(cè)結(jié)果

圖4 B6電池容量預(yù)測(cè)結(jié)果

圖5 B18電池容量預(yù)測(cè)結(jié)果

4.4 誤差分析與比較

本文采用平均絕對(duì)誤差M、均方根誤差R及平均相對(duì)誤差E作為定量評(píng)價(jià)非線(xiàn)性組合預(yù)測(cè)模型準(zhǔn)確性的性能指標(biāo)：

式中，Si為實(shí)測(cè)值；為預(yù)測(cè)值；H為數(shù)據(jù)數(shù)量。

表1、表2所示分別為不同預(yù)測(cè)模型對(duì)B5、B6、B18電池RUL的預(yù)測(cè)結(jié)果和誤差。通過(guò)表1、表2及圖3～圖6的誤差分析與比較表明，非線(xiàn)性組合預(yù)測(cè)模型預(yù)測(cè)精度和穩(wěn)定性都明顯優(yōu)于Elman 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)和NARX 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)，具有更強(qiáng)的非線(xiàn)性預(yù)測(cè)能力。

表1 B5、B6、B18電池剩余壽命預(yù)測(cè)結(jié)果對(duì)比

表2 B5、B6、B18電池容量預(yù)測(cè)誤差對(duì)比

5 結(jié)束語(yǔ)

本文對(duì)鋰離子電池系統(tǒng)進(jìn)行了混沌動(dòng)力學(xué)判別，并確定了嵌入維數(shù)和時(shí)間延遲，利用相空間重構(gòu)理論從試驗(yàn)采集到的一維時(shí)間序列中提取和恢復(fù)系統(tǒng)固有的多維時(shí)間序列。依據(jù)組合預(yù)測(cè)原理建立了鋰離子電池RUL的非線(xiàn)性組合預(yù)測(cè)模型，該模型利用Elman網(wǎng)絡(luò)和NARX 網(wǎng)絡(luò)2 種單項(xiàng)預(yù)測(cè)模型對(duì)鋰離子電池系統(tǒng)時(shí)間序列進(jìn)行預(yù)測(cè)，得到表征電池性能退化的特征量容量，再用LS-SVM 模型對(duì)2種單項(xiàng)預(yù)測(cè)值進(jìn)行非線(xiàn)性組合，得到最終的RUL預(yù)測(cè)值。

仿真結(jié)果表明，非線(xiàn)性組合預(yù)測(cè)模型預(yù)測(cè)精度高于Elman 和NARX 模型，同時(shí)，利用混沌優(yōu)化算法對(duì)LSSVM、Elman 和NARX 的參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化，可以較好地避免局部最優(yōu)，提高了模型的預(yù)測(cè)精度及實(shí)時(shí)性，有效克服小樣本數(shù)據(jù)對(duì)模型預(yù)測(cè)精度的影響。