胡勇勇,崔茹悅,武紅鵬,董 磊*

(1 山西大學(xué)量子光學(xué)與光量子器件國家重點實驗室,激光光譜研究所,山西 太原 030006;2 山西大學(xué)極端光學(xué)協(xié)同創(chuàng)新中心,山西 太原 030006)

0 引言

多通池通常由兩個或多個具有高反射率的反射鏡構(gòu)成[1-9],使入射激光束在一定體積腔內(nèi)實現(xiàn)多次往返,以增長激光與物質(zhì)相互作用距離,因此被廣泛應(yīng)用于吸收光譜[10]、拉曼光譜[11,12]、光聲光譜[13,14]等技術(shù)中。在以上技術(shù)中應(yīng)用多通池最為廣泛的是可調(diào)諧半導(dǎo)體激光吸收光譜(TDLAS)技術(shù)[15]。2001年,萊斯大學(xué)的Claps 等[16]使用36 m 長的多通池對氨氣進行檢測,實現(xiàn)了0.7×10-6的靈敏度;2015 年,香港中文大學(xué)的Ren 等[17]使用一個光學(xué)路徑長度為3.75 m 的多通池對甲醛進行檢測,實現(xiàn)了1.5×10-9的最小探測極限;2017 年,瑞典于默奧大學(xué)的Ghorbani 等[18]使用一個3.99 m 的多通池對人體呼出的一氧化碳、二氧化碳進行了檢測,分別實現(xiàn)了9×10-9、650×10-6的探測極限。這些出色的工作都是通過將TDLAS 技術(shù)和多通池有效結(jié)合,促進高靈敏實時在線痕量氣體傳感器在多個應(yīng)用領(lǐng)域的發(fā)展[19-26]。然而,基于TDLAS 技術(shù)的傳統(tǒng)氣體傳感裝置體積較大,光學(xué)部件分離,不利于光學(xué)準直,與當今傳感器小型化、集成化發(fā)展趨勢不符[27]。為減小整個傳感系統(tǒng)尺寸,需要首先減小核心部件多通池體積,而減小多通池體積的關(guān)鍵在于解決多通池鏡面利用率較低的問題,近年來,研究人員不斷研究多通池設(shè)計原理,提出了多種設(shè)計方法并開展了實驗驗證,發(fā)展了許多具有密集光斑圖案的多通池,其中柱面鏡設(shè)計的多通池能夠有效減小多通池的尺寸[28],從而提高鏡面利用效率,最終促進了以多通池為核心器件的激光吸收光譜技術(shù)在痕量氣體檢測領(lǐng)域的發(fā)展。但是上述類型的非球面鏡多通池往往加工難度高,價格昂貴,因此限制了多通池的進一步發(fā)展和應(yīng)用。

本文綜述了基于雙球面鏡多通池的研究進展,對目前主流的多通池設(shè)計方法進行了梳理,并對其在激光光譜技術(shù)中的實際應(yīng)用開展研究,最后對多通池的未來發(fā)展前景進行了展望。

1 雙球面鏡多通池設(shè)計方案

目前國際上常見的多通池主要為在X軸和Y軸上曲率半徑一致的球面鏡多通池和在X軸和Y軸上曲率半徑不同的非球面鏡多通池。然而,在實際制備多通池的過程中,由于非球面鏡在實際加工時表面精度難以控制,且價格昂貴,限制了其在TDLAS 技術(shù)中的應(yīng)用推廣。與其相比,采用球面反射鏡的多通池,其成本更低廉、操作更簡單、實用性更強。因此,當前主流發(fā)展的多通池仍以雙球面鏡多通池為主體,該類型多通池的典型代表為Herriott 池和近年新發(fā)展起來基于像差理論的密集光斑圖案多通池,可以通過有效的設(shè)計方法,使雙球面鏡多通池在較小體積的腔體中實現(xiàn)幾米到幾十米不等的光程。

1.1 基于傍軸近似理論的雙球面鏡Herriott 池計算模型

1964 年,貝爾實驗室的Herriott 等[29]提出結(jié)構(gòu)簡單的Herriott 池,該多通池是由兩個完全相同的球面反射鏡構(gòu)成,其結(jié)構(gòu)簡單、魯棒性好、操作性強,被廣泛應(yīng)用于可調(diào)諧半導(dǎo)體激光吸收光譜技術(shù)中。Herriott 型多通池的原理圖如圖1 所示,M1 和M2 為兩塊相同的球面反射鏡,曲率半徑為R,兩個球面鏡上各設(shè)置有一個小孔,分別作為多通池的入射孔和出射孔。當入射光線從入射孔進入多通池后,在鏡面之間多次反射(為方便表達,圖中只畫了三條光線)后從出射孔射出,通過設(shè)置合適的入射角度和入射位置便可以在反射鏡面上形成如圖2 所示的光斑圖案。Herriott 池的設(shè)計基于傍軸近似理論,傍軸近似包含了兩個基本近似條件:1)光在兩個反射鏡之間反射時的光程長度dn等于球面鏡間距D,即dn=D;2)腔內(nèi)所有的光線與光軸成小角度,即光線與光軸的夾角θ 滿足sin θ ≈θ,tan θ ≈θ,cos θ ≈1。

在傍軸近似條件下,光線在球面鏡之間的反射情況可以用光學(xué)傳輸矩陣來描述,對于雙球面鏡系統(tǒng),基于傍軸近似的光線傳輸ABCD矩陣可以表示為

給定入射光線初始位置和角度(x0,),根據(jù)(1)式可以得到入射光線在兩個球面反射鏡之間經(jīng)過第n次反射時光線的位置和角度為

這種設(shè)計方法簡單的Herriott 型多通池在球面反射鏡面上產(chǎn)生的光斑圖案一般呈現(xiàn)圓形或者橢圓形分布,相鄰光斑之間間距較大,不易造成光斑重疊,有效避免了標準具噪聲。然而,與其它能夠產(chǎn)生密集光斑圖案的雙球面鏡多通池相比,該Herriott 多通池用基于傍軸理論的標準ABCD矩陣計算模型作為工具,導(dǎo)致入射光線在腔內(nèi)反射次數(shù)少,鏡面利用效率低。一般而言,只有多通池的體積較大時,其產(chǎn)生的有效光程較長。因此,采用標準ABCD矩陣設(shè)計方法難以實現(xiàn)體積小型化、鏡面利用效率高的多通池。

1.2 基于球面鏡像差理論的雙球面鏡多通池計算模型

事實上,對于離軸光線來說,傍軸理論并不適用,這是由于產(chǎn)生密集光斑圖案的多通池入射光線一般都是離軸光線。此時,若依據(jù)傍軸理論計算方法去研究多通池內(nèi)的光線軌跡以及在鏡面上產(chǎn)生的光斑圖案,會與實際獲得的光斑圖案存在較大偏差。2019 年,Cui 等[3]報道了一種基于球面鏡像差理論的雙球面鏡多通池理論計算模型,該計算模型充分考慮了球面鏡像差對多通池設(shè)計的影響,并且通過仿真軟件Trace Pro 結(jié)合實際實驗結(jié)果驗證了該模型的可靠性和正確性。

為了把球面鏡像差理論引入到雙球面鏡多通池計算模型中,(1)式被修正,引入算符S和L,其定義為Sφ=sin φ,Lφ=-2 arcsin(φ/R)。新的ABCD矩陣可表示為

此矩陣未采用傍軸近似,因此可以用于計算在雙球面鏡多通池內(nèi)的任意光線的傳播和反射軌跡。使用修正后的ABCD矩陣代入(2)式,則第n次反射光線位置和角度參數(shù)為

式中:(xn,yn)、(xn-1,yn-1) 分別表示第n次、第n-1 次入射到多通池鏡面上的光斑位置,分別表示第n次、第n-1 次反射光束的傾斜角,dn表示光束在多通池內(nèi)第n次傳輸?shù)墓獬涕L度,R表示構(gòu)成多通池的球面鏡的曲率半徑。因此只要求得對應(yīng)的dn,就可以求解上述方程。

如果初始光線從M1 上的位置(x0,y0)以傾斜角度進入多通池,則可以使用M1 的球面方程計算z0和,即

因此,zn可以通過求解光線和球面鏡的方程來表示,即

式中an、bn和cn分別為

第n次傳輸?shù)墓獬涕L度dn的計算公式為

可表示為

文獻[3]基于該理論計算模型發(fā)展了一系列具有密集光斑圖案的多通池,如圖3 所示,擁有這些光斑圖案的多通池與基于傍軸近似理論計算模型的Herriott 池相比,其體積和鏡面利用效率都得到了顯著的促進。

激光器發(fā)出的光束并不是一束理想且無直徑大小的光線,鏡面上的光斑也不是一個光點,因此,必須考慮光束經(jīng)過多次反射后光斑在球面鏡上由像差引起的形狀變化,避免光斑重疊造成標準具噪聲。文獻[30]對基于球面鏡像差理論的雙球面鏡多通池計算模型進行了改進,將初始光束定義為一條中心光線和若干條邊緣光線構(gòu)成的光線集合,其中邊緣光線的初始位置在半徑為ω 的圓形輪廓上呈現(xiàn)均勻分布,并以中心光線的位置為圓心。由于該光束集合互不影響,因此可以利用(4)、(5)式同時對該光束集合中每一條光線進行追蹤計算。通過合理地設(shè)置入射光束位置和角度以及光束直徑、鏡面間距和曲率半徑,挑選出鏡面利用率較高的光斑圖案,圖4(a)所示,當入射光束直徑為1 mm 時,鏡面上的光斑并未發(fā)生重疊。該光斑圖案能夠產(chǎn)生約30 m 的光程長,然而體積僅為約280 mL,在相近的光程長度下,基于球面鏡像差理論設(shè)計的雙球面鏡多通池體積約為基于傍軸近似理論計算的雙球面鏡Herriott 池的1/4。圖4(b)所示為實際加工制備的多通池產(chǎn)生的光斑圖案,發(fā)現(xiàn)理論和實驗結(jié)果高度一致。與此同時,該多通池通過與TDLAS 技術(shù)結(jié)合,使用1.65 μm 可調(diào)諧DFB 激光器作為探測光源,對濃度為2×10-6的甲烷2f光譜進行測量,獲得的信噪比為93,進一步驗證了該多通池理論計算模型的可靠性,奠定了微型多通池的開發(fā)和應(yīng)用基礎(chǔ)。

2 微型多通池的研究和應(yīng)用

基于多通池的激光光譜傳感器在實際生產(chǎn)生活中具有廣闊的應(yīng)用前景。近年來,很多研究小組都在這方面開展了相關(guān)研究。2018 年,吉林大學(xué)鄭傳濤小組改進設(shè)計了一種雙光程的Herriott 多通池,在一個多通池內(nèi)分別實現(xiàn)了20 m、6 m 長的光程,并用該多通池對乙炔氣體進行了檢測,分別實現(xiàn)了7.9×10-6、4.0×10-6的探測靈敏度[31]。然而,上述傳感器仍具有較大的體積,限制了其進一步發(fā)展。

因此,多通池的小型化對于激光吸收光譜技術(shù)的發(fā)展有著重大的意義。2020 年,Cui 等[32]設(shè)計了一個基于像差理論的七環(huán)光斑圖案雙球面鏡多通池,并應(yīng)用到大氣甲烷探測。圖5(a)、(b)分別為多通池入射鏡面、出射鏡面上的光斑圖案,圖5(c)、(d)為實驗得到的光斑圖樣,對比發(fā)現(xiàn)理論與實驗結(jié)果完全一致。這種密集光斑圖案使多通池的有效體積僅為20 mL,光束反射次數(shù)106 次,對應(yīng)的光程長約為4.2 m。與其他同類的多通池相比,在相同的光學(xué)路徑下,該微型多通池的體積是最小的。微型多通池通過使用精度高達100 μm 的3D 打印籠式結(jié)構(gòu)與光線準直器、光電探測器以及放大電路板實現(xiàn)了高度集成,整體尺寸為4 cm×4 cm×6 cm,照片如圖5(e)所示。由于所使用的3D 打印材料是溫度耐受性＜46°C 的樹脂,因此該多通池適用于＜46°C 的環(huán)境。在這種高度集成的微型MPC 中,待測氣體壓力的變化對光斑位置沒有影響。

對該高度集成的微型多通池性能進行評估,實驗裝置如圖6 所示。用一個中心波長為1.65 μm 的DFB 激光器作為探測光源,其輸出激光通過光纖準直器耦合到微型多通池中。該激光器輸出的中心波長位于甲烷6045.95 cm-1吸收線處,該吸收線沒有空氣中其它氣體成分干擾。采用2f波長調(diào)制光譜技術(shù)對探測光源進行波長調(diào)制,通過筆記本電腦對激光器核心控制板進行溫度和電流控制,從而實現(xiàn)對激光器輸出波長的控制。使用0.2 Hz 的鋸齒波對激光器輸出波長進行掃描,同時疊加頻率為20 kHz、調(diào)制深度為9.5 mA 的正弦波對激光器的波長進行調(diào)制。入射的探測光束在微型多通池中經(jīng)過106 次反射后由出射孔輸出到一個銦砷化鎵光電探測器上,光電探測器將探測到的光強變化轉(zhuǎn)化為電信號送給商用鎖相放大器。鎖相放大器以2f模式解調(diào)該信號,解調(diào)后的2f信號發(fā)送到電腦中用于數(shù)據(jù)顯示與分析。

圖6 甲烷傳感器原理圖[32]Fig.6 Schematic diagram of the developed CH4 sensor[32]

多通池自身噪聲水平?jīng)Q定了氣體傳感裝置的最小探測極限。在標準大氣壓下測得的2×10-6甲烷的2f波長調(diào)制光譜信號如圖7 所示,峰值信號為244 μV,噪聲為14 μV,計算所得信噪比為17,探測極限為117×10-9,對應(yīng)的噪聲等效吸收水平(NEA)為1.4×10-5Hz-1/2,這比傳統(tǒng)的基于Herriott 池的TDLAS技術(shù)氣體傳感裝置高出了一個數(shù)量級。

圖7 常壓下2×10-6 甲烷的2f 吸收光譜[32]Fig.7 2 f absorption spectrum of 2×10-6 CH4 at normal atmospheric pressure[32]

表1 為基于不同類型多通池的甲烷傳感器的性能比較,其中FF 為填充因子(Fill factor),用來描述多通池的鏡面利用率;NEA 為等效噪聲吸收系數(shù),用來描述多通池的探測極限;RNF 為NEA 與FF 的比值,比較多通池性能時,該參數(shù)可以在不需要參考所測氣體的同時考慮到多通池的空間利用率。由表1 可見,該微型多通池的填充因子為21 cm-2,其RNF 達到了約10-7量級,性能最佳。

表1 基于多通池的甲烷傳感器性能比較[32]Table 1 Performance comparison of methane sensors based on MPCs[32]

圖8 為使用該傳感器系統(tǒng)對大氣中甲烷濃度的長時間連續(xù)監(jiān)測情況,用來評估該微型多通池的穩(wěn)定性。由圖可知:甲烷濃度在1.55×10-6～3.24×10-6,期望值為2.26×10-6,濃度的變化趨勢也與前人所測結(jié)果吻合[38]。

圖8 大氣甲烷濃度的連續(xù)監(jiān)測。(a)連續(xù)多天的濃度變化;(b)單日濃度變化[32]Fig.8 Continuous monitoring of CH4 concentrations.(a)Consecutive days variation of concentration;(b)Diurnal variation of concentration[32]

3 結(jié)論

由于理論設(shè)計原理和成本等原因,傳統(tǒng)多通池難以同時實現(xiàn)長光程和小體積,限制了高靈敏度、便攜手持式光譜傳感儀器的發(fā)展。高度集成化的微型多通池為發(fā)展手持式氣體傳感裝置或分布式傳感網(wǎng)絡(luò)提供了必須的核心器件,可用于安全檢查、泄漏檢測和醫(yī)療診斷。在不遠的將來,還可以將其作為無人機掛載式的傳感模塊來使用,從而對大氣中的痕量氣體進行時空分布研究。微型化新型光學(xué)多通池的成功研發(fā),給激光吸收光譜傳感技術(shù)的發(fā)展和應(yīng)用帶來了巨大的活力與機遇。