江沛玉 陳曉玲 李玲玉

(青島大學環(huán)境科學與工程學院，山東 青島 266071)

進入21世紀后，我國大氣污染逐漸由煤煙型污染轉向復合型污染[1]，顆粒物比重突出。山東省作為我國第三經(jīng)濟大省，近幾年全省PM2.5和PM10平均值均超過《環(huán)境空氣質(zhì)量標準》(GB 3095—2012)二級標準，顆粒物已成為首要大氣污染物。同時，山東省對京津冀地區(qū)大氣污染有重要貢獻。研究表明，山東省對京津冀PM2.5年平均貢獻率高達8.4%[2]，對北京市夏季臭氧平均貢獻率達13.2%[3]。因此，有效控制山東省顆粒物排放，將有助于減輕京津冀地區(qū)的大氣污染。

排放清單是空氣質(zhì)量監(jiān)測數(shù)據(jù)解析、污染物排放趨勢分析、模型研究和相關控制策略制定的重要基礎[4]。我國顆粒物及氣態(tài)污染物排放清單的編制工作自20世紀90年代開始相繼展開[5]。雷宇[6]構建了我國高分辨率顆粒物排放清單編制技術方法，并估算了1990—2005年人為源大氣顆粒物排放量；張強等[7]建立了一個基于“自下而上”方法的排放模型，得到了2006年我國人為源顆粒物排放量；吳一鳴等[8]基于起塵模型建立了1995—2015年我國風蝕揚塵顆粒物排放清單。由全國排放清單可知，山東省具有較高的顆粒物排放量。針對山東省顆粒物排放特征，韓東芳[9]編制了2017年山東省X市大氣污染源排放清單；劉新玲[10]對2000—2005年山東省17個城市大氣環(huán)境污染的變化特征進行了較詳細的研究；吳虹等[11]利用統(tǒng)計學方法比較了2011—2012年青島市PM2.5和PM10的污染源，并進行來源解析。

綜上所述，目前山東省排放清單中涉及大氣顆粒物的研究仍較少，現(xiàn)有的研究數(shù)據(jù)較早且大多針對某一特定城市開展，同時部分研究并未涉及揚塵源這一主要貢獻源，故現(xiàn)有的排放清單不能全面系統(tǒng)地反映山東省大氣顆粒物的排放現(xiàn)狀。因此，本研究采用“自下而上”方法，基于文獻調(diào)研和模型估算，構建包含281個排放子源的山東省高分辨率大氣顆粒物排放清單，系統(tǒng)研究山東省大氣顆粒物的排放特征，探討不同地區(qū)的排放形勢，識別主要排放源及高排放強度地區(qū)，為山東省乃至京津冀地區(qū)顆粒物污染防治工作提供重要的基礎數(shù)據(jù)和理論依據(jù)。

1 數(shù)據(jù)與方法

1.1 源分類

根據(jù)國民經(jīng)濟行業(yè)分類和一系列大氣污染物源排放清單編制技術指南，按照部門/行業(yè)、燃料/產(chǎn)品、燃燒/工藝技術及顆粒物末端控制技術等，結合山東省實際情況，構建了山東省大氣顆粒物排放源分類，包括生物質(zhì)燃燒源、揚塵源、化石燃料燃燒源、工藝過程源、廢棄物處理源和道路移動源6大類5級共281個排放子源。

1.2 計算方法

道路機動車排放包括冷啟動和熱排放等復雜過程，道路移動源大氣顆粒物排放量應用COPERT v5模型計算；其他5大類大氣顆粒物排放量(E，kg)采用排放因子法計算(見式(1))。

E=EF×A×(1-η)

(1)

式中：EF為排放因子，g/kg；A為活動水平，t；η為污染控制技術對顆粒物的去除效率，%，其值參考指南及文獻[12]確定。

1.3 排放因子

生物質(zhì)燃燒源及工藝過程源、化石燃料燃燒源及廢棄物處理源、揚塵源的PM2.5和PM10排放因子見表1至表3。

表1 生物質(zhì)燃燒源及工藝過程源PM2.5和PM10排放因子1)

表1 生物質(zhì)燃燒源及工藝過程源PM2.5和PM10排放因子1)(續(xù))

表2 化石燃料燃燒源及廢棄物處理源PM2.5和PM10排放因子1)

表3 揚塵源PM2.5和PM10排放因子1)

限于篇幅，道路移動源的152個排放子源未在此列出。應用COPERT v5模型計算獲得道路移動源的排放因子，詳見文獻[14]，其中燃料性質(zhì)、行駛比例、行駛速度、劣化系數(shù)、負載、坡度、燃料揮發(fā)及氣象參數(shù)等模型參數(shù)來源于國家氣象科學數(shù)據(jù)中心(http://data.cma.cn)、各市統(tǒng)計年鑒及文獻[15]。

1.4 活動水平

活動水平數(shù)據(jù)來源于國家及地方統(tǒng)計局發(fā)布的官方統(tǒng)計數(shù)據(jù)。其中，生物質(zhì)開放燃燒的活動水平通過計算獲得，計算所需的谷草比、露天焚燒比例取自文獻[16]，根據(jù)2017年秸稈燃料占秸稈產(chǎn)量的比例分析其概率分布函數(shù)，取中值(0.90)作為秸稈燃燒效率。對于缺少區(qū)縣統(tǒng)計數(shù)據(jù)的城市，基于中國和山東省的統(tǒng)計數(shù)據(jù)，應用替代變量法計算獲得各區(qū)縣的統(tǒng)計數(shù)據(jù)，替代變量包括第二產(chǎn)業(yè)增加值、第三產(chǎn)業(yè)增加值、土地面積、人口等，由此建立山東省17個城市各區(qū)縣各排放源的活動水平數(shù)據(jù)庫。

1.5 空間分配

基于建立的排放因子及縣級活動水平數(shù)據(jù)庫，應用排放因子法，計算獲得各排放子源縣級排放量?；谏綎|省高分辨率GDP分布，應用ArcGIS和MapInfo技術，將山東省PM2.5和PM10的縣級排放分配至4 km×4 km網(wǎng)格，建立山東省高分辨率PM2.5和PM10排放清單。

1.6 不確定性分析

蒙特卡洛方法計算得到的不確定度優(yōu)于傳統(tǒng)誤差分析方法，為目前多數(shù)排放清單研究所采用的不確定性分析方法[17-18]。本研究排放因子和活動水平的不確定度如下：若數(shù)據(jù)來源于標準估算、經(jīng)驗參數(shù)、國外研究結果，其不確定度為-300%～300%；若數(shù)據(jù)來源于統(tǒng)計年鑒中的官方統(tǒng)計數(shù)據(jù)，其不確定度為-30%～30%；若數(shù)據(jù)來源于調(diào)查研究或行業(yè)報告，不確定度則為-100%～100%[19]。同時，采用蒙特卡洛方法確定影響估算排放量不確定性的關鍵因素。

2 結果與討論

2.1 顆粒物排放量及其排放組成

2017年，山東省PM2.5和PM10的人為源排放總量分別約582.6萬、661.3萬t，其中生物質(zhì)燃燒源、揚塵源、化石燃料燃燒源、工藝過程源、廢棄物處理源和道路移動源PM2.5的人為源排放量分別約46.3萬、437.5萬、47.5萬、48.3萬、0.2萬、2.7萬t，以上排放源PM10的人為源排放量分別約48.8萬、456.6萬、86.5萬、65.7萬、0.1萬、3.6萬t。PM2.5和PM10的首要排放貢獻源均為揚塵源，貢獻率分別達到75.09%和69.05%，這與南寧市(66.96%和87.32%[20])和本溪市(55.66%和86.75%[21])相近，但與金華市(21.03%和30.94%[22])差異較大，排放貢獻差異主要與各地區(qū)產(chǎn)業(yè)構成有關?？偟膩碚f，第二產(chǎn)業(yè)特別是建筑業(yè)的發(fā)展使得揚塵源排放貢獻較大。近幾年，山東省建筑行業(yè)呈現(xiàn)繁榮景象，堆場、施工揚塵排放增加；大量耕地和裸露山體及鋪設公路干線、交通軌道等活動也會產(chǎn)生土壤和道路揚塵。廢棄物處理源排放最低，貢獻率均不足0.05%。相對而言，化石燃料燃燒源的PM10排放貢獻明顯高于PM2.5，是PM10的第二大排放源，貢獻率13.09%，這主要是由于對于發(fā)電、供熱和工商業(yè)消費燃煤源，PM10和PM2.5排放因子差距較大，PM10排放因子是PM2.5的3倍左右，且上述源活動水平較高。而PM2.5排放的第二貢獻源則為工藝過程源(8.29%)。生物質(zhì)燃燒源和道路移動源對PM2.5與PM10的排放貢獻相當。

山東省17個城市PM2.5和PM10排放量及其排放構成見圖1。濟南市和青島市PM2.5排放量最高，青島市PM10排放量最高，東營市PM2.5和PM10排放量均最低。這是由于青島市第二產(chǎn)業(yè)發(fā)達、工藝過程源活動水平較高，同時PM10的工藝過程源排放因子高于PM2.5，因此工藝過程源在PM10中具有明顯優(yōu)勢，使得青島市PM10排放量最高。東營市PM2.5和PM10排放量最低，主要由于其揚塵源排放較少。東營市人口密度在山東省17個城市中最低，導致其建筑化程度也相對較低，因此揚塵源排放貢獻并不突出，使其排放量均最低。比較PM2.5和PM10的排放，除威海市、濟南市外，其余城市PM2.5排放量均低于PM10排放量。在威海市、濟南市，施工及堆場揚塵源PM2.5排放因子均高于PM10，揚塵源PM2.5排放量遠高于PM10，同時揚塵源排放對總排放貢獻最大，導致兩市的PM2.5排放量高于PM10。

圖1 山東省17個城市PM2.5和PM10排放量及其排放構成Fig.1 Emission and composition of PM2.5 and PM10 from 17 cities in Shandong

各城市PM2.5和PM10的排放源構成不同。對于PM2.5，東營市、萊蕪市及菏澤市生物質(zhì)燃燒源占比最高，其中菏澤市可高達48.10%。菏澤市農(nóng)用地面積位居全省第四，與排名前三的以果樹、蔬菜種植為主的臨沂市、濰坊市和煙臺市不同，菏澤市作為山東省糧食的主產(chǎn)區(qū)，其主要農(nóng)作物為小麥、玉米、高粱等，這些農(nóng)作物秸稈露天焚燒導致菏澤市生物質(zhì)燃燒源排放貢獻突出。其余14個城市揚塵源占比均最高，尤其濟南市，揚塵源占比最高(超過90%)，主要由于濟南市的揚塵源點多、面廣，建筑施工、道路、堆場面積都很大，造成該地區(qū)揚塵高排放。淄博市和青島市揚塵源占比也均超過85%，貢獻明顯高于其他城市。東營市第2貢獻源為揚塵源；萊蕪市、濱州市、日照市、威海市、棗莊市、淄博市、青島市第2貢獻源為工藝過程源，其中濱州市工藝過程源占比最高(32.77%)。淄博市作為一個重工業(yè)城市，依靠其主動作為、自費轉型，實現(xiàn)了資源型老工業(yè)城市的再生發(fā)展之路[23]，工藝過程源排放有效減少，同時其他排放源如揚塵源貢獻相對較高，使工藝過程源貢獻在淄博市占比較萊蕪市等城市低。其余城市PM2.5排放第2貢獻源為化石燃料燃燒源，煙臺市占比最高(19.05%)。道路移動源和廢棄物處理源占比較低，分別低于2.00%及0.20%。

各城市PM10排放構成與PM2.5大致相同，首要貢獻源與PM2.5相同，第2貢獻源除青島市外均與PM2.5相同。淄博市、濰坊市、濟南市及青島市PM10揚塵源占比均高于75%，濟南市最高(86.87%)。萊蕪市PM10工藝過程源占比最高。

2.2 主要貢獻源

表4和表5為山東省281個排放源中PM2.5和PM10排放前20位的排放子源。對于PM2.5，排名前4位均為施工揚塵源的子源，建筑物建造與拆遷的地基建設和土方回填居于前兩位，兩者排放量之和占PM2.5排放總量的51.08%，這與當前農(nóng)村城市化及城市現(xiàn)代化快速發(fā)展緊密相關；城市市政基礎設施建設的地基建設和土方回填排放次之，排放量之和占PM2.5排放總量的21.61%。工業(yè)、發(fā)電、供熱的煤炭排放量均在前20位，其中發(fā)電的煤炭PM2.5排放量最多，為化石燃料燃燒源的主要排放貢獻源，是除施工揚塵源外的最大排放子源。雖然現(xiàn)在我國加大煤炭燃燒治理力度，提倡使用新能源，但以煤炭為主的能源結構短期內(nèi)無法得到根本改變，因此其排放仍是今后關注的重點。工藝過程源中新型干法生產(chǎn)水泥的排放量最高，作為一個工業(yè)大省，山東省的水泥產(chǎn)量一直在全國排名中穩(wěn)居前五，水泥生產(chǎn)和使用造成的污染物排放也非常嚴重，新型干法的PM2.5排放量在排放總量中占比3.25%。在生物質(zhì)燃燒源中，秸稈露天焚燒與戶用生物質(zhì)爐具的PM2.5排放量均較高，秸稈露天焚燒因缺少相應的控制措施導致其排放量遠高于戶用生物質(zhì)爐具，其中玉米秸稈露天焚燒的排放量最大，這與山東省是全國玉米生產(chǎn)第一大省有關。

表4 PM2.5排放前20位的排放子源

表5 PM10排放前20位的排放子源

PM10排放前20位的排放源與PM2.5大體相同，但貢獻大小有所不同。建筑物建造與拆遷的地基建設和土方回填仍居前兩位，兩者排放量之和占PM10排放總量的42.11%。道路揚塵源的鋪裝公路和發(fā)電的煤炭超過城市市政基礎設施建設的兩個子源，分別居于第3、4位。特別地，發(fā)電的煤炭PM10排放量遠高于供熱和工業(yè)的煤炭，分別為兩者的3.5、5.7倍。

2.3 空間分布

山東省PM2.5和PM10的高排放地區(qū)主要集中在中部內(nèi)陸及東部沿海(見圖2)，如濟南市、淄博市、青島市；魯南地區(qū)包括臨沂市和濟寧市中部、日照市南部、棗莊市北部排放強度也相對較高；西北部地區(qū)(如東營市及濱州市)、東北部地區(qū)(如煙臺市)排放強度均較低。各城市應針對其排放特點采取針對性的管控措施以降低整體排放強度，從而改善山東省空氣質(zhì)量狀況。

圖2 山東省PM2.5和PM10排放空間分布Fig.2 Spatial distribution of PM2.5 and PM10 emissions in Shandong

2.4 不確定性

2.4.1 與其他研究的比較

本研究與其他研究結果的比較見表6，差異原因可歸結為研究年份的差異、排放因子選取的不同、活動水平的變化、排放控制技術的發(fā)展及排放源覆蓋范圍的不同。由于考慮了戶用生物質(zhì)燃燒，并將最新的排放因子應用于生物質(zhì)燃燒，因此本研究生物質(zhì)燃燒源排放量比文獻[24]高。煤炭消耗量的不斷增加導致化石燃料燃燒源PM2.5排放量的增加，且由于文獻[25]僅針對燃煤電廠，因此與考慮供熱、工商業(yè)和居民生活消費的本研究結果相差較大。文獻[26]針對的是鋼鐵工業(yè)排放，但本研究式(1)中采用了較高的η(93%～96%)。

表6 與其他研究的比較

2.4.2 不確定性分析結果

通過蒙特卡洛方法獲得排放量估算的不確定性如下：PM2.5和PM10排放量均呈對數(shù)正態(tài)分布；在95%置信區(qū)間下，山東省2017年PM2.5和PM10人為源排放量估算的不確定度分別為-69.15%～71.87%、-97.81%～115.56%。同時，通過敏感度分析可得，對PM2.5敏感度方差貢獻最大的為化石燃料燃燒源中發(fā)電的煤炭子源的排放因子(52.80%)，其次是新型干法生產(chǎn)水泥和道路揚塵源中鋪裝公路子源的活動水平；影響PM10排放準確性的最主要因素也為發(fā)電的煤炭子源的排放因子(41.40%)，其次為鋪裝公路子源的活動水平及排放因子。本研究中，發(fā)電的煤炭子源的排放因子來源于《大氣可吸入顆粒物一次源排放清單編制技術指南(試行)》和《大氣細顆粒物一次源排放清單編制技術指南(試行)》的參考數(shù)值，為進一步提高清單的準確性，今后應增加本土化排放因子的觀測，建立山東省本土化排放因子數(shù)據(jù)庫。同時，應對新型干法生產(chǎn)水泥和鋪裝公路等排放源的活動水平進行實地調(diào)研。此外，由單一權重因子進行的空間分配存在較大的不確定性，今后應采用綜合權重分配法進行優(yōu)化分配，以進一步提高排放清單的準確性。

3 結 論

(1) 2017年，山東省PM2.5和PM10的人為源排放總量分別約582.6萬、661.3萬t。揚塵源排放量最高，貢獻率分別達到75.09%和69.05%，其中施工揚塵源中建筑物建造與拆遷是PM2.5和PM10排放的主要貢獻源。

(2) 山東省PM2.5和PM10的高排放地區(qū)主要集中在中部內(nèi)陸及東部沿海；西北部、東北部地區(qū)排放強度均較低。