何 濤 彭 燕 雷正翠

(1.江蘇省常州環(huán)境監(jiān)測中心，江蘇 常州 213001；2.江蘇省常州市氣象局，江蘇 常州 213022)

大氣干濕沉降是大氣化學、環(huán)境化學和生物地球化學研究的重要內(nèi)容之一，在大氣—水—土壤圈的物質(zhì)循環(huán)中扮演著重要的角色。降水的濕清除過程是大氣污染物的一個重要去除方式。降水與顆粒物之間會相互影響[1]，大氣凝結(jié)核對成云致雨有重要作用[2]，而降水的云中和云下清除對顆粒物濃度的影響也較大。此外，顆粒物對降水的化學性質(zhì)[3]有較大影響。目前，對降水的研究主要集中在降水化學[4]、降水的濕清除作用和機制[5]、濕清除通量[6]、降水生物特性[7]等方面。降水對顆粒物的濕清除效果受降水強度[8]、雨前污染物濃度[9]、顆粒物和雨滴粒徑分布[10]、顆粒物化學組成[11]等多種因素影響，弱降水可能導致顆粒物濃度不降反升。研究一個區(qū)域的降水與污染物之間的相互關系顯得尤為重要。雨后顆粒物的濃度變化受污染源排放、相對濕度、大氣擴散條件等[12]多種因素影響，在污染源變化較小的情況下，雨后顆粒物濃度變化應具有一定的規(guī)律性。目前，對雨后顆粒物濃度增長規(guī)律的報道較少。受區(qū)域性、季節(jié)性和降水強度等因素影響，數(shù)值模式對雨后的空氣質(zhì)量變化趨勢預報效果較差。因此，預測雨后的顆粒物濃度變化趨勢是空氣質(zhì)量預測預報的一個難點。

常州市地處長三角腹地，與南京市、上海市等距相望，該區(qū)域酸雨較多[13]、大氣顆粒物污染較重[14]，研究該區(qū)域降水對顆粒物的影響具有重要意義。選取常州市2015-2018年降水、PM2.5濃度和PM10濃度數(shù)據(jù)，研究降水對大氣顆粒物的濕清除作用，并探討雨后PM2.5濃度的增長速度及PM2.5低濃度持續(xù)時間，以期為長三角區(qū)域的大氣污染管控措施制定、降水對大氣污染的影響評估及雨后空氣質(zhì)量預報提供技術支撐和借鑒。

1 研究方法與資料來源

1.1 研究方法

將降水時長≥1 h且降水量≥0.1 mm的過程稱為一次降水過程。若降水過程中斷且中斷時長>2 h，則作為兩次降水過程處理，否則仍視作一次降水過程。降水后顆粒物濃度較降水前降低的情況為有效降水過程。若降水時長超過8 h，考慮長時間連續(xù)性降水分布的不均勻性，弱降水濕沉降效果差，可能導致濕清除效果被低估，因此長時間降水過程中有效降水的統(tǒng)計選其中污染物濃度下降過程對應的降水量，降水過程中污染物濃度上升過程對應的降水量作為無效降水。

對降水清除效果的定量分析采用降水的清除率和顆粒物濕清除量來評估。降水過程中有效降水量與降水時長的比值定義為降水強度。清除率(SR，%)計算見式(1)，當SR>0時，為正清除作用；當SR<0時，為負清除作用；當SR=0時，為零清除作用。

(1)

式中：p1、p2分別為降水過程開始前1 h、結(jié)束時的顆粒物質(zhì)量濃度，μg/m3。

假定降水過程中的顆粒物濃度變化曲線見圖1，降水發(fā)生后顆粒物濃度下降，H1和H2為降水過程開始前1 h、結(jié)束時的時刻，陰影面積可認為降水導致的顆粒物濃度下降量，近似為一個三角形面積，即降水對顆粒物濕清除量(Δp，μg/m3)可近似為：

圖1 降水對顆粒物濃度的濕清除效果評估示意圖Fig.1 Schematic diagram of influences of wet scavenging on particulate concentration by precipitation

(2)

采用《環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)技術規(guī)定(試行)》(HJ 633—2012)中PM2.5二級日均值(75 μg/m3)作為雨后PM2.5達到輕度污染的限值。

1.2 資料來源

PM2.5和PM10數(shù)據(jù)由江蘇省常州市6個國控環(huán)境空氣質(zhì)量評價點(市監(jiān)測站、鐘樓、行政中心、武進監(jiān)測站、經(jīng)開區(qū)和安家)的監(jiān)測數(shù)據(jù)計算算數(shù)平均值獲得，降水量數(shù)據(jù)來源于常州市龍虎塘國家氣象觀測站(31.88°N、119.98°E)。選取2015年1月1日至2018年12月31日的逐時數(shù)據(jù)進行研究，共35 061組數(shù)據(jù)樣本，包含697次降水過程。研究期間季節(jié)劃分：春季(3—5月)，夏季(6—8月)，秋季(9—11月)，冬季(1、2、12月)。

2 結(jié)果與分析

2.1 有效降水和濕清除作用

2015—2018年常州市總降水量為6 686.8 mm，各年降水量分別為1 822.1、2 165.1、1 495.4、1 204.2 mm。PM10、PM2.5有效降水率平均值分別為82.7%、79.9%(見圖2)，降水對粒徑大的顆粒物的濕清除效果更好。吳進等[15]對北京市的研究也表明，降水過程對粗顆粒物的清除效果更顯著。PM10有效降水率1、2、11、12月較低，8、9月較高，1—7、10月年際變化較大；PM2.5有效降水率2、12月較低，6、9月較高。2016年8月PM2.5有效降水率最低，主要原因是該月雨前PM2.5濃度和降水量均較低，導致PM2.5的濕清除效果較差。

2015—2018年常州市降水發(fā)生率為11.3%，降水集中在6—9月，占總降水量的60.5%。為研究降水對顆粒物濃度的影響程度，分析了2015—2018年常州市各季節(jié)降水量及濕清除導致的顆粒物質(zhì)量濃度下降率，結(jié)果見圖3。降水導致的PM10下降率較PM2.5高，其中2015年夏季PM2.5和2018年冬季PM10下降率最大，2015年冬季PM2.5和PM10下降率最小。降水對常州市PM2.5和PM10的濕清除量分別占PM2.5和PM10年均值的1.6%和1.9%；受降水量、降水時間、降水強度等因素影響，顆粒物的濕清除量有較大的年際差異，其中2016年降水導致的PM2.5和PM10年均值下降率較大，分別為1.9%和2.5%，2017年則較低，分別為1.1%和1.3%。降水對顆粒物的濕清除作用使春、夏、秋、冬季的PM2.5平均值分別下降了0.9、0.7、0.6、1.2 μg/m3，使PM10平均值分別下降了2.0、1.2、1.1、2.1 μg/m3。經(jīng)分析，降水量與其對顆粒物的濕清除總量不一定成正比。冬季和春季顆粒物的濕清除總量較大，夏季和秋季較小。

注：有效降水率為正清除作用的降水量在總降水量中的占比。圖2 2015—2018年常州市逐月降水量及PM2.5、PM10有效降水率Fig.2 Monthly distribution of precipitation and effective precipitation rate to PM2.5 and PM10 from 2015 to 2018 in Changzhou

圖3 2015—2018年各季節(jié)降水量及濕清除導致的顆粒物質(zhì)量濃度下降率Fig.3 Precipitation and reduction rate of particulate matter mass concentration caused by wet scavenging in the seasons of 2015-2018

2.2 清除率與降水強度、雨前顆粒物濃度的關系

降水對顆粒物的清除率與眾多因素有關。張玨等[16]研究表明，濕沉降量主要由污染物濃度和降水強度決定。由圖4可見：當降水強度大于1.0 mm/h、雨前PM2.5在68 μg/m3以上時，降水對PM2.5的清除率均大于0；當降水強度大于1.5 mm/h、雨前PM10在72 μg/m3以上時，降水對PM10的清除率均大于0。雨前PM2.5低于24 μg/m3時，清除率為-55.6%，且在降水強度也低于2.0 mm/h時，清除率為-64.6%。雨前PM10低于35 μg/m3時，清除率為-46.2%，且在降水強度也低于2.0mm/h時，清除率為-51.4%。說明降水強度和雨前顆粒物濃度均較低時，清除率小于0的概率較大，降水過程易導致顆粒物濃度不降反升；低的降水強度可能引起顆粒物吸濕和碰并增長，氣態(tài)污染物二次轉(zhuǎn)化為顆粒物[17]，從而導致顆粒物濃度不降反升；較低的雨前顆粒物濃度，導致降水對顆粒物的沖刷效果減弱，這與周彬等[18]的研究結(jié)論一致。

圖4 雨前PM2.5/PM10質(zhì)量濃度、降水強度和清除率的關系Fig.4 Relationship between the mass concentration of PM2.5 and PM10 before rain，precipitation intensity and wet scavenging ratio

2.3 雨后PM2.5增長速度和低濃度持續(xù)時間

PM2.5是目前長三角區(qū)域的主要污染物之一，研究雨后PM2.5濃度的增長變化規(guī)律，有助于提高空氣質(zhì)量預報的準確率。選取雨后PM2.5小于75 μg/m3的過程進行研究，不同月雨后PM2.5增長速度及PM2.5小于75 μg/m3的持續(xù)時間(以下簡寫為持續(xù)時間)見圖5。雨后PM2.5增長速度的月度變化規(guī)律呈“U”形分布，1—3、11—12月雨后PM2.5增長速度較快，4—10月較慢。持續(xù)時間與雨后PM2.5增長速度呈負相關。9月持續(xù)時間較長，可達60 h以上；1月持續(xù)時間較短(13.4 h)，雨后PM2.5增長速度為3.3 μg/(m3·h)；4—10月，雨后PM2.5增長速度小于1.6 μg/(m3·h)，持續(xù)時間大于30 h。

圖5 不同月雨后PM2.5增長速度及持續(xù)時間Fig.5 The growth rate of PM2.5 and the duration at different months after rain

何濤等[19]研究表明，長三角區(qū)域夏、秋季靜穩(wěn)天氣較少，受海洋型氣團影響較大，冬、春季受西方和北方大陸型氣團影響較大。常州市處于南北氣流交匯地帶，冬、春季易受靜穩(wěn)天氣或北方污染氣團影響，污染物濃度增長速度較快；夏、秋季大氣擴散條件好，雨后污染物濃度增長較緩慢。

由圖6可見：總體上，隨著雨后PM2.5升高，持續(xù)時間縮短，PM2.5增長速度加大。雨后PM2.5≤45 μg/m3時，持續(xù)時間較雨后PM2.5>45 μg/m3的情況長1～3倍；當雨后PM2.5>50 μg/m3時，PM2.5增至75 μg/m3以上僅需7～11 h；雨后PM2.5>45 μg/m3時，PM2.5易快速反彈，增長速度比雨后PM2.5≤45 μg/m3時快1倍以上。

圖6 雨后不同PM2.5質(zhì)量濃度對應的PM2.5增長速度及持續(xù)時間Fig.6 The growth rate of PM2.5 and the duration at various mass concentration of PM2.5 after rain

3 結(jié) 論

(1) 2015—2018年，常州市降水發(fā)生率為11.3%，PM2.5、PM10有效降水率平均值分別為79.9%、82.7%。降水對PM2.5和PM10的濕清除量分別占PM2.5和PM10年均值的1.6%和1.9%。受降水量、降水時間、降水強度等因素影響，顆粒物的濕清除量有較大的年際差異。冬季和春季顆粒物的濕清除總量較大，夏季和秋季較小。

(2) 降水強度和雨前顆粒物濃度均較低時，降水過程易導致顆粒物濃度不降反升。

(3) 雨后PM2.5增長速度的月度變化規(guī)律呈“U”形分布。1月持續(xù)時間較短(13.4 h)，4—10月持續(xù)時間大于30 h。

(4) 總體上，隨著雨后PM2.5升高，持續(xù)時間縮短，PM2.5增長速度加大。當雨后PM2.5>50 μg/m3時，PM2.5增至75 μg/m3以上僅需7～11 h。雨后PM2.5>45 μg/m3時，PM2.5易快速反彈。