趙越超, 趙常忠, 孫國(guó)棟, 張 毅
(大連理工大學(xué)海洋能源利用與節(jié)能教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,遼寧大連116024)
多孔介質(zhì)多相流動(dòng)現(xiàn)象存在于地質(zhì)、石油天然氣地下水水文學(xué)、煤炭、環(huán)境工程、化工以及生物醫(yī)學(xué)工程等多個(gè)工程領(lǐng)域,其相關(guān)實(shí)驗(yàn)研究對(duì)于開(kāi)展油氣資源開(kāi)采、溫室氣體地質(zhì)封存、地下水和污染物運(yùn)移、化工流化床反應(yīng)器內(nèi)流體傳遞反應(yīng)等方面起著至關(guān)重要的作用[1-3]。隨著科技的發(fā)展,可視化技術(shù)克服了傳統(tǒng)實(shí)驗(yàn)方法簡(jiǎn)單測(cè)量出入口流量壓力的不足,可以直觀監(jiān)測(cè)到多孔介質(zhì)中流動(dòng)過(guò)程和界面變化,便于從機(jī)理上揭示多相流流動(dòng)特性[4]。目前,多相流測(cè)量實(shí)驗(yàn)為二維模型、三維模型及真實(shí)巖心測(cè)量。其中三維模型和真實(shí)巖心測(cè)量由于光學(xué)可視化實(shí)施困難,在實(shí)驗(yàn)室一般利用電子計(jì)算機(jī)斷層掃描技術(shù)(CT)[5-6]或磁共振成像技術(shù)(MRI)[7-8]等無(wú)損檢測(cè)技術(shù)來(lái)實(shí)現(xiàn),但這兩種可視化技術(shù)實(shí)驗(yàn)費(fèi)用昂貴。由于成像原理限制,多相識(shí)別也存在局限性,且很難實(shí)現(xiàn)巖心多孔介質(zhì)內(nèi)多相流體流動(dòng)的高分辨率動(dòng)態(tài)可視化檢測(cè)[9]。在二維模型中,通常利用蝕刻技術(shù)將研究的多孔結(jié)構(gòu)縮放在尺寸很小的微芯片上,單獨(dú)采用相機(jī)或顯微鏡結(jié)合相機(jī)的方法實(shí)現(xiàn)多孔介質(zhì)中流動(dòng)特性記錄[10-12],其中一種流體經(jīng)常會(huì)用染劑進(jìn)行著色便于區(qū)分不同的相。但孔隙尺度的微觀可視化技術(shù)受微芯片材質(zhì)影響,很難實(shí)現(xiàn)高溫高壓下的流動(dòng)測(cè)量。目前主要通過(guò)微芯片夾持器或采用圍壓來(lái)解決這一問(wèn)題[13],但夾持器能夠提供的高壓有限且無(wú)法提供高溫條件,而圍壓則需要獨(dú) 立設(shè)計(jì)并制備圍壓室,目前技術(shù)尚不成熟。
針對(duì)這一問(wèn)題,本研究設(shè)計(jì)適用于高溫高壓的圍壓室,并搭建了微觀可視化實(shí)驗(yàn)系統(tǒng),進(jìn)行了不同結(jié)構(gòu)微芯片中CO2驅(qū)替咸水實(shí)驗(yàn)研究。溫室氣體封存利用中,CO2咸水層封存因其巨大的封存量被認(rèn)為是減少溫室氣體最有效的方法之一[14-15]。因此,以該實(shí)驗(yàn)為研究?jī)?nèi)容介紹了孔隙尺度微觀可視化實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)的具體設(shè)備、操作流程及實(shí)驗(yàn)結(jié)果,一定程度上為我國(guó)CO2咸水層封存提供了理論參考。
圖1為適用于高溫高壓的微觀可視化實(shí)驗(yàn)裝置系統(tǒng),主要包括氣瓶、ISCO注入泵、圍壓泵、循環(huán)水浴、收集容器、中間容器、單向閥、熒光倒置顯微鏡、CCD相機(jī)、微流動(dòng)芯片、壓力變送器、壓差變送器、數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)等部分。
圖1 高溫高壓多相滲流熒光顯微成像實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)
光學(xué)成像主要是利用熒光倒置顯微鏡以及CCD相機(jī)完成,其中熒光倒置顯微鏡采用日本尼康公司生產(chǎn)的研究級(jí)倒置顯微鏡ECLIPSE Ti2-U,主要性能參數(shù)如下:管徑距離不低于200 mm,Z軸手動(dòng)調(diào)軸行程為10 mm,載物臺(tái)行程X軸為114 mm、Y軸為73 mm,熒光光路視場(chǎng)數(shù)為25 mm,目鏡視場(chǎng)數(shù)為22 mm,配置紅綠藍(lán)熒光激發(fā)塊一組以及10倍、20倍、50倍工作距離物鏡一組。CCD相機(jī)采用維視數(shù)字圖像技術(shù)有限公司生產(chǎn)的MTR3CMOS20000KPA相機(jī),該相機(jī)芯片采用Sony ICX694AQG,大小為1″,像素大小為4.54 μm×4.54 μm,最大分辨率為2 000萬(wàn)像素,最大幀速達(dá)5 f/s。與之相配套的圖像或視頻捕集軟件為T(mén)OUPTEK PHOTONICS公司旗下最著名的相機(jī)控制軟件之一——ToupView軟件。
獲取后的圖像則利用圖像處理軟件ImageJ和Photoshop CS進(jìn)行相關(guān)操作。ImageJ主要用來(lái)對(duì)圖像進(jìn)行數(shù)字化處理,獲得量化結(jié)果,通過(guò)對(duì)比度強(qiáng)化、二進(jìn)制轉(zhuǎn)化等步驟得到圖像中各相流體分布位置及飽和度,同時(shí)利用軟件插件可得到圖像的分形維度,為進(jìn)一步分析多相流體滲流特性提供重要參數(shù)。而Photoshop CS則主要用來(lái)對(duì)捕獲的圖像進(jìn)行拼接,由于顯微鏡視野的限制,微芯片中的整體流動(dòng)情況很難一次性捕獲,只能通過(guò)載物臺(tái)移動(dòng)獲得各個(gè)區(qū)域的視野,隨后使用軟件對(duì)其進(jìn)行拼接。
為了有效識(shí)別CO2和咸水兩相流體,在咸水中加入了0.15 g/L的熒光染料羅丹明B。該染料的熒光激發(fā)波長(zhǎng)為555 nm,發(fā)射波長(zhǎng)為580 nm,故熒光激發(fā)模塊需要采用綠色光對(duì)其進(jìn)行激發(fā),發(fā)射出的波長(zhǎng)被CCD相機(jī)捕獲呈現(xiàn)紅色。采用羅丹明B作為熒光染料的原因主要有以下幾個(gè)方面:首先羅丹明B只溶于咸水溶液而不溶于CO2,且著色明顯,強(qiáng)度衰減緩慢,便于兩相識(shí)別;其次羅丹明B溶于水后不會(huì)改變咸水性質(zhì),不會(huì)與CO2或者微芯片材料發(fā)生物化反應(yīng);最后羅丹明B溶于水之后,在微芯片中流動(dòng)很少發(fā)生沉積、堵塞微通道等不良現(xiàn)象。
為了有效模擬地下真實(shí)儲(chǔ)層中CO2和咸水流動(dòng)的溫度和壓力條件,需要在微芯片上施加高溫高壓,而微芯片材質(zhì)一般為玻璃、石英、硅片、聚二甲基硅氧烷等,這類材料對(duì)溫度的要求不高,但高壓容易造成微芯片破裂,為解決這一問(wèn)題,自主設(shè)計(jì)了圍壓控溫設(shè)備,如圖2所示。與傳統(tǒng)圍壓室不同的是在底部加入了一個(gè)最大耐壓可達(dá)10 MPa的藍(lán)寶石視窗,用于顯微光學(xué)成像。圍壓室通過(guò)外圍連通空間接入外循環(huán)水浴可以實(shí)現(xiàn)溫度控制,Julabo循環(huán)水浴的溫度控制精度為±0.1 K。在藍(lán)寶石視窗上水平放置微芯片,通過(guò)調(diào)節(jié)注入泵和圍壓泵保證微芯片內(nèi)外壓差不超過(guò)0.5 MPa,不至于因?yàn)閴毫^(guò)大而破裂。
圖2 圍壓控溫裝置設(shè)計(jì)示意圖(mm)
微芯片是二維尺度上具有代表性孔隙網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的理想多孔介質(zhì)模型,尺寸為微米級(jí)別。微芯片通常由兩塊材料鍵合而成,為滿足可視化需求,至少有一塊為透明材料,最常用的方法為光刻和蝕刻。按照微芯片內(nèi)部結(jié)構(gòu)可分為完全規(guī)則微芯片、局部規(guī)則微芯片、分形微芯片及不規(guī)則微芯片,以滿足不同的研究需求。本研究設(shè)計(jì)了4種不同結(jié)構(gòu)的微芯片,如圖3所示。主要是通過(guò)與均勻通道中流動(dòng)特性對(duì)比,研究含致密層、膠結(jié)物以及死孔3種典型的非均質(zhì)類型對(duì)于CO2咸水層封存的影響。
圖3 4種不同結(jié)構(gòu)的微芯片及其尺寸(mm)
流體注入系統(tǒng)主要包括注入泵、高壓中間容器、收集容器等,用于將咸水及CO2注入到微芯片中,并對(duì)其注入壓力和流速進(jìn)行精準(zhǔn)控制。咸水和CO2注入泵采用美國(guó)ISCO公司高壓精密計(jì)量泵(Teledyne ISCO,500D,Lincoln,USA),流量最小控制精度為1 μL/min,控制精度為設(shè)定值的0.5%,可實(shí)現(xiàn)對(duì)流體注入流速的精準(zhǔn)控制;壓力控制范圍為0~25.8 MPa;壓力控制精度為0.129 MPa;缸體容積為507 mL。咸水和CO2通過(guò)注入泵推動(dòng)高壓中間容器活塞進(jìn)入微芯片中。為更好實(shí)現(xiàn)溫度控制,中間容器纏繞加熱帶對(duì)流體進(jìn)行預(yù)加熱,加熱帶溫度控制精度為±1 K。
為實(shí)現(xiàn)系統(tǒng)高壓,還需要加入背壓系統(tǒng)對(duì)其進(jìn)行控制,主要通過(guò)圍壓泵和圍壓中間容器實(shí)現(xiàn)。圍壓泵通過(guò)圍壓中間容器與圍壓室及微芯片連接,既可以通過(guò)最上方三通為系統(tǒng)提供高圍壓,又可以通過(guò)下方三通在微芯片出口處為流體提供背壓控制。其中圍壓泵采用江蘇華安科研儀器有限公司生產(chǎn)的HAS-200HSB型壓力跟蹤泵,流量最小控制精度為0.001 mL/min,控制精度為設(shè)定值的0.5%;壓力控制范圍為0~50 MPa;壓力控制精度為0.2 MPa;缸體容積為175 mL。
將微芯片接入實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)中,利用氮?dú)鈱?duì)實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)進(jìn)行高壓檢漏以確保沒(méi)有漏氣問(wèn)題。然后,進(jìn)行相關(guān)溶液的配置,包括加入熒光染料的咸水以及基礎(chǔ)溶液(超純水∶H2O2∶NH4OH=5∶1∶1,摩爾分?jǐn)?shù))。每次實(shí)驗(yàn)開(kāi)始之前,都需要使用超純水、基礎(chǔ)溶液、超純水、氮?dú)庖来芜M(jìn)行清洗和干燥,每次注入量均為微芯片孔隙體積的10倍。清洗過(guò)程結(jié)束后,打開(kāi)加熱帶和循環(huán)水浴對(duì)整個(gè)系統(tǒng)進(jìn)行加熱達(dá)到預(yù)設(shè)溫度,將圍壓泵和注入泵調(diào)節(jié)為恒壓模式,注入配制好的咸水溶液,確保該過(guò)程中注入的咸水溶液100%飽和微芯片,判斷完全飽和的依據(jù)為通過(guò)熒光倒置顯微鏡觀察不再有氣泡產(chǎn)生,同時(shí)調(diào)節(jié)兩個(gè)泵的壓力使微芯片中流體壓力達(dá)到預(yù)設(shè)壓力。接著設(shè)定ISCO泵的注入流速以恒定流速模式注入CO2,只有當(dāng)CO2壓力大于微芯片內(nèi)壓力時(shí)單向閥才開(kāi)啟,此時(shí)CO2開(kāi)始進(jìn)入微芯片內(nèi)開(kāi)始驅(qū)替咸水,該過(guò)程中使用CCD相機(jī)記錄驅(qū)替過(guò)程,同時(shí)使用壓差計(jì)記錄出入口壓差變化。驅(qū)替結(jié)束的標(biāo)志為出入口壓差基本不再發(fā)生變化,微芯片中殘余水飽和度穩(wěn)定,此時(shí)結(jié)束實(shí)驗(yàn)并進(jìn)行清洗為下一次實(shí)驗(yàn)準(zhǔn)備。對(duì)捕集到的圖像及記錄的數(shù)據(jù)進(jìn)行處理,分析非均質(zhì)性對(duì)于CO2咸水層封存的影響。
本實(shí)驗(yàn)在8 MPa,40℃下進(jìn)行,模擬真實(shí)地質(zhì)工況下CO2咸水層封存,CO2注入流速設(shè)定為0.1 mL/min,此時(shí)驅(qū)替模式為黏性指進(jìn),驅(qū)替結(jié)束后的兩相分布如圖4所示。CO2自左向右注入微芯片中,其中咸水顯示為紅色,CO2和多孔介質(zhì)骨架為黑色。
圖4 CO2驅(qū)替咸水結(jié)束后4種不同結(jié)構(gòu)微芯片中兩相分布
從圖4可以看出,不管哪一種微芯片,驅(qū)替結(jié)束后CO2集中分布在微芯片中央?yún)^(qū)域,而咸水集中分布在出入口處,在含膠結(jié)物和死孔的微通道中這種分布更為明顯,主要由于多孔介質(zhì)骨架之間連接物的出現(xiàn),造成封閉空間的出現(xiàn),更便于注入CO2的捕獲。根據(jù)相分布圖像計(jì)算得到驅(qū)替結(jié)束后的CO2飽和度。在均勻微通道、含致密層微通道、含膠結(jié)物微通道和含死孔微通道中的CO2最終飽和度分別為67.64%,78.50%,94.26%,78.27%。由此可知,含非均質(zhì)的微芯片可以捕獲更多的CO2,因?yàn)榉蔷|(zhì)的出現(xiàn)會(huì)造成多孔介質(zhì)迂曲度的增加,從而為CO2提供更多驅(qū)替咸水時(shí)間,使得驅(qū)替效率高于均勻微芯片中的。同時(shí)對(duì)比4種飽和度,含膠結(jié)物微通道中最終CO2飽和度最大,結(jié)合相分布圖可知,捕獲的CO2集中分布在中央?yún)^(qū)域,出入口形成咸水層對(duì)捕獲的CO2進(jìn)行安全性封存,利于后續(xù)的CO2溶解捕獲和礦化捕獲。所以在本實(shí)驗(yàn)研究中含膠結(jié)物的非均質(zhì)性是最利于進(jìn)行CO2咸水層封存的地質(zhì)結(jié)構(gòu)。
為模擬真實(shí)地質(zhì)工況下多相流體流動(dòng),設(shè)計(jì)了高溫高壓多相流動(dòng)熒光顯微成像實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)。利用這套實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)可以實(shí)現(xiàn)多孔介質(zhì)中多相流體滲流的可視化及量化實(shí)驗(yàn)分析,在微觀尺度上為多相流體流動(dòng)機(jī)理提供有力的實(shí)驗(yàn)保障,對(duì)于開(kāi)展地下油氣資源開(kāi)采、溫室氣體捕獲及封存、地下水污染等環(huán)境領(lǐng)域的相關(guān)實(shí)驗(yàn)教學(xué)和科研工作有著重要意義。