章宇健，常磊鑫，曾樂淘，易健鵬，郭鐘寧，鄧 宇

（廣東工業(yè)大學機械工程學院，廣州 510006）

0 引言

激光誘導向前轉移技術（Laser Induced Forward Transfer Technology,LIFT）是通過激光誘導空化形成脈沖壓力來推動物體的分離。目前這個技術正應用于微電子元件打印[1－2]、生物組織工程[3－5]和聚合物材料打印[6－7]等領域，并且具有很大的發(fā)展?jié)摿ΑＴ谏锝M織工程中，傳統(tǒng)的激光誘導前向轉移技術利用近似于圓形光斑誘導空化泡推動溶液形成射流[8－10]，可以實現(xiàn)快速、高效的溶液分離。但是，在單細胞轉移技術中，由于懸浮液中細胞之間存在流體力學相互作用，單個脈沖激光能量之下，通常會有幾個非目標轉移細胞被一起傳送[11]。這種現(xiàn)象大大降低了單細胞和溶液的轉移精度。為了提高單細胞的轉移精度，研究學者提出的改進方法可分為2 種：（1）提高懸浮液的黏性限制生物細胞的自由行程，Ozbolat[12]在細胞懸浮液中添加藻酸鹽溶液，降低了單個細胞的自由程，但是由于黏度提高，溶液和細胞間的相互作用力也更加顯著，同樣存在多個細胞被一起傳送的現(xiàn)象；（2）物理方法阻隔生物細胞間相互作用，王文兵等[13]在透明基底下添加了一層帶有微方孔陣列的PDMS隔絕細胞，但是這種方法靈活性較低，只適合特定直徑的細胞，且微結構制作困難。Yun Wang[14]利用拉曼顯微鏡結合激光誘導前向轉移技術來對細胞進行定位，以提高轉移精度，但由于這種方法在識別定位耗時上是單個脈沖傳送速度的1 000倍，整體效率較低，且樣本過厚易導致拉曼信號差，也會降低轉移的準確性。以上的激光誘導轉移技術均運用圓形激光光斑，因此在激光作用生物材料上時，部分直接作用在生物細胞上的能量也會損傷細胞轉移之后的生物活性。

2012年，F(xiàn)accio[15]利用飛秒脈沖激光器在液體中誘導產(chǎn)生了環(huán)形空化泡，并利用高速攝影拍攝了環(huán)形空泡的整個生長周期過程。其實驗結果發(fā)現(xiàn)，環(huán)形空化泡在生長初期有向環(huán)四周膨脹的現(xiàn)象，潰滅之后會產(chǎn)生匯聚效應，并在環(huán)中心垂直方向產(chǎn)生沖擊波，F(xiàn)accio的實驗結果如圖1所示。為此，本文將環(huán)形空化應用在激光誘導前向轉移細胞中，通過向外膨脹實現(xiàn)阻隔細胞或溶液間流體力的相互作用的效果，利用潰滅的匯聚沖擊波推動目標溶液的轉移。本文對環(huán)形空化進行有限元數(shù)值仿真，分析環(huán)形空化泡在液體中生長潰滅過程的速度場變化規(guī)律，結合響應曲面，揭示了工藝參數(shù)對阻隔效應和匯聚效應的影響。

圖1 Faccio利用高速攝影拍攝的環(huán)形空化泡生長潰滅過程Fig.1 Growth and collapse process of ring－shape cavitation bubble captured by Faccio using high－speed photography

1 環(huán)形激光誘導空化泡數(shù)值仿真模型

1.1 模型建立

激光誘導前向轉移技術是利于激光誘導空化泡產(chǎn)生的單次脈沖壓力來推動材料轉移，如圖2所示。整個過程可分為如下3個階段：（1）將均勻分布的激光光束通過一系列的透鏡組合后聚焦到透明玻璃板上；（2）懸浮的誘導材料在激光的光、熱作用下，被擊穿后產(chǎn)生高溫高壓的等離子體，使得懸浮液汽化形成空化泡核，經(jīng)過空化泡的生長潰滅形成垂直向下的射流并推動目標物質向下運動；（3）液滴在自有動量和重力作用下繼續(xù)向下運動，最終沉積在接收板上實現(xiàn)轉移的過程。

圖2 激光誘導前向轉移技術原理Fig.2 Schematic diagram of laser－induced forward transfer cells

該方法的最大特點：激光直接與目標轉移物質相接觸[16]；目標轉移物質所獲得的推動力直接來源于空泡的膨脹所產(chǎn)生的射流沖擊波[3]；相鄰細胞或顆粒物質之間存在著流體力學相互作用[11]。本文所提出的環(huán)形空化應用在激光誘導前向轉移技術上，其環(huán)形空泡本身可以起到阻隔環(huán)內外物質相互作用的能力。為驗證環(huán)形空化泡向外膨脹時對外部細胞懸浮液的推動效應和空泡潰滅后的能量中心匯聚效應，對其在自由流體邊界中的生長模型進行有限元仿真分析。

為更好地探究環(huán)形空化泡在不受外界條件影響下的生長潰滅周期脈動特性，仿真模型忽略其壁面約束結構。其基本問題的物理描述如下：考慮在無限液相流體中有一個環(huán)形空泡，空泡初始時為圓環(huán)管形狀。由于海藻酸鈉溶液的密度隨著壓強和溫度的變化僅發(fā)生微小的變化，其壓縮性可忽略不計，認為液相為不可壓縮的牛頓流體?？张莩跏紶顟B(tài)在溶液中近似呈中心幾何對稱分布，如圖3所示。

圖3 自由邊界下環(huán)形空泡生長過程仿真模型Fig.3 Simulation model of ring－shape cavity growth process under free boundary

對模型進行網(wǎng)格劃分，為了獲得更好的計算精度，劃分方法選擇為“Tetrahedrons”，即四面體單元。由于空泡區(qū)域在整個流場中占比較小，需要對環(huán)形空泡區(qū)域進行加密劃分，設置其劃分的最大特征長度不超過1×10－5m，最后對網(wǎng)格劃分質量進行檢查使其符合計算要求，網(wǎng)格劃分結果如圖4所示。

圖4 自由邊界下環(huán)形空泡生長過程仿真模型網(wǎng)格劃分Fig.4 Mesh generation for simulation model of ring－shape cavity growth process with free boundary

在計算環(huán)形空泡生長潰滅過程中引入的基本假設條件如下：（1）忽略空泡內混合物與流場之間的物質交換；（2）在計算中不考慮重力作用的影響；（3）空泡的生長潰滅是一個高速絕熱過程，表面張力參與了泡壁的形變，但在自由邊界生長潰滅的過程中，泡壁的運動非常劇烈，空泡潰滅收縮產(chǎn)生的高速動量變化是形成沖擊波的主要原因[17]，在平衡狀態(tài)下，維持空泡形狀的表面張力對該過程的影響非常有限，為此，計算中不考慮表面張力的影響。采用VOF 模型，將該模型設置為氣－液兩相流，在流體相中，液相為不同溶液質量分數(shù)的海藻酸鈉溶液，氣相為水蒸氣。選擇計算模型為瞬態(tài)模型。由于空泡潰滅后推動流場中溶液產(chǎn)生的流速較大[18]且作用區(qū)域為微米級別，其雷諾數(shù)Re＝ρvL/μ＜20，黏性效應在此流場中的影響更加顯著，模型流動狀態(tài)設置為層流模型。

為了更準確地模擬自由邊界狀態(tài)下的空泡生長過程，理想的仿真模型中空泡的生長過程不應受到固體壁面回彈的壓力沖擊波的影響，因此在初始邊界條件設置中將圓柱形的上下2 個面定義為壓力出口，如圖3 中Pressure－outlet 位置。圓柱形的曲面部分設置成無窮遠邊界條件，且整個液相的建模區(qū)域也要遠遠大于氣相，液相體積約為氣相的1 500倍。初始化整個模型的初始溫度為300 K，且各區(qū)域初速度均為0。環(huán)形空泡的初始能量來源于激光擊穿溶液之后的吸收和轉化，定義初始溫度和初始壓力值來共同表示其初始能量，并將計算所得初始值加載到模型的氣相空泡區(qū)域上。最后設置每個時間步的步長為1×10－8s開始計算。

1.2 激光誘導環(huán)形空化泡初始值計算

空泡的初始能量計算如下[19]:

式中：E0為海藻酸鈉溶液在常溫下的初始內能；ΔE為激光聚焦于溶液中時被吸收的內能。

由于常溫下海藻酸鈉溶液的初始內能E0相對于ΔE較小，因此E0可以忽略不計；ΔE為溶液吸收激光能量Ea增加后的比內能，且與單脈沖激光能量成正比。溶液在擊穿區(qū)域吸收的激光能量E0之后，增加的內能ΔE可表示為：

根據(jù)質量守恒，激光擊穿溶液的初始氣體密度ρ0等于該處溶液的密度，即：

式中：m0為激光作用區(qū)域溶液的質量；V0為初始環(huán)形空泡的體積。

不同溶液質量分數(shù)的海藻酸鈉溶液理化性質參數(shù)[20－21]如表1所示。

表1 海藻酸鈉溶液參數(shù)Table.1 Parameters of sodium alginate solution

假設環(huán)形激光光斑擊穿溶液生成的初始環(huán)形空泡內外徑的大小相互一致，環(huán)形空化泡初始體積為：

式中：R1為內環(huán)空泡半徑；R2為環(huán)形空泡外環(huán)半徑。

初始壓力和初始溫度可以通過理想氣體狀態(tài)方程得到[22]：

式中：Rg為理想氣體常數(shù)，Rg＝461.5 J/(kg·K－1)；i為理想氣體自由數(shù)，i＝6。

1.3 模擬仿真的控制方程

為了模擬仿真空泡的生長過程，采用有限元分析法對空泡進行數(shù)值仿真，采用氣－液兩相流模型對空泡進行仿真。具體控制方程如下所示。

質量連續(xù)性方程：

式中：ρ為流體密度；為流體速度。

動量方程：

式中：p 為壓力向量；τn為黏性應力張量；為重力；為表面張力。

能量方程：

式中：Eh為流體的焓；T為溫度；keff為流場的傳導系數(shù)。

2 數(shù)值模擬結果與分析

在激光能量40 μJ、環(huán)形空泡初始內外直徑比值為0.8（80 μm/100 μm）、溶液質量分數(shù)為2%的條件下，由1.2節(jié)可求出環(huán)形空泡初始壓強為41.51 MPa，初始溫度為312.64 K。氣液兩相仿真結果的中心垂直截面如圖5所示。

圖5 環(huán)形空化泡生長周期過程的氣液兩相仿真結果Fig.5 Gas－liquid two phase simulation results of ring－shape cavitation bubble growth cycle

從氣液兩相圖可以看出，圖中a～e 為環(huán)形空泡經(jīng)歷膨脹、收縮至潰滅的第1 個生長周期，e～i 為第2 個生長周期，i～l為第3個生長周期?？芍?，在此激光能量大小之下，環(huán)形空化泡的周期長度約為12 μs 。在第1 個周期即將結束時，1個環(huán)形空化泡分裂成了2個形狀大小一致的環(huán)形空化泡，在第2 個周期即將結束時，2 個環(huán)形空化泡各自分裂成了4 個兩兩幾何對稱的環(huán)形空化泡。另外，隨著時間的推移，環(huán)形空化泡整體呈現(xiàn)出逐漸向中間匯聚收縮的趨勢。綜上兩相流仿真結果與Faccio 所利用的飛秒脈沖激光誘導環(huán)形空化泡生長周期結果對比基本一致。

由于溶液在流場中被空泡所推動產(chǎn)生的速度更能體現(xiàn)其運動狀態(tài)。為了進一步探究其在自由液體邊界下水平方向的阻隔效應和垂直方向的匯聚效應，對其流場中的速度分布云圖進行的分析。如圖6所示。

圖6 環(huán)形空化泡生長周期過程的速度分布Fig.6 Velocity distribution nephogram of ring－shape cavitation bubble growth cycle

在第1 個環(huán)形空泡周期中（a～e），流場中運動速度最大的流域，從膨脹、收縮至潰滅，基本均分布于環(huán)形空化泡水平方向上，環(huán)形中心垂直方向上液體被推動產(chǎn)生的速度大小遠遠小于水平方向。在第2 個環(huán)形空泡周期中（e～i），由于空化泡的匯聚收縮效應，第2個周期中的環(huán)形空泡內外徑均小于第1個周期中的環(huán)形空泡。此時，在環(huán)形空泡膨脹階段中，環(huán)形中心垂直方向上液體被推動產(chǎn)生的速度大小大于水平方向，且出現(xiàn)能量匯集效應，如圖e～f。隨著時間推移，環(huán)形空泡繼續(xù)進行著周期振蕩。在第3 個生長周期中（i～l），環(huán)形空泡的內外徑變得更加小，由圖5j 可得大致為初始環(huán)形空泡的一半，即直徑收縮至約50 μm，且速度在垂直方向上的匯集效應更加明顯。

為了利用空泡第1 周期中膨脹階段對環(huán)外部溶液的阻隔推動作用，和第1周期潰滅后的能量中心匯集效應來推動溶液轉移，對上述仿真結果中各個時間段水平和垂直2個方向上的運動速率進行了提取，如圖7所示。

圖7 流場中不同方向上速率隨時間的變化規(guī)律Fig.7 Variation of velocity with time in different directions in flow field

結合圖5和圖6可知，在第1個周期時間內（1～12 μs），由于環(huán)形空泡內外徑比值較大，空泡膨脹過程中的能量沒有匯集在垂直方向上，而是作用在環(huán)水平位置外部區(qū)域，且在膨脹初期達到最大值Vx＝8.9 m/s。在第2、第3 個周期時間內，在13 μs 和25 μs 時，環(huán)形空泡處于膨脹初期，垂直方向上的能量得到了匯集，流場內的溶液運動速率得到指數(shù)型增長，其速度大小Vy分別為9.3 m/s和12.7 m/s。在激光誘導前向轉移技術中，環(huán)中心目標轉移溶液在空泡第1個周期內的膨脹至潰滅結束就已經(jīng)實現(xiàn)了傳送，因此，合理地設計環(huán)形激光光斑內外徑大小、激光能量初始值和懸浮液質量分數(shù)，對溶液轉移起到了關鍵作用。

3 各因素對水平和垂直方向最大速率的影響

3.1 激光能量

固定溶液質量分數(shù)為2%，環(huán)形光斑內外徑比值為0.8（80 μm/100 μm），探討了不同激光能量對環(huán)形空泡膨脹初期水平方向最大速率和匯聚收縮后垂直方向最大速率的影響，數(shù)值仿真模擬方法同第2節(jié)，結果如圖8所示。

圖8 最大速率隨激光能量變化趨勢Fig.8 Variation trend of maximum rate with laser energy

3.2 環(huán)形空泡內外徑比值

固定激光能量為50 μJ，溶液質量分數(shù)為2%，固定初始外環(huán)空泡直徑為100 μm，改變內直徑大小的條件下，探討了不同環(huán)形激光光斑內外徑比值對環(huán)形空泡膨脹初期水平方向最大速率和匯聚收縮后垂直方向最大速率的影響，數(shù)值仿真模擬方法同第2節(jié)，結果如圖9所示。

圖9 最大速率隨環(huán)內外徑比值變化趨勢Fig.9 Variation trend of maximum velocity with ratio of inner diameter to outer diameter of ring

3.3 溶液質量分數(shù)

固定激光能量為50 μJ，環(huán)形光斑內外徑比值為0.8（80 μm/100 μm），探討了不同溶液質量分數(shù)對環(huán)形空泡膨脹初期水平方向最大速率和匯聚收縮后垂直方向最大速率的影響，數(shù)值仿真模擬方法同第2節(jié)，結果如圖10所示。

圖10 最大速率隨溶液質量分數(shù)變化趨勢Fig.10 The trend of maximum rate with the mass fraction of solution

4 響應曲面分析

在單因素的基礎上，采用響應曲面分析法中的Box－Behnken Design建立數(shù)學模型，以空泡仿真模型中水平方向最大速率vx和垂直方向最大速率vy作為評價阻隔效應和匯聚效應的指標。選擇激光能量（A）、環(huán)形光斑內外徑比值（B）、溶液質量分數(shù)（C）設計三因素三水平響應曲面實驗，如表2所示。由1.2節(jié)可計算得出激光能量為60 μJ 時，環(huán)形空泡初始溫度值為332.83 K，細胞內高溫面積比可達到2.6%[23]，而要使轉移之后的細胞保持良好的生物活性，環(huán)形空化泡的初始溫度不得高于338 K[24－25]。實驗結果如表3所示。

表2 響應曲面模型中的變量和參數(shù)值Table.2 Variable and parameter values in response surface model

對表3結果中的Vx和Vy作方差分析，計算出模型的顯著性水平P 值均小于0.000 1，得到模型顯著性程度較高。失擬合誤差值P＝0.349 1和P＝0.134 5均大于0.05，表明失擬沒有顯著性，即該擬合模型均與實驗相比有較高的擬合程度。計算影響水平方向最大速率Vx的方差來源激光能量A、環(huán)形光斑內外徑比值B、溶液質量分數(shù)C 對應的F 值分別為142.39、8 805.19、1 445.75。計算影響垂直方向最大速率vy的方差來源激光能量A、環(huán)形光斑內外徑比值B、溶液質量分數(shù)C對應的F 值分別為299.47、25 589.00、2 189.35。比較F 值可得，3 個不同因素對水平方向上的最大速率vx的影響強弱順序依次為：環(huán)形光斑內外徑比值B、溶液質量分數(shù)C、激光能量A。3個不同因素對垂直方向上的最大速率Vy的影響強弱順序依次為：環(huán)形光斑內外徑比值B、溶液質量分數(shù)C、激光能量A。

表3 Box－Behnken Design實驗設計及結果Table.3 Experimental design and results of box Behnken design

圖11所示為不同因素對水平和垂直兩個方向最大速率綜合影響的三維散點圖。可以得出，在環(huán)形光斑內外徑比值為0.7(70 μm/100 μm)、激光能量60 μJ、溶液質量分數(shù)為1%時達到最大，分別為vx＝14.28 m/s、vy＝11.82 m/s。其中，通過改變環(huán)形激光光斑大小調節(jié)環(huán)形空泡內外徑比值所帶來的影響效果最好。但是，在激光誘導前向轉移技術運用中，環(huán)形激光光斑內外徑大小往往是由目標轉移單位的尺寸大小所決定，比如生物細胞直徑或者微細顆粒直徑。因此，溶液質量分數(shù)和激光能量大小的控制也尤為重要。

圖11 不同因素對最大速率的影響變化三維散點圖Fig.11 Three dimensional scatter plot of the influence of different factors on the maximum velocity

5 結束語

本文運用有限元分析法對環(huán)形空泡生長潰滅過程的仿真模擬計算。在激光能量為40 μJ，環(huán)形空泡初始內外直徑比值為0.8（80 μm/100 μm），溶液質量分數(shù)為2%的條件下，得出空化泡水平方向上的最大速率出現(xiàn)在初始膨脹時期，達到了8.84 m/s；垂直方向上的最大速率出現(xiàn)在空泡潰滅后期，達到了9.64 m/s。水平和垂直方向上最大速率的先后作用順序，對應了激光誘導單細胞轉移中的阻隔推動作用和能量匯聚作用，進一步驗證了環(huán)形激光誘導前向轉移單細胞技術的可行性。通過響應面法得到不同激光能量、環(huán)形光斑內外徑比值、溶液質量分數(shù)對空泡水平方向和垂直方向最大速率的影響強弱順序，有助于環(huán)形激光誘導前向轉移生物靶材實驗的設計和優(yōu)化。