吳雪梅，周更明，何宗喜，杜 波，雷 熊，錢(qián)一凡

(1四川省南充生態(tài)環(huán)境監(jiān)測(cè)中心站，四川 南充 637000; 2川北醫(yī)學(xué)院附屬醫(yī)院核醫(yī)學(xué)科，四川 南充 637000)

前 言

當(dāng)前，核能與核技術(shù)已在我國(guó)工、農(nóng)、醫(yī)、科、教等諸多領(lǐng)域得到廣泛利用，公眾對(duì)核與輻射安全等環(huán)境問(wèn)題的關(guān)注度也日漸提高。近年來(lái)，南充市境內(nèi)民用同位素與射線裝置已廣泛應(yīng)用，未發(fā)生過(guò)核與輻射事故或放射源泄漏事件，但尚未自主開(kāi)展過(guò)放射性本底分析工作，有必要在形成威脅事實(shí)前做好基礎(chǔ)調(diào)研工作，以便為應(yīng)對(duì)突發(fā)事件、研究環(huán)境質(zhì)量提供輻射監(jiān)測(cè)基礎(chǔ)數(shù)據(jù)。

此外，大氣污染問(wèn)題已成為研究熱點(diǎn)，大氣氣溶膠放射性污染也成為核與輻射安全領(lǐng)域的熱門(mén)課題，均屬大氣分析范疇，二者在形成機(jī)制與變化方面存在關(guān)聯(lián)性的可能性較大，但目前兩者結(jié)合分析的研究相對(duì)較少[1～3]，若能進(jìn)一步深入分析，可為氣溶膠放射性分析與大氣污染課題提供新的研究方向。因此，基于現(xiàn)有實(shí)驗(yàn)室測(cè)量條件，本文開(kāi)展了南充市主城區(qū)大氣氣溶膠中總α、總β活度濃度本底測(cè)量，在此基礎(chǔ)上，對(duì)不同地點(diǎn)、不同時(shí)間的氣溶膠中總α、總β活度濃度、變化特征及其與大氣顆粒物之間的相關(guān)性進(jìn)行了分析。

1 材料與方法

1.1 監(jiān)測(cè)點(diǎn)位

本次測(cè)量共4個(gè)點(diǎn)位，分別為南充市環(huán)境監(jiān)測(cè)中心站、高坪區(qū)監(jiān)測(cè)站、嘉陵區(qū)政府及桂花鄉(xiāng)政府，其中桂花鄉(xiāng)為參考點(diǎn)位，位于其主城區(qū)上風(fēng)向相對(duì)潔凈的鄉(xiāng)鎮(zhèn)，其他點(diǎn)位均與國(guó)控空氣自動(dòng)監(jiān)測(cè)站坐標(biāo)相同或相近[4]，如圖1所示。由此，一方面可從總體上測(cè)量南充市主城區(qū)大氣總放射性水平，另一方面保證了與空氣質(zhì)量對(duì)比分析的可比性。

圖1 采樣點(diǎn)位分布Fig.1 Distribution of sampling point

1.2 監(jiān)測(cè)儀器

1.2.1 采樣儀器

以上點(diǎn)位均布設(shè)在樓頂陽(yáng)臺(tái)，參照《輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)技術(shù)規(guī)范》(HJ/T61-2006)[5]，使用CF-903-DIG/230大流量氣溶膠采樣器，選用聚丙烯氣溶膠濾膜，采樣高度距采樣臺(tái)面1.5m，且符合氣溶膠采樣其他條件要求。采樣時(shí)間為2019年，采樣頻次為每季度一次，每次連續(xù)采樣約48h后更換一次濾膜，每次采樣6d以上，采樣總體積約10 000m3。其中，南充市環(huán)境監(jiān)測(cè)中心站加密采樣，頻次為每月1次，特殊情況除外，累計(jì)采樣10次。

1.2.2 測(cè)量?jī)x器

實(shí)驗(yàn)室采用BH1216Ⅲ型二路低本底α、β測(cè)量?jī)x，可同時(shí)測(cè)量總α、總β計(jì)數(shù)，儀器由中國(guó)測(cè)試計(jì)量研究院檢定通過(guò)，實(shí)驗(yàn)室定期進(jìn)行本底長(zhǎng)期穩(wěn)定性、工作源效率穩(wěn)定性及標(biāo)準(zhǔn)源效率刻度等質(zhì)量控制。使用的天平、馬弗爐等涉及計(jì)量的儀器設(shè)備均通過(guò)中國(guó)測(cè)試計(jì)量研究院的計(jì)量檢定。

1.3 樣品的測(cè)量

1.3.1 測(cè)量方法

我國(guó)目前尚無(wú)氣溶膠總α、總β放射性測(cè)量的國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)，本文參考《生活飲用水標(biāo)準(zhǔn)檢驗(yàn)方法 放射性指標(biāo)》(GB/T 5750-2006)[2,6]。儀器性能測(cè)試合格后，按標(biāo)準(zhǔn)要求分別制備不同質(zhì)量厚度的241Am系列α標(biāo)準(zhǔn)源與40K系列β標(biāo)準(zhǔn)源，分別置于BH1216Ⅲ型二路低本底α、β測(cè)量?jī)x的不同測(cè)量通道測(cè)量，根據(jù)測(cè)量結(jié)果計(jì)算并建立不同通道α、β標(biāo)準(zhǔn)源的質(zhì)量厚度-計(jì)數(shù)效率關(guān)系曲線。探測(cè)效率計(jì)算公式為：

(1)

公式(1)中，nx為所測(cè)標(biāo)準(zhǔn)源計(jì)數(shù)率(cps)，n0為本底計(jì)數(shù)率(cps)，As為樣品盤(pán)中標(biāo)準(zhǔn)源放射性活度(Bq)。

1.3.2 樣品處理及測(cè)量

將樣品濾膜折疊放入已恒重的坩堝中，于600℃灰化1h。于干燥器中冷卻后稱重，取適量灰化樣品于φ45mm樣品盤(pán)中鋪勻。置于低本底α、β測(cè)量?jī)x進(jìn)行測(cè)量。樣品總α或總β活度濃度(Bq/ m3)按下式進(jìn)行計(jì)算：

(2)

公式(2)中，nx為樣品源計(jì)數(shù)率(cps)，n0為本底計(jì)數(shù)率(cps)，ε為計(jì)數(shù)效率，W為灰樣總重量(mg)，m為測(cè)量用灰樣重量(mg)，V為空氣采樣體積(m3)。

1.4 數(shù)據(jù)處理與分析

運(yùn)用SPSS 21.0對(duì)氣溶膠總α、總β放射性與環(huán)境空氣質(zhì)量PM2.5、PM10數(shù)據(jù)進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析，并利用person相關(guān)性分析對(duì)南充市環(huán)境監(jiān)測(cè)中心站氣溶膠總α、總β放射性活度濃度與PM2.5、PM10濃度進(jìn)行相關(guān)性分析，繪圖采用Origin 8.0軟件。

2 測(cè)量結(jié)果與分析

2.1 總體水平

2019年主城區(qū)三個(gè)點(diǎn)位總α、總β放射性活度濃度測(cè)量結(jié)果按季度匯總，如表1所示，總α放射性活度濃度測(cè)量范圍為0.05～0.32 mBq/m3，總體水平呈逐漸降低趨勢(shì)，總β放射性活度濃度測(cè)量范圍為0.44～1.79 mBq/m3，總體水平呈春冬高、夏秋低的趨勢(shì)。三個(gè)點(diǎn)位總α、總β活度濃度在數(shù)值上總體僅略大于參考點(diǎn)位，且全年波動(dòng)不大，與覃連敬廣州地區(qū)大氣環(huán)境氣溶膠[1]、孔玉俠北京市大氣氣溶膠[2]總 α、總 β 放射性測(cè)量結(jié)果比較均差異不大，可見(jiàn)主城區(qū)氣溶膠總放射性本底與參考點(diǎn)位無(wú)明顯差異，處于正常水平。

表1 總α、總β放射性水平總體情況Tab.1 Summary of gross alpha and gross beta radioactivity concentration monitoring results (mBq/m3)

2.2 季度均值變化

繪制不同點(diǎn)位隨季度變化總α、總β放射性水平變化情況分別如圖2所示。

圖2 總α、總β放射性活度濃度季度均值變化Fig.2 Quarterly mean varation of gross alpha and gross beta radioactivity concentration

由圖2(a)可知，高坪區(qū)監(jiān)測(cè)站與嘉陵區(qū)政府總α放射性水平呈降低-平穩(wěn)-降低趨勢(shì)，而南充市環(huán)境監(jiān)測(cè)中心站與參考點(diǎn)位變化趨勢(shì)一致，為先升高、后降低。由圖2(b)可知，高坪區(qū)監(jiān)測(cè)站與嘉陵區(qū)政府總β放射性水平除監(jiān)測(cè)站第一季度略低外，總體呈先降低、后升高趨勢(shì)。

總α放射性水平趨勢(shì)與覃連敬等有差異也有相似之處[1]。差異主要表現(xiàn)在后者連續(xù)兩年觀測(cè)值一、四季度均呈現(xiàn)高值，而本文南充市環(huán)境監(jiān)測(cè)中心站點(diǎn)位一季度測(cè)量值較低，且四個(gè)點(diǎn)位四季度測(cè)量值均較低。相似點(diǎn)表現(xiàn)在后者連續(xù)觀測(cè)的三季度均存在或大或小的峰值。以上差異及變化特征可能與污染來(lái)源、點(diǎn)位位置及氣象[7]有關(guān)。由圖1知，南充市環(huán)境監(jiān)測(cè)中心站地處主城區(qū)上風(fēng)向，可受城、鄉(xiāng)雙重因素影響，而高坪區(qū)監(jiān)測(cè)站、嘉陵區(qū)政府則處人口集中區(qū)，受城市影響較大：一季度高坪區(qū)監(jiān)測(cè)站、嘉陵區(qū)政府總α、總β活度濃度較南充市環(huán)境監(jiān)測(cè)中心站大，春冬季節(jié)降水較少，影響因素很可能源于道路移動(dòng)源、工地?fù)P塵等[8]城市特征；二季度總α、總β活度濃度均較集中，影響因素可能相似或不同因素影響效果相當(dāng)，如氣候或外來(lái)污染源較少等；三季度南充市環(huán)境監(jiān)測(cè)中心站比高坪區(qū)監(jiān)測(cè)站、嘉陵區(qū)政府點(diǎn)位總α、總β活度濃度略大，且桂花鄉(xiāng)高于前三者，該時(shí)段氣流擾動(dòng)大、降雨較頻繁，顆粒物大量沉降，部分氡及其子體析出等導(dǎo)致氣溶膠總α放射性的保持或低幅下降，而南充市環(huán)境監(jiān)測(cè)中心站地處近郊，秋季可能因降雨、大風(fēng)等因素帶來(lái)外來(lái)?yè)P(yáng)塵等污染源，測(cè)量值小幅上升，而總β放射性核素隨降雨沉降到地面導(dǎo)致測(cè)量值大幅降低；四季度總α放射性集中且較低，總β放射性集中且較高，可能該時(shí)段致α污染因子較少，致β污染因子較顯著，如生物質(zhì)燃燒。

2.3 月均值變化

為進(jìn)一步詳細(xì)分析，本文對(duì)南充市環(huán)境監(jiān)測(cè)中心站點(diǎn)位加密采樣，累計(jì)進(jìn)行10次采樣，插入放射性氣溶膠采樣同時(shí)段該點(diǎn)位國(guó)控站點(diǎn)PM2.5、PM10的均值繪制坐標(biāo)曲線如圖3所示，該點(diǎn)位總α、總β放射性水平均呈波動(dòng)規(guī)律變化，測(cè)量值僅代表該點(diǎn)位特征。

圖3 總α、總β活度濃度與PM2.5、PM10月均值變化Fig.3 Month trend of gross alpha and gross beta radioactivity concentration, and the mean values of PM2.5 and PM10

其中，總α放射性水平浮動(dòng)在0.05～0.20 mBq/m3，最高值和最低值分別出現(xiàn)在10月和11月，且6～10月份水平較高，總體呈中間高、兩頭低的趨勢(shì)。總β放射性水平浮動(dòng)在0.61～1.88 mBq/m3，最高值和最低值分別出現(xiàn)在12月和8月，總體表現(xiàn)出接近中間低、兩頭高的變化趨勢(shì)。結(jié)合PM2.5、PM10中間低、兩頭高的變化分析，總α放射性變化趨勢(shì)大致與之相反，而總β放射性水平變化則與之相似。

氣溶膠總α放射性春冬低的分布可能與污染來(lái)源有關(guān)，而夏秋高則可能與出現(xiàn)過(guò)降水有關(guān)。降水引起總α水平升高而PM2.5與PM10降低，則可能由于降雨后大氣中大部分α放射性核素未吸附到PM2.5與PM10顆粒上或由于沖刷后析出的氡及其子體等α放射性核素形成的顆粒物質(zhì)量大大降低導(dǎo)致PM2.5、PM10值降低。β核素則大部分隨雨水沖刷而沉降到地面，導(dǎo)致總β值下降。此外，以上分布也與風(fēng)速風(fēng)向等其他氣象因素有關(guān)。

2.4 與PM2.5、PM10相關(guān)性分析

對(duì)南充市環(huán)境監(jiān)測(cè)中心站樣品總α、總β放射性月均值與采樣同時(shí)段該點(diǎn)位國(guó)控站點(diǎn)PM2.5、PM10測(cè)量均值進(jìn)行相關(guān)性分析，如表2所示。

總α放射性與PM10在0.05置信水平下呈顯著負(fù)相關(guān)。南充市地處西南，無(wú)沙塵暴、臺(tái)風(fēng)等外來(lái)源影響，氣溶膠總α放射性主要來(lái)源于原生放射性核素，包括地表?yè)P(yáng)塵再懸浮中鈾釷系放射性核素及子體與天然介質(zhì)中的氡及子體析出[3]。春冬季節(jié)降雨較少且氣流擾動(dòng)較少，空氣中物質(zhì)的更新?lián)Q代較慢，加之部分重粒子沉降到地面，導(dǎo)致總α放射性水平不高。夏秋季節(jié)降雨頻繁[9]，導(dǎo)致顆粒物沉降，但空氣中α放射性核素因揚(yáng)塵沖刷、氡及其子體的析出等原因明顯增加，而空氣擾動(dòng)也可能帶來(lái)外來(lái)污染源，導(dǎo)致結(jié)果呈顯著負(fù)相關(guān)。

表2 月總α總β放射性活度濃度與 PM2.5、PM10的相關(guān)性分析Tab.2 Correlation analysis of monthly gross alpha and gross beta radioactivity concentration with PM2.5 and PM 10

總β放射性則與PM2.5在0.05置信水平下呈顯著正相關(guān)。氣溶膠總β放射性來(lái)源有宇生放射性核素(14C、3H等)、部分天然鈾釷系放射性核素子體、生物質(zhì)燃燒源、化石燃燒固定燃燒源等人為活動(dòng)中的二次轉(zhuǎn)化物(包含40K、210Pb等)[3,10]。40K、210Pb等核素易吸附于細(xì)顆粒物，且不易析出，其變化趨勢(shì)與PM2.5一致。春冬季節(jié)主要受人類(lèi)活動(dòng)影響，且降雨較少，導(dǎo)致總β放射性水平較高。夏秋季節(jié)降雨頻繁，導(dǎo)致β放射性核素隨顆粒物沉降而降低。

綜上，大氣氣溶膠總α、總β放射性與PM2.5、PM10存在一定關(guān)系，具有一定的研究空間。然而，從PM2.5、PM10等顆粒物污染來(lái)源來(lái)看，包括揚(yáng)塵源、移動(dòng)源、生物質(zhì)燃燒源、化石燃燒固定燃燒源等[7]，與氣溶膠中總α、總β放射性分析中污染源或污染成因之間的關(guān)系還不夠清晰、明確，如能實(shí)現(xiàn)從顆粒物來(lái)源分析角度來(lái)解析氣溶膠總α、總β放射性來(lái)源，將為大氣放射性特征及變化規(guī)律分析提供一個(gè)全新的研究視角，而氣溶膠放射性的分析也可促進(jìn)大氣顆粒物形成機(jī)制研究。

3 結(jié) 論

通過(guò)對(duì)2019年南充市主城區(qū)三個(gè)點(diǎn)位的大氣氣溶膠總α、總β放射性測(cè)量，完成了南充市主城區(qū)總α、總β放射性的本底調(diào)查，分析得出如下結(jié)論。

3.1 主城區(qū)氣溶膠總α、總β放射性水平與參考點(diǎn)位測(cè)量值及其他城市已有研究結(jié)果差異不大，屬正常水平，初步消除了公眾對(duì)大氣放射性的恐慌，測(cè)量結(jié)果可作為今后突發(fā)輻射事件與輻射研究的基礎(chǔ)數(shù)據(jù)。

3.2 氣溶膠總α、總β放射性在時(shí)間上存在一定的特征，其中南充市環(huán)境監(jiān)測(cè)中心站總α放射性月均值呈中間高、兩頭低的趨勢(shì)變化，總β放射性中間低、兩頭高的趨勢(shì)變化，分析了其變化成因，但分析中測(cè)量值污染成因還不夠清晰，有待更深入的研究。

3.3 南充市環(huán)境監(jiān)測(cè)中心站總β放射性月均值與PM2.5呈正相關(guān)關(guān)系總α放射性月均值則與PM10呈負(fù)相關(guān)關(guān)系，說(shuō)明氣溶膠總α、總β放射性與PM2.5、PM10有一定的研究空間，但本文僅初步分析出總放射性與PM2.5、PM10可能存在的關(guān)系，對(duì)于不同的外界條件與不同的時(shí)間間隔，上述假設(shè)關(guān)系尚需大量實(shí)驗(yàn)、數(shù)據(jù)加以分析、驗(yàn)證。

3.4 通過(guò)分析揚(yáng)塵源、移動(dòng)源、生物質(zhì)燃燒源等顆粒物污染來(lái)源對(duì)南充市大氣氣溶膠總α、總β放射性的影響，可為大氣放射性特征及變化規(guī)律分析提供新的研究方向。反之，如能直接分析PM2.5、PM10樣品中的總放射性或放射性核素，也可對(duì)南充市大氣污染提供借鑒與支撐。