丁聰，孫平昌，2，熱西提·亞力坤，王暢，張瀛，張晴

（1.吉林大學 地球科學學院，長春 130061；2.吉林省油頁巖及共生能源礦產重點實驗室，長春 130061；3.北京師范大學珠海分校 統(tǒng)計學院，廣東 珠海 519087；4.吉林大學 經濟學院，長春 130012）

隨著油氣勘探由常規(guī)油氣向非常規(guī)油氣跨越，發(fā)育于深水的富有機質細粒沉積巖已經成為當前非常規(guī)油氣勘探的熱點[1-3]。細粒沉積巖在沉積巖中占有重要地位，約占沉積巖的2/3[4]。細粒沉積物是指粒徑小于62 μm 的黏土級和粉砂級沉積物，其成分主要包含黏土礦物、粉砂、碳酸鹽礦物、有機質等[5]，黏土礦物粒徑小于4 μm，粉砂粒徑為4～62 μm。由細粒沉積物組成的沉積巖稱為細粒沉積巖，其中頁理發(fā)育的稱為頁巖，頁理不發(fā)育的稱為泥質巖或粉砂巖[6-7]。21 世紀以來，隨著頁巖油氣勘探開發(fā)的開展，側重于頁巖巖相的研究成果層出不窮。巖相的劃分是進行地球化學特征研究的基礎，也是開展沉積環(huán)境分析和頁巖油氣精準勘探的關鍵[8]。細粒沉積巖的沉積環(huán)境研究是一個看似簡單，實際上非常復雜的過程[9]，前人根據(jù)Barnett 頁巖的巖相特征，提出了一個受控于底流、濁流、風暴、懸浮沉降的綜合模式[10]，多種沉積動力因素導致細粒沉積巖從宏觀到微觀均具有較強的非均質性。因此，有必要建立細粒沉積巖巖相與沉積環(huán)境的關系，才能更有效地指導頁巖相關能源礦產的勘探開發(fā)。本文以松遼盆地青山口鄉(xiāng)青山口組剖面為研究對象，基于野外實測和地球化學數(shù)據(jù)，提出細粒沉積巖分類方法，并揭示不同類型巖相的形成環(huán)境，旨在對非常規(guī)油氣的勘探有所裨益。

1 區(qū)域地質概況

松遼盆地位于中國東北部，是大型中生代—新生代陸相沉積盆地[11-12]，呈北東—南西向延伸，南北長約750 km，東西寬約370 km，最大面積約26×104km2，中生代—新生界總沉積厚度超過10 km[13]。根據(jù)盆地基底性質及蓋層的區(qū)域地質特征，松遼盆地內部劃分為6個一級構造單元，即北部傾沒區(qū)、中央坳陷區(qū)、東北隆起區(qū)、東南隆起區(qū)、西南隆起區(qū)和西部斜坡區(qū)（圖1a）[13]。

圖1 研究區(qū)構造位置及露頭剖面（據(jù)文獻［14］修改）Fig.1.Tectonic units in Songliao basin and an outcrop of the study area(modified from Reference[14])

松遼盆地從上侏羅統(tǒng)到第四系的陸相沉積均有發(fā)育，其中白堊系是主要沉積地層。下白堊統(tǒng)自下而上依次為火石嶺組、沙河子組、營城組、登婁庫組和泉頭組，上白堊統(tǒng)由下到上發(fā)育青山口組、姚家組、嫩江組、四方臺組和明水組。本文研究的青山口組可進一步劃分為3 段，整體為一套暗色細粒沉積巖，局部可見深湖相油頁巖。本文研究對象為青山口組建組剖面，位于吉林省德惠市青山口鄉(xiāng)（圖1b）。

2 樣品及測試分析

測試樣品取自松遼盆地東南隆起區(qū)青山口剖面青山口組（圖1c），該剖面青山口組共劃分出54 層（圖2），與上覆的姚家組和下伏的泉頭組皆為整合接觸。青山口組下部為黑、灰黑色泥巖、頁巖和泥質粉砂巖夾薄層石灰?guī)r，從下到上，顆粒略有變粗，具反粒序特征；中部以頁巖和油頁巖為主，夾有白云質石灰?guī)r；上部以泥質粉砂巖、粉砂巖和細砂巖為主，夾有薄層石灰?guī)r。在剖面上，運用淺鉆機鉆進1 m 取樣，所取樣為完整的圓柱狀，沒有呈現(xiàn)出風化特征，比較新鮮。依據(jù)GB/T 19145—2003，利用Leco CS-230 碳硫分析儀，對選取的54 塊樣品進行總有機碳和全碳測試，分別根據(jù)酸處理前后重量差、全碳和有機碳含量，估算了巖石中碳酸鹽礦物含量，2 種方法所測結果基本一致。應用Rock-eval 6熱解儀，依照GB/T 18602—2012，對32 個樣品進行巖石熱解分析；應用Isoprime 100質譜儀，對25個石灰?guī)r樣品進行了碳氧同位素測試，以上試驗均在吉林省油頁巖與共生能源礦產重點實驗室完成。

圖2 松遼盆地青山口鄉(xiāng)青山口組剖面綜合柱狀圖Fig.2.Comprehensive columnar section of Qingshankou formation in Qingshankou township,Songliao basin

3 結果與討論

3.1 細粒沉積巖分類

前人多依據(jù)礦物成分、沉積構造、顏色、總有機碳含量等特征，對細粒沉積巖進行大類及亞類的劃分（表1）。細粒沉積巖分類主要存在3 種方式，一種以定量參數(shù)進行劃分，主要參數(shù)有碳酸鹽礦物、黏土礦物、總有機碳、長石+石英含量等；第二種則普遍以總有機碳含量為定量參數(shù)，并匹配沉積構造和礦物成分等定性參數(shù)，實現(xiàn)半定量細粒沉積巖類型劃分；第三種則以定性描述為主，參數(shù)包括層理構造、顏色、礦物組成、化石、粒度和紋層等（表1）。

表1 主要細粒沉積巖分類方案Table.1.Summary of classification schemes for fine-grained sedimentary rocks

在應用以上分類方案時，由于細粒沉積巖粒度較小，很少通過粒度統(tǒng)計的方法進行粉砂、黏土礦物和碳酸鹽礦物三端元分類，多數(shù)是運用X 射線衍射中的石英和長石含量作為粉砂的比重，這顯然是不合理。根據(jù)初步統(tǒng)計，X 射線衍射獲得的長石和石英含量與顯微鏡下統(tǒng)計及分選法獲得的含量基本沒有相關性，并鑒于目前X 射線衍射對礦物鑒定沒有不確定度和誤差，因此，從實驗分析角度僅采用X 射線衍射數(shù)據(jù)進行定量化細粒沉積巖分類，也值得進一步商榷。本文主要根據(jù)沉積物來源進行細粒沉積巖分類，細粒沉積物的來源主要包括陸源、內源和生物3 種，其中陸源的沉積物包括碎屑顆粒和黏土，內源沉積多為碳酸鹽巖，生物主要包括水生生物和陸源高等植物。本文將陸源碎屑礦物含量、碳酸鹽礦物含量和總有機碳含量作為三端元劃分巖石類型，并根據(jù)非常規(guī)油氣的烴源巖要求，以總有機碳含量0.5%、2.0%和4.0%為界，劃分出極貧有機質、貧有機質、中有機質和富有機質4 大類；然后，根據(jù)陸源碎屑和碳酸鹽礦物相對含量比，進一步劃分為8 亞類：富有機質陸源碎屑細粒巖、富有機質碳酸鹽細粒巖、中有機質陸源碎屑細粒巖、中有機質碳酸鹽細粒巖、貧有機質陸源碎屑細粒巖、貧有機質碳酸鹽細粒巖、極貧有機質陸源碎屑細粒巖和極貧有機質碳酸鹽細粒巖（圖3）。

圖3 松遼盆地青山口組細粒沉積巖分類Fig.3.Classification of fine-grained sedimentary rocks of Qingshankou formation in Songliao basin

按照此分類方案，松遼盆地青山口組主要發(fā)育6 類細粒沉積巖，貧有機質陸源碎屑細粒巖最為發(fā)育，該類型巖石的累計厚度占巖組總厚度的59.35%；其次為中有機質陸源碎屑細粒巖和極貧有機質陸源碎屑細粒巖，分別占13.8%和15.27%；極貧—貧有機質碳酸鹽細粒巖和富有機質陸源碎屑細粒巖較少，中—富有機質碳酸鹽細粒巖不發(fā)育（表2）。

表2 松遼盆地青山口組細粒沉積巖巖石分類Table.2.Classification of fine-grained sedimentary rocks of Qingshankou formation in Songliao basin

3.2 細粒沉積巖沉積環(huán)境

3.2.1 各類型細粒沉積巖分布特征

（1）富有機質陸源碎屑細粒巖 有機質含量高，總有機碳含量大于4.0%，氫指數(shù)高，為576～727 mg/g。巖性包括泥質粉砂巖和含砂泥巖，顏色呈灰色或深灰色，整體為塊狀構造，僅在泥巖中零星見到斷續(xù)紋層，鏡下觀察礦物粒度非常小，比較致密，富含介形蟲碎屑。泥質粉砂巖發(fā)育在剖面上部，厚約0.55 m；含砂泥巖分布在剖面下部，厚約1.37 m。

（2）中有機質陸源碎屑細粒巖 有機質含量較高，總有機碳含量為2.0%～4.0%，氫指數(shù)為363～596 mg/g。巖性以灰色泥巖為主，層厚0.4～1.0 m，大多數(shù)泥巖紋層發(fā)育，具水平層理（圖4a），并含葉肢介和植物化石碎屑，可見明顯的砂質條帶（圖4b，圖4c）。該類巖石主要發(fā)育在青山口組剖面中上部。

圖4 松遼盆地青山口組細粒沉積巖巖石類型Fig.4.Types of fine-grained sedimentary rocks of Qingshankou formation,Songliao basin

（3）貧有機質陸源碎屑細粒巖 有機質含量中等，總有機碳含量為0.5%～2.0%，氫指數(shù)為70～655 mg/g，巖性包括貧有機質的泥巖和粉砂巖，顏色以灰色和淺灰色為主，泥巖普遍發(fā)育水平層理，含介形蟲和葉肢介化石碎屑。部分粉砂巖較純，具塊狀層理，其他粉砂巖呈現(xiàn)夾泥質條帶的特點（圖4d），局部含白云質石灰?guī)r結核。該類巖石在剖面各個部位均有發(fā)育，厚約27.71 m。

（4）貧有機質碳酸鹽細粒巖 有機質含量中等，總有機碳含量為0.5%～2.0%，氫指數(shù)為340～446 mg/g，巖性主要為白云質石灰?guī)r，新鮮面顏色為灰色，遇酸起泡，質地細膩，堅韌不易破碎，外形為夾層狀，有半透明感，鏡下可看到白云石零星微晶顆粒（圖4e），裂縫發(fā)育且被亮晶方解石充填，裂縫形態(tài)多樣。巖層厚約2.36 m。

（5）極貧有機質陸源碎屑細粒巖 有機質含量較低，總有機碳含量小于0.5%，氫指數(shù)為388～561 mg/g，巖性包括粉砂質泥巖和細砂質粉砂巖，顏色以灰（黃）色和灰綠色為主，厚約7.14 m，多發(fā)育塊狀層理或透鏡狀層理，粉砂質泥巖含大量的砂質透鏡體（圖4f），手標本觀察可見互層現(xiàn)象。有些泥巖中的粉砂質紋層中可見方解石膠結物充填于碎屑顆粒間（圖4g）。

（6）極貧有機質碳酸鹽細粒巖 總有機碳含量小于0.5%，氫指數(shù)為291～543 mg/g，巖性以鮞粒石灰?guī)r（圖4h）、疊層石石灰?guī)r（圖4i）、白云質石灰?guī)r為主，顏色變化較大，有灰色、灰黑色、土黃色及黃褐色。白云質石灰?guī)r和鮞粒石灰?guī)r發(fā)育塊狀構造，厚約1.07 m。鮞粒石灰?guī)r中的鮞粒大多為球形，以正常鮞為主，分布較均勻，有的鮞粒可見白色的生物碎屑作為核部。疊層石由毫米級淺色富碎屑紋層和暗色富有機質紋層構成，淺色和暗色紋層均呈穹隆狀。

3.2.2 沉積環(huán)境分析

（1）沉積相 綜合沉積巖的顏色、原生沉積構造、巖石組合等特征，在青山口組剖面識別出淺湖和半深湖2 種沉積相，剖面中未見厚層暗色泥巖，為較為頻繁的泥巖、粉砂巖互層，結合該剖面位于松遼盆地南部邊緣地帶，認為該區(qū)域不存在深湖沉積。其中富有機質陸源碎屑細粒巖和中有機質陸源碎屑細粒巖，普遍發(fā)育水平層理，有機質豐度相對較高，并具有高的氫指數(shù)（363～727 mg/g，平均為504 mg/g），表明其沉積時水底處于貧氧—缺氧狀態(tài)，基本不受波浪作用的改造，為半深湖沉積；貧有機質陸源碎屑細粒巖和極貧有機質陸源碎屑細粒巖普遍含有砂質條帶，并見透鏡狀等波浪作用下形成的層理構造，結合其與鮞粒石灰?guī)r和疊層石石灰?guī)r（極貧有機質碳酸鹽細粒巖）互層、有機質豐度相對較低、氫指數(shù)也相對較?。?0～659 mg/g，平均為401 mg/g），表明這套沉積應處于受波浪改造的含氧環(huán)境之中，整體為淺湖沉積。

（2）湖泊的封閉與開放性 湖相沉積物碳氧同位素的協(xié)變關系可作為古湖盆封閉或開放的良好指標[30]。前人在研究不同時代湖泊水體變化時發(fā)現(xiàn)，碳氧同位素的相關系數(shù)小于0.7，氧同位素變化波動較大時，湖泊水體處于開放狀態(tài)[31]。根據(jù)泥巖生標數(shù)據(jù)分析，松遼盆地東南部相對淺水區(qū)域水體以半咸水—淡水為主[32]，應具備陸源淡水供給和泄水口，湖泊處于開放狀態(tài)。而研究區(qū)還普遍發(fā)育薄層白云質石灰?guī)r，無論是盆地邊緣淺水區(qū)，還是在長期深水的中央凹陷區(qū)均有發(fā)育，具有一定的橫向可對比性。通常碳酸鹽巖多為陸源碎屑供給較少背景下的沉積，本文借助于剖面中碳酸鹽巖的碳氧同位素，對湖盆的開放或封閉特征進行分析。研究區(qū)樣品碳氧同位素的相關系數(shù)為0.23，相關性較弱，通過數(shù)據(jù)的有效性檢驗，能反映原始湖泊信息[33-34]，且δ18O 波動較大（表3，圖5），指示青山口組多數(shù)石灰?guī)r沉積于水體滯留時間較短的開放型湖泊中。而多數(shù)疊層石及少量石灰?guī)r樣品δ13C 偏負，表明某些時期湖盆缺少泄水口，呈現(xiàn)碎屑供給較少的封閉的特征。

圖5 青山口剖面青山口組碳酸鹽巖δ13C與δ18O相關關系Fig.5.Correlation between δ13C and δ18O in carbonate rocks from Qingshankou profile of Qingshankou formation

（3）古鹽度 利用穩(wěn)定同位素，可以分析碳酸鹽沉淀時水介質的性質[35]。根據(jù)水體鹽度（Z）計算公式[36]：Z=2.048×（δ13C+50‰）+0.498×（δ18O+50‰），當古鹽度大于120.00‰時，為咸水環(huán)境，古鹽度小于120.00‰時為淡水環(huán)境。利用該方法計算的青山口組古鹽度為111.07‰～146.98‰（表3），平均為126.78‰，絕大多數(shù)古鹽度高于120.00‰，表明碳酸鹽巖成巖環(huán)境為咸水環(huán)境。淺湖白云質石灰?guī)r的平均古鹽度（132.42‰）高于半深湖白云質石灰?guī)r的平均古鹽度（129.05‰），分析原因可能為淺湖蒸發(fā)作用強，湖水鹽度相對偏高。在青山口組剖面青山口組中的各類細粒沉積巖，隨著總有機碳含量增大，水體鹽度逐漸增大，表明鹽度增高促進水底缺氧，有利于有機質保存。

（4）古水溫 水體溫度對δ18O 影響較大，而對δ13C影響很小，可利用δ18O測定古湖水溫度[37]，經驗公式為T=16.9-4.38×（δ18O校正+0.27）+0.1×（δ18O校正+0.27）2。由于白堊系碳酸鹽巖年代較老，需要對其δ18O 進行“年代效應”校正，一般利用第四紀碳酸鹽巖δ18O平均值（-1.20‰）為標準，進行年代校正。本文青山口組δ18O 平均值為-12.53‰，二者差值△δ18O 為-11.33‰。用實測值與△δ18O 相減，即可得到δ18O校正，最后利用經驗公式計算出古湖水溫度（表3）。計算結果表明，青山口組古湖水溫度為1.99～39.64 ℃，主要集中在16～26 ℃，平均溫度為21.62 ℃，說明當時該區(qū)總體上為溫暖或炎熱的亞熱帶氣候，這一結論與文獻［38］所測松遼盆地白堊紀平均氣溫一致。在垂向上，淺湖白云質石灰?guī)r的平均溫度（17.51 ℃）低于半深湖白云質石灰?guī)r的平均溫度（21.51 ℃），這表明研究區(qū)水深增大主要受溫度上升導致的降雨量增加所控制。

表3 青山口剖面青山口組碳酸鹽巖樣品碳氧同位素組成特征Table.3.Carbon and oxygen isotopic compositions of carbonate rock samples from Qingshankou profile of Qingshankou profile of Qingshankou formation

3.3 細粒沉積巖生烴潛力

根據(jù)總有機碳含量、巖石熱解參數(shù)等數(shù)據(jù)，對研究區(qū)細粒沉積巖開展有機地化特征分析?？傆袡C碳含量和生烴潛力（S1+S2）是評價細粒沉積巖有機質豐度的重要參數(shù)[39-40]，研究區(qū)細粒沉積巖的總有機碳含量為0.20%～4.93%，平均為1.24%；巖石生烴潛力（S1+S2）為0.42～36.2 mg/g，平均為7.58 mg/g。根據(jù)生烴潛力與總有機碳含量的關系（圖6），研究區(qū)青山口組中—富有機質陸源碎屑細粒巖屬于好烴源巖，貧有機質陸源碎屑細粒巖為中等—好烴源巖，貧有機質碳酸鹽細粒巖為中等烴源巖，極貧有機質陸源碎屑細粒巖和極貧有機質碳酸鹽細粒巖有機質豐度和生烴潛力極低，為非烴源巖。

圖6 青山口剖面青山口組細粒沉積烴源巖品質分析Fig.6.Quality analysis of fine-grained sedimentary source rocks from Qingshankou profile of Qingshankou formation

有機質類型是決定有機質生烴能力和生烴屬性的重要因素[41-42]。利用氫指數(shù)—最大熱解溫度和熱解烴含量—總有機碳含量圖解對有機質類型進行研究[43]，對比發(fā)現(xiàn)研究區(qū)細粒沉積巖有機質類型主要為Ⅱ1型，其中少量富有機質陸源碎屑細粒巖、貧有機質陸源碎屑細粒巖和極貧有機質陸源碎屑細粒巖的有機質類型為Ⅰ型（圖7），均屬于易于生油的有機質類型。

圖7 青山口剖面青山口組細粒沉積巖有機質類型Fig.7.Types of organic matters in fine-grained sedimentary rocks from Qingshankou profile of Qingshankou formation

松遼盆地細粒沉積巖類型多樣，是常規(guī)油氣勘探的烴源巖，也與油頁巖、頁巖油氣等非常規(guī)油氣資源密切相關。該區(qū)中—富有機質陸源碎屑巖有機質豐度較高，有機質類型較好。松遼盆地青山口組各類型細粒沉積巖分布相對穩(wěn)定，從盆地邊緣到深埋區(qū)，位于生油窗口（約1 500 m）的中—富有機質陸源碎屑巖可成為自生自儲的頁巖油氣層段，可作為松遼盆地頁巖油氣下一步勘探的重點。

4 結論

（1）建立了以總有機碳、碳酸鹽礦物和陸源碎屑礦物為三端元的細粒沉積巖分類方案，研究區(qū)青山口組發(fā)育極貧、貧、中和富有機質陸源碎屑細粒巖，極貧和貧有機質碳酸鹽細粒巖6 種類型，其中以中等、貧和極貧有機質陸源碎屑細粒巖為主。

（2）青山口組中—富有機質細粒巖和貧有機質碳酸鹽細粒巖多為半深湖沉積，貧有機質陸源碎屑細粒巖和極貧有機質細粒巖屬淺湖沉積，研究區(qū)碳酸鹽巖沉積于溫帶—亞熱帶的開放性咸水環(huán)境中。

（3）青山口組細粒沉積巖有機質類型以Ⅱ1型為主，中—富有機質陸源碎屑細粒巖屬于易于生油的好烴源巖，貧有機質陸源碎屑細粒巖為中等—好烴源巖，貧有機質碳酸鹽細粒巖為中等烴源巖，建議將位于生油窗范圍內的中—富有機質陸源碎屑細粒巖作為松遼盆地頁巖油氣勘探的重點目標。