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        有機(jī)改性膨潤土對(duì)Pb2+的吸附性能研究

        2021-07-28 06:41:40李芳蓉賀莉萍王榮民
        關(guān)鍵詞:膨潤土等溫吸附劑

        李芳蓉, 賀莉萍, 王榮民

        (1.甘肅中醫(yī)藥大學(xué) 藥學(xué)教學(xué)部,甘肅 定西 743000; 2.西北師范大學(xué) 化學(xué)化工學(xué)院,甘肅 蘭州 730070)

        鉛元素分布廣泛,易于提取,廣泛用于蓄電池、合金、器皿和燃料等行業(yè)的生產(chǎn)制造中.隨著社會(huì)經(jīng)濟(jì)的發(fā)展和工業(yè)規(guī)模的擴(kuò)大,含鉛廢水排放量與日俱增,對(duì)水體的污染問題日益凸顯[1].鉛對(duì)人體有毒害作用[2—3],正常血液中含鉛量不應(yīng)超過0.1 mg/L[4].若廢水中Pb2+污染嚴(yán)重,不僅污染時(shí)間長、難降解[5]、易富集,還會(huì)危害人體神經(jīng)、生殖和免疫系統(tǒng)[6—7],甚至有“三致”作用[8],同時(shí)對(duì)生態(tài)環(huán)境也有極大危害[9—10].含Pb2+廢水處理方法主要有吸附法、化學(xué)沉淀法、膜分離法、電解法和離子交換法等.其中,吸附法具有經(jīng)濟(jì)、高效、低耗、適應(yīng)性強(qiáng)、操作簡便、吸附劑來源廣泛的特點(diǎn)[11],且對(duì)低濃度含Pb2+廢水的處理效果更佳;離子交換法的處理效果好,但存在離子交換劑昂貴、再生液的處理工藝復(fù)雜等問題;電解法具有電流效率低、廢水負(fù)荷量小、能耗高的特點(diǎn);化學(xué)沉淀法存在產(chǎn)生大量含水量高、重金屬含量高的污泥且后續(xù)脫水處理較困難等問題[12—13].因此,有關(guān)廉價(jià)礦物材料(膨潤土、凹凸棒土、蒙脫土等黏土礦物)吸附廢水中重金屬離子的研究備受關(guān)注[14].

        我國膨潤土的儲(chǔ)量豐富,廉價(jià)易得,穩(wěn)定性高,陽離子交換容量大,是一種優(yōu)良且有潛力的重金屬吸附劑[15].但天然膨潤土的吸附性能有限,存在懸浮性強(qiáng)、固液分離困難的問題,需通過改性提高和優(yōu)化其吸附性能.文獻(xiàn)顯示,將各種改性膨潤土用于重金屬廢水處理,雖然吸附效果好,但固液分離效果差,且易造成材料浪費(fèi),甚至產(chǎn)生二次污染[16—17].筆者以自制的有機(jī)改性膨潤土(OMB)為吸附劑,對(duì)OMB及其各級(jí)原料膨潤土的吸附性能進(jìn)行比較.在此基礎(chǔ)上,考察待吸附液中Pb2+的初始質(zhì)量含量、吸附劑的質(zhì)量濃度、吸附時(shí)間、吸附溫度及體系的pH值對(duì)Pb2+吸附性能的影響[18—19].同時(shí),繪制等溫吸附線,初步確定等溫吸附模型.

        1 實(shí)驗(yàn)

        1.1 試劑和儀器

        硝酸鉛(A.R.);有機(jī)改性膨潤土(OMB,自制,100目);鈣基膨潤土原土(NB,100目);提純膨潤土(自制,PB,100目);鈉化膨潤土(自制,NaB,100目);自制二次蒸餾水.

        AA-6880原子吸收分光光度計(jì)(上海島津國際貿(mào)易有限公司);ZHWY-2102恒溫振蕩器(上海智誠分析儀器制造有限公司);FTS3000紅外光譜儀(美國珀金埃爾默公司);hitachis4800低真空掃描電子顯微鏡(日本日立公司); D/max-2400 X-射線衍射儀(日本理學(xué)電機(jī)株式會(huì)社);nano series Zetasizer粒徑測試儀(英國馬爾文儀器有限公司).

        1.2 實(shí)驗(yàn)

        1.2.1吸附劑的制備 鈣基膨潤土的提純、鈉化和有機(jī)改性過程見圖1.

        1.2.2OMB吸附劑對(duì)含Pb2+模擬廢水的吸附

        1)含鉛貯備液的配制.取一定質(zhì)量的分析純Pb(NO3)2,用二次蒸餾水溶解,定量轉(zhuǎn)移至容量瓶.然后滴加適量濃硝酸,定容,配制成ρ(Pb2+)=1 000 mg/L的貯備溶液,備用.

        2)吸附實(shí)驗(yàn).將50 mL已知質(zhì)量含量的含Pb2+模擬廢水加入200 mL的具塞錐形瓶,再加入一定質(zhì)量的吸附劑.用0.1 mol/L的HNO3或NaOH溶液調(diào)節(jié)廢水體系的pH值,恒溫振蕩(轉(zhuǎn)速為250 r/min)待定時(shí)間.靜置后過濾,對(duì)濾液中Pb2+的質(zhì)量含量進(jìn)行測定.

        3)Pb2+質(zhì)量含量的測定.將吸附實(shí)驗(yàn)后的濾液在波長為283.3 nm、燈電流為15 mA、狹縫為0.7 nm、空氣體積流量為0.38 m3/h、乙炔體積流量為0.154 m3/h、火焰高度為5 mm的測試條件下,通過原子吸收分光光度計(jì)測定光密度.然后計(jì)算Pb2+的質(zhì)量含量,再按(1)~(2)式計(jì)算Pb2+的去除率r(%)和吸附容量mmax(mg/L):

        r=(ρ0-ρe)/ρ0×100%,

        (1)

        mmax=(ρ0-ρe)V/ρ,

        (2)

        式中:ρ0為吸附前模擬廢水中Pb2+的起始質(zhì)量含量(mg/L);ρe為吸附后模擬廢水中Pb2+的質(zhì)量含量(mg/L);ρ為吸附劑的質(zhì)量濃度(g/L);V為模擬的廢水體積(mL).

        2 結(jié)果與討論

        2.1 OMB及其原料土(NB,PB,NaB)對(duì)含Pb2+模擬廢水的吸附

        分別取一定質(zhì)量濃度的OMB,NB,PB,NaB進(jìn)行吸附實(shí)驗(yàn),考察它們對(duì)Pb2+的吸附性能.在室溫、體系的pH=5.0~6.0條件下,將28個(gè)200 mL的具塞磨口錐形瓶分為4組,分別依次編號(hào)OM1~7,Na1~7,P1~7,N1~7.然后加入500 mg/L的含Pb2+模擬廢水50 mL,再按編號(hào)分別加入吸附劑OMB,NaB,PB,NB, 1~7的吸附劑加入質(zhì)量濃度分別為0.5,1.0,1.5,2.0,2.5,3.0,3.5 g/L.恒溫振蕩(250 r/min)吸附1 h,靜置后過濾.測定濾液的光密度,計(jì)算Pb2+的質(zhì)量含量,并按式(1)計(jì)算其去除率.實(shí)驗(yàn)結(jié)果見圖2.

        由圖2可知,當(dāng)ρ=3.0 g/L時(shí),OMB,NaB,PB,NB對(duì)Pb2+的去除率分別為99.81%,59.63%,51.63%,46.65%;當(dāng)ρ=3.5 g/L時(shí),它們對(duì)Pb2+的去除率分別為99.87%,60.75%,53.75%,49.77%.而且,OMB吸附后的溶液中Pb2+的質(zhì)量含量小于1.0 mg/L,低于國家工業(yè)廢水一級(jí)排放標(biāo)準(zhǔn)(最高為1.0 mg/L)[20].這是由于,OMB由NB提純、鈉化、有機(jī)改性所得,對(duì)Pb2+的吸附能力比其各級(jí)原料土更強(qiáng).同時(shí), OMB吸附后很容易沉降,稍靜置即可沉淀.故有必要進(jìn)一步考察OMB吸附去除Pb2+的過程中各種影響因素.

        2.2 OMB對(duì)Pb2+吸附過程的影響因素

        OMB對(duì)Pb2+的吸附,不僅與其結(jié)構(gòu)、質(zhì)量濃度等有關(guān),還與其他諸多因素有關(guān).該實(shí)驗(yàn)主要考察溶液中Pb2+的質(zhì)量含量ρ0、吸附劑的質(zhì)量濃度ρ、待吸附液的溫度T、吸附時(shí)間t、體系的pH值對(duì)OMB吸附Pb2+能力的影響.

        1)ρ0對(duì)OMB吸附性能的影響.向200 mL的具塞磨口錐形瓶中加入ρ0=20,50,100,200,300,500,800 mg/L的模擬廢水50 mL,在25 ℃、pH=5.0~6.0、ρ=2.5 g/L、t=60 min的條件下,考察ρ0對(duì)OMB吸附性能的影響(圖3).

        由圖3可知,當(dāng)ρ0較低時(shí),OMB對(duì)Pb2+的去除率隨著ρ0的升高而增加,但當(dāng)ρ0>500 mg/L時(shí)去除率略有下降.其原因可用(3)~(4)式表示的吸附平衡解釋,即當(dāng)其他條件不變時(shí),升高ρ0有利于吸附反應(yīng)的正向進(jìn)行,OMB對(duì)Pb2+的吸附量增加.但當(dāng)ρ0>500 mg/L時(shí),吸附量的增加小于ρ0的升高,所以Pb2+的質(zhì)量含量升高.當(dāng)ρ0=600 mg/L時(shí),雖然去除率仍高達(dá)99.20%,但溶液中Pb2+的質(zhì)量含量超過1.0 mg/L.為保證達(dá)標(biāo)排放,設(shè)定ρ0=500 mg/L.

        圖3 ρ0對(duì)OMB吸附性能的影響

        Pb2++ OMBn-? (Pb2+-OMB)2-n,

        (3)

        K=ρe((Pb2+-OMB)2-n)/ρe(Pb2+)ρe(OMBn-),

        (4)

        式中:K為吸附反應(yīng)的平衡常數(shù);ρe(Pb2+)為吸附后溶液中Pb2+的質(zhì)量含量;ρe(OMBn-)為吸附劑OMB在模擬廢水中離解出的帶負(fù)電荷離子的質(zhì)量含量;ρe((Pb2+-OMB)2-n) 為吸附后Pb2+與OMB形成復(fù)合物的質(zhì)量含量.

        2)ρ對(duì)OMB吸附性能的影響.向200 mL的具塞磨口錐形瓶中加入ρ0=500 mg/L模擬廢水50 mL,在振蕩吸附(250 r/min)60 min、25 ℃、pH=5.0~6.0的條件下,考察吸附劑OMB的ρ=0.4,0.8,1.2,2.0,3.0,4.0,5.0,6.0 g/L時(shí)對(duì)其吸附Pb2+性能的影響(圖4).

        圖4 ρ對(duì)OMB吸附性能的影響

        在相同ρ0的模擬廢水中,隨著ρ的增加, Pb2+的去除率升高.可能的原因:由(3)~(4)式可知,在其他實(shí)驗(yàn)條件不變時(shí),ρ增加有利于吸附反應(yīng)正向進(jìn)行,故吸附后溶液中Pb2+的質(zhì)量含量降低,即去除率隨著ρ的增加而增加.當(dāng)吸附劑的ρ>2.0 g/L,雖然去除率均大于99.82%,且滿足處理后廢液達(dá)標(biāo)排放,但整體增幅相對(duì)趨緩.考慮實(shí)際應(yīng)用中的處理費(fèi)用,選擇吸附劑的ρ=2.0 g/L.

        3)t對(duì)OMB吸附性能的影響.向200 mL的具塞磨口錐形瓶中加入ρ0=500 mg/L模擬廢水50 mL,在25 ℃、pH=5.0~6.0、ρ=2.0 mg/L條件下,考察t對(duì)OMB吸附性能的影響(圖5).由圖5可知,在吸附前30 min的初始階段,OMB對(duì)Pb2+的去除率隨t的增加而明顯升高,在t=30 min時(shí)去除率為99.81%,此時(shí)溶液中Pb2+的質(zhì)量含量小于1.0 mg/L.隨后, Pb2+的去除率仍然高于99.08%,但整體略呈下降趨勢.由此可推測,OMB對(duì)Pb2+的吸附以物理吸附為主[21],即吸附過程快、達(dá)到平衡所需時(shí)間短.故后續(xù)實(shí)驗(yàn)選擇t=30 min.

        圖5 t對(duì)OMB吸附性能的影響

        4)T對(duì)OMB吸附性能的影響.向200 mL的具塞磨口錐形瓶中加入ρ0=500 mg/L的模擬廢水50 mL,在pH=5.0~6.0、ρ=2.0 mg/L、t=30 min的條件下,改變待吸附含Pb2+模擬廢水的T,考察T對(duì)OMB吸附性能的影響(圖6).由圖6可知,Pb2+的去除率隨著體系的T升高而增加,原因可能:T升高時(shí)模擬廢水中離子的運(yùn)動(dòng)速度加快,對(duì)于吸附反應(yīng),溶液中活化的Pb2+增多,Pb2+與OMB顆粒表面的有效碰撞機(jī)會(huì)增加,能夠克服擴(kuò)散阻力并加快其在表面和微細(xì)孔內(nèi)擴(kuò)散,進(jìn)而加快吸附反應(yīng)速率,從而促進(jìn)吸附反應(yīng)正向進(jìn)行.在T=20 ℃,Pb2+的去除率最高,達(dá)99.86%,此時(shí)溶液中Pb2+的質(zhì)量含量遠(yuǎn)低于國家排放標(biāo)準(zhǔn).當(dāng)T=25 ℃時(shí)去除率為99.81%,濃液中Pb2+的質(zhì)量含量仍低于國家排放標(biāo)準(zhǔn).考慮實(shí)際應(yīng)用中廢水處理時(shí)的環(huán)境溫度,選擇實(shí)驗(yàn)T為室溫(T=20~25 ℃).

        圖6 T對(duì)OMB吸附性能的影響

        5) pH值對(duì)OMB吸附性能的影響.向200 mL的具塞磨口錐形瓶中加入ρ0=500 mg/L的模擬廢水50 mL,在自然水溫條件下,用玻璃棒蘸取少量0.1 mol/L的HNO3或NaOH溶液,調(diào)節(jié)反應(yīng)體系的pH值至待定值.在ρ=2.0 mg/L、t=30 min條件下,考察體系pH值對(duì)OMB吸附性能的影響(圖7).由圖7可知,當(dāng)體系的pH=3.0~9.0,Pb2+的去除率在99.43%以上;當(dāng)體系的pH=5.0,6.0時(shí),Pb2+的去除率分別為99.80%,99.82%,溶液中Pb2+的質(zhì)量含量均低于國家最低排放標(biāo)準(zhǔn)(1.0 mg/L);當(dāng)體系呈中性、pH=8.0, 9.0時(shí),Pb2+的去除率分別為99.83%,99.80%,99.78%.當(dāng)體系的pH=3.0~7.0,Pb2+的去除率先呈上升趨勢,然后略有下降,但在整個(gè)測試范圍內(nèi)去除率都較高,表明pH值對(duì)Pb2+的去除效果影響不大.體系呈中性時(shí)Pb2+的去除率最高,原因可能是,除了OMB對(duì)Pb2+吸附,隨著體系pH值升高,Pb2+與OH-結(jié)合,生成Pb(OH)2沉淀,此時(shí),OMB的加入既有對(duì)Pb2+的吸附作用,還起到晶種作用,加速氫氧化物沉淀的沉降.但因Pb(OH)2為兩性氫氧化物[22],當(dāng)體系的pH過高時(shí)Pb2+會(huì)出現(xiàn)“返溶”現(xiàn)象,所以體系中Pb2+的質(zhì)量含量略升高,Pb2+的去除率稍下降.因此,實(shí)際應(yīng)用中選擇體系的pH=5.0~6.0.

        圖7 pH值對(duì)OMB吸附性能的影響

        6) OMB對(duì)Pb2+的等溫吸附.向200 mL的具塞磨口錐形瓶中分別加入ρ0=50,100,200,400,500,600,700,800,900,1 000 mg/L的模擬廢水50 mL,在25 ℃、pH=5.0~6.0的條件下,進(jìn)行OMB對(duì)Pb2+的吸附實(shí)驗(yàn)[23—24].當(dāng)ρ=2.0 mg/L,t=30 min,考察OMB吸附Pb2+的難易程度和等溫吸附類型[25—26],實(shí)驗(yàn)結(jié)果見表1,并根據(jù)實(shí)驗(yàn)結(jié)果繪制等溫吸附線(圖8).

        圖8 OMB對(duì)Pb2+的等溫吸附實(shí)驗(yàn)

        由表1可知,等溫條件下,隨著ρ0的增加,OMB的吸附容量增加,當(dāng)溶液中Pb2+的質(zhì)量含量達(dá)到一定值時(shí),吸附容量趨于飽和,吸附等溫線變化較平緩.Pb2+在OMB上的吸附等溫模型符合Freundlich等溫式[27],即

        q=kρ11/n,

        (5)

        式中:q為OMB的平衡吸附量(mPb2+/mOMB,mg/g);ρ1為Pb2+在吸附平衡溶液中的質(zhì)量含量(mg/L);k,n為經(jīng)驗(yàn)常數(shù).

        (5)式兩邊取對(duì)數(shù):

        lgq=1/nlgρ1+ lgk,

        (6)

        按式(6)對(duì)表1中的數(shù)據(jù)進(jìn)行線性回歸:

        表1 OMB對(duì)Pb2+的等溫吸附實(shí)驗(yàn)

        Y= 0.608 3x+ 2.439 4

        進(jìn)而得到1/n=0.608 3,k=275.042 6 .

        代入(6)式,得OMB吸附Pb2+的Freundlich等溫式:

        q= 275.0426ρ10.6083.

        (7)

        1/n為吸附指數(shù),當(dāng) 1/n=0.1~0.7時(shí)吸附反應(yīng)容易進(jìn)行,當(dāng)1/n>2.0時(shí)吸附反應(yīng)最難進(jìn)行[28—29].該實(shí)驗(yàn)的吸附指數(shù)為0.608 3,故 OMB對(duì)Pb2+的吸附容易進(jìn)行.

        2.3 OMB及其吸附Pb2+前后的結(jié)構(gòu)和形貌表征

        1) SEM分析.以場發(fā)射低真空掃描電子顯微鏡對(duì)OMB及其原料NB、NaB以及吸附后形成的復(fù)合物Pb-OMB進(jìn)行微觀形貌分析(HV分辨率為3.5 nm,LV分辨率為5.0 nm,放大倍數(shù)為18~300 000,加速電壓為0.5~30 kV),結(jié)果見圖9.由圖9可知,所有SEM照片顯示膨潤土的片層結(jié)構(gòu):NB的片層間結(jié)合較緊密;NaB的片層邊緣較模糊,但可見卷曲的片層結(jié)構(gòu),且呈無定形層狀集合體;OMB,Pb-OMB均有明顯的片層結(jié)構(gòu)和片狀形態(tài),但相對(duì)于其原料NaB,因各單元間相互聯(lián)結(jié)聚集,顆粒有所增大[30],且有大量空隙似蜂窩狀,亦有鱗片狀片層于不同角度無序排列,片層之間有空隙.由此可見,有機(jī)改性后膨潤土的比表面積增大,表面能提高,對(duì)Pb2+的吸附性能增強(qiáng).盡管復(fù)合物Pb-OMB的基本形貌與OMB相似,但因Pb2+被吸附進(jìn)入層間和內(nèi)外各表面,片層間出現(xiàn)明顯的剝離和卷邊現(xiàn)象.

        圖9 NB,NaB,OMB,Pb-OMB的SEM

        2)XRD分析.通過X-射線衍射(XRD)對(duì)NB,NaB,OMB及其吸附后的復(fù)合物進(jìn)行表征,檢測層間距和微晶結(jié)構(gòu)變化.測試條件:Cu靶(Ka),管電壓/管電流為40 kV/100 mA,掃描速度為1°/min,掃描角度為1°~65°,粉體樣品,結(jié)果見圖10.由圖10可知,鈣基膨潤土的特征衍射峰對(duì)應(yīng)的2θ=5.70°~5.90°,鈉基膨潤土的特征衍射峰對(duì)應(yīng)的2θ=6.80°~7.10°[31].苗春省提出[32],d001=1.2~1.3 nm為鈉基蒙脫石,d001=1.5~1.6 nm為鈣基蒙脫石[33—34].NB,NaB小角范圍(5°~7°)膨潤土的特征衍射峰窄且較尖銳,d001分別為15.000 0,12.301 6 nm對(duì)應(yīng)的2θ分別為5.920°,7.180°,由此證明,2者分別為較典型的鈣基膨潤土和鈉基膨潤土,同時(shí)NaB為NB經(jīng)Na2CO3改性而得,證明鈉化改性成功.NaB在由NB鈉化改性前進(jìn)行提純,所以2θ大于35°的雜峰明顯減少.OMB為NaB經(jīng)有機(jī)改性而得,所以2θ大于35°的雜峰與NaB相似,其在小角范圍(5°~7°)膨潤土的特征衍射峰位置變化小(2θ=6.060°)[35],但峰形稍變鈍且峰減弱(d001=1.460 0 nm),且在2θ=17.88°處出現(xiàn)一個(gè)d=0.496 0 nm的新峰,可能是經(jīng)有機(jī)改性后膨潤土的結(jié)構(gòu)發(fā)生變化產(chǎn)生.Pb-OMB是OMB吸附Pb2+后所得復(fù)合物,所以與OMB相比,小角范圍(5°~7°)膨潤土的特征衍射峰位置變化小(2θ=5.88°),但峰形變得窄而尖銳(d001=1.500 0 nm),說明Pb2+進(jìn)入層間,使d001面網(wǎng)間距發(fā)生明顯變化.同時(shí),在2θ=34.08°處出現(xiàn)一個(gè)d=0.263 0 nm的強(qiáng)且尖銳的新峰,且2θ大于35°對(duì)應(yīng)的峰都有所變化.這是由于吸附過程中形成有機(jī)改性膨潤土基鉛或螯合物的顆粒大小不同所致.

        圖10 NB,NaB,OMB,Pb-OMB的XRD

        圖11 NB,PB,NaB,OMB的紅外光譜

        4)粒度分析.用Zetasizer粒徑測試儀進(jìn)行粒度分析,粒度測試范圍為0.3 nm~10 μm,溫度范圍為0~90 ℃,pH=2~12.取樣品約20 mg置于10 mL的具塞小試管中,加5 mL蒸餾水,在25 ℃下超聲5 min,在此溫度下進(jìn)行粒度分析(表2).由表2可知,有機(jī)改性使膨潤土的顆粒增大,即OMB顆粒遠(yuǎn)大于其原料的顆粒,因此吸附Pb2+后易于沉降.

        表2 NB,PB,NaB,OMB的粒度分析

        3 結(jié)論

        OMB對(duì)Pb2+具有良好的吸附性能.OMB對(duì)含Pb2+模擬廢水處理時(shí)的最佳條件:溫度為20~25 ℃,廢水中Pb2+的質(zhì)量含量為500 mg/L,吸附劑的質(zhì)量濃度為2.0 g/L,體系的pH=5.0~6.0,振蕩(250 r/min)時(shí)間為30 min.該實(shí)驗(yàn)條件下,Pb2+的去除率高達(dá)99.87%,此時(shí)溶液中Pb2+的質(zhì)量含量為0.700 0 mg/L,低于國家一級(jí)排放標(biāo)準(zhǔn).OMB對(duì)Pb2+的吸附反應(yīng)容易進(jìn)行,等溫吸附模型較好地符合Freundlich等溫式.

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