林 虎，鐘巍華，佟振峰,2，寧廣勝，張長義，楊 文

(1.中國原子能科學(xué)研究院，北京 102413；2.華北電力大學(xué)，北京 102206)

反應(yīng)堆壓力容器(RPV)是核電廠不可更換的核心安全構(gòu)件，通常由具有低溫脆性的bcc結(jié)構(gòu)低合金鋼制造而成[1]。在役期間，由于運(yùn)行環(huán)境中的高能量中子(E>1 MeV)輻照，RPV材料呈輻照脆化現(xiàn)象，性能持續(xù)降低。輻照脆化現(xiàn)象體現(xiàn)為韌脆轉(zhuǎn)變溫度(DBTT)的增加，上平臺(tái)能量(USE)和斷裂韌性(KJC)的降低。當(dāng)輻照脆化令斷裂韌性降低至結(jié)構(gòu)允許值時(shí)，即發(fā)生脆性斷裂。因此對(duì)RPV的完整性評(píng)估而言，材料的輻照脆化是需面對(duì)的重要難題。

美國、日本、法國和德國等獲得了大量RPV材料，如A533B、A508-3、16MnD5、20MnMoNi，試驗(yàn)數(shù)據(jù)[2-6]。基于這些數(shù)據(jù)，提出了針對(duì)性的輻照脆化預(yù)測(cè)模型，包括EONY、RG1.99(Rev.2)、FIS、JEAC4201和KTA等[6-9]。

中國已開發(fā)出的第三代核電站擁有60 a設(shè)計(jì)壽命[10]，其RPV材料為低銅的A508-3鋼。針對(duì)國產(chǎn)A508-3鋼的輻照脆化的研究已開展，然而目前依然缺少60 a壽期末時(shí)材料輻照脆化行為的數(shù)據(jù)，導(dǎo)致國產(chǎn)A508-3材料輻照脆化預(yù)測(cè)困難。

本文在中國原子能科學(xué)研究院49-2游泳池式反應(yīng)堆對(duì)A508-3材料的力學(xué)性能試樣進(jìn)行輻照考驗(yàn)實(shí)驗(yàn)，并開展拉伸、沖擊、斷裂韌性試驗(yàn)。進(jìn)而在EONY模型的基礎(chǔ)上，建立針對(duì)低銅RPV材料的輻照脆化模型，并進(jìn)行試驗(yàn)數(shù)據(jù)驗(yàn)證。

1 材料和輻照考驗(yàn)實(shí)驗(yàn)

1.1 材料

試驗(yàn)材料為國產(chǎn)A508-3鋼，是國產(chǎn)RPV上切割下的鍛件材料。主要化學(xué)成分滿足標(biāo)準(zhǔn)GB 15443，化學(xué)成分列于表1。從標(biāo)準(zhǔn)可看出，重要的有害元素如Cu、P、S等均低于標(biāo)準(zhǔn)值。為保證材料特性與在役RPV鋼一致，對(duì)從鍛件上切割下的材料進(jìn)行焊接熱處理工藝的模擬。先加熱材料，并在300～610/620 ℃加熱過程中保持55 ℃/h的加熱速度，到溫后保溫30 h，然后以55 ℃/h的速度冷卻至300 ℃，進(jìn)而在空氣中完全冷卻。材料的微結(jié)構(gòu)為貝氏體，示于圖1。

表1 A508-3鋼的化學(xué)成分Table 1 Chemical composition of A508-3 steel

圖1 SEM觀察得到A508-3微觀照片F(xiàn)ig.1 Metallograph of A508-3 observed by SEM

1.2 輻照考驗(yàn)實(shí)驗(yàn)

進(jìn)行輻照考驗(yàn)的試驗(yàn)樣品為φ5 mm×25 mm的拉伸試樣、10 mm×10 mm×55 mm的沖擊試樣以及0.5T-C(T)斷裂韌性試樣，如圖2所示。輻照考驗(yàn)試驗(yàn)在49-2游泳池式反應(yīng)堆進(jìn)行，快中子(E>1 MeV)注量率為9.5×1012cm-2·s-1?？紤]到中子能譜對(duì)輻照脆化的影響[11]，調(diào)整熱中子與快中子之比至1。圖3示出了輻照考驗(yàn)裝置。輻照溫度由3個(gè)不同位置的熱電偶測(cè)量，溫度的升降通過熱電加熱和氬氣氦氣混合的惰性氣體環(huán)境完成。輻照溫度控制在(288±8) ℃，如圖4所示。輻照達(dá)到快中子累積注量1×1020cm-2后，取出輻照考驗(yàn)試樣，在熱室內(nèi)進(jìn)行力學(xué)性能試驗(yàn)。

圖2 輻照考驗(yàn)試樣Fig.2 Irradiated test specimens

圖3 輻照考驗(yàn)裝置示意圖Fig.3 Schematic diagram of irradiation assembly

2 力學(xué)性能試驗(yàn)

力學(xué)性能試驗(yàn)包括拉伸試驗(yàn)、沖擊試驗(yàn)和斷裂韌性試驗(yàn)。

拉伸試驗(yàn)根據(jù)相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)[12-13]進(jìn)行。試驗(yàn)溫度為-100、20、288 ℃，測(cè)溫精度±1 ℃。

沖擊試驗(yàn)根據(jù)GB/T 229進(jìn)行，在多個(gè)溫度下進(jìn)行沖擊試驗(yàn)后，采用雙曲正切函數(shù)對(duì)沖擊試驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合，進(jìn)而得到DBTT和USE。

圖4 輻照考驗(yàn)試驗(yàn)的溫度歷史Fig.4 Temperature history of irradiation experiment

斷裂韌性試驗(yàn)根據(jù)國標(biāo)GB/T 21143和ASTM E1820進(jìn)行[14-15]。在完成0.5T-C(T)的斷裂韌性試驗(yàn)后，根據(jù)ASTM E1921標(biāo)準(zhǔn)[16]，繪制主曲線，得到參考溫度T0。

2.1 拉伸試驗(yàn)

拉伸試驗(yàn)得到的應(yīng)力應(yīng)變曲線示于圖5。拉伸試驗(yàn)在-100～288 ℃區(qū)間內(nèi)完成，由于輻照的影響，輻照后A508-3材料的抗拉和屈服明顯提高了，但延伸率并未發(fā)現(xiàn)明顯變化[17]。A508-3材料在低溫下的延伸率并不低于高溫試驗(yàn)結(jié)果，與文獻(xiàn)數(shù)據(jù)一致[18]。

圖5 輻照前后拉伸曲線Fig.5 Engineering stress vs strain curve of un-irradiated and irradiated specimens

2.2 沖擊試驗(yàn)

輻照和未輻照的A508-3材料的沖擊試驗(yàn)結(jié)果如圖6所示。經(jīng)大注量中子輻照后，材料的DBTT提高了54 ℃(ΔDBTT=54 ℃)，USE降低了29 J。

圖6 輻照前后沖擊試驗(yàn)數(shù)據(jù)Fig.6 Impact curve of un-irradiated and irradiated speciments

2.3 斷裂韌性試驗(yàn)

圖7示出了輻照前后A508-3材料的斷裂韌性數(shù)據(jù)及其主曲線，數(shù)據(jù)根據(jù)ASTM E1921標(biāo)準(zhǔn)將實(shí)測(cè)得到的0.5T-C(T)數(shù)據(jù)轉(zhuǎn)換至1T-C(T)結(jié)果得到，未輻照數(shù)據(jù)在-70 ℃進(jìn)行試驗(yàn)，分布在72～113 MPa·m1/2區(qū)間內(nèi)，輻照后在-10 ℃進(jìn)行試驗(yàn)，試驗(yàn)數(shù)據(jù)分布在60～84 MPa·m1/2區(qū)間。輻照產(chǎn)生的T0增量為84 ℃，大于沖擊試驗(yàn)測(cè)定得到的ΔDBTT(20 ℃)。有關(guān)研究顯示ΔT0與ΔDBTT之間應(yīng)存在一定水平差異，本次試驗(yàn)中兩類試驗(yàn)結(jié)果偏差處于文獻(xiàn)[19]給出的偏差帶以內(nèi)。

圖7 輻照前后斷裂韌性試驗(yàn)數(shù)據(jù)Fig.7 Fracture toughness data of un-irradiated and irradiated spciments

3 輻照脆化模型及其驗(yàn)證

3.1 現(xiàn)有國外輻照脆化模型

不同的預(yù)測(cè)模型被用于預(yù)測(cè)計(jì)算韌脆轉(zhuǎn)變溫度的變化量ΔRTNDT，如美國的EONY和RG1.99(Rev.2)、日本的JEAC-4201、法國的FIS等。上述模型均考慮多種因素對(duì)輻照脆化的影響，采用不同的策略，針對(duì)不同的輻照脆化數(shù)據(jù)，得到了不同輻照脆化預(yù)測(cè)公式。當(dāng)然不同的預(yù)測(cè)公式的計(jì)算結(jié)果也是不同的。

圖8示出了低銅RPV材料的實(shí)驗(yàn)堆輻照考驗(yàn)數(shù)據(jù)以及輻照脆化數(shù)據(jù)[20]，輻照脆化趨勢(shì)曲線通過上述模型繪制。從圖8可見，曲線與大多數(shù)據(jù)是分離的，二者并不十分符合。RG1.99(Rev.2)、EONY和JEAC4201的計(jì)算結(jié)果低于國內(nèi)A508-3的輻照脆化數(shù)據(jù)。主要原因是這些模型更多的是考慮早期的輻照脆化數(shù)據(jù)的趨勢(shì)，并未充分考慮輻照脆化機(jī)理的影響，如后爆發(fā)項(xiàng)輻照脆化機(jī)理(LBPs)。LBPs被認(rèn)為會(huì)在低銅鋼中出現(xiàn)，且當(dāng)中子注量達(dá)到高水平時(shí)會(huì)成為造成輻照脆化的主要機(jī)理[15,21]。FIS曲線高于全部輻照脆化數(shù)據(jù)，這是因?yàn)槠錇閿?shù)據(jù)的上包絡(luò)線，無需添加額外的安全裕度即具有很高的保守性?？烧J(rèn)為，現(xiàn)有國外輻照脆化模型并不適合精確預(yù)測(cè)國內(nèi)低銅RPV材料的輻照脆化。

圖8 國外輻照脆化預(yù)測(cè)模型和低銅RPV鋼輻照脆化數(shù)據(jù)的比較Fig.8 Comparison between calculation results from foreign models and irradiation surveillance data of low-Cu RPV steel

3.2 對(duì)現(xiàn)有輻照脆化模型的改進(jìn)

通常認(rèn)為在RPV的輻照脆化預(yù)測(cè)時(shí)，需考慮的最主要的輻照脆化機(jī)理包括：基體損傷缺陷機(jī)理(MD)和溶質(zhì)團(tuán)簇機(jī)理(SC)。

MD指在RPV材料受到高能中子照射后在內(nèi)部形成的大量點(diǎn)缺陷，包括空位、間隙原子、位錯(cuò)環(huán)、間隙原子團(tuán)、空位-間隙原子對(duì)等[9]。中子輻照會(huì)使RPV材料內(nèi)部生成成對(duì)的間隙原子和空位，間隙原子帶有很高的能量，又可作為入射粒子碰撞其他晶格位置的原子，由此產(chǎn)生級(jí)聯(lián)過程，大量的間隙原子相互聚集，形成數(shù)目眾多的位錯(cuò)環(huán)。這些缺陷會(huì)阻礙位錯(cuò)的運(yùn)動(dòng)造成材料硬化，也會(huì)促進(jìn)形成內(nèi)部微缺陷引起脆化。在輻照初期MD機(jī)理的作用上升較快，隨著中子注量的加大趨于緩和。

SC指RPV材料長期在反應(yīng)堆運(yùn)行工況下發(fā)生的低含量原子聚集成團(tuán)的現(xiàn)象[9]。原子團(tuán)阻礙位錯(cuò)運(yùn)動(dòng)從而引起材料硬化。在RPV材料中最易形成原子團(tuán)引起材料硬化的元素為Cu，其次，Ni會(huì)伴隨Cu聚集，Mn、Si也能伴隨Cu一并聚集[21]。近年來觀察到當(dāng)材料中Cu含量很低，Mn、Si、Ni會(huì)聚集成Mn-Si-Ni團(tuán)簇，引起材料硬化。當(dāng)快中子注量提升到一定水平時(shí)，Mn-Si-Ni團(tuán)簇的析出被認(rèn)為會(huì)成為造成輻照脆化的主要機(jī)理，這種機(jī)理即為LBPs。

EONY模型是建立在MD機(jī)理以及富銅團(tuán)簇機(jī)理(CRP)之上的模型。CRP機(jī)理與CS機(jī)理的差異在于CRP僅考慮Cu與Ni元素的析出，忽略了Mn、Si析出的影響。為考慮LBPs對(duì)低銅RPV鋼的影響，本文在EONY模型的基礎(chǔ)上，補(bǔ)充對(duì)Mn、Si析出因素的支持，建立新模型CIAE-MIET(CM-1501)，模型公式如下：

ΔRTNDT=MD+SC

(1)

MD=A(1-0.003 253Tc)·

(2)

SC=B(1+3.058w1.490 3(Ni))·

(1+0.046 56Tc)0.390 4f(we(Cu),w(P))·

g(we(Cu),w(Ni),φte)

(3)

f(we(Cu),w(P),w(Si),w(Ni),w(Mn))=

(26.15max(0,we(Cu)-0.072)+

1.984max(0,w(P)-0.008)+

0.000 081 36w(Si)+0.001 560w(Ni)+

0.004 956w(Mn))0.706 2

(4)

g(we(Cu),w(Si),w(Ni),w(Mn),φte)=

0.5+0.5tanh((lgφte-1.469we(Cu)-

0.479 7w(Ni)+0.012 31w(Si)+

0.011 73w(Mn)-17.62)/0.506 4)

(5)

(6)

(7)

(8)

(9)

式中：w(Cu、P、Ni、Mn、Si)為受輻射的RPV材料中的Cu、P、Ni、Mn、Si的質(zhì)量含量，%；Tc為反應(yīng)堆滿功率運(yùn)行情況下一回路冷卻水溫度，℃；φ為輻照的平均快中子注量率，cm-2·s-1；t為反應(yīng)堆滿功率運(yùn)行時(shí)間，s；φt為RPV材料受到的快中子注量，cm-2。

CM-1501中，式(8)、(9)分別延續(xù)了EONY模型對(duì)輻照注量率、Cu元素含量對(duì)輻照脆化趨勢(shì)影響的理解，保留原有公式形態(tài)?？紤]到EONY模型并未體現(xiàn)出Mn、Si等團(tuán)簇析出對(duì)輻照脆化的影響，將原EONY中的CRP機(jī)理升級(jí)為SC機(jī)理，Mn、Si元素被視為與Cu、Ni元素作用類似的有害元素，式(4)、(5)中包含Mn、Si項(xiàng)即為新增內(nèi)容。在采用SC機(jī)理代替CRP機(jī)理后，為保證MD機(jī)理與修正后的SC機(jī)理匹配，在針對(duì)大量輻照脆化數(shù)據(jù)擬合過程中，進(jìn)一步調(diào)整了MD機(jī)理中的主要參數(shù)，以得到最佳預(yù)測(cè)效果。EONY模型中的CRP機(jī)理有關(guān)內(nèi)容如式(10)、(11)所示，并不包含Mn、Si項(xiàng)的因素。

f(we(Cu),w(P))=

(10)

g(we(Cu),w(Si),w(Ni),w(Mn),φte)=

0.5+0.5tanh((lgφte-1.139we(Cu)-

0.448w(Ni)-18.12)/0.629)

(11)

圖9示出了CM-1501模型和其他模型的比較，CM-1501模型與國內(nèi)A508-3輻照脆化數(shù)據(jù)符合更好。

3.3 CM-1501模型可靠性分析

利用RPV材料輻照脆化數(shù)據(jù)對(duì)計(jì)算公式進(jìn)一步驗(yàn)證，該模型計(jì)算結(jié)果與監(jiān)督實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)有較好一致性(圖10)，這表明CM-1501能反映出低銅RPV材料在隨堆運(yùn)行環(huán)境中的脆化趨勢(shì)。圖10中橫軸為CM-1501的計(jì)算結(jié)果，縱軸為試驗(yàn)測(cè)定得到的ΔDBTT，數(shù)據(jù)來自上文提及的低銅RPV材料的輻照脆化數(shù)據(jù)庫以及A508-3材料加速輻照考驗(yàn)試驗(yàn)，實(shí)線為y=x的直線。當(dāng)數(shù)據(jù)點(diǎn)落在實(shí)線上時(shí)表明模型計(jì)算結(jié)果與試驗(yàn)測(cè)定結(jié)果完全一致。根據(jù)數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)，母材的計(jì)算結(jié)果偏差的標(biāo)準(zhǔn)差為10.7 ℃，焊縫金屬計(jì)算結(jié)果偏差的標(biāo)準(zhǔn)差為13.6 ℃，這個(gè)偏差水平小于其他同類型輻照脆化趨勢(shì)模型。另外，預(yù)測(cè)模型計(jì)算結(jié)果與加速輻照考驗(yàn)試驗(yàn)數(shù)據(jù)之間符合也較理想。

圖9 CM-1501模型與國外同類模型的比較Fig.9 Comparison between CM-1501 model and other foreign models

圖10 CM-1501模型計(jì)算結(jié)果與實(shí)測(cè)低銅RPV材料輻照脆化數(shù)據(jù)的比較Fig.10 Comparison between calculation results of CM-1501 model and irradiation surveillance data of low-Cu RPV steel

4 結(jié)論

對(duì)RPV用A508-3鋼材料進(jìn)行非放和放射性環(huán)境下的力學(xué)性能試驗(yàn)，輻照考驗(yàn)溫度為(288±8) ℃，最大快中子注量達(dá)1×1020cm-2。在-100～288 ℃溫度范圍開展了A508-3材料的拉伸試驗(yàn)、沖擊試驗(yàn)和斷裂韌性試驗(yàn)，試驗(yàn)結(jié)果顯示，輻照后材料呈現(xiàn)明顯的輻照脆化、硬化趨勢(shì)，屈服、抗拉性能明顯提高，DBTT增加了54 ℃，T0增加了84 ℃；提出了新的基于EONY模型的輻照脆化模型CM-1501，可較精確預(yù)測(cè)低銅A508-3材料的輻照脆化趨勢(shì)。