李志剛，韋應(yīng)靖，張慶利，唐智輝，方登富，馮 梅，以恒冠

（中國(guó)輻射防護(hù)研究院，太原 030006）

對(duì)于幾何結(jié)構(gòu)復(fù)雜、材料組成多樣以及密度和放射性分布不均勻的樣品［1］而言，探測(cè)效率的計(jì)算通常不能僅通過(guò)實(shí)驗(yàn)測(cè)量方法完成。其主要原因是在非特定情況下，實(shí)驗(yàn)所用標(biāo)準(zhǔn)源的結(jié)構(gòu)尺寸、材料密度、放射性核素組成以及可覆蓋感興趣能量范圍通常是固定且有限的，而針對(duì)不同樣品制作相匹配的標(biāo)準(zhǔn)源又是一項(xiàng)成本很高且不容易的工作。隨著科學(xué)計(jì)算機(jī)運(yùn)算能力的飛速提升，基于蒙特卡羅方法的探測(cè)效率刻度技術(shù)在放射性樣品分析領(lǐng)域［2-4］得到了廣泛應(yīng)用。該方法的優(yōu)勢(shì)在于可以建立與實(shí)測(cè)系統(tǒng)（主要包括探測(cè)器、被測(cè)樣品以及測(cè)量幾何條件等）盡可能相近的物理計(jì)算模型，在不引入其他任何加權(quán)修正因子的情況下直接估算探測(cè)器的效率。一旦探測(cè)器結(jié)構(gòu)尺寸得到優(yōu)化和驗(yàn)證，即可用于各種形狀和材料組成樣品探測(cè)效率的模擬計(jì)算。

初始的探測(cè)器結(jié)構(gòu)尺寸參數(shù)一般引自制造商提供的探測(cè)器產(chǎn)品說(shuō)明手冊(cè)。但由此構(gòu)建的探測(cè)器模型，在相同測(cè)量幾何條件下模擬效率計(jì)算結(jié)果和實(shí)驗(yàn)效率結(jié)果相對(duì)偏差較大。造成此偏差的原因一方面是制造商提供的探測(cè)器幾何參數(shù)未必完全準(zhǔn)確；另一方面是晶體死層（或稱晶體非活性區(qū)［5］）也可能會(huì)隨時(shí)間的推移逐漸變厚［6，7］，以致構(gòu)建探測(cè)器模型時(shí)無(wú)法準(zhǔn)確設(shè)置晶體的死層厚度。因此，利用蒙卡方法計(jì)算探測(cè)效率之前，我們還需根據(jù)實(shí)驗(yàn)測(cè)量數(shù)據(jù)對(duì)探測(cè)器模型進(jìn)行參數(shù)優(yōu)化。

探測(cè)器蒙卡模型參數(shù)優(yōu)化過(guò)程通常利用枚舉法完成，待調(diào)整的參數(shù)越多，蒙卡模擬計(jì)算的負(fù)擔(dān)也越重，而且還可能存在大量重復(fù)和無(wú)用的模擬過(guò)程。對(duì)此我們應(yīng)該深入研究造成實(shí)驗(yàn)和模擬結(jié)果有較大偏差的主要影響因素，明確這些因素對(duì)計(jì)算結(jié)果的影響規(guī)律，盡可能縮小枚舉范圍，近而提升HPGe探測(cè)器蒙卡模型參數(shù)優(yōu)化工作的效率。

1 修正方法及流程

1.1 探測(cè)系統(tǒng)建模

本實(shí)驗(yàn)采用美國(guó)ORTEC公司生產(chǎn)的液氮制冷P型同軸HPGe探測(cè)器進(jìn)行實(shí)驗(yàn)測(cè)量，能量范圍為40 keV～10 MeV，能量分辨率為1.9 keV（對(duì)于1.332 MeV）。制造商提供的探測(cè)器尺寸為：晶體直徑80.4 mm、長(zhǎng)度59.2 mm，晶體前端倒角圓弧半徑8 mm，晶體內(nèi)部孔直徑8.9 mm、長(zhǎng)度50.8 mm，晶體內(nèi)部孔前端半球半徑4.45 mm，晶體頂端和側(cè)面鍺死層厚度均為0.7mm，其他詳細(xì)參數(shù)如圖1所示。同時(shí)為方便本文表述，圖2標(biāo)明了鍺晶體各部分死層位置及命名。

圖1 液氮制冷HPGe探測(cè)器幾何結(jié)構(gòu)及尺寸參數(shù)示意圖Fig.1 Schematic diagram of the HPGe detector geometric structure and size parameters

圖2 鍺晶體死層位置及命名示意圖Fig.2 Schematic diagram of the germanium crystal only for location of the dead layers considered in this work.

本實(shí)驗(yàn)所用HPGe探測(cè)器與鉛屏蔽室為一體化安裝方式，不便進(jìn)行單獨(dú)拆卸使用，因此本工作將探測(cè)器與鉛屏蔽室作為整體進(jìn)行蒙卡模型優(yōu)化，在HPGe探測(cè)器軸向不同位置處使用標(biāo)準(zhǔn)γ放射性點(diǎn)源對(duì)晶體頂端和側(cè)面死層厚度進(jìn)行修正。圖3為探測(cè)器及鉛屏蔽室模型剖視圖，鉛屏蔽體兩端為不銹鋼襯面，屏蔽體各部分尺寸參數(shù)如圖3所示，據(jù)此建立探測(cè)系統(tǒng)蒙卡模型，單位為mm。

由于本工作面向的對(duì)象為大體積放射性廢物桶，桶內(nèi)所含放射性核素的主要特征能量范圍為100～1700 keV，因此結(jié)合實(shí)驗(yàn)室條件選用133Ba、137Cs、60Co和152Eu 4種標(biāo)準(zhǔn)γ放射性點(diǎn)源對(duì)上述探測(cè)系統(tǒng)蒙卡模型進(jìn)行參數(shù)優(yōu)化。放射源實(shí)驗(yàn)布點(diǎn)位置如圖3所示，沿探測(cè)器軸向選取了7個(gè)測(cè)量點(diǎn)位，分別距探測(cè)器前端面259 mm、359 mm、459 mm、559 mm、659 mm、759 mm、859 mm，又在459 mm處垂直于軸向每隔25 mm選取了3個(gè)位點(diǎn)，并且按L1～L10對(duì)10個(gè)測(cè)量位點(diǎn)進(jìn)行編號(hào)。利用標(biāo)準(zhǔn)點(diǎn)源實(shí)驗(yàn)效率刻度和MCNP程序模擬點(diǎn)源虛擬效率刻度相結(jié)合的方式，對(duì)比實(shí)驗(yàn)結(jié)果與模擬結(jié)果，通過(guò)不斷修正晶體死層厚度來(lái)完成HPGe探測(cè)器蒙卡模型的優(yōu)化。實(shí)驗(yàn)時(shí)，所測(cè)放射源主要特征γ射線全能峰凈計(jì)數(shù)需大于10 000，以使讀取的全能峰凈計(jì)數(shù)統(tǒng)計(jì)誤差小于1%，進(jìn)而保證實(shí)驗(yàn)測(cè)量結(jié)果的準(zhǔn)確性。

圖3 鉛屏蔽室?guī)缀谓Y(jié)構(gòu)及放射源布點(diǎn)位置示意圖Fig.3 Schematic diagram of the lead shield geometric structure and the location of radioactive sources

1.2 修正方法

從圖1中我們可以得知，晶體頂端和側(cè)面初始死層厚度均為0.7 mm，使用該尺寸構(gòu)建的模型在10個(gè)測(cè)量位點(diǎn)、4種標(biāo)準(zhǔn)γ放射性點(diǎn)源的8個(gè)特 征 射 線（121.7、276.4、356.0、383.8、661.7、964.1、1173.2和1408.0 keV）下進(jìn)行探測(cè)效率模擬計(jì)算。結(jié)果顯示，各測(cè)量位點(diǎn)及各能量下效率模擬值遠(yuǎn)大于效率實(shí)驗(yàn)值，最大達(dá)100%以上。由此可見，該探測(cè)器晶體實(shí)際有效活性體積要小于廠商所提供的結(jié)構(gòu)尺寸，也有可能是探測(cè)器在使用過(guò)程中鋰離子緩慢的向晶體內(nèi)部擴(kuò)散，使得晶體實(shí)際有效活性體積減?。?］。為確定具體的晶體死層調(diào)整策略，本工作基于制造商所提供的探測(cè)器尺寸參數(shù)，以控制單一變量的方式分別研究了晶體頂端死層和側(cè)面死層厚度對(duì)模型優(yōu)化過(guò)程的影響，結(jié)果如圖4所示。

圖4 晶體死層厚度對(duì)HPGe探測(cè)器模型優(yōu)化過(guò)程的影響Fig.4 The effect crystal dead layer thickness on optimization process of the HPGe Detector model

我們由圖4可知，單獨(dú)調(diào)節(jié)晶體頂端或側(cè)面死層厚度對(duì)效率曲線低能段和高能段均會(huì)產(chǎn)生影響，但影響程度不同。增加晶體頂端死層厚度主要影響低能段γ射線探測(cè)效率計(jì)算，而對(duì)高能段γ射線探測(cè)效率影響不大，這是因?yàn)槲镔|(zhì)對(duì)低能γ射線衰減作用較強(qiáng)；增加晶體側(cè)面死層厚度對(duì)低能段和高能段γ射線均有較為明顯的影響，主要因?yàn)殡S著側(cè)面死層厚度增加，晶體有效活性體積也在逐漸減小。我們由此規(guī)律可知，在探測(cè)器模型優(yōu)化過(guò)程中，可以先對(duì)晶體側(cè)面死層厚度進(jìn)行“粗調(diào)”，調(diào)至模擬探測(cè)效率曲線高能段略高于實(shí)驗(yàn)探測(cè)效率曲線高能段；然后再對(duì)晶體頂端死層進(jìn)行“細(xì)調(diào)”，調(diào)至模擬探測(cè)效率曲線低能段與實(shí)驗(yàn)探測(cè)效率曲線低能段基本吻合；最后再對(duì)整個(gè)能段探測(cè)效率的模擬值和實(shí)驗(yàn)值進(jìn)行驗(yàn)證。

1.3 修正流程

圖5為HPGe探測(cè)器晶體死層厚度的調(diào)節(jié)修正流程，圖中E1～E8代表射線能量為121.7 keV、276.4 keV、356.0 keV、383.8 keV、661.7 keV、964.1 keV、1173.2 keV和1408.0 keV，Li代表探測(cè)器前端面標(biāo)準(zhǔn)點(diǎn)源的布點(diǎn)位置，i可取1、2、……、n。εH和εH′分別為高能段實(shí)驗(yàn)探測(cè)效率和模擬探測(cè)效率的總稱，εL和εL′分別為低能段實(shí)驗(yàn)探測(cè)效率和模擬探測(cè)效率的總稱，ε和ε′分別為全能段實(shí)驗(yàn)探測(cè)效率和模擬探測(cè)效率的總稱。a、b分別為單測(cè)量位點(diǎn)下高能段和低能段預(yù)設(shè)相對(duì)偏差判定值，且要求a略大于b。參考Rodenas等人［9-11］修正水平，b的取值通常為5%。RMS(Li)為某一測(cè)量距離下的相對(duì)偏差均方根，c為預(yù)設(shè)相對(duì)偏差均方根判定值。在調(diào)節(jié)晶體死層厚度時(shí)，若模擬效率大于實(shí)驗(yàn)效率，說(shuō)明死層厚度太薄，需增加死層厚度，反之，則需減小死層厚度。

圖5 HPGe探測(cè)器晶體死層厚度調(diào)節(jié)修正流程圖Fig.5 The adjustment flowchart of HPGe detector crystal dead layer thickness

2 探測(cè)器死層厚度調(diào)節(jié)

圖4表明，制造商提供的晶體死層厚度信息與實(shí)際使用的探測(cè)器死層厚度可能差別較大，且單獨(dú)增加晶體頂端死層厚度僅能對(duì)模擬探測(cè)效率曲線低能段有顯著影響，而對(duì)于模擬探測(cè)效率曲線高能段的調(diào)節(jié)還需從晶體側(cè)面死層著手。我們從圖4可看出，晶體死層厚度為0.7 mm時(shí)，不同能量下模擬效率值均遠(yuǎn)大于實(shí)驗(yàn)效率值，根據(jù)經(jīng)驗(yàn)應(yīng)在模型優(yōu)化過(guò)程中增加死層厚度。本工作按照?qǐng)D5的晶體死層修正流程，在測(cè)量位點(diǎn)L1處，以1 mm為步長(zhǎng)，模擬了頂端死層厚度為0.7 mm、側(cè)面死層厚度為1～10 mm時(shí)，探測(cè)器對(duì)964.1、1173.2、1408.0 keV三種能量射線的探測(cè)效率，并與相應(yīng)能量下實(shí)驗(yàn)效率值進(jìn)行了比較。當(dāng)側(cè)面死層厚度為9 mm時(shí)，模型優(yōu)化結(jié)果如圖6 a所示，效率曲線高能段模擬值與實(shí)驗(yàn)值相對(duì)偏差在10%左右，而低能段相對(duì)偏差最大達(dá)到30%。為使效率曲線低能段相對(duì)偏差減小，本文以0.2 mm為步長(zhǎng)，模擬了側(cè)面死層厚度為9 mm、頂端死層厚度為1～3 mm時(shí)，探測(cè)器對(duì)121.7 keV、276.4 keV、356.0 keV三種能量射線的探測(cè)效率，對(duì)比相應(yīng)能量下實(shí)驗(yàn)效率值發(fā)現(xiàn)，當(dāng)頂端死層厚度為2.2 mm時(shí)，模型優(yōu)化結(jié)果如圖6 b所示，效率曲線高、低能段模擬值與實(shí)驗(yàn)值相對(duì)偏差均在5%以內(nèi)。

圖6 單一測(cè)量位點(diǎn)（L 1）HPGe探測(cè)器模型優(yōu)化結(jié)果Fig.6 The optimization results of the HPGe detector model at a single measurement point（L 1）

3 探測(cè)器模型優(yōu)化效果判定

在測(cè)量位點(diǎn)L1處對(duì)探測(cè)器模型優(yōu)化完成后，還需用新模型驗(yàn)證L2～L10測(cè)量位點(diǎn)的準(zhǔn)確性。為從整體考量探測(cè)器模型優(yōu)化效果，本文利用某測(cè)量位點(diǎn)相對(duì)偏差均方根和各測(cè)量位點(diǎn)相對(duì)偏差均方根的均值作為模型優(yōu)化效果的判定標(biāo)準(zhǔn)。

本文在晶體側(cè)面和頂端死層厚度分別為9.0 mm和2.2 mm的基礎(chǔ)上，再對(duì)側(cè)面和頂端死層厚度進(jìn)一步微調(diào)，在枚舉的不同側(cè)面和頂端死層厚度組合情形下計(jì)算各測(cè)量位點(diǎn)處相對(duì)偏差均方根及其均值，結(jié)果見表1。

由表1可知，當(dāng)探測(cè)器晶體側(cè)面死層厚度為9.4 mm、頂端死層厚度為2.2 mm時(shí)，各測(cè)量位點(diǎn)處相對(duì)偏差均方根均小于5%，且各測(cè)量位點(diǎn)相對(duì)偏差均方根的均值達(dá)到最小，為2.792%。在該晶體死層厚度組合情形下，各測(cè)量位點(diǎn)處不同能量射線探測(cè)效率模擬值與實(shí)驗(yàn)值的比值見表2。

表1 不同晶體側(cè)面和頂端死層厚度組合情形下，各測(cè)量位點(diǎn)（L 1～L 10）HPGe探測(cè)器模型優(yōu)化結(jié)果Table 1 The optimization results of the HPGe detector model at different measurement points(L 1～L 10)under different crystal dead layer thicknesses

表2 晶體側(cè)面死層9.4 mm、頂端死層2.2 mm時(shí)，各測(cè)量位點(diǎn)處（L 1～L 10）HPGe探測(cè)器模型優(yōu)化結(jié)果Table 2 The optimization results of the HPGe detector model at different measurement points（L 1～L 10）under the side dead layer thickness is 9.4 mm and the top dead layer thickness is 2.2 mm

4 討論

（1）本文利用晶體頂端和側(cè)面死層對(duì)效率曲線影響的差異，整理提出了用于HPGe探測(cè)器晶體死層厚度調(diào)節(jié)修正的操作流程，使得探測(cè)器模型參數(shù)優(yōu)化過(guò)程更加有序化。本文所用HPGe探測(cè)器與鉛屏蔽室為一體化安裝方式，不便進(jìn)行單獨(dú)拆卸使用，因此本工作將探測(cè)器與鉛屏蔽室作為整體進(jìn)行蒙卡模型優(yōu)化，由于探測(cè)器被鉛屏蔽室包裹，所以本工作并未開展晶體側(cè)端面相關(guān)實(shí)驗(yàn)。從結(jié)果來(lái)看，晶體側(cè)端死層厚度修正較大，實(shí)際上也可能是由于改變了晶體有效活性體積產(chǎn)生的影響［12］。下一階段工作中，會(huì)全面分析含與不含鉛屏蔽室探測(cè)系統(tǒng)的蒙卡模型優(yōu)化過(guò)程，提出更加全面的優(yōu)化建議。

（2）HPGe探測(cè)器在長(zhǎng)期使用過(guò)程中，晶體死層厚度會(huì)有所增加，射線在穿越晶體死層時(shí)僅有衰減作用而不產(chǎn)生電子空穴對(duì)，相當(dāng)于減小了鍺晶體的有效活性體積［13］，從而影響到模擬計(jì)算結(jié)果的準(zhǔn)確性。因此，在利用蒙特卡羅方法進(jìn)行探測(cè)效率計(jì)算之前，必須對(duì)探測(cè)器的蒙卡模型進(jìn)行修正。同時(shí)，還要避免HPGe探測(cè)器長(zhǎng)期擱置存放，應(yīng)定期對(duì)其進(jìn)行液氮維護(hù)［14，15］。

（3）據(jù)本工作經(jīng)驗(yàn)而言，為快速修正HPGe探測(cè)器晶體死層厚度，可按如下順序開展相關(guān)工作：在某一測(cè)量距離下，利用高于1.0 MeV的γ射線調(diào)節(jié)晶體側(cè)面死層厚度，然后利用低于0.3 MeV的γ射線調(diào)節(jié)晶體頂端死層厚度，初步確定晶體側(cè)面和頂端死層厚度；在此基礎(chǔ)上，通過(guò)枚舉各測(cè)量距離下不同側(cè)面和頂端死層厚度組合情況，尋求符合預(yù)設(shè)要求的最優(yōu)解。

5 結(jié)論

依照本文所提晶體死層厚度修正流程，最終確定出本文所用HPGe探測(cè)器晶體側(cè)面和頂端死層厚度分別為9.4 mm和2.2 mm，各測(cè)量位點(diǎn)處效率計(jì)算值與實(shí)驗(yàn)值的相對(duì)偏差均方根均小于5%，說(shuō)明此方法對(duì)HPGe探測(cè)器蒙卡模型參數(shù)優(yōu)化工作有效可行。