劉 鵬，雷 鳴，屈國普，陳啟兵，賴立斯，鄧云李，肖 盾，李松發(fā)

（1.中國核動力研究設(shè)計院反應(yīng)堆運行與應(yīng)用研究所，成都 610213；2.南華大學(xué)核科學(xué)與技術(shù)學(xué)院，湖南 衡陽 421001）

0 引言

水冷堆是世界上技術(shù)最成熟，應(yīng)用最廣泛，數(shù)量最多的堆型。目前，第三代反應(yīng)堆型主推壓水堆，第四代涉及的超臨界水堆也屬于水冷堆[1]。在以水作為冷卻劑與慢化劑的反應(yīng)堆堆型中，冷卻劑水中l(wèi)6O(n,p)l6N產(chǎn)生的l6N衰變過程中伴隨的高能γ射線（6.13MeV）為反應(yīng)堆運行期間一回路屏蔽的主要γ源項[2]。將反應(yīng)堆一回路與二回路中的l6N放射性核素作為監(jiān)測對象，可以快速地實現(xiàn)反應(yīng)堆蒸發(fā)器泄漏監(jiān)測，保證反應(yīng)堆安全[3]。當(dāng)前l(fā)6N輻射監(jiān)測系統(tǒng)在核電機組上應(yīng)用較為普及，如大亞灣核電機組采用法國EDF公司的l6N監(jiān)測儀、秦山核電機組采用法國MPGI公司與國內(nèi)鐳目公司開發(fā)的l6N監(jiān)測儀以及北京核儀器廠在巴基斯坦 PC-300工程研制的l6N監(jiān)測儀等。研究堆如HFETR以及聚變堆ITER等，則采用l6N監(jiān)測儀用于反應(yīng)堆核功率監(jiān)測。l6N監(jiān)測儀對于超臨界水堆及超臨界二氧化碳動力堆的輻射監(jiān)測也有潛在應(yīng)用價值[1-4]。

商業(yè)堆上采用的l6N輻射監(jiān)測儀主要是針對二回路l6N進行監(jiān)測，一回路l6N比活度數(shù)據(jù)則需要采用堆芯物理計算程序進行求解，對于一回路l6N在線監(jiān)測報道極少[5]。反應(yīng)堆一回路由于輻射場劑量率高，冷卻劑中放射性核素種類較為復(fù)雜，空間狹小等原因，使得一回路l6N特征γ譜的在線監(jiān)測較為困難。因此，研究開發(fā)適用于反應(yīng)堆一回路l6N在線監(jiān)測系統(tǒng)，對于水冷堆核功率監(jiān)測及換熱器泄漏監(jiān)測具有工程實用意義。

1 l6N功率監(jiān)測實驗設(shè)計及難點

1.1 l6N功率監(jiān)測原理

水中富含的l6O與10.4MeV以上能量的中子發(fā)生l6O(n,p)l6N核反應(yīng)產(chǎn)生的l6N，具有較短的半衰期（7.14s），l6N衰變過程中能釋放較高能量的γ射線（其中，6.13MeV份額為68%，7.12MeV份額為5%）。通過對水冷堆中冷卻劑水經(jīng)過反應(yīng)堆快中子輻照之后產(chǎn)生的l6N的特征γ輻射強度進行探測，可實現(xiàn)反應(yīng)堆核功率的在線監(jiān)測。反應(yīng)堆堆芯活性區(qū)產(chǎn)生的l6N核子密度滿足如下關(guān)系：

式（1）中，R表示活性區(qū)域內(nèi)l6O(n,p)l6N反應(yīng)率，單位為/cm3s；N表示活性區(qū)域內(nèi)l6N核子密度，單位為/cm3；λ表示l6N的衰變常數(shù)，單位為/s。由反應(yīng)堆啟動前一次水中l(wèi)6N初始核子密度為0，根據(jù)式（1）可求解當(dāng)反應(yīng)堆啟動后，一次水第1次流出堆芯生成的l6N核子密度為：

式（2）中，t0表示一次水流經(jīng)活性區(qū)時間，單位為s。流過堆芯后，l6N只有衰變減少，經(jīng)過一個系統(tǒng)循環(huán)后，流入堆芯。此時，一次水第2次流入堆芯l6N核子密度初始值為：

式（3）中,τ表示一次水流經(jīng)堆芯外的回路系統(tǒng)的時間，單位為s。一次水第2次流出堆芯生成的l6N核子密度為：

由式（4）可知：

同理，一次水第3次流出堆芯生成的l6N核子密度為：

依次類推，一次水第n次流出堆芯生成的l6N核子密度為[6]：

迭代求解為：

由于整個一回路水流動速度較快，而一回路冷卻劑不斷循環(huán)，假定反應(yīng)堆一回路流量不發(fā)生變化，一次水堆芯生成的l6N核子密度很快達到平衡，并且與活性區(qū)域內(nèi)l6O(n,p)l6N反應(yīng)率成正比?；钚詤^(qū)域內(nèi)l6O(n,p)l6N反應(yīng)率滿足如下關(guān)系：

式（9）中，Φ(E)表示歸一化中子注量率隨能量分布函數(shù)，單位為/cm2s；σ(E)表示l6O(n,p)l6N反應(yīng)截面隨能量變化函數(shù)，單位為cm2；Eth表示l6O(n,p)l6N反應(yīng)閾能，單位為eV；C表示歸一化系數(shù)，如下式所示[4]：

式（10）中，S表示反應(yīng)堆裂變源強，單位為/s；ρ表示冷卻劑密度，單位為g/cm3；NA為阿伏伽德羅常數(shù)；M為冷卻劑摩爾質(zhì)量，單位為g/mol。

式（11）中，P表示反應(yīng)堆功率，單位為W；v表示平均裂變中子數(shù)；ω表示平均裂變能，單位為MeV；由式（8）～式（11）可知：一次水流出堆芯后，l6N平衡濃度與反應(yīng)堆功率成正比。如果在主管道適當(dāng)?shù)奈恢冒惭bl6N輻射監(jiān)測系統(tǒng)，可知l6N輻射監(jiān)測系統(tǒng)探測到的l6Nγ計數(shù)率N（cps）與一次水剛流出堆芯l6N平衡濃度NnO(/cm3)的關(guān)系如下：式（12）中，N表示l6N輻射監(jiān)測系統(tǒng)探測到的l6N特征γ能量區(qū)間或全能峰的計數(shù)率，單位為/s；K表示γ探測器對主管道內(nèi)一次水l6N的特征γ能量區(qū)間或全能峰探測效率，單位為s-1/Bq/cm3；λ表示l6N的衰變常數(shù)，單位為/s；t表示一次水從堆芯出口到主管道測量位置的流動時間，單位為/s。這樣，通過l6N輻射監(jiān)測系統(tǒng)γ探測器對主管道適當(dāng)位置的l6N特征γ能量（4.5MeV～7.5MeV）區(qū)間或全能峰的計數(shù)率的探測，可以實現(xiàn)反應(yīng)堆功率的在線監(jiān)測。

1.2 l6N功率監(jiān)測實驗

為了驗證反應(yīng)堆一回路l6Nγ能譜監(jiān)測系統(tǒng)在功率監(jiān)測方面的實用性，在HFETR堆上設(shè)計了一套l6N輻射監(jiān)測系統(tǒng)如圖1所示。整個實驗系統(tǒng)搭建主要包括3個部分：

1）屏蔽鉛室及γ探測器的測量單元。2）信號處理及電源供給單元。

3）計算機數(shù)據(jù)處理單元。

各部分單元的布置及主要功能分別是：

a）將γ探測器晶體及光電倍增管、偏置電路等部分置于鉛室內(nèi)部空隙。鉛室前端設(shè)置有準(zhǔn)直孔，頂部設(shè)置有信號線與電源線進出口。鉛室距離主管道中心有適當(dāng)?shù)奈恢茫?m），鉛室屏蔽層的厚度為18cm，可將主管道及周圍的γ輻射本底降低到探測限（＜1cps）以下。準(zhǔn)直孔中心對準(zhǔn)主管道中心，通過設(shè)置準(zhǔn)直孔的大小與鉛室到主管道的垂直距離，可以實現(xiàn)在反應(yīng)堆運行期間得到γ探測器的合適的計數(shù)率范圍（0 cps～10000 cps）。光電倍增管接受γ探測器的光信號轉(zhuǎn)換為電信號并進一步放大，然后經(jīng)過偏置電路實現(xiàn)信號成形及輸出信號的阻抗匹配。

b）通過3根電纜（高壓電源線、低壓電源線、信號傳輸線）將鉛室及γ探測器單元到信號處理及電源單元進行連接。3根電纜較長（30m），使信號處理及電源單元置于非放射性儀表間，并在反應(yīng)堆運行期間，人員可以對該單元進行測試。由于電纜較長，信號存在一定衰減，通過該單元線性放大器將脈沖信號進行放大成形，然后將放大器輸出信號連接多道輸入，通過多道進行γ脈沖幅度譜分析。

圖1 l6Nγ能譜監(jiān)測系統(tǒng)的實驗布置圖Fig.1 Experiment layout of monitor of 16N gamma spectrum

c）計算機處理單元主要是采用數(shù)據(jù)采集軟件對多道輸出數(shù)據(jù)進行采集，人員可直觀看到γ譜及相應(yīng)的計數(shù)率并可進行數(shù)據(jù)分析。γ探測器的探頭選擇較多，如碘化鈉、BGO、溴化鑭及高純鍺等[8]。從經(jīng)濟成本及抗輻射性能出發(fā)，選擇碘化鈉作為實驗探測的γ探測器晶體材料。雖然碘化鈉探測器作為γ譜探測分辨率較低（接近10%），考慮到l6Nγ能量在4.5MeV～7.5MeV之間，該能量范圍的反應(yīng)堆一次水中其它核素衰變特征γ射線的干擾極低。因此，采用碘化鈉作為反應(yīng)堆一回路l6Nγ能譜測量實驗是合適的[7,8]。

1.3 關(guān)鍵技術(shù)及難點

要實現(xiàn)l6N輻射監(jiān)測系統(tǒng)功率監(jiān)測功能，主要有以下技術(shù)難點：

1）要實現(xiàn)反應(yīng)堆核功率的絕對測量，需要準(zhǔn)確描述反應(yīng)堆核功率P與l6N輻射監(jiān)測系統(tǒng)探測到的l6Nγ計數(shù)率N（cps）關(guān)系。其中，主管道測量位置的一次水l6N濃度NNO（/cm3）與l6Nγ計數(shù)率N（cps）的關(guān)系通過γ探測器探測效率（包括幾何效率與探測器本征效率）相聯(lián)系。需要對γ探測器進行相應(yīng)l6N特征γ能量的效率刻度，效率刻度一般采用放射源刻度與無源效率刻度軟件進行驗證。根據(jù)一次水從堆芯活性區(qū)出口到γ探測器探測主管道位置的流動時間t，可建立γ探測器探測到的一次水l6N濃度NNO（/cm3）與堆芯活性區(qū)出口一次水l6N平衡濃度的衰減關(guān)系。反應(yīng)堆核功率與堆芯活性區(qū)出口一次水l6N平衡濃度的關(guān)系與反應(yīng)堆堆芯布置及裝載有關(guān)，可通過堆芯物理計算程序進行求解[9,10]。這樣即可實現(xiàn)l6N輻射監(jiān)測系統(tǒng)對反應(yīng)堆核功率絕對值監(jiān)測的功能。

2）根據(jù)l6N輻射監(jiān)測系統(tǒng)探測到的l6Nγ計數(shù)率N（cps）與功率成線性關(guān)系原理，也可實現(xiàn)反應(yīng)堆核功率的相對測量。l6Nγ計數(shù)率N（cps）變化也可以反映堆芯核功率的變化。這樣，需要考慮l6Nγ計數(shù)率N（cps）變化范圍需要與反應(yīng)堆核功率監(jiān)測范圍進行匹配，但是通過多道采集l6Nγ計數(shù)率N（cps）范圍與鉛室布置、屏蔽厚度、準(zhǔn)直孔大小及監(jiān)測主管道位置有關(guān)。l6Nγ計數(shù)率范圍偏高，導(dǎo)致多道譜儀死時間較高，引起較高的漏計數(shù)修正，影響測量準(zhǔn)確性。l6Nγ計數(shù)率范圍偏低也會使得功率監(jiān)測靈敏度降低，統(tǒng)計漲落較大?？紤]到功率變化幅度，一般反應(yīng)堆在額定功率條件下的l6Nγ計數(shù)率在1000 cps～10000 cps之間較為合適。合理的鉛室布置、屏蔽厚度、準(zhǔn)直孔大小及監(jiān)測主管道位置使得滿足系統(tǒng)測量要求的前提下，可進一步減少設(shè)備的空間尺寸，并降低主管道及周圍一次水管道其它γ射線的干擾。

2 16N功率監(jiān)測實驗結(jié)果與分析

2.1 16N特征γ譜監(jiān)測

基于上述原理與實驗設(shè)計，與南華大學(xué)合作搭建的l6N輻射監(jiān)測系統(tǒng)在HFETR上獲取的本底γ譜與l6N特征γ譜如圖2所示。通過多道上位機軟件在線采集的γ譜可以看出，在HFETR啟動反應(yīng)堆到額定功率的前后變化，圖2（a）中表示HFETR啟動前測量的γ譜，可以看出本底γ譜計數(shù)主要在低能區(qū)，在l6N特征γ譜區(qū)間（4.5MeV～7.5MeV）在600 s內(nèi)無計數(shù)。圖2（b）與圖2（c）分別表示不同測量時間下的額定功率的l6N特征γ譜，可以看出在高能區(qū)出現(xiàn)3個較為明顯的峰，從右到左分別是l6N特征γ（6.13MeV,68%）全能峰、單逃逸峰、雙逃逸峰。實驗測量發(fā)現(xiàn)HFETR達額定功率時，多道閾值較低情況下軟件采集的γ譜總計數(shù)率在3000 cps～4000 cps之間，死時間為2%左右，經(jīng)過能量刻度后從圖中可以看出，在低能區(qū)0.511MeV峰比較明顯，這主要是高能γ與材料產(chǎn)生電子對效應(yīng)中的正電子引起的湮沒峰。對于γ譜儀10000s的探測可以發(fā)現(xiàn)24Na特征γ（2.7MeV）全能峰。由于l6N輻射監(jiān)測系統(tǒng)采用碘化鈉γ探測器產(chǎn)生的康普頓坪較高，對于4.5MeV以下的γ射線特征峰不明顯，無法分辨主管道內(nèi)一次水中其它γ放射性核素。HFETR功率運行期間，主管道內(nèi)一次水中最大的源項為l6N，其次為24Na，其它核素特征γ強度相對l6Nγ強度較低。因此，只需要監(jiān)測4.5MeV以上γ計數(shù)率或l6N特征峰γ計數(shù)率即可實現(xiàn)HFETR功率監(jiān)測。

圖2 HFETR主管道一次水中l(wèi)6Nγ 譜Fig.2 16N gamma spectrum from the coolant of HFETR

2.2 l6N功率監(jiān)測計數(shù)率變化

圖3 l6Nγ譜功率監(jiān)測數(shù)據(jù)與電離室監(jiān)測讀數(shù)隨熱功率變化的對比Fig.3 Comparison of the measurement between l6Nγ monitor and ionization chamber

圖4 HFETR30MW停堆前后電離室輸出電流與l6Nγ(4.5MeV～7.5MeV)計數(shù)率變化對比Fig.4 Comparison of the variation between l6Nγ monitor and ionization chamber with the time before and after shutdown of HFETR with 30MW power

HFETR啟動到額定功率需要經(jīng)過逐檔提升功率。采用l6N輻射監(jiān)測系統(tǒng)對各檔穩(wěn)定功率進行監(jiān)測，對于各檔功率條件下監(jiān)測的γ譜中（4.5MeV～7.5MeV）γ計數(shù)率、16N全能峰γ計數(shù)率與功率的關(guān)系并與HFETR堆外各檔功率條件下補償電離室測量結(jié)果進行對比如圖3所示，可以看出l6N輻射監(jiān)測系統(tǒng)探測到的l6Nγ計數(shù)率N（cps）與功率線性關(guān)系較好，跟HFETR堆外兩個電離室監(jiān)測線性表現(xiàn)一致。從圖3（a）與圖3（b）對比可知，該實驗采用16N全能峰γ計數(shù)率不如γ譜中（4.5MeV～7.5MeV）γ計數(shù)率作為功率監(jiān)測讀數(shù)的表現(xiàn)。這是由于γ譜中（4.5MeV～7.5MeV）γ計數(shù)率比16N全能峰γ計數(shù)率要大很多，使得γ譜中（4.5MeV～7.5MeV）γ計數(shù)率的統(tǒng)計誤差相對較低。為了提高16N全能峰γ計數(shù)率的準(zhǔn)確性，還需要增大準(zhǔn)直孔的內(nèi)徑或者調(diào)節(jié)準(zhǔn)直孔到一次水主管道的距離，從而提高計數(shù)率大小來降低統(tǒng)計誤差。

2.3 16N功率監(jiān)測響應(yīng)時間

考慮到l6N輻射監(jiān)測系統(tǒng)γ探測器在主管道上的探測位置到堆芯出口有一定的距離，并且反應(yīng)堆一次水在密閉回路系統(tǒng)進行循環(huán)。由1.1節(jié)原理可知，當(dāng)反應(yīng)堆功率穩(wěn)定后，一次水系統(tǒng)中16N濃度達到平衡需要一定的時間。這導(dǎo)致l6N輻射監(jiān)測系統(tǒng)γ探測器探測到的l6Nγ計數(shù)率需要有一定的響應(yīng)時間以達到穩(wěn)定值。為了準(zhǔn)確地測量l6N輻射監(jiān)測系統(tǒng)功率監(jiān)測的響應(yīng)時間，在HFETR30MW慢速停閉反應(yīng)堆期間，采集了l6Nγ譜（4.5MeV～7.5MeV）計數(shù)率隨停堆前后時刻的變化。其中，γ譜采集時間為20 s，如圖4所示。從圖4中可以看出，在HFETR停閉反應(yīng)堆期間，l6N輻射監(jiān)測系統(tǒng)功率監(jiān)測l6Nγ（4.5MeV～7.5MeV）計數(shù)率變化要滯后于堆芯外電離室輸出電流變化，延遲時間約為1 min左右。由于HFETR一回路系統(tǒng)管線較長，導(dǎo)致一次水在一回路系統(tǒng)循環(huán)時間較長，使得堆芯入口處l6N濃度較低，相對堆芯出口可忽略不計。這樣一次水經(jīng)過一個循環(huán)后，一回路內(nèi)各處l6N就達到平衡。l6N功率監(jiān)測響應(yīng)時間取決于一次水從堆芯活性區(qū)到l6N輻射監(jiān)測系統(tǒng)γ探測器鉛室準(zhǔn)直孔對準(zhǔn)的主管道位置的流動時間和監(jiān)測系統(tǒng)數(shù)據(jù)采集時間。

3 結(jié)論

基于l6Nγ譜HFETR功率在線監(jiān)測實驗表明，采用碘化鈉γ探測器的能譜測量系統(tǒng)可實現(xiàn)水冷堆功率的在線監(jiān)測。實驗選用的碘化鈉探測器能量分辨率相對較低，該系統(tǒng)也可采用BGO或溴化鑭探測器實現(xiàn)同樣的效果，并且探測性能更有優(yōu)勢。該實驗l6Nγ譜總計數(shù)率相對偏低，需要進一步調(diào)整鉛室準(zhǔn)直孔尺寸及測量距離，通過減少l6Nγ譜采集時間及主管道探測位置到堆芯出口的距離，可以降低延遲時間。l6N輻射監(jiān)測系統(tǒng)用于功率監(jiān)測具有一定的延遲響應(yīng)時間，但是通過效率刻度及堆芯物理計算后可得到堆芯功率監(jiān)測的絕對值。特別是針對研究堆堆芯布置較為復(fù)雜、堆內(nèi)反射層擾動較多情況，如受輻照單晶硅或同位素靶件出入對堆外電離室測量擾動較大，采用l6N輻射監(jiān)測系統(tǒng)實現(xiàn)堆芯核功率測量具有較高的準(zhǔn)確性。