張寅超，何敬璽，陳思穎，郭磐，陳和

(北京理工大學(xué) 光電學(xué)院，北京 100081)

氣溶膠對地球輻射收支、云的形成、全球氣候甚至人類健康均有著深遠(yuǎn)的影響[1-3].氣溶膠散射系數(shù)，尤其是后向散射系數(shù)和消光系數(shù)是理解和評估氣溶膠的重要參考標(biāo)準(zhǔn).拉曼-米激光雷達(dá)作為一種有效的氣溶膠遙感探測手段，通過結(jié)合彈性散射與全轉(zhuǎn)動拉曼散射信號，可實(shí)現(xiàn)在不需要任何常數(shù)假設(shè)的前提下反演出氣溶膠后向散射系數(shù)[4].在此基礎(chǔ)上，WANG等[5]提出一種構(gòu)建偽拉曼信號的方法，能夠有效消除由于工程上僅能實(shí)現(xiàn)部分拉曼光譜采集的限制而引起的計(jì)算誤差.

拉曼-米激光雷達(dá)的關(guān)鍵技術(shù)在于對彈性回波光的抑制，這可以通過應(yīng)用濾光片、光譜儀或二者結(jié)合的方式實(shí)現(xiàn)[6-8].但在實(shí)際污染大氣環(huán)境下，由于對流層底部聚集大量氣溶膠粒子，導(dǎo)致彈性回波光的強(qiáng)度超過激光雷達(dá)系統(tǒng)固有的抑制比限制，過強(qiáng)的彈性光將泄漏進(jìn)入拉曼光通道，造成近地面區(qū)域的拉曼信號發(fā)生畸變.出于供暖和其他季節(jié)性氣候原因，此類情況在北方冬季十分常見，對應(yīng)的反演結(jié)果也勢必會引入誤差[9-10].

此外，反演氣溶膠需用到大氣分子后向散射結(jié)果.目前通用方法為套用標(biāo)準(zhǔn)大氣模型，但根據(jù)空氣污染條件下對流層底部的實(shí)際情況來看，此時的大氣溫度往往不同于模型中隨高度呈標(biāo)準(zhǔn)的線性遞減，而是在一定高度范圍內(nèi)保持相對穩(wěn)定，溫度隨高度增大緩慢降低，甚至出現(xiàn)逆溫層[11].而溫度參量作為大氣分子密度的決定性因子，也進(jìn)一步影響著大氣分子的后向散射，進(jìn)而影響氣溶膠散射系數(shù)的反演.

針對以上兩點(diǎn)，本文提出一種針對霧霾等污染大氣環(huán)境下的氣溶膠后向散射系數(shù)反演方法.首先，通過構(gòu)造修正系數(shù)對畸變的轉(zhuǎn)動拉曼信號進(jìn)行校準(zhǔn)，采用校準(zhǔn)后拉曼信號分別進(jìn)行偽拉曼信號的構(gòu)造和大氣溫度的反演.同時結(jié)合實(shí)際的大氣溫廓線反演結(jié)果，計(jì)算出大氣分子散射系數(shù)，將其代入氣溶膠后向散射系數(shù)的計(jì)算中.最后通過相似大氣環(huán)境下拉曼-米雷達(dá)系統(tǒng)所采集的多組數(shù)據(jù)進(jìn)行實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證.通過與經(jīng)典拉曼-米方法的對比分析，討論了數(shù)據(jù)修正前后，以及受大氣溫度影響的反演誤差.

1 基本原理

彈性散射和轉(zhuǎn)動拉曼散射對應(yīng)激光雷達(dá)方程分別為

(1)

(2)

式中：P為距離r處的回波光功率；C為激光雷達(dá)系統(tǒng)常數(shù)；O(r)為幾何因子；β為后向散射系數(shù)；角標(biāo)e,R,m和a分別為米散射、轉(zhuǎn)動拉曼散射、分子和氣溶膠；τ為大氣透過率，由于轉(zhuǎn)動拉曼光波長λb與激光出射波長λ0非常接近，可近似認(rèn)為二者透過率相等.此外，由于分子后向散射系數(shù)可表示為一個常數(shù)與分子數(shù)密度的乘積，與之類似，分子轉(zhuǎn)動拉曼后向散射系數(shù)也可表示為分子數(shù)密度與散射截面的乘積，且散射截面為不受溫度影響的常數(shù).因此將以上兩式相除，并提出全部常數(shù)，化簡后可得到氣溶膠后向散射系數(shù)表達(dá)式為

(3)

式中常數(shù)可選擇高空位置氣溶膠含量近似為0的點(diǎn)來進(jìn)行標(biāo)定.

通過高低階量子數(shù)通道的拉曼回波信號線性組合的方式構(gòu)造偽拉曼信號

Ppseudo=Phi+ηPlo

(4)

式中η為與溫度無關(guān)的常數(shù).當(dāng)激光雷達(dá)工作于霧霾等污染大氣環(huán)境中時，由于近地面區(qū)域聚集大量氣溶膠粒子，導(dǎo)致激光雷達(dá)系統(tǒng)固有抑制比難以滿足對彈性回波光的濾波需求，過強(qiáng)的彈性光將泄漏進(jìn)入拉曼通道，導(dǎo)致近地面附近的拉曼信號發(fā)生畸變.假設(shè)進(jìn)入2個拉曼通道的米信號強(qiáng)度分別為對應(yīng)通道拉曼信號強(qiáng)度的k1和k2倍，則實(shí)際的偽拉曼信號變?yōu)?/p>

P′=(1+k1)Phi+η(1+k2)Plo

(5)

二者之間相差

P′-Ppseudo=k1Phi+ηk2Plo

(6)

為了對畸變信號進(jìn)行修正，定義(1+k1)/(1+k2)=K，并構(gòu)造修正信號

Pmo=KP′=K(1+k1)Phi+η(1+k1)Plo

(7)

修正系數(shù)K的求解，可通過系統(tǒng)采集拉曼數(shù)據(jù)與大氣溫度探空數(shù)據(jù)得到.考慮彈性信號泄漏的影響，轉(zhuǎn)動拉曼高低階信號比值可表示為

(8)

式中：X為轉(zhuǎn)動拉曼散射強(qiáng)度表達(dá)式中所有溫度相關(guān)項(xiàng)的乘積，可根據(jù)物理常數(shù)與大氣溫度探空數(shù)據(jù)求解；L為表達(dá)式中所有溫度無關(guān)項(xiàng)的乘積，可根據(jù)不受畸變影響的中遠(yuǎn)端拉曼信號與已求解的X的值求解.確定這2個參數(shù)的值后，即可反解出修正系數(shù)K的值[12].根據(jù)計(jì)算結(jié)果，0.5～3.0 km高度區(qū)間內(nèi)，K值小于1，即k1

Pmo-Ppseudo=[K(1+k1)-1]Phi+

ηk1Plo

(9)

也就是說，構(gòu)造信號相比實(shí)測信號，在數(shù)值上更接近于真實(shí)信號.因此，將構(gòu)造信號作為實(shí)測信號的修正值理論上能夠減小由于彈性信號泄漏所造成的誤差.

此外，由于空氣污染條件下對流層底部的大氣溫度往往不同于標(biāo)準(zhǔn)大氣模型中隨高度線性遞減的情況，而是在一定高度范圍內(nèi)保持相對穩(wěn)定.此時大氣溫度隨高度增大緩慢降低，甚至可能出現(xiàn)逆溫層.所以在計(jì)算大氣分子后向散射系數(shù)時，應(yīng)綜合考慮溫度因素的影響.結(jié)合理想氣體狀態(tài)方程，大氣分子數(shù)密度可表示為

(10)

式中：N0(2.55×1019molecules/cm3)為海平面處大氣分子數(shù)密度；T0為地面溫度；T為大氣溫度垂直廓線；M為大氣分子量；R為理想氣體常數(shù)；g為重力加速度.大氣分子散射滿足獨(dú)立散射條件，可以表示為[13]

(11)

代入式(3)，即可求解出氣溶膠后向散射系數(shù).

根據(jù)經(jīng)典誤差傳遞理論，誤差可表示為

(12)

2 實(shí)驗(yàn)設(shè)備

采用北京理工大學(xué)設(shè)計(jì)研制的轉(zhuǎn)動拉曼-米激光雷達(dá)探測數(shù)據(jù)對本文所提方法進(jìn)行實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證.該系統(tǒng)能夠同時接收轉(zhuǎn)動拉曼散射信號與米散射信號，可實(shí)現(xiàn)對流層中部和底部的大氣溫度與氣溶膠垂直探測.系統(tǒng)采用頻率20 Hz，波長532 nm的Nd:YAG激光器，出射光經(jīng)擴(kuò)束后以0.2 mrad發(fā)散角進(jìn)入大氣.回波光由一臺視場角可調(diào)的牛頓式望遠(yuǎn)鏡接收，視場角調(diào)節(jié)范圍為0.1～0.5 mrad.分光部件為雙光柵光譜儀，分光濾波后的529.05,530.40,533.77和535.13 nm波長轉(zhuǎn)動拉曼信號與532 nm的米信號分別經(jīng)后續(xù)光電轉(zhuǎn)換后采集并保存.

3 分析與討論

根據(jù)轉(zhuǎn)動拉曼-米激光雷達(dá)2017年12月20日數(shù)據(jù)，實(shí)驗(yàn)時間為晚上20:00—22:00時間段，環(huán)境監(jiān)測數(shù)據(jù)顯示當(dāng)時大氣環(huán)境處于中等污染水平.采用本文方法對拉曼信號進(jìn)行修正，修正系數(shù)K可由系統(tǒng)采集拉曼數(shù)據(jù)與大氣溫度探空數(shù)據(jù)利用式(8)求出，其廓線如圖1所示.經(jīng)計(jì)算此修正系數(shù)與彈性信號和溫度的比值曲線間的皮爾森相關(guān)系數(shù)為-0.7719，表明拉曼信號的畸變確與彈性信號泄漏具有高度相關(guān)性.為排除幾何因子影響，此處彈性信號已采用實(shí)測系統(tǒng)幾何因子進(jìn)行校準(zhǔn).修正后的拉曼信號通過指數(shù)擬合法反演可得到大氣垂直溫度[14]，進(jìn)而根據(jù)式(10)和式(11)可求解出大氣分子后向散射系數(shù).再根據(jù)拉曼-米方法結(jié)合米信號與拉曼信號，最終可求解得到氣溶膠后向散射系數(shù)，反演結(jié)果如圖2所示.圖中2條直線為分別采用大氣分子模型(冬季)與采用實(shí)測溫度計(jì)算得到的大氣分子后向散射系數(shù).4條曲線分別為拉曼信號修正前后，采用不同分子散射結(jié)果計(jì)算得到的氣溶膠后向散射系數(shù).

圖1 修正系數(shù)K(平滑前后)與彈性信號和溫度比值廓線PMie/TFig.1 Profiles of the correction factor K and the ratio between elastic Mie signal and reference temperature PMie/T

結(jié)果表明，不同計(jì)算結(jié)果的總體變化趨勢基本一致.在0.5～2.3 km探測區(qū)間內(nèi)，氣溶膠散射強(qiáng)度大于分子散射，且隨高度變化很小，結(jié)合實(shí)驗(yàn)當(dāng)天氣象條件，可理解為對流層底部聚集大量氣溶膠粒子，形成了穩(wěn)定的氣溶膠層.具體來看，采用分子模型與實(shí)際溫度計(jì)算得到的分子后向散射系數(shù)，其相對誤差在近地面區(qū)域約為7%～16%，且隨高度穩(wěn)定增加.另一方面，經(jīng)修正后的數(shù)據(jù)反演結(jié)果總體大于未修正，且相對誤差隨距離變化較大.根據(jù)式(12)可知，氣溶膠后向散射系數(shù)的反演誤差與拉曼信號的平方成反比，因此當(dāng)拉曼信號在某一位置本身存在劇烈波動時，這一波動更加顯著地反應(yīng)在反演結(jié)果中，這也是誤差曲線在氣溶膠層頂附近發(fā)生劇烈波動的原因.總體來看，大氣溫度對氣溶膠散射的影響是相對穩(wěn)定的，而拉曼信號畸變對反演結(jié)果的影響波動較大.因此在氣溶膠反演中，綜合考慮這兩點(diǎn)因素，能夠幫助提高氣溶膠后向散射的總體反演精度.

圖2 2017年12月20日晚采用不同數(shù)據(jù)反演得到的大氣分子與氣溶膠后向散射系數(shù) 及不同氣溶膠后向散射系數(shù)結(jié)果間的相對誤差Fig.2 The molecular backscattering coefficient profiles,the aerosol backscattering coefficients adapting different data on the night of December 20,2017,and the relative errors between the profiles

為驗(yàn)證修正方法的穩(wěn)定有效性，采用相同的修正系數(shù)，對相似大氣環(huán)境下的激光雷達(dá)數(shù)據(jù)進(jìn)行處理.這里采用的是2017年12月26日、27日和2018年1月12日晚上20:00—22:00時間段內(nèi)系統(tǒng)探測數(shù)據(jù)，實(shí)驗(yàn)期間的詳細(xì)氣象參數(shù)如表1所示.探測期間，空氣質(zhì)量等級為中等污染水平，這在北京冬季十分常見.SO2和NO2分別是硫酸鹽和硝酸鹽最重要的反應(yīng)前體，當(dāng)空氣的相對濕度在60%～80%之間并且沒有降雨時，二次顆粒物的光化學(xué)反應(yīng)將變得更強(qiáng)，引起細(xì)顆粒物的增加.同時，過低的風(fēng)速也不利于顆粒物的擴(kuò)散.因此，在這種相似的氣象環(huán)境下，氣溶膠的散射情況也非常相似，反演得到的氣溶膠后向散射系數(shù)結(jié)果如圖3所示.氣溶膠在近地面區(qū)域形成穩(wěn)定的氣溶膠層，層頂位置處在2～3 km附近，這也是人類活動影響大氣的區(qū)域上限.在穩(wěn)定的氣溶膠層內(nèi)，采用本方法計(jì)算得到的后向散射系數(shù)與采用經(jīng)典Raman-Mie方法相比較，反演精度可提高約20%.氣溶膠層頂處，由于拉曼信號本身發(fā)生劇烈波動，反演誤差亦顯示出明顯變化，最大相對誤差可能超過100%.

表1 實(shí)驗(yàn)期間詳細(xì)氣象參數(shù)

圖3 采用不同數(shù)據(jù)反演得到的大氣分子后向散射系數(shù)與氣溶膠后向散射系數(shù)及不同氣溶膠后向散射系數(shù)結(jié)果間的相對誤差Fig.3 The calculated molecular backscattering coefficient profiles and the aerosol backscattering coefficients adapting different data on the night and the relative errors between the profiles

4 結(jié) 論

提出了一種適用于霧霾等大氣污染環(huán)境下的拉曼-米激光雷達(dá)大氣氣溶膠后向散射系數(shù)反演方法.該方法綜合考慮了高濃度氣溶膠環(huán)境下轉(zhuǎn)動拉曼信號探測的畸變效應(yīng)，以及大氣溫度對分子后向散射的影響.實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)分析表明，大氣溫度對氣溶膠散射的影響是相對穩(wěn)定的，而拉曼信號畸變對反演結(jié)果的影響波動較大，反演誤差與信號強(qiáng)度的平方成反比.相較于傳統(tǒng)拉曼-米反演方法，本方法計(jì)算得到的氣溶膠后向散射系數(shù)在近地面區(qū)域的穩(wěn)定氣溶膠層內(nèi)，反演精度可提高約20%，有助于提升轉(zhuǎn)動拉曼-米激光雷達(dá)在污染大氣環(huán)境下的整體性能.