張亦舒,徐 達(dá),何 秦,李冬會,秦 凱*

浙江省氣溶膠垂直分布及區(qū)域傳輸分析

張亦舒1,徐 達(dá)2,何 秦1,李冬會1,秦 凱1*

(1.中國礦業(yè)大學(xué)環(huán)境與測繪學(xué)院,江蘇 徐州 221116；2.浙江省生態(tài)環(huán)境監(jiān)測中心,浙江 杭州 310012)

利用6個激光雷達(dá)站點(diǎn)數(shù)據(jù)從年際和季節(jié)變化尺度對浙江省2017～2018年氣溶膠垂直分布特征進(jìn)行研究,并結(jié)合污染物濃度數(shù)據(jù)分析了浙江省主要顆粒物類型的季節(jié)差異. 結(jié)果表明,大部分站點(diǎn)2018年氣溶膠消光系數(shù)整體小于2017年; 邊界層內(nèi)消光系數(shù)空間上呈中部高東西低的分布形態(tài); 消光系數(shù)季節(jié)變化表現(xiàn)為冬季最高,秋季其次,而春夏較低;氣溶膠在春、夏季集中在地面上方1～2km以內(nèi),冬季主要分布在1km以下,秋季受高空氣溶膠影響,6個站點(diǎn)呈現(xiàn)出不同的垂直分布模式. 進(jìn)一步, 選取發(fā)生在2018年4月和7月兩次氣溶膠跨區(qū)域傳輸過程,綜合CALIPSO和MODIS衛(wèi)星數(shù)據(jù)、以及后向軌跡?PSCF與CWT模式對污染物來源與傳輸機(jī)制進(jìn)行探索, 發(fā)現(xiàn)來自AOD高值區(qū)的氣團(tuán)顯著加重本地污染.

微脈沖激光雷達(dá)；氣溶膠；消光系數(shù)；垂直分布；浙江

大氣氣溶膠可直接或間接影響地球氣候系統(tǒng),一方面通過吸收和散射太陽輻射直接影響地氣系統(tǒng)的輻射收支平衡;還可作為云凝結(jié)核和冰核引起間接輻射強(qiáng)迫,繼而影響氣候變化.對流層氣溶膠垂直分布和光學(xué)特性對于研究氣溶膠對氣候的影響非常重要[1],其垂直分布特征更是評估氣溶膠輻射效應(yīng)的關(guān)鍵因素之一.長江三角洲地區(qū)作為中國重要的經(jīng)濟(jì)文化中心,正面臨著嚴(yán)重的空氣污染問題[2-3],而浙江作為長江三角洲的一部分,研究其氣溶膠垂直結(jié)構(gòu)對于探究長江三角洲的污染源和傳輸機(jī)制具有重要價值.

微脈沖激光雷達(dá)(MPL)作為一種典型的主動遙感手段,可連續(xù)獲取氣溶膠在垂直方向上的信息[4].近年來,已有眾多學(xué)者利用微脈沖激光雷達(dá)在氣溶膠垂直分布方面開展了科學(xué)研究.丁輝[5]利用2008年5月14日～12月28日微脈沖激光數(shù)據(jù)研究了安徽壽縣地區(qū)氣溶膠消光系數(shù)垂直廓線的分布特征;Fan等[6]利用3a的激光雷達(dá)探測數(shù)據(jù)分析了長江三角洲地區(qū)氣溶膠的垂直分布特征,并結(jié)合潛在源貢獻(xiàn)函數(shù)和濃度加權(quán)軌跡模型探討了氣溶膠的來源;Sun等[7]利用微脈沖激光雷達(dá)和CE-318太陽光度計對2013～2015年長江三角洲上空氣溶膠直接輻射強(qiáng)迫(ADRF)與氣溶膠垂直結(jié)構(gòu)的月變化及相互作用進(jìn)行了研究,并結(jié)合中分辨率成像光譜儀(MODIS)與云氣溶膠激光雷達(dá)紅外探索觀測系統(tǒng)(CALIPSO)衛(wèi)星產(chǎn)品討論了2015年8月的一起生物質(zhì)燃燒事件.然而,以往研究多局限于單個地面激光雷達(dá)站點(diǎn),代表區(qū)域有限,難以獲得大范圍氣溶膠的垂直分布特征.

氣溶膠來源與形成機(jī)制錯綜復(fù)雜,不同地區(qū)的氣溶膠受地理位置、氣象條件和人類活動等因素影響,其水平與垂直分布呈顯著差異[8-10].因此,本文選取位于浙江省的6個激光雷達(dá)站點(diǎn)數(shù)據(jù),首先對2017～2018年垂直方向上的氣溶膠消光系數(shù)進(jìn)行多站點(diǎn)、長時間序列的連續(xù)觀測與數(shù)據(jù)反演,旨在探究不同站點(diǎn)的空間差異性,為大尺度范圍的氣溶膠垂直分布研究提供重要依據(jù).其次,為進(jìn)一步了解長江三角洲地區(qū)的污染傳輸機(jī)制,選取2018年4月24～28日和7月25～29日浙江省兩次典型高空氣溶膠傳輸過程,結(jié)合地基激光雷達(dá)數(shù)據(jù),MODIS氣溶膠光學(xué)厚度(AOD)產(chǎn)品和火點(diǎn)資料以及HYSPLIT4后向軌跡模型對兩例事件中氣溶膠空間分布情況與污染來源進(jìn)行綜合分析.最后,利用CALIPSO L2產(chǎn)品對垂直方向上的氣溶膠進(jìn)行識別與分類,并對污染輸送路線進(jìn)行探討,有助于加深了解浙江省顆粒物來源,以期為長江三角洲跨區(qū)域污染物的聯(lián)合防控提供一定借鑒與參考.

1 數(shù)據(jù)與方法

1.1 研究區(qū)域

圖1 浙江省激光雷達(dá)站點(diǎn)的地理位置

本文使用的激光雷達(dá)分別位于浙江省的嘉興市南湖區(qū)善西站點(diǎn)(30.82°N,120.87°E);金華市塘雅中學(xué)站點(diǎn)(29.16°N,119.80°E);杭州市富陽區(qū)漁山鄉(xiāng)(30.08°N,120.09°E);杭州市淳安縣千島湖站點(diǎn)(29.61°N,119.03 °E);寧波市奉化區(qū)滕頭村站點(diǎn)(29.704°N,121.38°E);諸暨市陳蔡水庫站點(diǎn)(29.58°N, 120.39°E).

浙江省位于我國的東南沿海?長江三角洲南翼,氣候較為溫和濕潤.地形自西南向東北方向呈現(xiàn)階梯狀變化,西南多為山地,中部以丘陵為主,東北部是沖積平原.圖1給出了激光雷達(dá)站點(diǎn)的具體空間位置分布.其中千島湖與陳蔡水庫站點(diǎn)眥鄰水庫,生態(tài)環(huán)境良好,車輛較少且樹木繁多,無明顯排放源;而塘雅站點(diǎn)位于塘雅中學(xué)附近,人口密集,人類活動較為頻繁.

1.2 地基激光雷達(dá)數(shù)據(jù)

本文所使用的氣溶膠垂直結(jié)構(gòu)觀測儀器為微脈沖激光雷達(dá)(Micro Pulse LiDAR, MPL),其激光發(fā)射器的工作波長為532nm,空間垂直分辨率為30m,時間分辨率為1min,最大探測高度可達(dá)45km,探測盲區(qū)約為270m.選取數(shù)據(jù)時段為2017～2018年,對原始測量數(shù)據(jù)取小時平均值以提高信噪比,根據(jù)消光系數(shù)大于2km-1和退偏比的大小刪除云?雨時段[11-12].

由于激光雷達(dá)接收的信號是能量值,通常通過求解雷達(dá)方程獲得光學(xué)特性值. 在對激光雷達(dá)信號處理前應(yīng)先對相應(yīng)的雷達(dá)因子進(jìn)行修正,修正后的雷達(dá)方程如下:

式中:()是激光雷達(dá)接收到高度(km)處的大氣后向散射回波功率, W;是激光雷達(dá)發(fā)射的能量, μJ;代表激光雷達(dá)系統(tǒng)常數(shù), W·km3·sr;是高度變量,范圍從0到r;()和()分別是在高度(km)處的大氣總后向散射系數(shù)(SR/km)和消光系數(shù)(km?1).

由于散射系數(shù)和消光系數(shù)都為未知數(shù),因此需要選用一定的反演方法.本文采用 Fernald 算法[13]反演激光雷達(dá)信號.Fernald方法考慮了氣溶膠和空氣分子,激光雷達(dá)方程因此可以表示為:

式中:下標(biāo)a和m分別代表氣溶膠和大氣分子.定義大氣氣溶膠的消光后散射比即激光雷達(dá)比a()=a()/a(),空氣分子的消光后散射比m()=m()/m().基于Fernald算法,假設(shè)m(km)高度不存在氣溶膠,得到處的氣溶膠消光系數(shù)為:

激光雷達(dá)比a假設(shè)為不隨高度變化的常數(shù)[14],變化范圍通常在20～70之間,這里取為50;空氣分子的消光后散射比m根據(jù)瑞利散射理論得出為(8π/3)sr.

氣溶膠光學(xué)厚度(AOD)可由消光系數(shù)積分得到,將激光達(dá)的探測盲區(qū)(270m)等同于地表,計算公式如下:

1.3 星載激光雷達(dá)數(shù)據(jù)

2006年發(fā)射的云氣溶膠激光雷達(dá)紅外探索觀測系統(tǒng)(CALIPSO)是A-Train衛(wèi)星編隊的成員之一.其搭載的主要探測設(shè)備CALIOP是一臺偏振雙波長米散射激光雷達(dá),可輸出波長為532和1064nm的脈沖.CALIOP通過接收大氣中不同層的后向散射,能夠較為準(zhǔn)確地測量氣溶膠和云的光學(xué)性質(zhì)及其形態(tài)的垂直分布廓線.本文使用的數(shù)據(jù)為 CALIPSO L2產(chǎn)品中4.20版本的垂直結(jié)構(gòu)特性(VFM)和氣溶膠分類(AS)圖像,這些產(chǎn)品可從美國蘭利研究中心(NASA Langley Research Center https://www-CALIPSO.larc.nasa. gov/)獲得.

1.4 MODIS衛(wèi)星數(shù)據(jù)

中分辨率成像光譜儀(MODIS)是搭載在Terra和Aqua衛(wèi)星上的重要傳感器之一.MODIS衛(wèi)星每隔1～2d實(shí)現(xiàn)對整個地球表面的重復(fù)觀測,可收集范圍從0.4～14.4μm之間共36個波段的光譜輻照度數(shù)據(jù),以分辨率高?覆蓋范圍廣等優(yōu)點(diǎn)被廣泛運(yùn)用于氣溶膠監(jiān)測.為了獲取氣溶膠在中國東部的空間分布,選擇MODIS L2中Terra 和Aqua C6.1版本中融合暗像元(dark target) 和深藍(lán)算法(deep blue)的10km×10km分辨率的550nm波段AOD數(shù)據(jù)[15-16],時間范圍分別是2018年4月25～ 29日和7月24～28日.與此同時,選用MODIS C6的火點(diǎn)產(chǎn)品(https://firms.modaps.eosdis.nasa. gov/)了解2018年4月25～29日和7月24～28日中國東部地區(qū)生物質(zhì)燃燒的分布情況.

1.5 污染物濃度數(shù)據(jù)

本文使用的PM2.5、PM10以及空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)來自中國國家環(huán)境監(jiān)測中心(http://106.37.208. 233:20035/).選取與各激光雷達(dá)站點(diǎn)距離最近的環(huán)境監(jiān)測站點(diǎn)數(shù)據(jù),以此代表激光雷達(dá)站點(diǎn)的污染物濃度水平.

1.6 后向軌跡與潛在源分析

為了明確浙江省污染氣團(tuán)的來源與傳輸機(jī)制,通過基于美國國家海洋和大氣管理局(NOAA) HYSPLIT4模型的TrajStat軟件(http://www.arl.noaa. gov/ready/hysplit4.html),以6個激光雷達(dá)站點(diǎn)的位置作為起點(diǎn),起始高度選擇兩次污染事件中高空氣溶膠層中心所在高度(1400和1500m),以NECP-FNL (國家環(huán)境預(yù)測中心,Final Analysis)數(shù)據(jù)作為氣象數(shù)據(jù)輸入,每隔6h (00:00,06:00,12:00,18:00UTC)對浙江省2次外來傳輸事件的高空氣團(tuán)來源進(jìn)行72h后向軌跡分析.基于后向軌跡結(jié)果[17],結(jié)合PM2.5小時濃度數(shù)據(jù),進(jìn)一步利用潛在源貢獻(xiàn)函數(shù)(PSCF)和濃度加權(quán)軌跡(CWT)模型確定污染物的來源與位置,將PM2.5濃度等于35μg/m3作為污染閾值,具體算法與模型參數(shù)介紹可參考文獻(xiàn)[6].

2 結(jié)果與分析

2.1 年均氣溶膠垂直分布特征

氣溶膠消光系數(shù)表示氣溶膠粒子通過散射和吸收作用,對某一波段太陽輻射單位面積?單位長度的削減程度.消光系數(shù)的大小可間接反映大氣污染程度:通常,排除云等因素影響,氣溶膠消光系數(shù)越小,表明污染越輕,反之,污染重.區(qū)別于先前研究只采用單個激光雷達(dá)代表整個研究區(qū)域氣溶膠垂直分布的局限,采用同型號多站點(diǎn)激光雷達(dá)細(xì)化浙江省不同區(qū)域的氣溶膠垂直分布的空間差異性,如圖2、圖3所示.

圖2 由微脈沖激光雷達(dá)(MPL)反演得到的年均氣溶膠消光系數(shù)垂直廓線

水平誤差棒對應(yīng)每個站點(diǎn)的標(biāo)準(zhǔn)差

圖3 由微脈沖激光雷達(dá)(MPL)反演得到的2017～2018年年均氣溶膠消光系數(shù)垂直廓線

圖2表示浙江省激光雷達(dá)站點(diǎn)2017, 2018年年均氣溶膠消光系數(shù)的垂直分布特征.不難看出,大部分站點(diǎn)消光系數(shù)在2018年整體小于2017年且呈相似的垂直廓線形態(tài).而在漁山站,0.5km以下2018年消光系數(shù)整體較高;0.5～3km,2017年消光系數(shù)整體較高;以1.3km為界,陳蔡水庫站點(diǎn)呈現(xiàn)出與之相反的變化趨勢.此外,塘雅和漁山站消光系數(shù)年均值最高可達(dá)0.58km-1和0.61km-1,明顯大于其它站點(diǎn),忽略相對濕度對顆粒物消光的影響,可間接反映出塘雅和漁山站點(diǎn)近地面污染情況較為嚴(yán)重.圖3展現(xiàn)的是各激光雷達(dá)站點(diǎn)2017～2018氣溶膠消光系數(shù)年均值的垂直分布情況.邊界層內(nèi)(大概在1km以下)氣溶膠消光系數(shù)年均值由高到低依次為:塘雅>漁山>滕頭村>善西>陳蔡水庫>千島湖,空間分布整體為中部高,東西低,地形地貌和經(jīng)濟(jì)活動強(qiáng)度是近地面氣溶膠消光系數(shù)存在顯著空間差異的主要原因:塘雅站點(diǎn)位于塘雅中學(xué)附近,人口密集,人為氣溶膠的大量排放造成近地面消光系數(shù)較高;漁山站位于杭州市,為浙江省經(jīng)濟(jì)、金融中心,人類活動頻繁,污染排放較為嚴(yán)重;陳蔡水庫和千島湖站點(diǎn)生態(tài)環(huán)境良好并臨近水域,溫和的氣候條件更有利于去除大氣顆粒物,且無明顯排放源,因此底層消光較低.

2.2 季均氣溶膠垂直分布特征

為進(jìn)一步研究浙江省氣溶膠的季節(jié)垂直分布特征,以月均值作為時間變化規(guī)律基礎(chǔ),按照3～5月,6～8月,9～11月,12月～次年2月劃分為春季、夏季、秋季和冬季.

激光雷達(dá)站點(diǎn)氣溶膠消光系數(shù)垂直分布和大氣邊界層高度的季節(jié)特征如圖4所示,其中大氣邊界層高度采用梯度法[18]反演得到.夏季邊界層高度達(dá)到峰值,可超過1.2km,春秋次之,冬季邊界層高度僅維持在0.5km左右,太陽輻射減少加之靜穩(wěn)天氣居多抑制了大氣邊界層發(fā)展.對比各站點(diǎn)的四季消光系數(shù)垂直廓線,發(fā)現(xiàn)消光系數(shù)大多集中在1km以下,與之前的研究結(jié)論一致[7,19].這可能是由于長江三角洲地區(qū)工業(yè)發(fā)達(dá),加之強(qiáng)烈的人為活動導(dǎo)致氣溶膠主要積聚于對流層低空大氣中[19].氣溶膠消光系數(shù)季節(jié)變化范圍存在明顯差異,冬季近地面的消光系數(shù)顯著高于其他季節(jié),消光系數(shù)整體表現(xiàn)為冬季最高,秋季其次,而春夏較低.秋冬季節(jié)由于氣溫較低,相對穩(wěn)定的天氣形勢導(dǎo)致低層的氣溶膠層消光更強(qiáng),氣溶膠更易集中在近地面[20].在1～3km高度上,氣溶膠消光系數(shù)在冬季快速衰減并趨近于0;夏季,觀察到各站點(diǎn)消光廓線在約1.5km高度出現(xiàn)明顯凸起,春秋季峰值稍弱,其中以滕頭村和陳蔡水庫站尤為明顯.沈吉等[19]研究發(fā)現(xiàn)長江三角洲地區(qū)6～9月大氣垂直分布不均,大氣垂直運(yùn)動劇烈使夏秋季對流層高空出現(xiàn)多處較大峰值.綜上所述,出現(xiàn)高空氣溶膠峰值可能是本地排放或其他污染地區(qū)輸送所致,具體原因值得進(jìn)一步探究.

總體而言,氣溶膠集中分布在2km以下(圖5),最低占78.79%,最高達(dá)94.80%.具體而言,在春?夏兩季,除善西站點(diǎn),氣溶膠多集中在地面上方1～2km處,占比超40%,最高至50.25%,這與夏季對流旺盛,強(qiáng)烈的垂直混合使更多的氣溶膠從邊界層被帶到自由對流層有關(guān)[21-22];其次分布在1km以下,占比達(dá)42.17%.秋季,6個站點(diǎn)呈現(xiàn)出2種不同的空間分布模式:對于善西?塘雅和漁山站點(diǎn),氣溶膠在1km以下比率明顯超過1～2km,可達(dá)60.82%,氣溶膠在近地面出現(xiàn)聚集情況;相反,對于千島湖,滕頭村和陳蔡水庫站點(diǎn),氣溶膠在1～2km的占比大于1km以下.在冬季, 1km以下的氣溶膠比例遠(yuǎn)超1～2和2～3km,這可能是冬季多靜穩(wěn)天氣,較低的大氣邊界層和太陽輻射加之大氣湍流活動減弱,導(dǎo)致污染物被困在邊界層內(nèi)難以擴(kuò)散和清除

圖4 由微脈沖激光雷達(dá)(MPL)反演得到的2017～2018年季均氣溶膠消光系數(shù)垂直廓線及邊界層高度

水平誤差棒對應(yīng)每個站點(diǎn)的標(biāo)準(zhǔn)差

圖5 各季節(jié)激光雷達(dá)站點(diǎn)不同高度內(nèi)AOD與總AOD的比值

從圖6可見,各站點(diǎn)顆粒物濃度具有如下特征:首先,PM2.5和PM10質(zhì)量濃度呈現(xiàn)一致的季節(jié)變化規(guī)律,從高到低依次為冬季,春季,秋季,夏季.冬季各站點(diǎn)顆粒物濃度水平顯著高于其他季節(jié),這主要?dú)w因于供暖期燃煤等能源消耗的增加使人為顆粒物排放顯著上升;春季受風(fēng)沙等污染源因素影響使顆粒物尤其是PM10濃度普遍較高;夏季由于大氣邊界層較高且溫度升高,垂直方向的空氣對流較強(qiáng),為顆粒在垂直方向上擴(kuò)散和稀釋提供有利條件,PM濃度水平較低.

PM2.5/PM10比值較PM10和PM2.5更能準(zhǔn)確地表示二次污染程度,可作為判斷大氣污染程度和污染源的依據(jù):PM2.5在PM10中所占比重越高,污染越嚴(yán)重[23].許多研究將PM2.5/PM10比值0.5作為區(qū)分自然污染和人為污染的分界線[24-25].圖6各站點(diǎn)PM2.5/ PM10始終保持在51%以上,最高可達(dá)76.50%,反映出浙江省局地細(xì)顆粒污染嚴(yán)重.冬季,PM2.5/PM10在65.71%～76.50%間變化,表明污染氣團(tuán)以細(xì)顆粒為主導(dǎo),且最高值出現(xiàn)在塘雅站點(diǎn),該地人口密集,人為污染嚴(yán)重,故而細(xì)顆粒物富集.此外,漁山、滕頭村、塘雅、善西站點(diǎn)PM2.5/PM10在春夏秋變化較為平穩(wěn)且以夏季為谷值;千島湖、陳蔡水庫的變化趨勢與之不同,PM2.5/PM10在夏季轉(zhuǎn)為峰值,達(dá)63%,細(xì)顆粒物占比僅次于冬季,推測產(chǎn)生這種空間變化的原因為:一方面,氣象因素通過一系列相互矛盾的過程影響PM濃度,最終取決于當(dāng)?shù)貧夂?地形和PM成分的綜合作用結(jié)果[26-27].考慮到浙江省各地區(qū)經(jīng)濟(jì)發(fā)展程度不均,污染排放類型也存在相應(yīng)差異.另一方面,有研究表明PM10與氣象因子的相關(guān)系數(shù)高于PM2.5與氣象因子的相關(guān)系數(shù),即氣象條件對PM10的影響更顯著:當(dāng)氣象條件轉(zhuǎn)好時,有助于顆粒物沉降或擴(kuò)散且粗粒子更易被清除[28].結(jié)合圖6發(fā)現(xiàn)PM10在夏季的下降幅度明顯大于PM2.5,這也可能是千島湖?陳蔡水庫在夏季細(xì)顆粒物占比上升的成因之一.

圖6 2017～2018年各站點(diǎn)PM2.5和PM10的質(zhì)量濃度及其比值的季均變化

2.3 氣溶膠跨區(qū)域傳輸事件分析

在區(qū)域污染源排放相對穩(wěn)定的情況下,污染物濃度的高低主要取決于大氣擴(kuò)散能力,區(qū)域氣象條件的變化會直接影響污染物累積以及重污染天氣的形成、發(fā)展和消散[29].大量研究表明,長江三角洲區(qū)域性污染時常發(fā)生,除了受到區(qū)域內(nèi)部污染的交互影響外,京津冀魯豫等長江三角洲以北城市群的跨區(qū)域污染輸送也不容忽視[30-31].

2018年4月24～28日以及7月25～29日在浙江省上空發(fā)生了兩起氣溶膠跨區(qū)域傳輸事件,多個激光雷達(dá)站點(diǎn)同時觀測到高空氣溶膠層存在,如圖7所示.滕頭村站在4月25日早晨06:00左右最先觀測到高空氣溶膠;除漁山站由于噪聲影響導(dǎo)致數(shù)據(jù)缺失外,其余站點(diǎn)于25日08:00前后出現(xiàn)高空氣溶膠層.對比各站點(diǎn)時間-高度的消光系數(shù)變化可知,該氣溶膠層位于1000～1800m高度且明顯與地面氣溶膠層相脫離,可知為高空氣溶膠層;善西和滕頭村對應(yīng)高度上退偏比大于0.12,說明高空顆粒物不規(guī)則程度較高,可能是混入部分沙塵所致;其余站點(diǎn)退偏比在0.06～0.1之間,不規(guī)則程度相對較低.隨時間推移,1000m以上氣溶膠消光系數(shù)顯著增大,超過2km-1.近地面層消光系數(shù)在25日白天始終高于0.5km-1,鑒于此時高空氣溶膠還未發(fā)生沉降,因此推測為局地排放引發(fā)污染所致;25日20:00過后,各站點(diǎn)近地面消光系數(shù)逐漸減小,污染程度有所緩解;27日高空氣溶膠層高度不斷下降,19:00開始降至1000m以下并逐步與大氣邊界層內(nèi)氣溶膠相混合; 28日00:00前后,隨著空中氣溶膠層與近地面氣溶膠層混合均勻,底層消光系數(shù)急劇上升至1km-1以上,與之對應(yīng)的高空消光系數(shù)明顯減小,近地面退偏比受沉降顆粒物影響略有上升,污染傳輸過程至此趨于結(jié)束.

圖8描述了2018年4月24～28日期間PM2.5, PM10質(zhì)量濃度和空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)的變化情況.依據(jù)主要污染來源不同可劃分為兩階段:24～25日為第一階段,以本地污染排放為主引發(fā)重度污染;26日為短暫間歇期;27～28日為第二階段,高空氣溶膠沉降導(dǎo)致污染程度再次加重并達(dá)到嚴(yán)重污染.4月24～25日上午,浙江省各站點(diǎn)PM質(zhì)量濃度持續(xù)攀升并于25日陸續(xù)達(dá)到峰值,其中善西站點(diǎn)的PM2.5和PM10濃度高達(dá)232和297μg/m3;各站點(diǎn)AQI也不斷上升并超過200,最高達(dá)282,造成重度污染.25日12:00后PM2.5和PM10濃度開始快速回落,26日PM2.5和PM10濃度在50～100μg/m3之間震蕩,表明污染進(jìn)入間歇期,27日凌晨前后,各站點(diǎn)PM濃度開始大幅增加并在27日夜間至28日上午陸續(xù)達(dá)到峰值,這與氣溶膠沉降時間吻合.值得注意的是,在善西、滕頭村和陳蔡水庫站點(diǎn),由跨區(qū)域傳輸引發(fā)的第二次污染強(qiáng)度明顯超過第一階段因區(qū)域內(nèi)部污染累積而導(dǎo)致的污染,PM2.5和PM10濃度甚至高達(dá)271和322μg/m3,說明高空氣溶膠沉降引起污染物再次累積,是導(dǎo)致污染程度更為惡化的主要成因.

激光雷達(dá)在2018年7月25～29日觀測到浙江上空有一段連續(xù)的污染物輸送過程(漁山站對應(yīng)觀測時段數(shù)據(jù)缺失),高空氣溶膠所在高度為1000～ 2000m,退偏比在0.04～0.08之間,顆粒物較為規(guī)則. 27～29日高空氣溶膠層消光系數(shù)明顯上升,污染輸送強(qiáng)度呈增加趨勢,其中千島湖站點(diǎn)的傳輸強(qiáng)度明顯弱于其余站點(diǎn).得益于夏季大氣邊界層較高,良好的氣象條件利于污染物擴(kuò)散,盡管高空氣溶膠發(fā)生了沉降,但環(huán)保監(jiān)測站點(diǎn)數(shù)據(jù)顯示在此期間PM2.5和PM10濃度始終保持在75μg/m3以下,高空粒子的輸送并未明顯引發(fā)當(dāng)?shù)匚廴?

2018年4月24～28日及7月25～29日MODIS氣溶膠光學(xué)厚度以及火點(diǎn)位置如圖9a和圖9e所示.4月24～28日中國東部地區(qū)多為AOD高值區(qū)且與火點(diǎn)分布位置大致吻合,其中江蘇,安徽和浙江北部地區(qū)火點(diǎn)分布較為密集(圖9a),說明這些區(qū)域存在大量的生物質(zhì)燃燒氣溶膠.7月25～29日浙江,安徽東部,山東和河南東北部表現(xiàn)為AOD高值區(qū);火點(diǎn)集中分布在江蘇,浙江和安徽北部地區(qū)的同時,還廣泛分布在浙江以南地區(qū).

圖8 4月24～28日PM2.5、PM10質(zhì)量濃度和AQI的逐小時變化

圖9 2018年4月24～28日和7月25～29日AOD和火點(diǎn)位置、72h后向軌跡聚類分析、WPSCF以及WCWT的空間分布

為進(jìn)一步明確兩次氣溶膠跨區(qū)域傳輸事件的污染來源,利用HYSPLIT4模式分別計算2018年4月24～28日以及7月25～29日的72h后向軌跡,時間間隔為6h,模擬起始高度選取為海拔高度1400和1500m,分別對應(yīng)兩次傳輸事件中高空氣溶膠層中心位置所在高度.依據(jù)聚類分析結(jié)果,4月的污染輸送事件主要被分為4軌跡,如圖9b所示.從水平輸送方向來看,來自山西、河北方向的軌跡1占總軌跡比重最大,為44.17%,來自湖北、江西方向的軌跡3次之,占23.33%,說明浙江省春季主要受大陸氣團(tuán)控制;從垂直方向看,軌跡1和4從2800m以上的高度不斷沉降至1400m,為下沉氣團(tuán),軌跡2和3的氣團(tuán)表現(xiàn)出先上升后沉降的過程.為降低計算誤差,將權(quán)重函數(shù)與潛在源貢獻(xiàn)(PSCF)模型和濃度加權(quán)軌跡模型(WCWT)相結(jié)合,得出加權(quán)后的WPSCF和WCWT結(jié)果[32-35].如圖9c～d所示,潛在源貢獻(xiàn)區(qū)域與PM2.5濃度加權(quán)軌跡貢獻(xiàn)呈現(xiàn)出較好的一致性,潛在源區(qū)域集中在江浙滬以及湖北和江西的交界地帶, WCWT值均高于75μg/m3,表明相應(yīng)地區(qū)對浙江省此次污染輸送PM2.5貢獻(xiàn)最大.7月傳輸事件的72h后向軌跡聚類成4類,如圖9f所示.水平輸送方向看,軌跡大部分來自浙江西南方向:江西安徽方向的軌跡2占據(jù)比重最高,達(dá)40%,其次是來自福建江西方向的軌跡1;從垂直方向看,3類軌跡均呈先升后降態(tài)勢.由圖9g～h可見,潛在源貢獻(xiàn)與PM2.5濃度加權(quán)軌跡貢獻(xiàn)區(qū)域存在一定差異,對污染物輸送貢獻(xiàn)最高的是江西北部以及安徽和江蘇南部地區(qū),PM2.5貢獻(xiàn)超40μg/m3.

圖10 氣溶膠類型隨高度的分布情況

上圖代表中國范圍內(nèi)氣溶膠類型隨高度的分布情況,虛線框為浙江省范圍,下圖為浙江省局部放大圖;1.潔凈海洋型;2.沙塵;3.污染大陸型/煙;4.潔凈大陸型;5.污染沙塵型;6.煙塵型;7.污染海洋型

為研究兩次跨區(qū)域傳輸氣溶膠在垂直方向上的分布特征,選取中國范圍內(nèi)CALIPSO衛(wèi)星穿過浙江上空時的L2產(chǎn)品,對應(yīng)北京時間分別為2018年4月28日13:07～13:21,7月26日02:02～02:16和7月28日01:50～02:04.CALIPSO L2產(chǎn)品通過不同高度的后向散射數(shù)據(jù)推導(dǎo)出532nm后向散射系數(shù)、體積退偏比、區(qū)域類型以及抬升現(xiàn)象等特征雷達(dá)信號,對大氣層內(nèi)不同高度的氣溶膠類型進(jìn)行區(qū)分[36],利用CALIPSO的AS產(chǎn)品可清晰地揭示氣溶膠在不同垂直高度上的類別.浙江省AS分布如圖10虛線框及下圖所示,結(jié)果顯示在2018年4月28日(圖10a),浙江以北地區(qū)諸如內(nèi)蒙、遼寧地區(qū)出現(xiàn)大范圍沙塵,高度從1km蔓延至6km以上;浙江區(qū)域緯度內(nèi),在1.4km以下表現(xiàn)為潔凈海洋型與污染海洋型混雜,1.4～2km以污染大陸型/煙為主,其次為污染海洋型和沙漠沙塵型;浙江以南地區(qū)在1km以下多為潔凈海洋型而高空夾帶部分煙塵型氣溶膠.結(jié)合HYSPLIT模型的72h后向軌跡及AOD和火點(diǎn)空間分布(圖9),可看出2018年4月24～28日以西北方向為主的氣流(軌跡1)經(jīng)過河北、山東和浙江等AOD高值區(qū),易將這些地區(qū)的大氣污染物諸如生物質(zhì)燃燒氣溶膠輸送至浙江上空,加重本地污染.春季,東亞沙塵事件頻發(fā),中國西北地區(qū)由于戈壁沙漠和黃土分布廣泛,是亞洲揚(yáng)塵的主要來源地區(qū)之一,起源于塔克拉瑪干和戈壁沙漠的沙塵氣溶膠可長距離運(yùn)輸?shù)街袊鴸|部,韓國和日本[37-39].因此,外來沙塵極可能在高空西北氣流的輸送下到達(dá)浙江上空,沉降后對浙江PM10濃度增加具有重要貢獻(xiàn).7月26～28日,蘇魯?shù)貛С霈F(xiàn)大量煙塵型氣溶膠(圖10b),與AOD高值區(qū)和火點(diǎn)密集區(qū)分布相吻合,隨時間推移同時向南北擴(kuò)張至浙江、吉林和遼寧.26日,浙江省內(nèi)1～2km的氣溶膠為污染大陸型/煙,28日轉(zhuǎn)變?yōu)闊焿m型,其次為潔凈海洋型和污染大陸型/煙(圖10c).值得注意的是,7月25～29日氣流均來自浙江的西南方向,盡管這些地區(qū)屬于AOD低值區(qū)但存在大量火點(diǎn),生物質(zhì)燃燒氣溶膠隨西南氣流不斷輸送至研究區(qū)域,導(dǎo)致其上空出現(xiàn)大規(guī)模煙塵型氣溶膠.生物質(zhì)燃燒作為大氣污染的主要來源之一,不僅能夠惡化區(qū)域空氣質(zhì)量、降低大氣能見度,還可顯著影響生態(tài)系統(tǒng)的循環(huán),對人類健康和環(huán)境產(chǎn)生不利效應(yīng).

3 結(jié)論

3.1 大部分站點(diǎn)2018年氣溶膠消光系數(shù)整體小于2017年.邊界層內(nèi)消光系數(shù)年均值表現(xiàn)為塘雅>漁山>滕頭村>善西>陳蔡水庫>千島湖,在空間上呈現(xiàn)中部高而東西低的分布形態(tài),這主要?dú)w因于地形地貌以及經(jīng)濟(jì)活動強(qiáng)度差異.

3.2 氣溶膠消光系數(shù)存在明顯季節(jié)變化,整體表現(xiàn)為冬季最高,秋季其次,而春夏較低.從垂直分布上看,春季和夏季大部分站點(diǎn)的氣溶膠集中在地面上方1～2km處,冬季則分布在1km以下.秋季,千島湖,滕頭村和陳蔡水庫站點(diǎn)氣溶膠在1～2km占比更多,高空氣溶膠的存在使垂直分布形態(tài)發(fā)生改變.各站點(diǎn)PM2.5和PM10質(zhì)量濃度的季節(jié)變化規(guī)律一致表現(xiàn)為冬季>春季>秋季>夏季,浙江省細(xì)粒子污染嚴(yán)重且受人為排放影響較高.

3.3 2018年4月24～28日,高空氣溶膠沉降促使局地排放引發(fā)污染加重,人為污染產(chǎn)生的細(xì)粒子占主要地位,西北方向氣流經(jīng)AOD高值區(qū)時易將人為排放氣溶膠攜帶至浙江本地,污染強(qiáng)度明顯增加.7月25～29日,西南方向氣流途經(jīng)江西、福建等廣泛存在火點(diǎn)的地區(qū),導(dǎo)致浙江上空出現(xiàn)大規(guī)模煙塵型氣溶膠.

[1] Kaufman Y J, Tanre D, Gordon H R, et al. Passive remote sensing of tropospheric aerosol and atmospheric correction for the aerosol effect [J]. Journal of Geophysical Research, 1997,102(14):16815-16830.

[2] Cai Q L, Dai X R, Li J R, et al. The characteristics and mixing states of PM2.5during a winter dust storm in Ningbo of the Yangtze River Delta, China [J]. Science of the Total Environment, 2019,709:136- 146.

[3] Du W, Zhang Y, Chen Y. Chemical characterization and source apportionment of PM2.5during spring and winter in the Yangtze River Delta, China [J]. Aerosol and Air Quality Research, 2017,17(9):2165- 2180.

[4] 賀千山,毛節(jié)泰.微脈沖激光雷達(dá)及其應(yīng)用研究進(jìn)展 [J]. 氣象科技, 2004,32(4):219-224. He Q S, Mao J T. Micro-pulse lidar and its applications [J]. Meteorological Science and Technology, 2004,32(4):219-224.

[5] 丁 輝.利用微脈沖激光雷達(dá)(MPL)探測氣溶膠消光系數(shù)廓線和大氣混合層高度的初步研究 [D]. 南京:南京信息工程大學(xué), 2012. Ding H. Measurements of aerosol vertical profiles and the mixed layer height using a micro pulse lidar [D]. Nanjing: Nanjing University of Information Science & Technology, 2012.

[6] Fan W, Qin K, Xu J, et al. Aerosol vertical distribution and sources estimation at a site of the Yangtze River Delta region of China [J]. Atmospheric Research, 2019,217:128-136.

[7] Sun T, Che H, Qi B, et al. Characterization of vertical distribution and radiative forcing of ambient aerosol over the Yangtze River Delta during 2013～2015 [J]. Science of the Total Environment, 2019,650(2): 1846-1857.

[8] 李正強(qiáng),謝一凇,張 瑩,等.大氣氣溶膠成分遙感研究進(jìn)展 [J]. 遙感學(xué)報, 2019,23(3):359-373. Li Z Q, Xie Y S, Zhang Y, et al. Advance in the remote sensing of atmospheric aerosol composition [J]. Journal of Remote Sensing, 2019,23(3):359-373.

[9] 邱 昀,安欣欣,劉保獻(xiàn),等.北京市氣溶膠消光系數(shù)垂直特征及影響因子探討[J]. 環(huán)境科學(xué)研究, 2020,33(3):519-525. Qiu Y, An X X, Liu B X, et al. Vertical distribution of aerosol extinction coefficient and its influencing factor in Beijing [J]. Research of Environmental Sciences, 2020,33(3):519-525.

[10] 吳 儀,鄧孺孺,秦 雁,等.秋冬季節(jié)珠三角典型區(qū)域氣溶膠濃度垂直分布的激光雷達(dá)反演 [J]. 遙感學(xué)報, 2020,24(3):302-318. Wu Y, Deng R R, Qin Y, et al. Vertical distribution of aerosol mass concentration over Pearl River Delta observed by Lidar during autumn and winter [J]. Journal of Remote Sensing, 2020,24(3):302-318.

[11] Zhao C, Wang Y, Wang Q, et al. A new cloud and aerosol layer detection method based on micropulse lidar measurements [J]. Journal of Geophysical Research: Atmospheres, 2014,119(11):6788-6802.

[12] Zhang J L, Liu P, Zhang F, et al. CloudNet: Ground‐based cloud classification with deep convolutional neural network [J]. Geophysical Research Letters, 2018,45(16):8665-8672.

[13] Fernald F G. Analysis of atmospheric lidar observations: some comments [J]. Applied Optics, 1984,23(5):652-652.

[14] Bucci S, Cristofanelli P, Decesari S, et al. Vertical distribution of aerosol optical properties in the Po Valley during the 2012 summer campaigns [J]. Atmospheric Chemistry & Physics, 2018,18(8):5371- 5389.

[15] Levy R C, Remer L A, Mattoo S, et al. Second-generation operational algorithm: Retrieval of aerosol properties over land from inversion of Moderate Resolution Imaging Spectroradiometer spectral reflectance [J]. Journal of Geophysical Research-Atmospheres, 2007,112(D13): 319-321.

[16] Levy R C, Remer L A, Dubovik O. Gobal aerosol optical models and lookup tables for the new MODIS aerosol retrieval over land [Z]. Journal of Geophysical Research-Atmospheres, 2006.

[17] Wang Y Q, Zhang X Y, Draxler R R. TrajStat: GIS-based software that uses various trajectory statistical analysis methods to identify potential sources from long-term air pollution measurement data [J]. Environmental Modelling & Software, 2009,24(8):938-939.

[18] 張艷品,陳 靜,鈐偉妙,等.石家莊冬季典型污染過程氣溶膠激光雷達(dá)觀測 [J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2020,40(10):4205-4215. Zhang Y P, Chen J, Qian W M, et al. Aerosol lidar observation of typical pollution process in Shijiazhuang in Winter [J]. China Environmental Science, 2020,40(10):4205-4215.

[19] 沈 吉,曹念文.2018年中國長江三角洲地區(qū)氣溶膠的垂直分布特征 [J]. 環(huán)境科學(xué), 2019,40(11):4743-4754. Shen J, Cao N W. Characteristics of aerosol vertical distribution over the Yangtze River Delta region of China in 2018 [J]. Environmental Science, 2019,40(11):4743-4754.

[20] Leng C, Duan J, Xu C, et al. Insights into a historic severe haze weather in Shanghai: synoptic situation, boundary layer and pollutants [J]. Atmospheric Chemistry and Physics Discussions, 2015,15(22): 32561-32605.

[21] 高星星,陳 艷,張 鐳,等.華北地區(qū)氣溶膠的季節(jié)垂直分布特征及其光學(xué)特性 [J]. 蘭州大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版), 2018,54(3):395-403. Gao X X, Chen Y, Zhang L, et al. Vertical distribution of seasonal aerosols and their optical properties over Northern China [J]. Journal of Lanzhou University: Natural Sciences, 2018,54(3):395-403.

[22] 唐志偉,許瀟鋒,楊曉玥,等.基于衛(wèi)星資料的華東地區(qū)氣溶膠三維分布特征研究[J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2019,39(9):3624-3634. Tang Z W, Xu X F, Yang X Y, et al. Characteristics of three- dimensional aerosol distribution in Eastern China based on satellite data [J]. China Environmental Science, 2019,39(9):3624-3634.

[23] 楊文濤,姚詩琪,鄧 敏,等.北京市PM2.5時空分布特征及其與PM10關(guān)系的時空變異特征[J]. 環(huán)境科學(xué), 2018,39(2):684-690. Yang W T, Yao S Q, Deng M, et al. Spatio-temporal distribution characteristics of PM2.5and spatio-temporal variation characteristics of the relationship between PM2.5and PM10in Beijing [J]. Environmental Science, 2018,39(2):684-690.

[24] 鄧發(fā)榮,康 娜,Kanike R K,等.長江三角洲地區(qū)大氣污染過程分析 [J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2018,38(2):401-411. Deng F R, Kang N, Kanike R K, et al. Analysis of air pollution episodes over different cites in the Yangtze River Delta [J]. China Environmental Science, 2018,38(2):401-411.

[25] 李 敏,何紅弟,郝楊楊.上海市大氣環(huán)境中PM2.5/PM10時空分布特征[J]. 云南大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版), 2019,41(2):323-332. Gehrig R, Buchmann B. Characterising seasonal variations and spatial distribution of ambient PM10and PM2.5concentrations based on long-term Swiss monitoring data [J]. Atmospheric Environment, 2003, 37(19):2571-2580.

[26] Yang Q Q, Yuan Q Q, Li T W, et al. The relationships between PM2.5and meteorological factors in China: Seasonal and regional variations [J]. arXiv e-prints, 1708.06072.

[27] 李 瑞,李 清,徐 健,等.秋冬季區(qū)域性大氣污染過程對長三角北部典型城市的影響 [J]. 環(huán)境科學(xué), 2020,41(4):1520-1534. Li R, Li Q, Xu J, et al. Regional air pollution process in winter over the Yangtze River Delta and its influence on typical northern cities [J]. Environmental Science, 2020,41(4):1520-1534.

[28] Hua Y, Cheng Z, Wang S, et al. Characteristics and source apportionment of PM2.5during a fall heavy haze episode in the Yangtze River Delta of China [J]. Atmospheric Environment, 2015,123:380- 391.

[29] Tang L, Yu H, Ding A, et al. Regional contribution to PM1pollution during winter haze in Yangtze River Delta, China [J]. Science of the Total Environment, 2016,541:161-166.

[30] Wang M, Cao C, Li G, et al. Analysis of a severe prolonged regional haze episode in the Yangtze River Delta, China [J]. Atmospheric Environment, 2015,102:112-121.

[31] Seibert P, Kromp-Kolb H, Baltensperger U, et al. Trajectory analysis of high-alpine air pollution data [J]. Air Pollution Modeling and Its Application X, 1994,18:595-596.

[32] Polissar A. The aerosol at Barrow, Alaska: long-term trends and source locations [J]. Atmospheric Environment, 1999,33(16):2441- 2458.

[33] Hsu Y K, Holsen T M, Hopke P K. Comparison of hybrid receptor models to locate PCB sources in Chicago [J]. Atmospheric Environment, 2003,37(4):545-562.

[34] 孫天澤.杭州地區(qū)氣溶膠光學(xué)—輻射特性垂直觀測研究 [D]. 北京:中國氣象科學(xué)研究院, 2018. Sun T Z. Vertical observation and analysis of aerosol optical properties and direct radiative forcing over Hangzhou [D]. Beijing: Chinese Academy of Meteorological Sciences, 2018.

[35] 于彩霞,楊元建,鄧學(xué)良,等.基于CALIOP探測的合肥氣溶膠垂直分布特征[J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2017,37(5):1677-1683. Yu C X, Yang Y J, Deng X L, et al. Vertical distribution characteristics of aerosol optical properties on haze and clear day in Hefei based on CALIOP satellite measuring [J]. China Environmental Science, 2017, 37(5):1677-1683.

[36] Uematsu M, Yoshikawa A, Muraki H, et al. Transport of mineral and anthropogenic aerosols during a Kosa event over East Asia [J]. Journal of Geophysical Research-Atmospheres, 2002,107(D7):AAC3-1- AAC3-7.

[37] Sheng Z, Ramesh S. Aerosol and meteorological parameters associated with the intense dust event of 15 April 2015 over Beijing, China [J]. Remote Sensing, 2018,10(6):957.

[38] Zhang Z, Huang J, Chen B, et al. Three-year continuous observation of pure and polluted dust aerosols over northwest China using the ground-based lidar and sun photometer data [J]. Journal of Geophysical Research Atmospheres, 2019,124(2):1118-1131.

Vertical distribution and regional transport of aerosols in Zhejiang Province.

ZHANG Yi-shu1, XU Da2, HE Qin1, LI Dong-hui1, QIN Kai1*

(1.School of Environment and Spatial Informatics, China University of Mining and Technology, Xuzhou 221116, China；2.Zhejiang Ecological and Environmental Monitoring Center, Hangzhou 310012, China)., 2021,41(5)：2097～2107

The interannual and seasonal changes of aerosol vertical distributions in Zhejiang Province from 2017 to 2018 were studied using Micro Pulse Lidar (MPL) measurements in six sites. Air quality data were combined to analyse the dominant particulate matter types in terms of seasonal differences. Aerosol extinction coefficients of most sites in 2018 were lower than that in 2017. Spatially, the extinction coefficient within the boundary layer was high in central Zhejiang and low in the eastern and western Zhejiang. Seasonally, the extinction coefficient was the highest in winter, second in autumn, and lower in spring and summer; aerosols were concentrated within 1～2km above the ground in spring and summer, and mainly distributed below 1km in winter; in autumn, affected by high-altitude aerosols, the six stations showed different vertical distribution patterns. Furthermore, the aerosol sources and transmission mechanisms of two trans-regional transport episodes in April and July 2018 were revealed, by using the CALIPSO and MODIS satellite data, as well as the backward trajectory, PSCF and CWT models. It was found thatair masses from high AOD areas can significantly increase local pollution in Zhejiang.

micro pulse LiDAR；aerosol；extinction coefficient；vertical distribution；Zhejiang

X513

A

1000-6923(2021)05-2097-11

張亦舒(1995-),女,河南焦作人,中國礦業(yè)大學(xué)環(huán)境與測繪學(xué)院碩士研究生,主要從事大氣環(huán)境遙感研究.

2020-10-09

徐州市重點(diǎn)研發(fā)計劃(社會發(fā)展)項目(KC18225);國家自然科學(xué)基金資助項目(41975041)

* 責(zé)任作者, 教授, qinkai@cumt.edu.cn