許云凡,王大瑋,向偉玲*,王自發(fā)

基于PM2.5來源解析的減排方案制定

許云凡1,2,王大瑋1,3,向偉玲1,3*,王自發(fā)1,3

(1.中國科學(xué)院大氣物理研究所,大氣邊界層物理與大氣化學(xué)國家重點實驗室,北京 100029；2.中國科學(xué)院大學(xué),北京 100049；3.中國科學(xué)院區(qū)域大氣環(huán)境研究卓越創(chuàng)新中心,福建 廈門 361021)

為定量解析PM2.5濃度與排放源削減比例之間的關(guān)系,利用WRF-NAQPMS/OSAM模式對2017年12月京津冀及周邊地區(qū)“2+26”城市的PM2.5濃度變化和來源解析進行了模擬,并基于來源解析結(jié)果對各城市進行了迭代減排實驗.結(jié)果表明,各城市削減本地排放源的效果最為顯著,由于受化學(xué)生成影響引起的排放源和PM2.5濃度之間的高度非線性關(guān)系,使得線性減排方案具有較大的局限性.各城市排放源削減引起的PM2.5濃度變化主要由排放源的一次貢獻和化學(xué)生成的二次貢獻組成,其中化學(xué)生成的二次貢獻濃度與行業(yè)解析結(jié)果的函數(shù)之間存在顯著的線性關(guān)系.隨著排放源的削減,清潔期間PM2.5濃度中各組分的濃度隨之下降,污染期間硝酸鹽、二次有機氣溶膠、銨鹽等濃度不降反升,這為迭代減排方案中物種的選擇提供了指導(dǎo)意義.

京津冀；PM2.5；來源解析；排放清單；迭代減排；非線性關(guān)系

為保證國家重大事件期間空氣質(zhì)量,如2008年北京奧運會、2014年亞太經(jīng)合組織會議(APEC峰會)、2015年抗戰(zhàn)勝利紀念閱兵等,北京及周邊地區(qū)采取了一系列空氣質(zhì)量管控措施,空氣質(zhì)量得到的顯著改善與減排方案的制定密不可分[1-14].因此,制定切實可行、有效、經(jīng)濟的減排措施對大氣污染防治和政策制定等均有著重要的作用.

目前,針對排放源的不同類型、不同行業(yè)、不同時間以及重污染過程中的減排及空氣質(zhì)量影響評估展開了大量研究.劉俊等[15]通過模擬發(fā)現(xiàn)削減點、面、線源和主要污染物排放量的30%～40%后,北京市PM2.5平均濃度下降(24.9±2.3)%.吳文景等[16]分別進行了冬夏兩季京津冀地區(qū)減排試驗,發(fā)現(xiàn)當(dāng)減排幅度一定時夏季應(yīng)將工業(yè)源作為控制重點,冬季采暖季應(yīng)將民用源排作為控制重點.翟世賢等[17-18]和張沖等[19]對污染物減排時間進行研究后發(fā)現(xiàn),相同減排比例甚至更小減排比例,提前2～3d減排對北京整體空氣質(zhì)量達標最為有效.王凌慧等[20]利用NAQPMS模式模擬2013年1月10～14日一次重污染過程,發(fā)現(xiàn)京津冀同時實施機動車單雙號限行與工業(yè)限產(chǎn)減排30%,可使重污染期間北京小時平均PM2.5濃度下降20%～35%.

以上研究多采用敏感性試驗,主要描述不同排放削減方案的實施對污染物濃度的響應(yīng)變化,對計算資源的要求較高,且沒有考慮不同地區(qū)、不同行業(yè)污染排放對目標區(qū)域污染物濃度的貢獻,對制定切實有效的排放削減方案參考意義十分有限.本研究基于WRF-NAQPMS空氣質(zhì)量模式模擬京津冀及周邊“2+26”城市2017年12月的PM2.5濃度,解析“2+26”城市PM2.5濃度來源的貢獻,并以此為基礎(chǔ),設(shè)計迭代減排方案,獲得PM2.5約束濃度下京津冀目標城市本地排放源削減公式,為京津冀及周邊地區(qū)優(yōu)化減排方案以及制定污染治理減排策略提供科學(xué)參考.

1 研究方法和數(shù)據(jù)來源

1.1 數(shù)據(jù)來源

6項常規(guī)污染物PM2.5、PM10、O3、NO2、SO2、CO的逐時濃度數(shù)據(jù)來源于中國環(huán)境監(jiān)測總站、全國城市空氣質(zhì)量實時發(fā)布平臺(http://113.108.142. 147:20035),常規(guī)氣象要素如溫度、氣壓、風(fēng)向風(fēng)速和降水等逐時觀測結(jié)果均來源于中國氣象局.以上數(shù)據(jù)主要用于中尺度天氣預(yù)報模式(WRF)和中國科學(xué)院大氣物理研究所自主開發(fā)的嵌套網(wǎng)格空氣質(zhì)量預(yù)報模式系統(tǒng)(NAQPMS)[21-24]的評估和驗證.

FNL再分析資料(https://rda.ucar.edu/datasets/ ds083.3/)用于驅(qū)動WRF模式的運行,該產(chǎn)品來自于美國國家環(huán)境預(yù)報中心(NCEP)的全球資料同化系統(tǒng)(GDAS),GDAS系統(tǒng)同化了地面觀測、衛(wèi)星觀測資料、探空氣球資料、飛機觀測資料等,覆蓋全球所有地區(qū),空間分辨率為0.25°×0.25°,時間分辨率為6h.

1.2 研究方法

1.2.1 模式介紹 本文采用的NAQPMS模式綜合考慮了氣態(tài)污染物和顆粒態(tài)污染物在物理過程和化學(xué)過程中發(fā)生的演變,包含了平流輸送、對流擴散、干濕沉降、化學(xué)反應(yīng)等諸多過程;是由中國科學(xué)院大氣物理研究所自主研發(fā)的第三代空氣質(zhì)量預(yù)報系統(tǒng),具有多尺度、多物種的優(yōu)點.此外,NAQPMS模式也包含了自主研發(fā)的可追蹤空間來源的二次污染物源解析模塊(OSAM)[25].OSAM模塊通過初始標識各個排放源各個物種的排放量,逐步標識各個物種的前體物在物理化學(xué)過程的傳輸和演變,最終反算得到各個排放源各個區(qū)域的貢獻量.源解析技術(shù)結(jié)合敏感性分析和過程分析,很大程度上降低了傳統(tǒng)敏感性分析法帶來的非線性誤差,提高了模擬預(yù)測準確率,減少了計算時間,對區(qū)域的聯(lián)防聯(lián)控有著重要的指導(dǎo)意義.目前,NAQPMS模式在污染物跨界傳輸、空氣質(zhì)量預(yù)報、空氣質(zhì)量預(yù)警方面已經(jīng)得到了廣泛的應(yīng)用.

1.2.2 模式設(shè)置 如圖1所示,本研究模式區(qū)域設(shè)置以36.5°N,108°E為中心,第一、第二標準緯線分別為30°N和60°N.模擬區(qū)域共設(shè)置3層嵌套.第1層包括中國、蒙古、朝鮮半島和東南亞地區(qū),分辨率為27km×27km,網(wǎng)格數(shù)為215×156(東西×南北,下同);第2層區(qū)域范圍西至陜西西部,東至渤海,南至湖北,北至遼寧,分辨率9km×9km,網(wǎng)格數(shù)150×168;第3層包括京津冀及周邊地區(qū)“2+26”城市,分辨率為3km× 3km,網(wǎng)格數(shù)為228×279.模式采用地形追隨坐標系,垂直高度為距地面20km,共20層,為更合理描述邊界層內(nèi)氣象要素和污染物濃度垂直變化特征,模式在邊界層內(nèi)垂直層數(shù)加密.

圖1 模式區(qū)域設(shè)置

NAQPMS氣象驅(qū)動場所需的逐小時氣象要素(溫度、氣壓、濕度、風(fēng)向風(fēng)速等)由WRFv3.9.1提供.人為源排放清單中,中國地區(qū)的排放清單由中國多尺度排放清單模型(MEIC)提供(2016年),中國以外地區(qū)排放清單由亞洲人為源排放清單(MIX)提供(包含整個東亞地區(qū)),空間分辨率為0.25°×0.25°,時間分辨率為小時.

1.2.3 迭代減排算法 為確保達到空氣質(zhì)量,如何制定一個高效、經(jīng)濟、科學(xué)的減排方案,是政策制定者以及科學(xué)研究者面臨的共同難題.本研究提出了一個較完整的迭代減排算法的技術(shù)流程,如圖2所示.具體步驟如下:

基準情景PM2.5月均濃度模擬.本文使用NAQPMS模式對2017年12月京津冀“2+26”城市PM2.5及關(guān)鍵組分濃度進行模擬驗證,并使用OSAM模塊計算北京及周邊地區(qū)各城市、不同行業(yè)的排放量對目標城市PM2.5濃度的貢獻.

PM2.5月均濃度達標約束判別.依據(jù)《環(huán)境空氣質(zhì)量標準》(GB3095-2012)[26]規(guī)定的PM2.5限定標準,當(dāng)城市基準PM2.5月均濃度高于35μg/m3且低于75μg/m3時,采用35μg/m3作為目標約束濃度;當(dāng)城市基準月均濃度高于75μg/m3時,采用75μg/m3作為目標約束濃度.

排放源清單削減方案制定.依據(jù)PM2.5濃度來源解析結(jié)果,分析目標城市PM2.5濃度中的本地貢獻比例及化學(xué)反應(yīng)生成比例,制定目標城市一次PM2.5、BC、OC、SO2、NO排放削減方案.

模式迭代計算得到最終減排方案.評估削減方案使用后目標城市PM2.5的月均濃度,如果達到目標約束濃度標準,輸出減排方案,否則重復(fù),直至PM2.5濃度達標.

圖2 迭代減排算法技術(shù)流程

2 結(jié)果與討論

2.1 模擬效果評估

圖3 典型城市PM2.5小時濃度觀測值與模擬值比較

模式的模擬能力直接影響了迭代減排算法的準確性和不確定性.本文從空間上分散選取了京津冀及周邊地區(qū)的直轄市(北京、天津)、省會城市(石家莊、太原、濟南、鄭州)以及典型地級城市(保定、唐山)進行模擬效果評估,其評估結(jié)果可反映NAQPMS模式對京津冀及周邊地區(qū)PM2.5的時空模擬能力.

表1 典型城市PM2.5小時濃度觀測值與模擬值比較的統(tǒng)計參數(shù)

圖3顯示了2017年12月1～31日上述城市PM2.5逐小時濃度模擬值和站點觀測值時間序列.NAQPMS模式PM2.5濃度模擬值與觀測值的相關(guān)系數(shù)在0.76～0.93之間(表1),表明NAQPMS模式不僅能較好的模擬出PM2.5濃度的時間變化趨勢,也能夠較好地模擬出PM2.5濃度的空間分布特征.模擬值與觀測值的標準平均偏差在-0.10～0.24之間(表1),北京、太原的模擬偏差能控制在10%以內(nèi),分別為-9%和-5%.其它統(tǒng)計參數(shù),如均方根誤差、模擬和觀測的PM2.5濃度的標準差,也能有效的表明NAQPMS模式能夠較好的再現(xiàn)2017年12月京津冀“2+26”城市PM2.5的濃度時空分布特征,且模擬偏差可接受.總之, NAQPMS模式能夠較好的模擬2017年12月京津冀“2+26”城市PM2.5濃度的時空變化特征,利用NAQPMS模式的PM2.5濃度模擬結(jié)果進行下一步研究合理可行.

2.2 PM2.5達標約束判別

“2+26”城市受地理位置、產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)的影響, PM2.5的濃度水平各異.圖4顯示了“2+26”城市2017年12月PM2.5濃度的空間分布特征以及各市的月均濃度值.由圖可知,2017年12月“2+26”城市PM2.5月均濃度在39.1μg/m3(北京市)～ 109.7.3μg/m3(邯鄲市)之間,空間分布差異較大,河北省南部、河南省北部和山東省西南部等城市月均濃度最高,如邯鄲、邢臺、安陽、濮陽和菏澤等月均濃度均超過110μg/m3.北京、太原、陽泉、長治、晉城等5個城市PM2.5月均濃度相對較低, PM2.5月均濃度在39.1μg/m3(北京市)～68.9μg/ m3(長治市)之間.

PM2.5月均濃度超過35μg/m3,但未超過75μg/m3的城市為北京、太原、陽泉、長治、晉城,按照本研究的迭代減排算法設(shè)計,將35μg/m3作為這些城市的PM2.5達標約束值;其余城市月均濃度超過75μg/m3,按照75μg/m3作為這些城市的PM2.5達標約束值.

圖4 2017年12月“2+26”城市PM2.5月均濃度空間分布(a)及各城市月均濃度值(b,μg/m3)

2.3 “2+26”城市減排區(qū)域選擇

各城市受不同氣象條件和排放特征影響,PM2.5來源地區(qū)不盡相同.圖5顯示了NAQPMS的OSAM模擬計算的2017年12月“2+26”城市PM2.5的區(qū)域輸送和化學(xué)生成貢獻解析結(jié)果.由圖可知,“2+26”城市中不同城市的主要貢獻區(qū)域雖然不同,但都以本地排放源的貢獻總量最為顯著,其次是每個城市的周邊地區(qū).以北京市為例,北京市PM2.5的月均濃度貢獻中本地排放源的貢獻比例最大,為47.1%;廊坊市和天津市次之,分別為15.5%和11.1%,其余城市的貢獻比例均未超過10%.

圖5 2017年12月“2+26”各城市PM2.5區(qū)域輸送和化學(xué)生成貢獻

考慮到多城市聯(lián)防聯(lián)控措施較為復(fù)雜,本文在迭代減排算法的實現(xiàn)中,主要考慮削減各城市本地的排放總量.此外,從北京市的貢獻量級來看,與皮冬勤等[27]使用OSAM和吳育杰[28]使用ISAM得到的結(jié)果48%和52.9%較為接近,表明“2+26”城市的區(qū)域貢獻解析結(jié)果可以作為減排算法設(shè)計的參考依據(jù).進一步地,結(jié)合“2+26”城市本地貢獻比例以及各城市月均濃度和相應(yīng)的約束條件之間的關(guān)系可知,除北京、天津、石家莊、保定、唐山和太原6個城市外,其余城市即使100%削減本地排放源,依然無法到達對應(yīng)的PM2.5濃度約束標準.因此,本研究的迭代減排算法設(shè)計中主要針對以上6個城市展開.為進一步討論算法的準確性,對石家莊、天津、保定、唐山和太原等5個城市進行本地排放源迭代削減實驗,并將北京市作為對照組,驗證算法的準確性和可行性.

由圖5可知,每個城市PM2.5的化學(xué)生成貢獻比例在35.7%(太原)～53.8%(開封)之間.以北京市為例,PM2.5的化學(xué)生成貢獻為46.6%,與王彤等[29]通過CMB模型得到的北京市二次顆粒物貢獻比例(36%～58%)較為一致.因此,線性減排污染物的排放總量并不能滿足實際減排目的需求,本研究在迭代減排算法設(shè)計時,不僅要考慮一次污染物排放對減排效果的影響,還需要綜合考慮化學(xué)生成導(dǎo)致的二次污染物的影響.2017年12月北京市PM2.5月均濃度占比中硝酸鹽占比最大,為32.7%,有機碳(OC)、二次有機氣溶膠(SOA)、黑炭(EC)、銨鹽次之,分別為20.2%、11.2%、11.1%和11.0%,同時考慮到組分與前體物之間的形成關(guān)系,本研究在迭代減排時直接削減一次PM2.5、BC、OC、SO2、NO等物種的排放總量.

2.4 迭代減排方法設(shè)計與評估

圖6顯示了天津、石家莊、保定、唐山和太原等5個城市的本地排放源迭代減排比例與對應(yīng)的PM2.5月均濃度關(guān)系.結(jié)果表明,天津、保定和太原在進行迭代減排試驗時,PM2.5月均濃度隨著本地排放源削減比例的增加呈現(xiàn)下降趨勢.石家莊市與唐山市在迭代減排試驗中出現(xiàn)了減排比例上升,PM2.5月均濃度不降反升的情景.這體現(xiàn)出排放源與PM2.5濃度之間的高度非線性關(guān)系,因此如何科學(xué)合理地制定本地減排方案是亟需解決的難題.

為使目標城市PM2.5濃度達標,需制定PM2.5削減濃度,即目標城市站點月均濃度與目標城市約束PM2.5空氣質(zhì)量標準濃度之差,如式(1)所示.PM2.5濃度主要是由排放源的直接貢獻和化學(xué)生成貢獻組成.排放源的直接貢獻包含本地排放源的直接貢獻以及其余地區(qū)排放源直接排放后的外來傳輸貢獻;化學(xué)生成主要由本地、外來傳輸?shù)囊淮挝廴疚镏g的化學(xué)生成和外地化學(xué)生成后的外來傳輸貢獻構(gòu)成,如式(2)所示.

(1)

式中:為目標城市需要削減的PM2.5濃度, μg/m3;Cb為減排前目標城市站點PM2.5月均濃度; μg/m3;Cs為目標城市的PM2.5約束濃度,μg/m3;Cl為目標城市排放源的直接貢獻導(dǎo)致的PM2.5削減濃度,μg/m3;Cc為目標城市化學(xué)生成影響的PM2.5削減濃度,μg/m3.

排放源直接貢獻的PM2.5削減濃度可以根據(jù)區(qū)域來源解析結(jié)果中的本地貢獻比例、減排前后的濃度差以及減排比例計算得到,如式(3)所示:

(3)

式中:1為PM2.5本地貢獻比例(%),c為PM2.5本地削減比例,%.

(4)

(5)

結(jié)合公式(1)～(5)可以得到,為達到目標城市PM2.5約束濃度,目標城市本地排放的削減比例為:

(6)

圖7 2017年12月部分城市化學(xué)反應(yīng)生成貢獻的PM2.5削減濃度與化學(xué)反應(yīng)生成貢獻比例關(guān)系

2.5 分析與討論

利用式(6)計算北京市PM2.5月均目標約束濃度為35μg/m3時本地排放源的減排比例,并對減排效果進行評估和驗證.由式(6)可知,為使北京市2017年12月PM2.5月均濃度達到35μg/m3空氣質(zhì)量標準,北京地區(qū)本地排放削減比例為68%.結(jié)果表明減排前北京所有觀測站點平均濃度為39.1μg/m3,減排后所有觀測站點的平均濃度為34.8μg/m3,減排后北京市PM2.5月均濃度達到了PM2.5月均目標約束濃度(35μg/m3).

圖8顯示了2017年12月北京市本地排放源削減前后PM2.5濃度中各組分的濃度變化.從總體來看,2017年12月北京市減排前PM2.5月均濃度的各組分的占比順序依次為硝酸鹽、有機碳(OC)、二次有機氣溶膠(SOA)、黑炭(BC)、銨鹽、其他PM2.5和硫酸鹽.減排后,各組分占比的變化在-6.3%(OC)～ 8.0%(硝酸鹽)之間.隨著本地排放源的削減,硫酸鹽和一次排放的顆粒物如OC、BC、其他PM2.5等濃度下降顯著;而硝酸鹽、SOA和銨鹽等化學(xué)生成的顆粒物濃度占比不降反升,其上升比例分別為8.0%、3.8%和2.1%,結(jié)合北京市化學(xué)生成貢獻的PM2.5濃度占比高達46.1%,進一步說明基于當(dāng)前濃度和標準限值的線性削減方案由于未考慮化學(xué)生成導(dǎo)致的高度非線性關(guān)系,具有較大的局限性.

圖8 北京市減排前后PM2.5組分變化

Fig.8 Main components change of PM2.5 in Beijing

圖8還顯示了減排前后清潔時期(<75μg/m3)和污染時期(375μg/m3)各個組分的濃度變化值.由圖可知,清潔時期PM2.5濃度的貢獻總量占全月總濃度的30.1%,隨著排放總量的削減,各組分濃度也隨之下降.污染期間PM2.5濃度貢獻占全月總濃度的69.9%,減排前后PM2.5濃度中各組分的變化趨勢和月均變化趨勢一致,表明在減排措施制定時重污染過程中各污染物排放總量的削減是重中之重.此外,硝酸鹽、SOA和銨鹽等濃度隨著污染程度的加深,其上升的濃度分別最高可達8.1,4.84和3.57μg/m3.這表明在重污染期間除減排一次顆粒物濃度外,二次顆粒物的前體物如NO、NH3等的排放控制將會顯著影響重污染過程的減排效果.Ye等[30]2019年的研究結(jié)果也發(fā)現(xiàn)農(nóng)業(yè)氨的排放控制能顯著削減重污染期間的硝酸鹽和銨鹽的濃度.

3 結(jié)論

3.1 NAQPMS模式能夠較好地再現(xiàn)京津冀及周邊地區(qū)“2+26”城市PM2.5濃度的時空變化特征,為迭代減排試驗的進行奠定了基礎(chǔ);OSAM解析結(jié)果表明,2017年12月“2+26”城市PM2.5濃度的區(qū)域來源貢獻中本地排放源的貢獻最為顯著,化學(xué)反應(yīng)生成PM2.5的貢獻比例可達35.7%～53.8%,因此,迭代減排算法設(shè)計中主要考慮本地排放削減及其一次排放貢獻與化學(xué)生成的二次貢獻的影響.

3.2 石家莊、天津、保定、唐山和太原等5個城市的本地排放迭代削減試驗結(jié)果表明,PM2.5月均濃度隨本地排放源削減比例的增加總體呈減少趨勢,石家莊市與唐山市某個減排比例階段出現(xiàn)了相反的情況,這表明由于線性減排方案未考慮化學(xué)生成導(dǎo)致的高度非線性關(guān)系,具有較大的局限性.

3.3 根據(jù)以上5個城市迭代減排試驗,得到目標城市減排經(jīng)驗公式,并以北京作為對照組進行檢驗可知,若北京實現(xiàn)月均PM2.5目標約束濃度為35μg/m3,北京本地需減排68%.

3.4 通過比對北京市減排前后PM2.5濃度中各個組分的濃度變化,發(fā)現(xiàn)隨著排放源的削減,清潔時期各組分濃度均呈下降趨勢,污染時期硫酸鹽和一次排放的顆粒物等濃度顯著下降,而硝酸鹽、SOA和銨鹽等化學(xué)生成的顆粒物濃度呈上升趨勢,為迭代減排方案中減排物種的選擇提供了指導(dǎo)意義.

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Emission reduction scheme based on source apportionment analysis.

XU Yun-fan1,2, WANG Da-wei1,3, XIANG Wei-ling1,3*, WANG Zi-fa1,3

(1.State Key Laboratory of Atmospheric Boundary Layer Physics and Atmospheric Chemistry, Institute of Atmospheric Physics, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100029, China；2.University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China；3.CAS Center for Excellence in Regional Atmospheric Environment, Xiamen 361021, China)., 2021,41(5)：2048～2055

In order to quantify the relationship between variability of mass concentration of ambient PM2.5and the reduction in emission sources scenarios, a WRF-NAQPMS/OSAM model was used in this study to simulate the variations in mass concentration of PM2.5in Beijing-Tianjin-Hebei and surrounding “2+26” cities in December 2017, and various iterative emission reduction experiments were carried out for cities based on the PM2.5source apportionment. The results showed that reducing local emission sources in each city had the most significant effect on overall decrease in PM2.5concentrations. Due to the influence of chemical formation, there was a highly non-linear relationship between the emission sources and the PM2.5concentrations, which resulted in large uncertainties for the linear-reduction scheme. The changes in PM2.5concentrations caused by the emission regulation in each city were mainly composed of the contributions of primary emissions and the secondary chemical generation. A significant linear relationship was observed between the PM2.5concentration contributed by chemical formation and the sector source apportionment. With the reduction of emission sources, most of PM2.5compositions decreased during the clean periods. However, mass concentration of nitrate, secondary organic compounds, ammonium increased during the pollution periods, which indicated that selection of emission reduction species was vitally important in the iterative emission reduction experiments.

Beijing-Tianjin-Hebei Region；PM2.5；source apportionment；emission inventory；iterative emission reduction；non-linear relationship

X513

A

1000-6923(2021)05-2048-08

許云凡(1993-),女,四川綿陽人,中國科學(xué)院大氣物理研究所博士研究生,研究方向大氣環(huán)境容量及污染防控技術(shù)研究.發(fā)表論文1篇.

2020-09-16

國家重點研發(fā)計劃(2017YFC0213004),國家重大科技基礎(chǔ)設(shè)施項目“地球系統(tǒng)數(shù)值模擬裝置”

* 責(zé)任作者, 高級工程師, xiangweiling@mail.iap.ac.cn