張 華 陳志東 徐潤(rùn)龍 林煒偉 梁明浩

（廣東省環(huán)境輻射監(jiān)測(cè)中心 陽(yáng)江529500）

輻射環(huán)境γ劑量率測(cè)量包括瞬時(shí)測(cè)量、連續(xù)測(cè)量以及累積劑量測(cè)量。測(cè)量的儀器類型有高氣壓電離室型、塑料閃爍體型、計(jì)數(shù)管型以及熱釋光劑量計(jì)（Thermoluminescent Dosimeter，TLD）等，不同類型的測(cè)量?jī)x器，或是同一類型不同型號(hào)、不同批次的儀器因敏感體積、能量轉(zhuǎn)換方式和能量響應(yīng)等因素不同，其在不同輻射場(chǎng)中的校準(zhǔn)系數(shù)和對(duì)宇宙射線的響應(yīng)也存在差異，從而導(dǎo)致不同儀器測(cè)量的γ輻射劑量率結(jié)果不一致。為使各監(jiān)測(cè)儀器的監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)具有可比性，有必要扣除測(cè)量?jī)x器對(duì)宇宙射線的響應(yīng)。

高能帶電粒子流是宇宙射線重要組成部分，對(duì)環(huán)境天然輻射照射貢獻(xiàn)不可忽視，在天然輻射源中，占環(huán)境外照射劑量的44%［1］?，F(xiàn)行標(biāo)準(zhǔn)《環(huán)境地表γ輻射劑量率測(cè)定規(guī)范》（GB/T14583-1993）［2］及《輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)技術(shù)規(guī)范》（HJ/T61-2001）［3］均要求，在進(jìn)行γ輻射劑量率測(cè)量時(shí)需扣除儀表對(duì)宇宙射線的響應(yīng)部分。儀器對(duì)宇宙射線的電離成分響應(yīng)值的扣除方法一般在水深大于3 m、距岸邊大于1 km的淡水面上進(jìn)行測(cè)量。當(dāng)環(huán)境監(jiān)測(cè)點(diǎn)的海拔高度和經(jīng)緯度與宇宙射線測(cè)量點(diǎn)不同時(shí)，根據(jù)經(jīng)驗(yàn)公式進(jìn)行估算修正。但此測(cè)量過(guò)程費(fèi)時(shí)費(fèi)力，且受環(huán)境中的氡及其子體等因素的影響，不同季度測(cè)得結(jié)果偏差較大。

廖建華等［4］提出可以通過(guò)在不同輻射劑量水平的天然環(huán)境輻射場(chǎng)中對(duì)量值傳遞儀器和待測(cè)儀器進(jìn)行比對(duì)測(cè)量，最終間接確定待測(cè)儀器的校準(zhǔn)系數(shù)和宇宙射線響應(yīng)值。該方法簡(jiǎn)單、可行、易于操作，不僅可以獲得儀器的宇宙射線響應(yīng)值，同時(shí)還能獲得儀器的校準(zhǔn)系數(shù)，但此類型天然環(huán)境輻射場(chǎng)的尋找和確定也較為繁瑣。

通過(guò)建設(shè)穩(wěn)定且覆蓋一定劑量率范圍的輻射檢驗(yàn)場(chǎng)［5］，利用量值傳遞儀器與待測(cè)儀器在該場(chǎng)內(nèi)比對(duì)測(cè)量，可快速計(jì)算出待測(cè)儀器的宇宙射線響應(yīng)值和校準(zhǔn)系數(shù)，從而解決輻射測(cè)量?jī)x宇宙射線響應(yīng)測(cè)量困難的問(wèn)題，同時(shí)又能檢驗(yàn)儀器校準(zhǔn)系數(shù)的可用性，對(duì)于及時(shí)、快速判斷儀器（特別是不穩(wěn)定儀器）的穩(wěn)定性亦具有重要意義。

1 輻射檢驗(yàn)場(chǎng)

1.1 理論依據(jù)

環(huán)境中，任何儀器測(cè)量所測(cè)得的陸地γ輻射劑量率理論上都應(yīng)該相等。當(dāng)測(cè)量點(diǎn)足夠多，且覆蓋一定劑量率范圍時(shí)，將兩臺(tái)儀器同時(shí)測(cè)量結(jié)果用最小二乘法線性擬合可得如下公式［4］：

式中：k為待測(cè)儀器校準(zhǔn)系數(shù)計(jì)算值；k0為傳遞儀器校準(zhǔn)系數(shù)，查看儀器有效檢定期的檢定證書(shū)，由儀器檢定單位給出；a為擬合直線斜率；Dc為待測(cè)儀器宇宙射線響應(yīng)計(jì)算值；b為擬合直線截距；Dc0為傳遞儀器宇宙射線響應(yīng)值，在水深大于3 m、離岸大于1 km的萬(wàn)綠湖上測(cè)得。根據(jù)《輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)技術(shù)規(guī)范》HJ/T61-2001附錄B所示將宇宙射線響應(yīng)測(cè)量值修正為輻射檢驗(yàn)場(chǎng)［6］測(cè)量點(diǎn)的宇宙射線響應(yīng)值。

由式（1）、（2）可分別計(jì)算待測(cè)儀器的校準(zhǔn)系數(shù)及宇宙射線響應(yīng)值。

本文宇宙射線響應(yīng)的測(cè)量地點(diǎn)均為廣東河源萬(wàn)綠湖上，測(cè)量地點(diǎn)及方法均滿足《輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)技術(shù)規(guī)范》HJ61-2001的要求。

1.2 放射源材料

輻射檢驗(yàn)場(chǎng)用放射性物質(zhì)來(lái)源于某獨(dú)居石冶煉廠產(chǎn)生的固體廢渣，廢渣中含有較高放射性水平的238U、232Th及其子體。廢渣的核素比活度分別為238U 1.01×104Bq·kg?1、226Ra 1.34×105Bq·kg?1、232Th 7.87×105Bq·kg?1、40K<6.96×102Bq·kg?1，總α1.44×106Bq·kg?1，總β1.71×106Bq·kg?1。將固體廢渣裝入圓柱形不銹鋼樣品盒（直徑10 cm、高12.5 cm）作為輻射檢驗(yàn)場(chǎng)的放射源，裝有廢渣的不銹鋼樣品盒表面及1 m處的劑量率分別約10μGy·h?1、1μGy·h?1。

1.3 宇宙射線響應(yīng)值修正方法

根據(jù)《輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)技術(shù)規(guī)范》HJ/T61-2001附錄B所示，將某γ輻射測(cè)量?jī)x在廣東河源萬(wàn)綠湖實(shí)測(cè)得到的宇宙射線響應(yīng)值進(jìn)行修正，從而得到該設(shè)備在本實(shí)驗(yàn)場(chǎng)所在地（廣東省環(huán)境輻射監(jiān)測(cè)中心粵西分部）的宇宙射線響應(yīng)值。萬(wàn)綠湖測(cè)量點(diǎn)海拔高度為110 m，緯度為23°47′38″，經(jīng)度114°35′21″；輻射檢驗(yàn)場(chǎng)測(cè)量點(diǎn)海拔高度為26 m，緯度21°53′12″，經(jīng)度111°59′34″。

則：

式中：D'c為輻射測(cè)量?jī)x在廣東河源萬(wàn)綠湖實(shí)測(cè)得到的宇宙射線響應(yīng)值；Dc為輻射測(cè)量?jī)x在輻射檢驗(yàn)場(chǎng)的宇宙射線響應(yīng)值；D'r為萬(wàn)綠湖宇宙射線電離成分在低大氣層中產(chǎn)生的空氣吸收劑量率，nGy·h?1；Dr為輻射檢驗(yàn)場(chǎng)宇宙射線電離成分在低大氣層中產(chǎn)生的空氣吸收劑量率，nGy·h?1。

2 輻射檢驗(yàn)場(chǎng)最佳使用條件

影響輻射檢驗(yàn)場(chǎng)準(zhǔn)確性的因素主要有傳遞儀器與待測(cè)儀器類型是否相同、輻射檢驗(yàn)場(chǎng)劑量率水平高低等。以下通過(guò)實(shí)驗(yàn)確定輻射檢驗(yàn)場(chǎng)最佳使用條件，以提高測(cè)量計(jì)算結(jié)果的準(zhǔn)確性。

實(shí)驗(yàn)主要使用6150AD型和RSS-131型γ輻射測(cè)量?jī)x，各儀器均按照本單位質(zhì)保體系要求，按時(shí)開(kāi)展期間核查、檢定等質(zhì)控措施。

在進(jìn)行實(shí)驗(yàn)前，各儀器均送至有檢定資質(zhì)的單位進(jìn)行檢定且獲得校準(zhǔn)系數(shù)；在水深大于3 m、離岸邊大于1 km的萬(wàn)綠湖上測(cè)得各儀器的宇宙射線響應(yīng)值，并用式（3）將萬(wàn)綠湖實(shí)測(cè)宇宙射線響應(yīng)值修正為輻射檢驗(yàn)場(chǎng)宇宙射線響應(yīng)值。待測(cè)儀器的校準(zhǔn)系數(shù)和粵西分部宇宙射線響應(yīng)值分別作為各儀器的參考值（表1），以評(píng)價(jià)各儀器在輻射檢驗(yàn)場(chǎng)中的測(cè)量結(jié)果。本 實(shí) 驗(yàn)6150AD測(cè)量 結(jié) 果單 位為nSv·h?1，RSS-131測(cè)量結(jié)果的單位為nGy·h?1。

表1 γ輻射測(cè)量?jī)x校準(zhǔn)系數(shù)和宇宙射線響應(yīng)參考值Table 1 The calibration coefficient and cosmic ray response of reference values ofγradiometer

2.1 測(cè)量點(diǎn)劑量率范圍影響

考察兩種劑量率范圍對(duì)宇宙射線響應(yīng)值和校準(zhǔn)系數(shù)的影響。高劑量率范圍：100～1 000 nGy·h?1；低劑量率范圍：100～500 nGy·h?1。實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證時(shí)，儀器探頭離地1.0 m。

以儀器代碼5為傳遞儀器，驗(yàn)證儀器代碼1、2、3三臺(tái)6150AD型輻射測(cè)量?jī)x。擬合計(jì)算結(jié)果見(jiàn)表2，可以看出，在兩種劑量率范圍下，測(cè)量擬合的校準(zhǔn)系數(shù)和宇宙射線響應(yīng)值基本都能滿足要求，但相對(duì)而言，高劑量率范圍下測(cè)量擬合的校準(zhǔn)系數(shù)相對(duì)偏差較小，低劑量率范圍下測(cè)量擬合的宇宙射線值相對(duì)偏差較小，后續(xù)實(shí)驗(yàn)均在低劑量率范圍開(kāi)展。

表2 測(cè)量點(diǎn)劑量率范圍影響的實(shí)驗(yàn)結(jié)果Table 2 Experimental results of the impact of the dose-rater angeat the measurement point

2.2 不同儀器類型的實(shí)驗(yàn)結(jié)果

為考察不同類型傳遞儀器對(duì)宇宙射線響應(yīng)值和校準(zhǔn)系數(shù)的影響，分別以儀器代碼1、5為傳遞儀器，擬合計(jì)算儀器代碼2、3、4的校準(zhǔn)系數(shù)和宇宙射線響應(yīng)值，結(jié)果見(jiàn)表3。從結(jié)果可以看出，同類型儀器傳遞，校準(zhǔn)系數(shù)結(jié)果明顯優(yōu)于不同類型儀器傳遞，且其宇宙射線響應(yīng)值的相對(duì)偏差均在10%以內(nèi)。

表3 不同儀器類型實(shí)驗(yàn)結(jié)果Table 3 Experimental results of different instrument types

2.3 輻射檢驗(yàn)場(chǎng)穩(wěn)定性檢驗(yàn)

為考察輻射檢驗(yàn)場(chǎng)的穩(wěn)定性，以儀器代碼1為傳遞儀器，儀器代碼4為待測(cè)儀器，在輻射檢驗(yàn)場(chǎng)進(jìn)行測(cè)量，并對(duì)測(cè)量結(jié)果擬合計(jì)算待測(cè)儀器校準(zhǔn)系數(shù)和宇宙射線響應(yīng)值。傳遞儀器數(shù)據(jù)不變，4 d后重復(fù)測(cè)量待測(cè)儀器一次，再次計(jì)算待測(cè)儀器宇宙射線響應(yīng)和校準(zhǔn)系數(shù)。兩次計(jì)算結(jié)果見(jiàn)表4。

表4 穩(wěn)定性驗(yàn)證結(jié)果Table 4 Stability verification results

輻射測(cè)量?jī)x的宇宙射線響應(yīng)數(shù)值在30左右，高劑量率范圍最大值大于1 000，是宇宙射線的幾十倍，測(cè)量引入誤差較大。另外，同類儀器傳遞，探測(cè)器類型、角響應(yīng)及探測(cè)器幾何尺寸等一致性較好，幾何誤差亦比較小，有助于提高測(cè)量精度。

由實(shí)驗(yàn)及理論分析可知，在輻射檢驗(yàn)場(chǎng)低劑量率范圍進(jìn)行同類型儀器傳遞，宇宙射線響應(yīng)測(cè)量結(jié)果較為理想，且穩(wěn)定性較好。

3 方法驗(yàn)證

輻射檢驗(yàn)場(chǎng)最佳使用條件為：低劑量率范圍同類型儀器傳遞。為驗(yàn)證“輻射測(cè)量?jī)x的宇宙射線響應(yīng)和校準(zhǔn)系數(shù)的陸地測(cè)算方法”，對(duì)不同類型若干輻射測(cè)量?jī)x進(jìn)行輻射檢驗(yàn)場(chǎng)測(cè)量和萬(wàn)綠湖宇宙射線響應(yīng)測(cè)量。

3.1 萬(wàn)綠湖宇宙射線響應(yīng)測(cè)量及輻射檢驗(yàn)場(chǎng)宇宙射線響應(yīng)計(jì)算結(jié)果

組 織4臺(tái) 高 壓 電 離 室、7臺(tái)6150AD、2臺(tái)BH3103和1臺(tái)RED-100型γ輻射測(cè)量?jī)x進(jìn)行輻射檢驗(yàn)場(chǎng)及萬(wàn)綠湖宇宙射線響應(yīng)測(cè)量，利用式（3）將萬(wàn)綠湖宇宙射線響應(yīng)值修正至粵西分部輻射檢驗(yàn)場(chǎng)宇宙射線響應(yīng)值。詳細(xì)結(jié)果見(jiàn)表5。

3.2 陸地測(cè)算宇宙射線響應(yīng)和校準(zhǔn)系數(shù)結(jié)果及分析

將表5所示14臺(tái)γ輻射測(cè)量?jī)x進(jìn)行輻射檢驗(yàn)場(chǎng)測(cè)量，以儀器代碼1、5、13為傳遞儀器，分別計(jì)算同類型儀器的宇宙射線響應(yīng)值和校準(zhǔn)系數(shù)。其中RED-100無(wú)同類型儀器，以儀器代碼1高壓電離室為傳遞儀器計(jì)算其宇宙射線響應(yīng)值和校準(zhǔn)系數(shù)，計(jì)算結(jié)果見(jiàn)表6。

從表6可見(jiàn)，校準(zhǔn)系數(shù)計(jì)算結(jié)果共有11個(gè)，相對(duì)偏差范圍為?8.3%～8.1%，均小于10%。宇宙射線響應(yīng)值計(jì)算結(jié)果共有11個(gè)，絕對(duì)偏差范圍為?4.3～11.4，其中同類型儀器傳遞的偏差范圍為?4.3～6.5，即宇宙射線響應(yīng)值絕對(duì)偏差均小于7。

表5 萬(wàn)綠湖宇宙射線響應(yīng)測(cè)量及輻射檢驗(yàn)場(chǎng)宇宙射線響應(yīng)修正結(jié)果Table 5 Cosmic ray response measurement of Wanlu Lake and correction results of cosmic ray response of radiation inspection field

表6 陸地測(cè)算宇宙射線響應(yīng)和校準(zhǔn)系數(shù)結(jié)果Table 6 Terrestrial measurement of cosmic ray response and calibration coefficient results

3.3 陸地γ輻射劑量率比對(duì)結(jié)果及分析

將表5所示14臺(tái)γ輻射測(cè)量?jī)x進(jìn)行同點(diǎn)位測(cè)量比對(duì)，監(jiān)測(cè)點(diǎn)位4個(gè)，監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)56個(gè)。將各儀器讀數(shù)均值扣除對(duì)應(yīng)點(diǎn)位宇宙射線響應(yīng)值、乘以有效校準(zhǔn)系數(shù)后，監(jiān)測(cè)結(jié)果見(jiàn)表7。

依據(jù)《利用實(shí)驗(yàn)室間比對(duì)進(jìn)行能力驗(yàn)證的統(tǒng)計(jì)方法》（GB/T 28043-2019）［7］和《能力驗(yàn)證結(jié)果的統(tǒng)計(jì)處理和能力評(píng)價(jià)指南》（CNASGL02）［8］的要求，采用穩(wěn)健Z比分?jǐn)?shù)法評(píng)價(jià)γ輻射劑量率比對(duì)結(jié)果（扣除宇響值），評(píng)價(jià)結(jié)果做柱狀圖展示，見(jiàn)圖1?？梢?jiàn)，56個(gè)監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)中有54個(gè)數(shù)據(jù)取得滿意的比對(duì)結(jié)果，占總數(shù)的96%。其中，儀器代碼14在道路三的監(jiān)測(cè)結(jié)果為離群值，該儀器在道路二監(jiān)測(cè)結(jié)果為可疑值。

表7 γ輻射劑量率監(jiān)測(cè)結(jié)果Table 7 The results ofγradiation dose rate(nGy·h?1)

圖1 道路一(a)、道路二(b)、草地(c)、道路三(d)Z值柱狀圖Fig.1 Road 1(a),road 2(b),grassland(c),road 3(d)Z-value bar chart

從表5可知，儀器代碼14檢定單位為“上海計(jì)量測(cè)試技術(shù)研究院華東國(guó)家計(jì)量測(cè)試中心”，傳遞儀器檢定單位為“廣東省輻射劑量計(jì)量檢定站”?？紤]是否因檢定單位不同引入系統(tǒng)誤差，采用表6中儀器代碼14的計(jì)算系數(shù)作為校準(zhǔn)系數(shù)重新計(jì)算其測(cè)量結(jié)果，并對(duì)各點(diǎn)位監(jiān)測(cè)結(jié)果進(jìn)行穩(wěn)健Z比分?jǐn)?shù)法評(píng)價(jià)，評(píng)價(jià)結(jié)果見(jiàn)表8。

表8 Z比分?jǐn)?shù)值結(jié)果匯總Table 8 Z score numerical result summary

從表8可見(jiàn)，將儀器代碼14測(cè)量結(jié)果溯源至傳遞儀器同一家檢定單位進(jìn)行重新計(jì)算后，監(jiān)測(cè)結(jié)果Z比分?jǐn)?shù)值均小于2，即56個(gè)監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)均取得滿意的比對(duì)結(jié)果。

4 結(jié)語(yǔ)

通過(guò)系列實(shí)驗(yàn)確定輻射檢驗(yàn)場(chǎng)最佳使用條件：在低劑量率范圍進(jìn)行同類型儀器傳遞，此時(shí)測(cè)量結(jié)果較為理想，且穩(wěn)定性較好。

在輻射檢驗(yàn)場(chǎng)最佳使用條件下，通過(guò)4種類型，14臺(tái)儀器驗(yàn)證了“輻射測(cè)量?jī)x的宇宙射線響應(yīng)和校準(zhǔn)系數(shù)的陸地測(cè)算方法”可行：

1）利用輻射檢驗(yàn)場(chǎng)進(jìn)行“輻射測(cè)量?jī)x的宇宙射線響應(yīng)和校準(zhǔn)系數(shù)的陸地測(cè)算”，能方便、快速計(jì)算輻射測(cè)量?jī)x的宇宙射線響應(yīng)值，且測(cè)量結(jié)果絕對(duì)偏差較小。

2）利用輻射檢驗(yàn)場(chǎng)測(cè)量能有效驗(yàn)證輻射測(cè)量?jī)x的校準(zhǔn)系數(shù)，便于查找及解決測(cè)量結(jié)果不可比的問(wèn)題。

該方法可有效解決某些輻射測(cè)量?jī)x或探測(cè)器不具備或不便于在大水面開(kāi)展宇宙射線測(cè)量的困難，如高壓電離室、TLD等類型探測(cè)器，今后亦將持續(xù)開(kāi)展該方面的實(shí)驗(yàn)。