陳雯，薛志鋼，營(yíng)娜，張皓，續(xù)鵬，楊麗，杜謹(jǐn)宏，石應(yīng)杰

環(huán)境基準(zhǔn)與風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，中國環(huán)境科學(xué)研究院

氨是大氣中唯一的堿性氣體，是二次無機(jī)氣溶膠重要的前體物[1]，可以與大氣中的酸性氣體(如硝酸、硫酸)反應(yīng)生成硝酸銨和硫酸銨[2]，二次硫酸鹽、硝酸鹽質(zhì)量占PM2.5的25%～60%[3]。這些細(xì)顆粒物會(huì)導(dǎo)致區(qū)域性重污染天氣[4]；提高心血管疾病與呼吸系統(tǒng)疾病的發(fā)病率與死亡率[5]；通過影響光散射降低大氣能見度[6]；直接散射太陽短波輻射、改變?cè)频亩滩ǚ瓷湫再|(zhì)來增加行星反照率，從而產(chǎn)生行星冷卻效應(yīng)[7]；大氣中的氨對(duì)氣溶膠粒子的成核具有重要影響[8-9]。此外，排放到大氣中的氨會(huì)通過干沉降、濕沉降的方式進(jìn)入土壤和水體[10]，導(dǎo)致土壤酸化[11]、水體富營(yíng)養(yǎng)化[12]，影響生態(tài)系統(tǒng)質(zhì)量。

為了控制環(huán)境污染，建立氨排放清單十分必要。眾多學(xué)者采用自下而上的排放因子法對(duì)我國氨排放量進(jìn)行了估算，揭示了畜禽養(yǎng)殖與氮肥施用是最主要的排放源。如Zhao等[13]對(duì)亞洲的氨排放進(jìn)行了估算，發(fā)現(xiàn)農(nóng)業(yè)氨排放主要來源于畜禽養(yǎng)殖、氮肥施用、能源消耗。Huang等[14]研究了中國2006年覆蓋畜禽養(yǎng)殖等10個(gè)源的氨排放清單，結(jié)果表明畜禽養(yǎng)殖與氮肥施用是較大的2個(gè)排放源。Zhang等[15]通過自上而下、自下而上相結(jié)合的方法建立了中國2008年氨排放清單，發(fā)現(xiàn)夏季氨排放量比春季、秋季高約50%。Ma[16]研究發(fā)現(xiàn)，1978—2017年我國氨排放量增加了102%，人口增長(zhǎng)是重要的驅(qū)動(dòng)因子。Xu等[17]為了提高氨排放量估算的準(zhǔn)確性，建立了更為精細(xì)的氮肥施用排放因子。除了建立中國氨排放清單，一系列學(xué)者開展了區(qū)域尺度和城市尺度的氨排放研究。如董艷強(qiáng)等[18-20]對(duì)長(zhǎng)江三角洲、珠江三角洲、京津冀地區(qū)的氨排放清單進(jìn)行了研究，均發(fā)現(xiàn)畜禽養(yǎng)殖與氮肥施用是最主要的氨排放源。覃思等[21-23]對(duì)湖北省、江蘇省、河南省的氨排放進(jìn)行了年際變化分析和地理單元分析。劉春蕾等[24-26]建立了南京市、蘇州市、西安市更為詳細(xì)的氨排放清單。此外，董婧等[27]對(duì)不同季節(jié)北京市某農(nóng)業(yè)區(qū)域大氣環(huán)境氨濃度進(jìn)行了監(jiān)測(cè)，發(fā)現(xiàn)養(yǎng)殖場(chǎng)和有機(jī)肥料廠為該區(qū)域最重要的氨排放源，且氨濃度呈現(xiàn)明顯的季節(jié)、晝夜變化。以上研究分別從國家、區(qū)域和城市角度揭示了農(nóng)業(yè)源，尤其是畜禽養(yǎng)殖與氮肥施用是較大的氨排放源，因此筆者聚焦于分析農(nóng)業(yè)氨排放，建立農(nóng)業(yè)氨排放清單。

黃淮平原位于河南省東部、山東省西部黃河以南及安徽省、江蘇省淮河以北地區(qū)，主要由黃河、淮河下游泥沙沖積而成，地勢(shì)低平、湖泊眾多。黃淮平原以亞熱帶季風(fēng)氣候與溫帶季風(fēng)氣候?yàn)橹鳎募痉置?、土壤肥沃，稻麥一年兩熟，盛產(chǎn)棉花、花生、大豆等經(jīng)濟(jì)作物；豫魯皖蘇四省畜牧產(chǎn)值位居全國前列，為全國各地輸送大量的肉奶禽蛋產(chǎn)品，是我國重要的農(nóng)牧業(yè)生產(chǎn)基地。研究表明[13-27]，以畜禽養(yǎng)殖與氮肥施用為主的農(nóng)業(yè)源是氨排放最主要的來源，因此對(duì)于種植業(yè)和養(yǎng)殖業(yè)都發(fā)達(dá)的地區(qū)而言，建立農(nóng)業(yè)氨排放清單，可為政府部門制定合適的大氣氨污染控制措施提供理論依據(jù)。亳州市居于黃淮平原中心，種植業(yè)和養(yǎng)殖業(yè)都較為發(fā)達(dá)，但亳州市農(nóng)業(yè)氨排放清單的相關(guān)研究較為鮮見，因此，筆者以亳州市為例，研究該市氨排放結(jié)構(gòu)、空間分布、變化趨勢(shì)及不確定性，以期為黃淮平原城市農(nóng)業(yè)氨排放特征研究提供參考。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)概況

亳州市地處黃淮平原中部(115°53′E～116°49′E，32°51′N～35°05′N)，土地面積為852 120 hm2，包括渦陽、蒙城、利辛和譙城3縣1區(qū)。亳州市土壤肥沃，糧食作物以小麥、玉米、大豆為主，平原地勢(shì)與暖溫帶半濕潤(rùn)季風(fēng)氣候?yàn)檗r(nóng)牧業(yè)發(fā)展提供了良好的基礎(chǔ)，是安徽省重要的農(nóng)產(chǎn)品出口基地。該市地形、氣候、土壤等自然條件與農(nóng)牧業(yè)發(fā)展水平在黃淮平原具有代表性。

1.2 研究方法

亳州市農(nóng)業(yè)氨排放清單的計(jì)算采用自下而上的排放因子法，估算亳州市氮肥施用、畜禽養(yǎng)殖、固氮植物、土壤本底、秸稈堆肥、人體糞便6類農(nóng)業(yè)源的氨排放量。排放因子主要參考2014年原環(huán)境保護(hù)部發(fā)布的《大氣氨源排放清單編制技術(shù)指南(試行)》[28]及國內(nèi)外相關(guān)研究成果，優(yōu)先選擇本地化、認(rèn)可度較高的排放因子。計(jì)算公式如下：

(1)

式中：E為氨排放量，t；i為地區(qū)；j為源類別；A為農(nóng)業(yè)源活動(dòng)水平，t或頭、m2、人；EF為排放因子；γ為氮-大氣氨轉(zhuǎn)換系數(shù)，畜禽養(yǎng)殖取1.214，其他排放源取1.0[22]。

1.2.1氮肥施用

我國是一個(gè)擁有廣袤農(nóng)業(yè)用地和傳統(tǒng)耕作方式的農(nóng)業(yè)大國，每年需消耗氮肥超過20×106t。研究表明[29]，肥料中10%～30%的氮會(huì)通氨揮發(fā)的方式損失。氨的揮發(fā)主要取決于氮肥種類、土壤酸堿度、施肥方式、使用量、用水量及當(dāng)?shù)販囟萚17]。2011—2018年亳州市的月均氣溫及年均氣溫來自《亳州市統(tǒng)計(jì)年鑒》，全國年均氣溫來自中國氣象局年氣候公報(bào)，土壤酸堿度及施肥方式來自當(dāng)?shù)剞r(nóng)業(yè)農(nóng)村局。將氮肥歸為尿素、碳酸氫銨、硝酸銨、硫酸銨、其他氮肥5種，采用Xu等[17]的環(huán)境修正因子對(duì)氮肥排放因子進(jìn)行修正：

EFk=EFωk×AFpH×AFmethod×AFrate×AFwater×AFtemp

(2)

式中：EFk為特定條件下的排放因子；EFωk為k類氮肥的排放因子參考值；AFpH、AFmethod、AFrate、AFwater、AFtemp分別為不同土壤酸堿度、施肥方式(包括覆土深施和表面撒施)、使用量、施水時(shí)間與施水量及環(huán)境溫度下的修正因子。具體參數(shù)見表1。

表1 氮肥施用排放因子(EFωk)與修正系數(shù)[17]Table 1 Emission factors(EFωk) and correction coefficients of nitrogen fertilizer application

1.2.2畜禽養(yǎng)殖

畜禽養(yǎng)殖是為了獲得各種畜禽產(chǎn)品而從事的動(dòng)物飼養(yǎng)活動(dòng)，是大氣中氨排放的重要來源[30]。研究表明[31]，1980—2012年畜禽養(yǎng)殖是我國氨排放的最大來源。畜禽糞便管理階段包括戶外、圈舍內(nèi)、糞便存儲(chǔ)處理和后續(xù)施肥。畜禽排泄物釋放的大氣氨包含戶外、圈舍-液態(tài)、圈舍-固態(tài)、存儲(chǔ)-液態(tài)、存儲(chǔ)-固態(tài)、施肥-液態(tài)、施肥-固態(tài)7個(gè)部分。由于畜禽排泄物釋放的氨受畜禽種類影響，所以確定養(yǎng)殖畜禽的種類是構(gòu)建畜禽氨排放清單的關(guān)鍵[21]。根據(jù)《安徽省統(tǒng)計(jì)年鑒》及《亳州市統(tǒng)計(jì)年鑒》獲得奶牛、肉牛、馬、驢、騾、肉豬、母豬、山羊、蛋雞、蛋鴨、肉雞、肉鴨等12個(gè)子排放源的活動(dòng)水平。對(duì)于飼養(yǎng)周期大于1年的畜禽(如奶牛、母豬、蛋禽等)，選用年末存欄數(shù)作為畜禽活動(dòng)水平；對(duì)于飼養(yǎng)期小于1年的畜禽(如肉豬、肉牛、肉禽等)，選用當(dāng)年出欄量作為活動(dòng)水平。由于年末出欄的黃牛一般計(jì)于肉牛的年末存欄數(shù)中，因此用當(dāng)年出欄量作為肉牛的活動(dòng)水平[30]。由于《亳州市統(tǒng)計(jì)年鑒》中只對(duì)蛋禽、肉禽總量進(jìn)行了統(tǒng)計(jì)，故根據(jù)當(dāng)?shù)剞r(nóng)業(yè)農(nóng)村局統(tǒng)計(jì)的2018年蛋雞、蛋鴨、肉雞、肉鴨活動(dòng)水平，對(duì)2011—2018年的畜禽量進(jìn)行推算。

1.2.3固氮植物

我國種植最廣泛的固氮植物是大豆、花生、綠肥，其活動(dòng)水平即3種植物的年種植面積，由于《亳州市統(tǒng)計(jì)年鑒》中缺少綠肥種植的數(shù)據(jù)，故只考慮大豆、花生的氨貢獻(xiàn)。大豆、花生的氨生產(chǎn)系數(shù)分別為1.05×10-4與1.2×10-4kg/(m2·a)[28]。

1.2.4土壤本底

土壤中生物參與有機(jī)物分解排泄出氨或形成易水解為氨的氮類化合物[21]，土壤本底活動(dòng)水平為2011—2018年亳州市年初耕地面積，氨產(chǎn)生系數(shù)為1.8×10-4kg/(m2·a)[28]。

1.2.5秸稈堆肥

可用于秸稈堆肥的農(nóng)作物有8種，分別為水稻、小麥、玉米、棉花、大豆、花生、油菜籽和其他粗糧[32]，本研究暫不考慮其他粗糧用于堆肥對(duì)氨排放的貢獻(xiàn)。根據(jù)《亳州市統(tǒng)計(jì)年鑒》提供的堆肥作物的經(jīng)濟(jì)產(chǎn)量，通過下式計(jì)算用于堆肥的秸稈量：

Ma=Na×Pa×R

(3)

式中：a為農(nóng)作物種類；Ma為用于堆肥秸稈量，t/a；Na為農(nóng)作物谷草比；Pa為農(nóng)作物經(jīng)濟(jì)產(chǎn)量，t/a；R為秸稈施肥比例，亳州市取12%[33]。

1.2.6人體糞便

人體排放氨主要通過呼吸、汗液、糞尿排出[19]，其排放量與人口數(shù)量及衛(wèi)生處理設(shè)施水平有關(guān)。由于呼吸和汗液排放量較少，故僅計(jì)算排泄糞便產(chǎn)生的氨排放量。此外，我國城市地區(qū)大多具有衛(wèi)生處理措施，且人體排泄氨在污水處理中計(jì)算，因此該部分僅基于農(nóng)村常住人口計(jì)算。

1.3 數(shù)據(jù)來源

土壤本底活動(dòng)數(shù)據(jù)來自2011—2018年《安徽省統(tǒng)計(jì)年鑒》，畜禽養(yǎng)殖、氮肥施用、秸稈堆肥、固氮植物、人體糞便等活動(dòng)數(shù)據(jù)來自亳州市農(nóng)業(yè)農(nóng)村局及2011—2018年《亳州市統(tǒng)計(jì)年鑒》，具體數(shù)據(jù)見表2。

表2 亳州市6類農(nóng)業(yè)源的活動(dòng)水平數(shù)據(jù)Table 2 Activity level data of six agriculture sources in Bozhou City

2 結(jié)果與分析

2.1 2018年亳州市農(nóng)業(yè)氨排放特征

2018年亳州市農(nóng)業(yè)氨排放清單如表3所示。由表3可見，6類源氨排放總量為27 529.19 t/a，其中排放量最大的是畜禽養(yǎng)殖，為18 943.89 t/a，貢獻(xiàn)率達(dá)68.81%。亳州市養(yǎng)殖業(yè)發(fā)達(dá)，主要物種飼養(yǎng)量較大，使得畜禽養(yǎng)殖源的氨排放貢獻(xiàn)率較大。其次是氮肥施用，排放量為4 637.73 t/a，貢獻(xiàn)率為16.85%。亳州市氮肥年施用量為6×104t/a左右，以尿素為主，揮發(fā)率較高，因此氮肥施用的氨排放量也較大。

表3 2018年亳州市農(nóng)業(yè)氨排放清單Table 3 Agricultural ammonia emission inventory by categories in Bozhou City in 2018

鑒于畜禽養(yǎng)殖源在農(nóng)業(yè)氨排放中貢獻(xiàn)率較大，對(duì)該源中不同物種的氨排放貢獻(xiàn)率進(jìn)行單獨(dú)分析，結(jié)果如圖1所示(貢獻(xiàn)率小于0.1%的源在圖中不予顯示)。從圖1可以看出，畜禽養(yǎng)殖源中氨排放貢獻(xiàn)率較大的前三位依次是母豬、山羊、奶牛，分別為31.25%、20.34%、19.62%。蛋禽中貢獻(xiàn)率最大的是蛋雞，為10.05%。

圖1 2018年亳州市畜禽養(yǎng)殖源氨排放貢獻(xiàn)率Fig.1 Contribution rate of livestock and poultry breeding in Bozhou City in 2018

2.2 2018年亳州市農(nóng)業(yè)氨排放空間結(jié)構(gòu)

亳州市2018年農(nóng)業(yè)氨排放空間分布如圖2所示。從圖2可看出，利辛縣與譙城區(qū)的氨排放總量較大，蒙城縣與渦陽縣的氨排放總量較小。6類排放源中，固氮植物、秸稈堆肥、土壤本底3類源的氨排放量與耕地面積有關(guān)，從《亳州市統(tǒng)計(jì)年鑒》中得知，渦陽縣的耕地面積最大，導(dǎo)致該地區(qū)的固氮植物、秸稈堆肥、土壤本底3類源氨排放量較大。氮肥施用氨排放量與氮肥施用量有關(guān)，譙城區(qū)氮肥施用量最大，因此該源氨排放量的最大值出現(xiàn)在譙城區(qū)。根據(jù)式(1)可知，人體排泄所導(dǎo)致的氨排放量與農(nóng)村常住人口成正比，而譙城區(qū)的農(nóng)村常住人口最多，所以該源氨排放量最大值出現(xiàn)在該區(qū)。畜禽養(yǎng)殖的氨排放量與畜禽養(yǎng)殖量、畜禽種類有關(guān)，利辛縣擁有大量的肉禽、蛋禽飼養(yǎng)廠，對(duì)氨排放貢獻(xiàn)較大的奶牛、山羊飼養(yǎng)量也最大，導(dǎo)致利辛縣畜禽養(yǎng)殖氨排放量占全市的35%。

圖2 2018年亳州市各區(qū)縣農(nóng)業(yè)氨排放量來源統(tǒng)計(jì)Fig.2 Source statistics of agricultural ammonia emissions in various districts and counties of Bozhou City in 2018

2.3 2011—2018年亳州市農(nóng)業(yè)氨排放量的變化趨勢(shì)

利用排放因子法得到2011—2018年亳州市農(nóng)業(yè)氨排放量的變化趨勢(shì)(圖3)。從圖3可以看出，2011—2018年，亳州市農(nóng)業(yè)氨排放量呈先上升后下降的趨勢(shì)，畜禽養(yǎng)殖與氮肥施用一直是亳州市農(nóng)業(yè)氨排放主要的2個(gè)源，歷年合計(jì)貢獻(xiàn)率為85%～90%?？傮w來看，亳州市農(nóng)業(yè)氨排放量在2011—2014年小幅上升，由35 097.97 t/a升至38 441.13 t/a，年增長(zhǎng)率為3.18%，主要體現(xiàn)在畜禽養(yǎng)殖氨排放，年增長(zhǎng)近1 000 t；2015—2017年，氨排放量變化不大；2018年降至27 529.19 t/a，較2017年的降幅為11 172 t，其中畜禽養(yǎng)殖氨排放量下降了11 159 t。這主要是因?yàn)樵?018年安徽省爆發(fā)非洲豬瘟，挫傷了養(yǎng)殖戶的積極性，生豬產(chǎn)能嚴(yán)重下滑[34]，并且2018年亳州進(jìn)行畜禽規(guī)模養(yǎng)殖場(chǎng)整改，環(huán)保不達(dá)標(biāo)企業(yè)關(guān)停，使得飼養(yǎng)量出現(xiàn)不同程度的降幅，氨排放量也隨之下降[35]。

圖3 2011—2018年亳州市農(nóng)業(yè)氨排放量變化趨勢(shì)Fig.3 Variation trend of agricultural ammonia emissions in Bozhou City from 2011 to 2018

2.4 不確定性分析

排放清單的不確定性主要來自排放因子和活動(dòng)水平數(shù)據(jù)?；顒?dòng)水平數(shù)據(jù)主要來自2011—2018年《亳州市統(tǒng)計(jì)年鑒》《安徽省統(tǒng)計(jì)年鑒》與亳州市農(nóng)業(yè)農(nóng)村局；排放因子主要采用文獻(xiàn)[17，28]中的推薦值。利用蒙特卡羅模擬法分析2011—2018年亳州市農(nóng)業(yè)氨排放清單的不確定性，通過Crystal Ball軟件設(shè)置排放源活動(dòng)水平與排放因子等參數(shù)，基于活動(dòng)水平與排放因子的概率分布類型進(jìn)行不少于10 000次的隨機(jī)重復(fù)抽樣，將輸入?yún)?shù)的不確定性傳遞給輸出結(jié)果，以量化結(jié)果的不確定性[36]。不確定性分析結(jié)果如圖4所示。從圖4可以看出，2011—2018年亳州市農(nóng)業(yè)氨排放清單的不確定性為-22%～26%，清單不確定性較小，其中不同年份的不確定性水平變化較小。畜禽養(yǎng)殖的不確定性最大，為-22%～26%；其次是秸稈堆肥與氮肥施用，不確定性分別為-22%～25%和-19%～21%。畜禽養(yǎng)殖的不確定性最大，主要是由于畜禽養(yǎng)殖部分缺少集約化養(yǎng)殖資料，本研究默認(rèn)集約化養(yǎng)殖比例為100%，另外，《亳州市統(tǒng)計(jì)年鑒》中缺少蛋禽、肉禽詳細(xì)種類數(shù)據(jù)，根據(jù)2018年亳州市農(nóng)業(yè)農(nóng)村局提供的蛋禽、肉禽數(shù)據(jù)推算出2011—2018年蛋雞、蛋鴨、肉雞、肉鴨飼養(yǎng)量，這增加了排放清單結(jié)果的不確定性。秸稈堆肥缺少其他粗糧數(shù)據(jù)也會(huì)對(duì)結(jié)果造成一定影響。此外，氮肥施用的不確定性主要來自計(jì)算時(shí)采用的推薦因子值，涉及多種排放因子修正參數(shù)，不同參數(shù)間不確定性的傳遞導(dǎo)致了氨排放結(jié)果不確定性較大。土壤本底、固氮植物、人體糞便的活動(dòng)水平數(shù)據(jù)皆來自《亳州市統(tǒng)計(jì)年鑒》，數(shù)據(jù)來源可靠且推薦因子無需修正，因此不確定性相對(duì)較小。

圖4 ±95%置信區(qū)間下各類源氨排放的不確定性Fig.4 Uncertainty in emission estimation of ammonia from various sources under ±95% confidence intervals

2.5 毫州市與其他地區(qū)氨排放清單比較

為進(jìn)一步闡述農(nóng)業(yè)氨排放清單的合理性，將亳州市農(nóng)業(yè)氨排放清單與其他地區(qū)清單結(jié)果進(jìn)行對(duì)比，考慮到地理位置、地形區(qū)別，選取商丘市[23]、周口市[23]以及合肥市[37]、南京市[24]、蘇州市[25]等城市作為參考，其中，商丘市、周口市位于黃淮平原，合肥市位于江淮平原，蘇州市、南京市位于長(zhǎng)江下游平原，對(duì)比結(jié)果如表4所示。從表4可以看出，各市農(nóng)業(yè)氨排放清單受到養(yǎng)殖規(guī)模、耕地面積等活動(dòng)水平影響，排放量存在一定差異，但隸屬于同一平原的城市氨排放特征具有一致性。如畜禽養(yǎng)殖與氮肥施用是各地區(qū)最主要的氨排放來源，在地處黃淮平原的亳州市、商丘市、周口市的農(nóng)業(yè)氨排放清單中，畜禽養(yǎng)殖與氮肥施用的氨排放量在農(nóng)業(yè)氨總排放量中的占比均在80%以上；而南京市、蘇州市位于長(zhǎng)江下游平原，城鎮(zhèn)化水平高，第二、三產(chǎn)業(yè)占比大，農(nóng)牧業(yè)發(fā)展相對(duì)較弱，畜禽養(yǎng)殖與氮肥施用的氨排放量在農(nóng)業(yè)氨排放量的占比較低，為58%～69%。氮肥施用方面，亳州市農(nóng)業(yè)氨排放量與合肥市、商丘市、周口市相差較大，主要是因?yàn)榈适┯昧坎町愃?，畜禽養(yǎng)殖氨排放受養(yǎng)殖規(guī)模與養(yǎng)殖結(jié)構(gòu)的影響，亳州市主要物種飼養(yǎng)量與合肥市相近，大于南京市、蘇州市，但遠(yuǎn)小于商丘市與周口市，這也使得亳州市畜禽養(yǎng)殖的氨排放量與合肥市呈現(xiàn)相似規(guī)律。土壤本底由耕地面積決定，亳州市與合肥市耕地面積接近，是南京市的2.5倍，使得亳州市與合肥市氨排放量接近，與南京市氨排放量差異較大。值得注意的是，亳州市與合肥市秸稈堆肥的氨排放量存在較大差異，盡管兩市主要作物產(chǎn)量接近，但在清單計(jì)算時(shí)選取了不同的堆肥比例，對(duì)秸稈堆肥氨排放量造成了一定影響。固氮植物氨排放受大豆、花生產(chǎn)量的影響，亳州市主要作物產(chǎn)量都遠(yuǎn)大于合肥市、南京市，使得亳州市固氮植物氨排放量也遠(yuǎn)大于合肥市、南京市。人體糞便氨排放與各市農(nóng)村常住人口有關(guān)，南京市受到高度城市化的影響(城鎮(zhèn)化率在80%以上)，農(nóng)村常住人口數(shù)最少，且部分農(nóng)村衛(wèi)生設(shè)施完善，人體糞便氨排放量最低；亳州市農(nóng)村常住人口高于南京市，低于商丘市與周口市，使得亳州市人體糞便氨排放量大于南京市、小于商丘市與周口市。此外，不同城市在清單編制時(shí)采用了不同的計(jì)算方法，也會(huì)對(duì)結(jié)果有所影響，如氮肥施用中，南京市、蘇州市、合肥市根據(jù)文獻(xiàn)[28]提供的排放因子推薦值計(jì)算氨排放量，亳州市采用文獻(xiàn)[17]提供的計(jì)算方法，商丘市、周口市則根據(jù)文獻(xiàn)[38]的排放因子公式計(jì)算氨排放量。因此，今后還需在國內(nèi)進(jìn)行大量實(shí)測(cè)和研究，建立統(tǒng)一的計(jì)算方法和本地化因子庫。

表4 不同城市農(nóng)業(yè)氨排放清單Table 4 Inventories of agricultural ammonia emissions in different cities

3 結(jié)論

(1)亳州市2018年農(nóng)業(yè)氨排放總量為27 529.19 t/a，畜禽養(yǎng)殖與氮肥施用是氨排放的主要來源，排放量分別為18 943.89、4 637.73 t/a，占氨排放總量的85.66%。在畜禽養(yǎng)殖中，母豬、山羊、奶牛對(duì)畜禽養(yǎng)殖的貢獻(xiàn)率較大，分別為31.25%、20.34%、19.62%。

(2)從亳州市農(nóng)業(yè)氨排放的空間分布特征來看，利辛縣氨排放總量最大，蒙城縣氨排放總量最小。渦陽縣固氮植物、秸稈堆肥、土壤本底3類源的氨排放量較大，譙城區(qū)氮肥施用、人體糞便氨排放量較大，利辛縣畜禽養(yǎng)殖氨排放量較大。

(3)從年際變化趨勢(shì)來看，亳州市氨排放量在2011—2014年小幅上升，由35 097.97 t/a升至38 441.13 t/a，年增長(zhǎng)率為3.18%;2015—2017年，變化不大；2018年降至275 29.19 t/a。

(4)對(duì)亳州市2011—2018年農(nóng)業(yè)氨排放清單進(jìn)行不確定性分析，結(jié)果表明，6類農(nóng)業(yè)源的不確定性為-22%～26%，清單不確定性較小。