宿星亮，張耕

（山西大學(xué) 物理電子工程學(xué)院，山西 太原 030006）

0 引言

量子點(diǎn)是能使電子在三維受限的低維半導(dǎo)體材料，具有高亮度、窄線寬和短壽命等獨(dú)特的物理性質(zhì)，在量子通訊、探測和能源等領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用前景。其中，InAs/GaAs量子點(diǎn)作為優(yōu)良的直接帶隙量子點(diǎn)材料，始終受到學(xué)者重點(diǎn)關(guān)注，在材料制備、結(jié)構(gòu)表征、光學(xué)性質(zhì)研究及應(yīng)用等領(lǐng)域開展了一系列研究[1-5]。

目前，高品質(zhì)的InAs/GaAs量子點(diǎn)材料已經(jīng)可以通過分子束外延（MBE）的方法獲得，從而對其物理特性的研究引起了更多的關(guān)注。眾多學(xué)者研究了外場對量子點(diǎn)光譜的影響，Itskevich、馬寶珊等人證明了靜壓力會導(dǎo)致量子點(diǎn)的彈性系數(shù)的改變和熒光發(fā)光光譜強(qiáng)度的降低[6-7]。湯乃云等人通過理論計(jì)算獲得了InAs/GaAs量子點(diǎn)禁帶寬度隨靜水壓變化的規(guī)律[8]。近年來，隨著壓電電子學(xué)的提出，形變對半導(dǎo)體材料性質(zhì)的影響引起了越來越多的關(guān)注[9]。III－V族化合物內(nèi)部不僅存在由于自身結(jié)構(gòu)原因而產(chǎn)生的自發(fā)極化，并且對材料施加應(yīng)變后還會產(chǎn)生一個(gè)壓電極化，兩者的總極化會在材料內(nèi)部產(chǎn)生一個(gè)壓電勢，使得半導(dǎo)體材料性質(zhì)發(fā)生明顯的改變。在量子點(diǎn)的實(shí)際應(yīng)用中，半導(dǎo)體材料器件的生產(chǎn)和應(yīng)用不可避免地會受到來自內(nèi)部或外部的應(yīng)力使材料發(fā)生形變，如在焊接、拼裝、器件集成時(shí)受到的外部應(yīng)力等。所以，研究量子點(diǎn)材料在受到外場，尤其是受到應(yīng)力而產(chǎn)生形變時(shí)對InAs/GaAs量子點(diǎn)性質(zhì)的影響對其實(shí)際應(yīng)用有著重要的指導(dǎo)意義。

本文以利用分子束外延技術(shù)采用梯度生長法在GaAs襯底上生長的InAs低密度小尺寸量子點(diǎn)作為研究對象，從理論和實(shí)驗(yàn)上研究了形變和溫度對InAs/GaAs量子點(diǎn)材料光吸收系數(shù)的影響，發(fā)現(xiàn)形變的產(chǎn)生和溫度的升高會導(dǎo)致量子點(diǎn)光吸收譜線強(qiáng)度降低，吸收峰峰位向高頻方向移動?？紤]應(yīng)變導(dǎo)致的壓電勢后，量子點(diǎn)的光吸收強(qiáng)度降低更加明顯；光吸收峰峰位仍向著高能方向移動，發(fā)生藍(lán)移，但與不考慮壓電勢時(shí)的變化相比藍(lán)移減少。溫度的升高會導(dǎo)致光吸收譜線強(qiáng)度降低，光吸收峰峰位藍(lán)移。綜合計(jì)算形變與溫度的影響后引入壓電勢的計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果吻合。

1 理論計(jì)算

本文以GaAs襯底上生長的InAs量子點(diǎn)為研究對象，該量子點(diǎn)材料生長了20.5對的AlGaAs/GaAs的DBR，從而提高量子點(diǎn)的發(fā)光效率和熒光收集率，材料結(jié)構(gòu)如圖1（a）所示。理論計(jì)算中，采用圓柱形量子點(diǎn)模型，半徑為R，高度為L，周圍被GaAs所包圍，且襯底緩沖層厚度遠(yuǎn)大于量子點(diǎn)自身高度，如圖1（b）所示。

圖1 （a）本文所用樣品結(jié)構(gòu)示意圖，（b）圓柱形量子點(diǎn)示意圖Fig.1 （a）Schematic diagram of sample structure used in this paper，（b）Schematic diagram of cylindrical quantum dots

該量子點(diǎn)體系薛定諤方程如下：

其中，m*為電子或空穴的有效質(zhì)量，V(r)為量子點(diǎn)受到的限制勢，不考慮壓電勢時(shí)，V為InAs與GaAs之間的帶隙差1.066 eV。勢場僅與ρ，z有關(guān)，與角度φ無關(guān)，則波函數(shù)為：

其中，Jm是m階貝塞爾函數(shù)，Nm是m階虛宗量漢克爾函數(shù)，A和B為各自函數(shù)中的歸一化常數(shù)，

n、m是主量子數(shù)和角動量量子數(shù)。所以總能量為E=En+Em。

對材料施加應(yīng)力而產(chǎn)生形變時(shí)，因晶體中離子的極化而在材料中產(chǎn)生壓電勢，使壓電勢產(chǎn)生的是由自發(fā)極化Psp和壓電極化Ppe組成的總極化矢量Pt，由此產(chǎn)生的內(nèi)建電場強(qiáng)度為[7]：

其中，κe(InAs)是電子介電常數(shù)。InAs和GaAs的自發(fā)極化均為 1× 10-3C/m2，其壓電極化為[10-11]：

其中υ代表不同的材料，e為壓電常量，且沿z軸的應(yīng)力張量σzz(υ)=0[12-13]，所以ε表示的沿x-y平面或沿z軸的壓應(yīng)力為：

其中，c表示彈性勁度常量，a是材料在常壓下的晶格常數(shù)，a(P)是在應(yīng)力P下壘材料的晶格常數(shù)：

對材料施加應(yīng)力產(chǎn)生形變，則式（2）中量子點(diǎn)的受限勢V(r)應(yīng)寫為

其中，V0(ρ，z，s)是受應(yīng)變影響的電子或空穴的受限勢。

形變不僅會改變能帶的位置，還會改變載流子的有效質(zhì)量，有效質(zhì)量應(yīng)寫為

其中，m0為自由電子質(zhì)量，C為無形變時(shí)的常數(shù)。Eg(s)是產(chǎn)生形變后的禁帶寬度。形變會改變量子點(diǎn)的能帶結(jié)構(gòu)，引入形變下禁帶寬度Eg(s)：

其中，Eg(0)是常壓下禁帶寬度，a1，a2，b1，b2是形變勢。

溫度會導(dǎo)致材料的晶格系數(shù)發(fā)生改變，進(jìn)而使材料的能帶位置發(fā)生變化：

式中Eg(0 K)為T=0 K時(shí)的禁帶寬度，α，β為恒定的參數(shù)，α=3.3× 10-4；β=248[14-15]。

綜上所述，可計(jì)算當(dāng)入射光子能量為?ω時(shí)，在外場影響下InAs/GaAs量子點(diǎn)中光吸收系數(shù)為：

式中，n為材料折射率，c為光速，P2m0在III－V族半導(dǎo)體中是一定值，Γ為激子的線寬，取Γ ≈ 10 meV[16]。

2 討論與分析

本文中實(shí)驗(yàn)材料為利用分子束外延技術(shù)采用梯度生長法在GaAs襯底上生長的InAs低密度小尺寸量子點(diǎn)[17-19]，量子點(diǎn)材料平均高度為20 nm，平均半徑為50 nm。

2.1 理論計(jì)算與實(shí)驗(yàn)結(jié)果的對比

為了驗(yàn)證理論分析結(jié)果的正確性，本文利用拉曼光譜儀測試了110 K溫度下樣品上未施加形變和施加0.5%的形變下量子點(diǎn)的光吸收系數(shù)[20]，結(jié)果如圖2所示。圖中黑線是溫度為110 K時(shí)，未施加形變與0.5%形變時(shí)加入壓電勢的理論計(jì)算結(jié)果，紅線為實(shí)驗(yàn)結(jié)果。由圖可知，形變會導(dǎo)致光吸收系數(shù)峰值的藍(lán)移和光吸收系數(shù)強(qiáng)度的降低。同時(shí)，與實(shí)驗(yàn)結(jié)果的對比可知，加入壓電勢影響的理論計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果更加吻合。

圖2 110 K時(shí)施加0.5%形變后光吸收強(qiáng)度理論值與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的對比Fig.2 Comparison between theoretical value and experimental data of light absorption intensity after applying 0.5% strain at 110 K

2.2 形變對光吸收的影響

現(xiàn)在通過理論計(jì)算研究了材料形變對光吸收系數(shù)的影響，如圖3所示。圖3為300 K時(shí)，半徑50 nm、高度20 nm的InAs/GaAs量子點(diǎn)在不同形變下的光吸收系數(shù)隨著入射光子能量的變化曲線，其中實(shí)線和虛線分別為不考慮壓電勢和考慮壓電勢影響的計(jì)算結(jié)果。由圖可知，光吸收共振峰峰位會隨著形變的增大而向高能方向移動，而光吸收系數(shù)強(qiáng)度隨著形變的增大而減小。與此同時(shí)，形變量由0～18%增加的過程中，不考慮壓電勢時(shí)光吸收峰峰位藍(lán)移量為136 meV，光吸收系數(shù)的強(qiáng)度減少24.99 cm-1；考慮壓電勢情況下光吸收峰峰位藍(lán)移量為103 meV，光吸收系數(shù)的強(qiáng)度減少159.91 cm-1。對比可知，壓電勢對形變造成的光吸收峰峰位藍(lán)移移量降低，但對光吸收系數(shù)強(qiáng)度減弱程度明顯增加。

圖3 形變對光吸收的影響Fig.3 Effect of strain on light absorption

InAs作為一種直接帶隙的半導(dǎo)體材料，形變會使其禁帶寬度增大，從而導(dǎo)致峰值藍(lán)移。同時(shí)，帶隙結(jié)構(gòu)的改變使電子-空穴的波函數(shù)疊加部分減少，從而導(dǎo)致光學(xué)躍遷吸收峰的強(qiáng)度降低。進(jìn)一步考慮由形變產(chǎn)生的壓電勢后，會繼續(xù)加劇電子空穴的分離，波函數(shù)重疊部分減少，量子點(diǎn)的發(fā)光效率降低，最終使得量子點(diǎn)光學(xué)躍遷吸收峰的強(qiáng)度較未考慮壓電勢時(shí)減小。壓電勢同時(shí)提高了電子-空穴間的庫倫相互作用，導(dǎo)致基態(tài)能減小以及電子-空穴波函數(shù)分離的增大，使得量子點(diǎn)峰值藍(lán)移量小于不考慮壓電勢時(shí)的情況。

2.3 形變與溫度共同作用對光吸收的影響

引入溫度對量子點(diǎn)的影響，對溫度和形變共同作用下量子點(diǎn)光吸收的影響進(jìn)行了分析。圖4（a）為110 K時(shí)對圓柱形InAs/GaAs自組裝量子點(diǎn)施加應(yīng)力，產(chǎn)生不同形變下的光吸收系數(shù)變化情況；圖4（b）為量子點(diǎn)材料產(chǎn)生0.5%形變后，不同溫度環(huán)境下量子點(diǎn)材料光吸收系數(shù)變化情況。圖中光吸收系數(shù)進(jìn)行了歸一化處理以更清晰體現(xiàn)變化。

圖4 （a）110 K時(shí)不同形變對光吸收的影響，（b）施加0.5%形變時(shí)不同溫度對光吸收的影響Fig.4 （a）Effect of different strains on light absorption at 110 K，（b）Effect of different temperatures on light absorption when 0.5% strain is applied

由圖4（a）可知，形變量的增加使量子點(diǎn)光吸收系數(shù)降低，峰位藍(lán)移。由圖4（b）可知，溫度的升高使量子點(diǎn)光吸收系數(shù)降低，峰位紅移。溫度升高會導(dǎo)致產(chǎn)生更多的熱聲子，電子被大量聲子散射，減弱了光吸收。同時(shí)，溫度降低使非輻射復(fù)合逐漸減弱，這就使得光吸收相對強(qiáng)度得到了增加。在形變和溫度升高的共同作用下，光吸收強(qiáng)度減弱更為明顯。溫度升高使得量子點(diǎn)材料禁帶寬度降低，導(dǎo)致光吸收峰峰位向低能方向移動，而形變使光吸收峰峰位向高能方向移動，所以在圖4（a）中能觀察到光吸收峰峰位的藍(lán)移而在圖4（b）中卻恰好相反，吸收峰峰位向低能方向移動。

3 結(jié)論

本文以圓柱形InAs/GaAs量子點(diǎn)為研究對象，在理論上計(jì)算了不同外場條件（形變和溫度）下材料光吸收系數(shù)的變化，形變造成了量子點(diǎn)材料禁帶寬度增大，并且會使得壓電勢增大，從而使電子與空穴的波函數(shù)重疊區(qū)域減小，使量子點(diǎn)材料的光吸收系數(shù)共振峰峰位隨形變的增大而增加，但吸收系數(shù)強(qiáng)度減弱。這些結(jié)論對InAs材料制造的激光器、探測器、熱光伏電池和新型光電子器件的設(shè)計(jì)與應(yīng)用具有重要的指導(dǎo)意義。