呂文靜，李紅蓮*，李文鐸，呂賀帥，張仕釗 ，方立德

(1.河北大學(xué) 質(zhì)量技術(shù)監(jiān)督學(xué)院，保定 071002；2.河北大學(xué) 計量儀器與系統(tǒng)國家地方聯(lián)合工程研究中心，保定 071002)

引 言

近年來，環(huán)境問題引起了人們的廣泛關(guān)注。為了對環(huán)境污染進(jìn)行有效監(jiān)測與控制，需要一系列新型傳感器?；诳烧{(diào)諧二極管激光吸收光譜(tunable diode laser absorption spectroscopy,TDLAS)技術(shù)的氣體測量系統(tǒng)可實現(xiàn)實時在線、非接觸式測量，逐漸得到了國內(nèi)外氣體監(jiān)測領(lǐng)域的關(guān)注。

TDLAS系統(tǒng)中最常用的是波長調(diào)制技術(shù)，通過低頻掃描信號與高頻調(diào)制信號疊加對激光器的輸出波長進(jìn)行調(diào)制，經(jīng)過待測氣體吸收后將得到的帶有氣體體積分?jǐn)?shù)信息的光譜吸收信號進(jìn)行解調(diào)從而實現(xiàn)待測氣體體積分?jǐn)?shù)反演。光譜吸收信號與掃描信號、調(diào)制信號的幅值、頻率等因素有關(guān)，并且各調(diào)制參量對諧波信號的影響方式和程度存在較大差異，因此,需要根據(jù)不同的測量目的與條件選擇合適的調(diào)制參量[1-3]。

國內(nèi)外學(xué)者對調(diào)制參量的優(yōu)化進(jìn)行了諸多研究。SUPPLEE[4]和KLUCZYNSKI[5]等人從理論上對調(diào)制度和調(diào)制頻率進(jìn)行了研究。WERLE等人[6]較為全面地闡述了TDLAS系統(tǒng)原理,并分析了調(diào)制度、調(diào)制頻率與掃描頻率對信號的影響。GAO等人[7]通過實驗觀察二次諧波信號隨調(diào)制參量的變化情況，得出了調(diào)制參量的具體優(yōu)化方案。SU等人[8]研究了諧波強(qiáng)度隨激光器調(diào)制參量的變化情況，并采用疊加平均和積分的方法處理檢測信號。SHANG等人[9]從譜線頻域角度對調(diào)制參量進(jìn)行優(yōu)化，提高了測量精度。

目前TDLAS技術(shù)調(diào)制參量優(yōu)化的研究中，基本都是根據(jù)理論或?qū)嶒瀱畏矫娴贸稣{(diào)制參量的優(yōu)化方案。為對實驗調(diào)制參量的優(yōu)化進(jìn)行理論指導(dǎo)，并通過實驗系統(tǒng)驗證理論模擬的準(zhǔn)確性，本文中結(jié)合TDLAS實驗系統(tǒng)與Simulink理論仿真分析了激光調(diào)制參量對二次諧波信號特征的影響，驗證了硬件實驗系統(tǒng)與理論模擬的信號變化規(guī)律具有相關(guān)性，總結(jié)了TDLAS技術(shù)的調(diào)制參量優(yōu)化依據(jù)?；趦?yōu)化后的調(diào)制參量，通過實驗系統(tǒng)對不同體積分?jǐn)?shù)CO2吸收光譜進(jìn)行了測量，建立了主吸收峰處信號強(qiáng)度與不同體積分?jǐn)?shù)CO2的反演模型，分析了系統(tǒng)性能及測量精度。該研究為調(diào)制參量的優(yōu)化提供了參考，為系統(tǒng)測量精度的改善提供了指導(dǎo)。

1 理論基礎(chǔ)

朗伯-比爾定律可以表征待測氣體介質(zhì)對光強(qiáng)的吸收能力。當(dāng)激光器發(fā)出一定頻率的光通過待測氣體介質(zhì)時，待測氣體介質(zhì)會吸收部分光強(qiáng)，輸出光強(qiáng)可以表示為:

I(ν)=I0(ν)exp[-α(ν)L]=

I0(ν)exp[-S(T)g(ν)pφL]

(1)

式中，I(ν)為透射光強(qiáng)；I0(ν)為入射光強(qiáng)；ν為激光發(fā)射頻率；α(ν)為氣體的吸收系數(shù)；S(T)為氣體吸收線強(qiáng),T為溫度；g(ν)為譜線的線型函數(shù)；p為壓強(qiáng)；φ為氣體體積分?jǐn)?shù)；L為吸收光程長度。待測氣體體積分?jǐn)?shù)可根據(jù)上述公式計算[10]。

由于光譜吸收線強(qiáng)非常微弱，一般采用波長調(diào)制技術(shù)通過低頻掃描信號與高頻調(diào)制信號疊加對激光器的輸出波長進(jìn)行調(diào)制。激光器的輸入電流變化時，激光頻率與光強(qiáng)都受到相應(yīng)的調(diào)制，具體調(diào)制公式分別為：

ν(t)=ν0+a1sawtooth(2πf1t)+

a2sin(2πf2t)

(2)

I0(t)=I0[1+a1sawtooth(2πf1t)+

a2sin(2πf2t)]

(3)

式中，ν0為激光器中心頻率，t為采樣時間。sawtooth為低頻鋸齒信號，用于實現(xiàn)波長掃描通過選定范圍的氣體吸收線，sin為高頻正弦信號，目的是提取高頻的諧波信號;a1和a2分別為掃描幅度與調(diào)制幅度;f1和f2分別為掃描頻率與調(diào)制頻率。從上述公式可以看出,吸收信號是由低頻鋸齒信號與高頻正弦信號的頻率、幅值等因素共同決定的[11-13]。

2 實驗系統(tǒng)與仿真建模

2.1 TDLAS實驗系統(tǒng)的搭建

TDLAS實驗系統(tǒng)原理圖見圖1。由調(diào)制信號發(fā)生器產(chǎn)生的掃描信號和調(diào)制信號疊加后通過激光控制器將電壓信號轉(zhuǎn)變?yōu)殡娏餍盘?，激光控制器向激光器提供工作所需的電流和溫度，使其輸出一定波長范圍的激光，而后經(jīng)準(zhǔn)直器準(zhǔn)直進(jìn)入氣體池被待測氣體吸收后，被光電探測器將光信號轉(zhuǎn)換為電信號，再由鎖相放大器對其進(jìn)行解調(diào)輸出諧波信號。在進(jìn)行氣體檢測時，先將動態(tài)稀釋校準(zhǔn)儀配比出一定體積分?jǐn)?shù)的待測氣體通入氣體池中，待氣體體積分?jǐn)?shù)穩(wěn)定后進(jìn)行測量。最后用數(shù)字示波器與LabVIEW采集程序?qū)λ鶞y的信號進(jìn)行數(shù)據(jù)采集[14]，并由ORIGIN軟件對所測信號進(jìn)行分析處理。本文中所使用的激光器為分布式反饋激光器(distributed feedback，DFB)。

Fig.1 Schematic diagram of TDLAS experimental system

2.2 TDLAS仿真系統(tǒng)建模

在分析TDLAS系統(tǒng)的建模原理后，基于MATLAB 2018a中的動態(tài)仿真工具建立氣體測量仿真模型見圖2。仿真模型由光源模塊、氣室模塊、數(shù)據(jù)檢測模塊組成[15-17]。

Fig.2 System model of TDLAS simulation

本文中在常溫常壓下對CO2體積分?jǐn)?shù)進(jìn)行檢測，因此，碰撞加寬對氣體分子吸收譜線影響較大，故氣體吸收譜線選用洛倫茲線型,其模型根據(jù)下式構(gòu)建:

(4)

式中，gL(ν,ν0)為洛倫茲線型函數(shù)，rL為線型函數(shù)的半峰全寬。

洛倫茲線型仿真模型見圖3。

Fig.3 Simulation model of Lorentzian curve

半峰全寬rL根據(jù)下式計算:

(5)

式中，激光器中心頻率ν0、壓力展寬系數(shù)r0和溫度系數(shù)n均可查閱HITRAN數(shù)據(jù)庫可知。氣體分子密度根據(jù)下式構(gòu)建:

(6)

氣體分子密度仿真模型見圖4。

Fig.4 Simulation model of Gas molecular density

一定溫度下的氣體吸收譜線強(qiáng)度S(T)可以根據(jù)下式仿真:

(7)

式中，S(T0)為在參考溫度T0下的吸收譜線強(qiáng)度,h為普朗克常量,k為玻爾茲曼常數(shù),c為光速,E為分子躍遷低態(tài)能量，Q為配分函數(shù)，在很大程度上決定了譜線吸收線強(qiáng)S(T)與溫度的關(guān)系。

氣體吸收譜線強(qiáng)度仿真模型見圖5。

Fig.5 Simulation model of line intensity

上述TDLAS仿真系統(tǒng)模型具有很強(qiáng)的通用性，根據(jù)HITRAN數(shù)據(jù)庫查閱參量進(jìn)行設(shè)置，可對不同種類的氣體進(jìn)行虛擬監(jiān)測并觀察不同體積分?jǐn)?shù)、溫度、壓強(qiáng)對氣體吸收曲線的影響情況。

3 調(diào)制參量的優(yōu)化選擇

本文中分別從Simulink建模仿真與實驗系統(tǒng)測量兩方面對比分析了二次諧波信號峰值、信噪比、對稱性、峰寬以及信號完整性與調(diào)制參量之間的關(guān)系，總結(jié)出了各調(diào)制參量對二次諧波(2f)的影響以及優(yōu)化選取方法。其中峰高由信號峰值與基線之差計算；根據(jù)2f信號峰值與無吸收處的噪聲幅值之比計算出系統(tǒng)二次諧波信噪比，由于此處信號噪聲比值單位相消，因此信噪比無量綱；對稱性好壞根據(jù)諧波左右兩側(cè)峰谷值之比是否接近1來衡量，峰谷比值單位相消無量綱；峰寬根據(jù)信號兩個峰谷之間的距離來確定，此處根據(jù)采樣點數(shù)衡量。

3.1 調(diào)制幅度

當(dāng)調(diào)制幅度較小時，無法獲得明顯的諧波信號，隨著調(diào)制幅度的增加諧波線型逐漸趨于完整。保持其它參量不變，測得180mV～500mV范圍內(nèi)不同調(diào)制幅度在實驗與Simulink仿真下的2f信號變化情況。由圖6a、圖6b可知，峰值隨調(diào)制幅度增大而增大，信噪比(signal-to-noise ratio，SNR)與峰值變化趨勢相同，當(dāng)調(diào)制幅度增加到400mV以后，峰值及信噪比上升趨勢變緩。由圖6c可知，隨調(diào)制幅度增加線型對稱性逐漸變好，但調(diào)制幅度超過一定范圍，諧波信號對稱性反而會變差。這是由于奇次諧波分量和剩余幅度調(diào)制等干擾因素存的存在，導(dǎo)致關(guān)于中心波長對稱的偶次諧波信號兩邊峰谷值不完全相同，因而對稱性可以評價被測信號受干擾的程度，在選擇調(diào)制參量時應(yīng)盡量保證信號有較好的對稱性[18]。由圖6d可知,峰寬隨著調(diào)制幅度的增加單調(diào)遞增，但在測量過程中峰寬過大會受相鄰譜線的干擾。因此，應(yīng)考慮到相鄰譜線間的干擾選擇合適的調(diào)制參量。Simulink模擬結(jié)果變化趨勢與實驗結(jié)果基本吻合。綜合上述因素，測量系統(tǒng)調(diào)制幅度在300mV～350mV范圍內(nèi)選取較為合理。

Fig.6 2f signal characteristic with different modulation amplitude

3.2 調(diào)制頻率

保持其它參量不變，觀察調(diào)制頻率在7kHz～50kHz范圍內(nèi)2f信號的變化情況，見圖7。幅值隨調(diào)制頻率的增大單調(diào)遞減，信號對稱性沒有明顯的單調(diào)變化趨勢，峰寬單調(diào)遞減，信噪比除10kHz外整體趨勢變差。從理論上講，較高的調(diào)制頻率對噪聲的抑制效果也較好。事實上，調(diào)制頻率增大到一定值，檢測器1/f噪聲抑制效果變緩[19]，因而沒有必要繼續(xù)提高調(diào)制頻率。另一方面，調(diào)制頻率過高會增加系統(tǒng)的硬件成本，因此必須選擇適當(dāng)?shù)恼{(diào)制頻率才能得到較好二次諧波信號[20]。結(jié)合上述因素，選擇最佳調(diào)制頻率范圍為10kHz～40kHz。

Fig.7 2f signal characteristic with different modulation frequency

3.3 掃描幅度

選擇100mV～600mV范圍內(nèi)的掃描幅度觀察2f信號變化情況。當(dāng)掃描幅度較小時，無法顯示完整的二次諧波線型。當(dāng)其逐漸增大時，二次諧波信號開始趨于完整。由圖8a～圖8d可知， 掃描幅度對峰值與信噪比的影響較小，諧波對稱性逐漸變好，但線寬逐漸減小。當(dāng)掃描幅度增大到一定范圍時，由于激光器的波長掃描范圍逐步變大，相鄰吸收峰也會隨之出現(xiàn)。因此在確定掃描幅度時應(yīng)在保證諧波信號完整性的基礎(chǔ)上再考慮信號特征。Simulink仿真變化趨勢與實驗結(jié)果基本吻合。綜合上述分析對比可知，要想獲得完整的二次諧波，掃描幅值范圍應(yīng)選取300mV～500mV較為合理。

Fig.8 2f signal characteristic with different scanning amplitude

3.4 掃描頻率

觀察掃描頻率在5Hz～70Hz范圍內(nèi)2f信號的變化情況。掃描頻率決定信號頻率，單周期掃描時間隨掃描頻率的增加而減少，若采樣率不變，單周期內(nèi)的采樣點也會相應(yīng)減少從而導(dǎo)致信號精度降低。與此同時，掃描時間減少將會加快檢測速度[21]。因此要根據(jù)具體檢測環(huán)境選取合適的掃描頻率。因本文中屬于氣體環(huán)境監(jiān)測，對檢測精度要求更高，所以在保證信號特征較佳的前提下，應(yīng)選擇較小的掃描頻率以保證測量精度準(zhǔn)確。由圖9a～圖9d可知，隨著掃描頻率的增加，信號峰值、信噪比及峰寬均隨掃描頻率的增加而單調(diào)遞減，對稱性整體趨勢逐漸變好，但掃描幅值超過一定范圍會導(dǎo)致對稱性變差。綜合上述分析，當(dāng)掃描信號頻率取10Hz時，二次諧波信號波形最佳。

Fig.9 2f signal characteristic with different scanning frequency

結(jié)合以上參量優(yōu)化原則與本文中的實驗系統(tǒng)，確定系統(tǒng)最佳調(diào)制參量為：調(diào)制頻率為10kHz，調(diào)制幅值為300mV，掃描頻率為10Hz，掃描幅值為400mV。由于實驗在穩(wěn)定大氣環(huán)境下進(jìn)行監(jiān)測，大氣湍流等瞬變過程對信號的影響較小可以忽略，因此可采用較小的掃描頻率。

4 氣體體積分?jǐn)?shù)測量實驗與分析

4.1 氣體體積分?jǐn)?shù)測量實驗

保持氣體池壓強(qiáng)為101kPa，溫度為296K，根據(jù)確定的最佳調(diào)制參量進(jìn)行CO2體積分?jǐn)?shù)測量實驗。每測量一個體積分?jǐn)?shù)前都將高純N2通入氣體池中，以保證殘余氣體盡量排出氣體池外，使實驗結(jié)果盡可能準(zhǔn)確。將預(yù)先配置好的體積分?jǐn)?shù)為0.001,0.003,0.005,0.007,0.008,0.009的CO2(背景氣體為 N2)依次通入氣體池，待氣體體積分?jǐn)?shù)穩(wěn)定后進(jìn)行測量。在對吸收信號進(jìn)行采集時，應(yīng)對不同體積分?jǐn)?shù)CO2進(jìn)行10次測量累加求取平均值以減小噪聲的影響。將采集得到的吸收信號進(jìn)行平滑濾波處理，得到不同體積分?jǐn)?shù)CO2的2f信號,見圖10。

Fig.10 2f signals of CO2 of different volume fraction

提取各組數(shù)據(jù)的最強(qiáng)吸收峰，對吸收峰與不同體積分?jǐn)?shù)CO2進(jìn)行擬合。由圖11擬合曲線所示，二次諧波信號峰值與實驗中選取CO2體積分?jǐn)?shù)具有很好的線性關(guān)系[22-23]，線性擬合系數(shù)R2=0.9998。對二次諧波信號峰值進(jìn)行體積分?jǐn)?shù)反演并求得其相對誤差如表1所示，測得的最大相對誤差為0.7333%?？梢?，通過調(diào)制參量的優(yōu)化選擇可以獲得較為理想的二次諧波信號，從而實現(xiàn)待測氣體體積分?jǐn)?shù)的精確反演。

Fig.11 Linear fitting result of volume fraction inversion

Table 1 Gas volume fraction measurement and inversion results

4.2 檢測限

為測量系統(tǒng)檢測限，測得體積分?jǐn)?shù)為0.001的CO2的二次諧波信號見圖12。根據(jù)2f信號峰值均值(USV=5.5381V)和無吸收處的噪聲幅值(USD=0.1365V)之比計算出該系統(tǒng)二次諧波信噪比RSNR[24]≈40.5722，檢測限[25]計算公式為：

D=3Q×N/I=3Q/RSNR

(8)

式中，Q為測量系統(tǒng)進(jìn)樣量，N為測量過程中的噪音，I為信號響應(yīng)值。I/N即為該進(jìn)樣量下的信噪比RSNR。利用以上公式對體積分?jǐn)?shù)為0.001時系統(tǒng)的檢測限進(jìn)行估算，其中進(jìn)樣量即氣體體積分?jǐn)?shù)，此時系統(tǒng)信噪比RSNR=40.5722，可獲得系統(tǒng)檢測限為：D=3×0.001/40.5722≈0.0074%。

Fig.12 2f signal of CO2 at 0.001 volume fraction

5 結(jié) 論

此前TDLAS技術(shù)調(diào)制參量優(yōu)化的研究,基本都是根據(jù)理論或?qū)嶒瀱畏矫娴贸稣{(diào)制參量的優(yōu)化方案。本文中基于Simulink理論進(jìn)行仿真與實驗系統(tǒng)的搭建，研究了TDLAS技術(shù)調(diào)制參量對二次諧波信號峰值、信噪比、峰寬、對稱性以及信號完整性的影響，確定了最佳調(diào)制參量選取原則，達(dá)到了理論模擬指導(dǎo)實驗進(jìn)行的目的。同時實驗系統(tǒng)與理論模擬結(jié)果具有一致性，驗證了系統(tǒng)仿真的準(zhǔn)確性。基于優(yōu)化后的調(diào)制參量，對搭建的實驗系統(tǒng)在常溫(293K)常壓(101kPa)下對不同體積分?jǐn)?shù)的CO2在1432.04nm處的吸收光譜進(jìn)行了測量，建立主吸收峰處信號強(qiáng)度與CO2體積分?jǐn)?shù)的反演模型，線性擬合系數(shù)R2=0.9998，氣體體積分?jǐn)?shù)反演最大相對誤差為0.7333%。分析系統(tǒng)檢測性能可得系統(tǒng)在CO2體積分?jǐn)?shù)為0.001時信噪比為40.5722，檢測限為0.0074%。該研究為TDLAS技術(shù)調(diào)制參量的優(yōu)化提供了依據(jù)，為系統(tǒng)測量精度的改善提供了指導(dǎo)。