陸秋琴， 蘭 瓊， 黃光球

(西安建筑科技大學 管理學院， 陜西 西安 710055)

隨著工業(yè)化的快速發(fā)展,區(qū)域性大氣污染日益突出，VOCs的大幅度排放引發(fā)了諸多環(huán)境問題。作為PM2.5和臭氧等大氣污染物的重要前體物，VOCs能發(fā)生光化學反應并生成有害的二次有機氣溶膠等物質[1-2]。部分VOCs易燃易爆，部分VOCs有毒，可以致癌、引起病變，嚴重危害人體健康[3]，所以“十三五”生態(tài)環(huán)境保護規(guī)劃將VOCs納入大氣污染防治的重要模塊[4]。因此，對VOCs濃度進行預測研究，有助于掌握其發(fā)展和變化規(guī)律，對制定有效的污染防治對策具有重要意義。不同的研究方法拓展和推動了預測理論的發(fā)展，為其他行業(yè)的預測研究提供了參考。同時，該預測研究可為環(huán)境保護規(guī)劃提供重要的數(shù)據(jù)積累，對開展污染控制有著積極的參考意義，也促進了公眾參與和居民環(huán)保意識的提高。

當前，對VOCs等大氣污染物濃度的預測研究主要是在其排放清單的基礎上展開的，通過建立基準年的污染物排放清單，來實現(xiàn)其他時段的預測[5]。國內外學者還利用大氣排放因子S型曲線預測大氣污染物的未來排放趨勢[6-7]；除此之外，還有基于情景分析法的污染物濃度預測，通過識別關鍵不確定因素，構建幾種可能出現(xiàn)的情景并分析內容[8]；優(yōu)化模型也是污染物濃度預測的常見方法[9-10]。已經(jīng)提出的大氣污染濃度預測模型主要有回歸分析、灰色模型[11]、神經(jīng)網(wǎng)絡模型[12]、混沌模型[13]、基于時間序列的模型等[14]，以及他們的組合和改進模型。最優(yōu)定權組合法大氣污染物濃度預測是基于多個空氣質量模式，以各單項空氣質量模式的組合預測誤差平方和最小為原則，構建出針對大氣污染的預測模型[15]。模糊綜合評價方法一般都是結合預測模型來使用。通過模糊聚類分析，將影響環(huán)境質量的各因素按主次區(qū)分，預測時考慮主要因素[16]。

以上研究還存在一些不足：①由于資金、地理條件等限制，對VOCs并不能做到全方位監(jiān)測，所獲取的數(shù)據(jù)和信息不太完整；②研究主要集中在數(shù)量預測方面，較少通過劃分區(qū)域精細到每一個網(wǎng)格進行研究；③預測過程中較少考慮氣象指標等因素對預測結果的影響。為了解決上述問題，本文提出基于網(wǎng)格劃分的空間關聯(lián)區(qū)域VOCs濃度預測方法，以實現(xiàn)區(qū)域內VOCs精細化預測研究。

1 網(wǎng)格劃分與編號

1.1 區(qū)域坐標集合

根據(jù)選定區(qū)域建立相應的坐標系，建立原則為其中的每一點都能用坐標表示，可以取所選范圍比例尺為坐標刻度，獲取不同地方的坐標，形成區(qū)域坐標集合Rc：

Rc={(x1，y1)，(x2，y2)，…，(xn，yn)}

(1)

式中：(xi，yi)表示選定區(qū)域中的第i個坐標，用二維平面坐標表示，其中i=1，2，…，n；n表示區(qū)域坐標點總個數(shù)。

1.2 點云網(wǎng)格劃分算法與編號

點云網(wǎng)格劃分算法是利用點與點之間的距離關系來實現(xiàn)網(wǎng)格劃分，基于一點搜索臨近點形成線段，根據(jù)線段中點臨近檢索第三點，連接三點形成一個三角網(wǎng)格。對其新邊進行中點臨近檢索，依次形成網(wǎng)格體系，具體步驟如下。

1) 獲取區(qū)域坐標點集合Rc，初始化一個種子網(wǎng)格。基于點p1=(xm1,ym1)進行臨近檢索到第二個坐標點p2=(xm2,ym2)，連接兩點形成線段L(p1,p2),再基于線段L的中點臨近檢索第三點p3=(xm3,ym3)，連接點p3形成第一個三角網(wǎng)格，如圖1所示。將網(wǎng)格形成過程中產(chǎn)生的每條邊存入集合El，開始時El=?。

圖1 種子網(wǎng)格

El=El∪(p1,p2)∪(p4,p3)∪…∪(pi,pj)

i,j=1,2,…,n

(2)

2) 在種子網(wǎng)格的基礎上進行網(wǎng)格擴充，利用中點檢索，形成原始網(wǎng)格。從邊集合El中獲取未進行中點檢索的邊Lh(h=1,2,…,l；l為邊的數(shù)量)，其端點坐標為pi=(xmi,ymi)、pj=(xmj,ymj),計算其中點坐標Ci,j；從集合Rc檢索距離點Ci,j最近且未形成邊的點，中點邊與新點構造出兩條新邊，形成一個新的三角網(wǎng)格,并將新產(chǎn)生的邊存入集合El中。重復該步驟，直到邊集合El中不再提供外邊中點檢索為止。

(3)

(4)

3) 原始網(wǎng)格擴展，形成新網(wǎng)格。第二步結束形成一個原始網(wǎng)格，檢索集合Rc是否存在未形成邊的點，如果存在，則尋找新的種子網(wǎng)格重復第一、第二步，直到集合Rc不再有未形成邊的點為止，如圖2所示，此種情況下所選區(qū)域中存在大量的坐標點。在形成網(wǎng)格過程中，如果出現(xiàn)中斷現(xiàn)象，只需重復上述第一、第二步形成新的網(wǎng)格即可。

4) 編制網(wǎng)格順序碼，標識網(wǎng)格信息。在初始化種子網(wǎng)格時，將初始化的第一個三角網(wǎng)格編號為001，表示該區(qū)域的第一個網(wǎng)格。在網(wǎng)格擴充時，根據(jù)網(wǎng)格劃分步驟以及檢索點算法，對形成的新網(wǎng)格依次編號，最后輸出編號后的區(qū)域網(wǎng)格以及網(wǎng)格編號信息 [(pi，pj，pk)，Num](k=1,2,…,n)，如圖2所示。其中(pi，pj，pk)表示形成該網(wǎng)格的三個坐標點，即pi=(xmi,ymi)、pj=(xmj,ymj)、pk=(xmk,ymk)，Num表示網(wǎng)格編號，其編號值范圍為0～999的整數(shù)。

圖2 原始網(wǎng)格及網(wǎng)格編號圖

1.3 點云網(wǎng)格劃分的優(yōu)點

1) 不規(guī)則劃分。根據(jù)所取點不規(guī)則形成大小不一的三角網(wǎng)格。

2) 劃分區(qū)域選點靈活。根據(jù)劃分需求可以隨意選取點，選點過程能有效避免山川、河流等地理條件的限制。

3) 自動編碼。在劃分過程中自動編碼表示網(wǎng)格，達到網(wǎng)格唯一性和明確性的要求。

4) 點利用率高。在網(wǎng)格劃分中采取三點為一的原因是可以將研究區(qū)域中所有的點全部劃分完，不會遺留未劃分的點。

2 空間關聯(lián)區(qū)域數(shù)據(jù)預估與收集

2.1 空間關聯(lián)區(qū)域數(shù)據(jù)預估

1) 網(wǎng)格數(shù)據(jù)預估原理

在實現(xiàn)VOCs精細化監(jiān)管的過程中，將區(qū)域劃分成網(wǎng)格，在網(wǎng)格內設置監(jiān)測點，監(jiān)測設備在固定時段對網(wǎng)格內VOCs污染物進行監(jiān)測，能夠準確地標識該網(wǎng)格內VOCs污染物的監(jiān)測濃度值。但由于網(wǎng)格數(shù)眾多，并不是每一個網(wǎng)格都會設置監(jiān)測點，為了收集和計算未設置監(jiān)測點的網(wǎng)格數(shù)據(jù)，以及預估其污染物發(fā)展態(tài)勢，采取克里金插值法，通過已知網(wǎng)格數(shù)據(jù)及其與未知網(wǎng)格之間的空間關聯(lián)性來預估未知網(wǎng)格數(shù)據(jù)。

2) 克里金插值法預估過程

克里金插值被稱為空間最優(yōu)無偏估計器，它是以變異函數(shù)理論和結構分析為基礎[17]，所選變異函數(shù)由數(shù)學期望、隨機場內特定點的數(shù)學期望、方差運算組成。克里金插值法會根據(jù)所選的變異函數(shù)模型進行模擬，最終對待估點進行預估。

設區(qū)域網(wǎng)格坐標點pi處設有監(jiān)測點，監(jiān)測值為V(pi)，i=1，2，…，n，則未設置監(jiān)測點p0的估計值可以通過周圍n個監(jiān)測點的監(jiān)測值V(pi)求得，即

(5)

式中：λi為監(jiān)測點pi的權重，λi的取值不僅要考慮監(jiān)測點與預測點之間的距離，而且需結合二者的空間分布關系來確定,樣點分布如圖3所示。

圖3 樣點分布圖

設p0為待估計點，已知其鄰域內有p1，p2，…，p8共8個采樣點，其位置如圖3所示，各點的權重分別是λ1，λ2，…，λ8，由于圖中p1、p2、p3、p6到p0的距離相同，并且有p2與p3、p1與p6關于p0對稱，則有λ2=λ3，但由于樣點p5、p7、p8與p6叢聚在一起，這種叢聚作用降低了樣點p6對待估計點p0的影響，p1是一個單獨的樣點不存在叢聚影響，而且點p6與p0之間存在點p4，由于點p4距離點p0更近，對p6存在屏蔽效應，所以λ1>λ6。

要得到無偏最優(yōu)估計值，必須滿足下面兩個條件：

a) 無偏估計，即E=[V(p0)-V*(p0)]=0

b) 估計方差最小，即

Var[V(p0)-V*(p0)]=min

則要求權重λi滿足下列方程：

(6)

2.2 數(shù)據(jù)收集及預處理

1) 數(shù)據(jù)收集

現(xiàn)有的監(jiān)測設備不僅可以監(jiān)測到VOCs的濃度(即單位體積排放量)，而且可以分析出該區(qū)域內VOCs不同組成成分的含量，并將監(jiān)測數(shù)據(jù)上傳至服務器進行存儲，對于設有監(jiān)測點的網(wǎng)格，通過監(jiān)測設備獲取到VOCs監(jiān)測值，并按照統(tǒng)一格式處理。已知監(jiān)測點的監(jiān)測數(shù)據(jù)，通過克里金插值法計算未設有監(jiān)測點網(wǎng)格的VOCs組成成分預估值。將網(wǎng)格監(jiān)測數(shù)據(jù)與網(wǎng)格預估數(shù)據(jù)合并，得到區(qū)域網(wǎng)格的VOCs污染物濃度值，如表1所示。

表1 區(qū)域網(wǎng)格VOCs污染物濃度值

表1對VOCs主要成分依次劃分了編號：苯為1號、甲苯為2號、……、苯乙烯為12號，并結合單元網(wǎng)格順序碼，描述不同網(wǎng)格中不同成分的監(jiān)測濃度值，如V001(1)表示001號網(wǎng)格中苯的濃度值、V028(12)表示028號網(wǎng)格中苯乙烯的濃度值，依次收集得到區(qū)域網(wǎng)格VOCs污染物的濃度值。

2) 數(shù)據(jù)預處理

數(shù)據(jù)預處理是對收集到的網(wǎng)格數(shù)據(jù)進行整理的過程，通過研究區(qū)域每個網(wǎng)格的VOCs污染物濃度數(shù)據(jù)，形成區(qū)域VOCs污染物數(shù)據(jù)集合：

(7)

式中：D表示整個研究區(qū)域網(wǎng)格VOCs組成成分濃度集合；vij表示第i網(wǎng)格內第j類污染物的濃度值。

3 基于隨機森林算法的VOCs預測模型

3.1 數(shù)據(jù)集及模型結構

1) VOCs預測模型特征

VOCs預測模型特征可分為兩大類型，VOCs污染物和氣象指標，具體特征如表2所示。

表2中VOCs污染物特征是指VOCs污染物的烷類、烴類、酯類、醇類、苯系物等具體監(jiān)測成分；氣象指標是指監(jiān)測當天的氣象特征。表2中所有特征形成特征向量集合F。

表2 VOCs特征表

2) VOCs預測模型原始訓練樣本數(shù)據(jù)集合

基于研究區(qū)域VOCs污染物數(shù)據(jù)特征以及時間維度，形成區(qū)域VOCs數(shù)據(jù)集VD：

(8)

式中：αt1，αt2，…，αti和βt1，βt2，…，βti是時序特征向量，分別表示某一時間段內區(qū)域VOCs污染物濃度集合和區(qū)域VOCs總濃度序列數(shù)據(jù)；γ1，γ2，…，γm是非時序特征向量，包含氣象指標參數(shù)值、VOCs污染物特征。

3) VOCs預測模型構建

在上述數(shù)據(jù)處理的基礎上，運用隨機森林算法對研究區(qū)域VOCs濃度進行預測建模，建模過程如圖4所示。

圖4 基于隨機森林的區(qū)域VOCs預測建模過程

首先，利用Bootstrap方法從原始訓練樣本集VD中隨機抽取多個訓練樣本子集，對每個子集分別進行決策樹建模，然后利用測試集對各決策樹進行測試，綜合多棵決策樹測試結果，通過投票得出最終的預測模型。

3.2 訓練樣本子集的隨機選取

原始訓練樣本子集由兩部分構成：一類為VD中區(qū)域VOCs總量數(shù)據(jù)集合βti，將其作為預測模型的輸出；另一類為對應的區(qū)域網(wǎng)格VOCs污染物平均濃度集合αti和非時序特征數(shù)據(jù)集合γm，將其作為預測模型輸入。

利用Bootstrap方法從VD隨機選取w個訓練樣本子集V1，V2，…，Vw，用于構建w棵分類回歸樹(CART)。由于訓練樣本集的選取采用有放回的采樣方法，在采樣過程中會有36.8%的原始樣本不會出現(xiàn)在采集的樣本集合中，這些數(shù)據(jù)稱為袋數(shù)(out-of-bag，OOB)，對CART決策樹的誤差進行估計。對誤差估計取平均，便可得到隨機森林的泛化誤差估計值，由此可以對VOCs濃度預測模型的精度進行量化度量[18]。

3.3 CART決策樹的構建

對每個訓練樣本子集，采用CART算法生成一棵決策樹，共生成w棵決策樹。為保證決策樹構建的隨機性，采用隨機子空間思想，從VOCs特征集合F中隨機選取m個特征作為隨機特征變量，參與決策樹節(jié)點分裂過程，其中m≤log2(M+1)，而M表示特征集合F的集合長度。此外，整個隨機森林中決策樹的棵數(shù)w需根據(jù)預測結果來調整。

3.4 VOCs濃度預測結果投票及性能評價

1) VOCs濃度預測結果

當w棵樹構建完成后，利用測試集對數(shù)據(jù)進行仿真。將測試集數(shù)據(jù)Vk作為輸入，得到各決策樹模型預測的結果序列{fk1(V1)，fk2(V2)，…，fkw(Vw)}，基于隨機森林算法的預測模型最終預測輸出的VOCs濃度采用投票方式產(chǎn)生：

k=1,2,…,n

(9)

式中：Fk為組合預測模型；fki為單棵決策樹預測模型；I為示性函數(shù)；Yk為各決策樹預測的結果序列。將預測模型進行線性組合，即可得到區(qū)域VOCs濃度預測模型。

2) 性能評價指標

采用通用的模型誤差、擬合程度、效率作為度量指標，進行多模型量化評估，如平均相對誤差(MRE)和決定系數(shù)(R2)。其中R2表示模型輸入變量對輸出變量的解釋程度，也稱為擬合優(yōu)度，取值在0到1之間。MRE越小，R2越接近于1，說明模型準確度越高。

(10)

(11)

4 案例分析

4.1 數(shù)據(jù)源

以西安市某區(qū)域涉及VOCs排放的企業(yè)為研究對象，企業(yè)清單來源于北極星網(wǎng)站，時間跨度為2018年6月至2018年12月。VOCs具體濃度數(shù)據(jù)通過企業(yè)年報、地方統(tǒng)計年鑒以及天氣后報網(wǎng)站獲得。將研究區(qū)域劃分成不同大小的網(wǎng)格，收集設有監(jiān)測設備網(wǎng)格的污染物數(shù)據(jù)，通過克里金插值估計法計算出未設監(jiān)測設備網(wǎng)格的污染物數(shù)據(jù)，形成VOCs數(shù)據(jù)集VD。

4.2 研究區(qū)域網(wǎng)格劃分及數(shù)據(jù)收集

1) 網(wǎng)格劃分

通過點云網(wǎng)格算法對西安市某區(qū)進行網(wǎng)格劃分并且對網(wǎng)格進行編號。首先獲取該區(qū)的坐標點集合，初始化種子網(wǎng)格，然后在種子網(wǎng)格的基礎上繼續(xù)擴充，形成新的網(wǎng)格，以此類推，將整個區(qū)域的網(wǎng)格劃分完畢，并編制網(wǎng)格順序碼，標識網(wǎng)格信息，結果如圖5所示。

圖5 西安市某區(qū)網(wǎng)格劃分及編號圖

2) 數(shù)據(jù)集

研究區(qū)域中有部分網(wǎng)格設有監(jiān)測點，由監(jiān)測點獲取到網(wǎng)格VOCs監(jiān)測數(shù)據(jù)，包括VOCs污染物組分中的甲苯、乙烯、苯乙烯等12種物質，具體監(jiān)測數(shù)值如表3所示。

表3 監(jiān)測點VOCs污染物濃度值

4.3 空間關聯(lián)區(qū)域數(shù)據(jù)預估

根據(jù)網(wǎng)格坐標點及VOCs污染物濃度值，構建一個40×40的網(wǎng)格，標注范圍為1～40，即使網(wǎng)格間距為1。創(chuàng)建矩陣S和Y分別存儲坐標值和觀測值(即VOCs污染物濃度值)用于預測，根據(jù)其預估點和已知數(shù)值網(wǎng)格坐標點的空間位置，形成預測值表面，如圖6所示。

注：黑色點表示原始散點數(shù)據(jù)

根據(jù)圖6中預測值表面，結合每個點的擬合誤差值，求解出待估點的預估值，擬合誤差值如圖7所示。

圖7 擬合誤差值

在λi滿足式(6)的條件下，將其相關數(shù)值代入式(5)計算出未設有監(jiān)測點網(wǎng)格的VOCs污染物預估值，具體數(shù)值如表4所示。

表4 預估點VOCs污染物濃度值

4.4 隨機森林模型預測

1) 模型構建及變量相關性分析

通過上述數(shù)據(jù)收集，獲得1 237組VOCs濃度數(shù)據(jù)，按式(8)處理得到數(shù)據(jù)集VD形成原始訓練樣本集，將其劃分為訓練集和驗證集，構建隨機森林回歸模型預測VOCs污染物濃度。VOCs特征集合F作為變量參與決策樹的分裂，模型預測中每個特征所起的作用不同，其相關系數(shù)如表5所示。

表5 VOCs部分特征相關系數(shù)表

根據(jù)相關系數(shù)表，VOCs與異丁烷以及環(huán)戊烷的線性相關性最大，相關系數(shù)達到了0.8以上，但是異戊烷與丙烯、甲苯之間的相關系數(shù)也達到了0.8以上，即各因素之間存在多重共線性，不滿足相互獨立條件，不能直接進行線性回歸，所以采用隨機森林預測。

2) 模型訓練、驗證和評估

將原始數(shù)據(jù)集合分為訓練集和驗證集，由式(10)、(11)分別進行模型的訓練和驗證，并對模型訓練和驗證結果進行評估，如表6所示。

表6 模型評估參數(shù)表

表6中訓練集和驗證集的相關評估參數(shù)值相差很小，其決定系數(shù)R2以及解釋度均達到了98%以上，表明模型在自變量不發(fā)生變化的情況下，因變量的變異概率極小。模型訓練過程中，各特征參數(shù)的重要性如圖8所示。

圖8 VOCs特征影響系數(shù)表

圖8表明， VOCs污染物的預測中，烷烴類污染物重要性比較強，相對而言溫度及壓強作用比較小。

3) VOCs污染物濃度預測

從設有監(jiān)測點網(wǎng)格中選取19組數(shù)據(jù)作為預測集輸入模型，得到各決策樹的預測結果序列，再根據(jù)式(9)投票篩選出最優(yōu)預測結果，預測結果如表7所示。

表7 VOCs污染物濃度預測結果

4) 模型比較

本文是基于網(wǎng)格空間特性以及隨機森林回歸模型實現(xiàn)VOCs污染物濃度預測，現(xiàn)將預測結果與常用的BP神經(jīng)網(wǎng)絡預測結果進行比較，如表8所示。

表8給出了不同網(wǎng)格在兩種預測模型下的VOCs污染物預測值，未設置監(jiān)測點的網(wǎng)格VOCs污染物實際值用克里金插值預測結果代替；分別采用相對誤差和平均相對誤差對兩種模型進行分析。由表8可知，隨機森林模型和BP神經(jīng)網(wǎng)絡模型的VOCs總量預測值的平均誤差分別是3.15%和13.36%，由此可見，隨機森林回歸模型誤差更小。

表8 不同預測方法的結果對比

5 結 論

本次預測是根據(jù)區(qū)域空間關聯(lián)性以及VOCs污染物特征，對其濃度進行的精細化預測，意在解決監(jiān)測設備不能普及部署以及區(qū)域之間污染物的流動影響問題。

1) 各區(qū)域之間的污染物存在相互影響?？死锝鸩逯捣ㄍㄟ^網(wǎng)格的空間地理位置來預估未設置監(jiān)測點的網(wǎng)格數(shù)據(jù)；隨機森林模型基于污染物特征之間的相關關系預測污染物的濃度，隨機森林模型預測的結果更加精準。

2) 和BP神經(jīng)網(wǎng)絡模型相比，隨機森林模型誤差更小，其VOCs總濃度預測值的平均誤差為3.15%。模型構建過程考慮了氣象指標對預測結果的影響，更能體現(xiàn)出VOCs特征之間的關聯(lián)性及相互影響作用。

3) 運用基于隨機森林算法的預測模型預測區(qū)域VOCs總濃度,同時也可以預測其組成成分的濃度(如苯、甲苯、苯乙烯等)，將其與國家VOCs排放控制標準限值進行對比，當超出限值時，結合區(qū)域網(wǎng)格編號信息[(pi，pj，pk)，Num]獲得其坐標信息(pi，pj，pk)，而坐標定位位置可為管理者超前管控提供依據(jù)。