李小飛 代兵 何曉峰

摘要 [目的]探究不同生物有機(jī)肥施用量對(duì)稻田土壤Cd形態(tài)和糙米Cd含量的影響。[方法]采用盆栽試驗(yàn)研究了不同有機(jī)肥增施量對(duì)水稻主要生育期內(nèi)土壤pH、有機(jī)質(zhì)和Cd賦存形態(tài)的動(dòng)態(tài)變化以及糙米中Cd含量的影響。[結(jié)果]與對(duì)照相比，25～45 g/kg有機(jī)肥增施量條件下，水稻分蘗期土壤pH顯著提高0.40～0.42，有機(jī)質(zhì)含量顯著增加1.74～3.1 mg/kg，有效態(tài)Cd下降15.7%～40.7%;孕穗期土壤pH顯著提高1.08～1.14，有機(jī)質(zhì)含量顯著增加7.48～9.68 mg/kg，有效態(tài)Cd下降13.6%～38.8%;揚(yáng)花期土壤pH顯著提高1.30～1.53，有機(jī)質(zhì)含量顯著增加8.38～9.19 mg/kg，有效態(tài)Cd下降10.0%～36.7%;成熟期土壤pH顯著提高0.97～1.13，有機(jī)質(zhì)含量顯著增加6.54～8.81 mg/kg，有效態(tài)Cd下降9.2%～36.8%;水稻成熟后的糙米中Cd含量顯著下降67.7%～72.3%。隨著有機(jī)肥施用量增加，土壤pH、有機(jī)質(zhì)含量以及糙米中Cd含量并無(wú)明顯的變化。[結(jié)論]水稻種植過(guò)程中增施生物有機(jī)肥能有效提高酸性土壤的pH，增強(qiáng)土壤的酸堿緩沖能力，并顯著提升土壤中的有機(jī)質(zhì)含量，促使土壤中Cd由生物活性較強(qiáng)的弱酸提取態(tài)向可還原態(tài)轉(zhuǎn)化，從而達(dá)到抑制水稻對(duì)Cd的吸收，顯著減少糙米中Cd積累的目的。

關(guān)鍵詞 生物有機(jī)肥;水稻;水稻生育期;糙米;鎘

Abstract [Objective]To explore the effects of bio-organic fertilizer on soil cadmium fractions and cadmium accumulation in rice. [Method]Pot experiment was conducted to investigate the dynamic changes of soil pH， organic matter （OM）， cadmium （Cd） fractions in rice growth period and the accumulation of Cd in brown rice. [Result]Compared with CK， under the condition of 25-45 g/kg bio-organic fertilizer， the pH of soil increased by 0.40-0.42， the OM increased by 1.74-3.10 mg/kg， and the available Cd decreased by 15.7%-40.7% during tillering period;the soil pH increased by 1.08-1.14， the OM increased by 7.48-9.68 mg/kg， and the available Cd decreased by 13.6%-38.8% during booting period;the soil pH increased by 1.30-1.53， the OM increased by 8.38-9.19 mg/kg， and the available Cd decreased by 10.0%-36.7% during flowering period;the soil pH increased by 0.97-1.13， the OM increased by 6.54-8.81 mg/kg， and the available Cd decreased by 9.2%-36.8% during maturing period. In addition， the efficiency of reducing Cd increased with the increase of bio-organic fertilizer application. As the amount of bio-organic fertilizer applied increased， there was no significant difference in soil pH，OM， and brown rice Cd content.[Conclusion]The application of bio-organic fertilizer could effectively improve the pH value and acid-base buffer capacity of soil， increase the OM content， and promote the transformation of Cd in the soil from acid-extractable fraction with biological activity to reducible fraction， thus inhibiting the absorption of Cd by rice and significantly reducing the Cd content in brown rice.

Key words Bio-organic fertilizer;Rice;Rice growth period;Brown rice;Cadmium

隨著工礦業(yè)的發(fā)展，大量的重金屬污染物通過(guò)污水灌溉以及大氣沉降等途徑進(jìn)入到農(nóng)田土壤環(huán)境中，造成農(nóng)產(chǎn)品重金屬含量超標(biāo)，嚴(yán)重威脅我國(guó)的糧食安全[1-2]。鎘（Cd）是自然界中分布廣泛的一種高危害有毒致癌類物質(zhì)，易被水稻吸收，具有蓄積性強(qiáng)、毒性持久的特點(diǎn)[3]。近年來(lái)，多地出現(xiàn)的鎘大米事件使得農(nóng)田鎘污染逐漸受到人們的關(guān)注，如何抑制水稻對(duì)鎘的吸收，降低稻米中的鎘含量已成為農(nóng)業(yè)生態(tài)環(huán)境領(lǐng)域研究的熱點(diǎn)之一[4-6]。原位鈍化修復(fù)是通過(guò)向農(nóng)田土壤中施加石灰等鈍化理調(diào)劑，改變鎘在土壤中的賦存形態(tài)和生物活性，從而抑制農(nóng)作物對(duì)鎘的吸收，達(dá)到受污染農(nóng)田土壤安全利用的目的，具有操作簡(jiǎn)單以及見(jiàn)效快等優(yōu)點(diǎn)[7]。近年來(lái)，隨著農(nóng)業(yè)生產(chǎn)過(guò)程中有機(jī)肥料的大力推廣應(yīng)用，以生物有機(jī)肥作為土壤調(diào)理劑解決農(nóng)田鎘污染已成為研究熱點(diǎn)。研究表明，施用有機(jī)肥可改變土壤中的有機(jī)質(zhì)含量和pH，降低土壤中重金屬的生物有效性，從而抑制農(nóng)作物根系對(duì)重金屬的吸收，且在重度污染農(nóng)田中效果更為顯著[8-9]。馬鐵錚等[10]將含枯草芽孢桿菌生物有機(jī)肥施用于水稻種植，結(jié)果表明該有機(jī)肥不僅提高了土壤pH和養(yǎng)分，并顯著降低土壤有效態(tài)鎘含量，糙米Cd含量下降了22%。鄒傳等[11]研究發(fā)現(xiàn)，施加不溶性腐殖酸濾渣可顯著降低土壤中有效態(tài)Cd含量，且鈍化效果隨著濾渣粒徑減小而增強(qiáng)。然而，張佳等[12]研究表明，在水稻種植過(guò)程中施用菜籽餅肥會(huì)導(dǎo)致土壤孔隙水中DOC、DON和可溶性鎘含量升高，從而促進(jìn)了水稻對(duì)Cd的吸收和累積，不利于稻米的安全利用。YM菌生物有機(jī)肥為牲畜糞尿等經(jīng)超高溫發(fā)酵的產(chǎn)物，具有高有機(jī)質(zhì)和生物酶的特點(diǎn)。雖然前人在有機(jī)肥應(yīng)用于農(nóng)田土壤改良等方面已經(jīng)做了一定量的研究，但極少涉及以超高溫發(fā)酵條件下獲得的生物有機(jī)肥作為調(diào)理劑的應(yīng)用試驗(yàn)，因此以該類生物有機(jī)肥作為土壤調(diào)理劑應(yīng)用于農(nóng)田重金屬污染治理中對(duì)土壤中鎘有效性、糙米Cd含量等的影響亟待研究。筆者以YM菌生物有機(jī)肥作為外源有機(jī)肥，通過(guò)大棚盆栽試驗(yàn)對(duì)水稻生育期內(nèi)土壤Cd賦存形態(tài)的動(dòng)態(tài)變化以及糙米中Cd含量進(jìn)行了研究，初步探討了不同有機(jī)肥施用量處理的水稻在分蘗期、孕穗期、揚(yáng)花期和成熟期共4個(gè)階段中土壤的pH、有機(jī)質(zhì)、Cd賦存形態(tài)以及糙米Cd含量的差異，旨在為當(dāng)前我國(guó)鎘污染農(nóng)田土壤修復(fù)技術(shù)開(kāi)發(fā)和糧食安全生產(chǎn)提供參考。

1 材料與方法

1.1 試驗(yàn)材料

供試土壤來(lái)源于廣東省韶關(guān)市仁化縣董塘鎮(zhèn)某冶煉廠周邊農(nóng)田（113°39′36.17″E，25°06′35.39″N）水稻田耕作層。土壤pH 5.15，總Cd含量2.27 mg/kg，超過(guò)《土壤環(huán)境質(zhì)量 農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)管控標(biāo)準(zhǔn)（試行）》（GB 15618—2018）中水稻田土壤鎘濃度標(biāo)準(zhǔn)限值6.5倍，屬重度污染;YM菌生物有機(jī)肥由鵬鷂環(huán)保股份有限公司提供;水稻由廣東省韶關(guān)市仁化縣當(dāng)?shù)剞r(nóng)資站提供，品種為廣東省韶關(guān)市常規(guī)晚稻美香粘2號(hào)。供試土壤和YM菌生物有機(jī)肥基本理化性質(zhì)見(jiàn)表1。

1.2 試驗(yàn)設(shè)計(jì)

將供試土壤置于陰涼處自然風(fēng)干，去除石塊、根系等雜物后破碎過(guò)18目篩，干燥保存待用。根據(jù)YM菌生物有機(jī)肥施用量梯度（0、25、35、45 g/kg）共設(shè)置4組處理（CK、YM25、YM35、YM45），每組處理9個(gè)重復(fù)，在各組水稻分蘗期、孕穗期、揚(yáng)花期、成熟期分別采集土壤和水稻植株樣品。盆栽試驗(yàn)在廣東省生態(tài)環(huán)境技術(shù)研究所內(nèi)的溫室大棚試驗(yàn)基地內(nèi)進(jìn)行。

2018年4月4日根據(jù)試驗(yàn)方案將有機(jī)肥與供試土壤充分混勻，用自來(lái)水將盆栽內(nèi)的土壤均淹水熟化7 d;2018年4月11日進(jìn)行水稻秧苗移栽，每盆2株幼苗。在水稻前中期生長(zhǎng)過(guò)程中均持續(xù)水淹處理，但在分蘗后期開(kāi)始減少淹水水分以及烤田處理，在所有必要的處理中使用常用農(nóng)藥。2018年8月9日水稻移植后120 d成熟收獲。

1.3 樣品采集與處理

分別于水稻移栽后39 d（分蘗期）、64 d（孕穗期）、93 d（揚(yáng)花期）、120 d（成熟期）采集土壤和水稻糙米樣品。將采集的土壤樣品置于陰涼處自然風(fēng)干，去除根系后破碎依次過(guò)10目和100目篩，待測(cè)。將水稻糙米樣品用去離子水洗凈，置于80 ℃烘箱內(nèi)烘干，碾磨待測(cè)。

1.4 測(cè)試項(xiàng)目與方法

采用0.01 mol/L氯化鈣浸提，電位法測(cè)定土壤pH;采用去極化法測(cè)定土壤氧化還原電位（Eh）;采用重鉻酸鉀比色法測(cè)定土壤有機(jī)質(zhì)含量（OM）;采用中性乙酸銨交換法測(cè)定土壤陽(yáng)離子交換量（CEC）;采用石墨爐原子吸收分光光度法測(cè)定土壤Cd全量;采用BCR連續(xù)提取法對(duì)土壤中Cd進(jìn)行賦存形態(tài)分析;采用硝酸-高氯酸（9+1）混酸消解，原子吸收分光光度計(jì)石墨爐法測(cè)定糙米中Cd含量[13]。

1.5 數(shù)據(jù)分析

采用Microsoft Excel 2013和SigmaPlot進(jìn)行數(shù)據(jù)和圖形處理，采用SPSS 20.0顯著性Ducan檢驗(yàn)法進(jìn)行各處理間的差異顯著性分析。

2 結(jié)果與分析

2.1 有機(jī)肥對(duì)土壤pH和有機(jī)質(zhì)的影響

2.1.1 土壤pH。

由表2可知，增施生物有機(jī)肥能有效改善酸性土壤的酸堿緩沖能力，提高水稻在生長(zhǎng)過(guò)程中土壤的pH。CK處理的土壤pH自水稻分蘗期至揚(yáng)花期逐漸降低，但之后隨著水稻生育期的延長(zhǎng)又出現(xiàn)回升的情況。其原因可能一方面由于淹水使土壤與空氣隔絕，土壤鐵氧化物的還原溶解作用使得酸性土壤pH向中性靠攏，但在水稻移植后至揚(yáng)花期的快速生長(zhǎng)過(guò)程中其根系會(huì)分泌部分酸性物質(zhì)，促使土壤pH下降，造成該階段內(nèi)的土壤pH呈快速下降趨勢(shì)[14];另一方面，隨著揚(yáng)花后期烤田過(guò)程的延長(zhǎng)，土壤中的水分蒸發(fā)使得鹽分在表層土壤中積累導(dǎo)致土壤pH又逐漸升高[15]。

與CK相比，增施25～45 g/kg生物有機(jī)肥的水稻在分蘗期、孕穗期、揚(yáng)花期和成熟期土壤pH平均值分別顯著提高0.4～0.42、1.08～1.14、1.3～1.53和0.97～1.13，整個(gè)水稻生育過(guò)程中的土壤pH保持在6.5以上，說(shuō)明該有機(jī)肥施用能有效提高酸性稻田土壤的pH以及增強(qiáng)土壤的酸堿緩沖能力，與陳紅金等[16]有機(jī)肥有利于改良酸性土壤的研究結(jié)果基本一致。此外，隨著有機(jī)肥施用量增加，水稻各生育期內(nèi)的土壤pH無(wú)顯著變化，說(shuō)明提高生物有機(jī)肥增施量對(duì)酸性土壤的pH改良效果影響不大。

2.1.2 土壤有機(jī)質(zhì)。

由表3可知，增施生物有機(jī)肥能顯著提高土壤的有機(jī)質(zhì)含量。CK處理的土壤中有機(jī)質(zhì)含量自水稻分蘗期至揚(yáng)花期生長(zhǎng)過(guò)程中減少6.38 g/kg，但之后隨著水稻生育期延長(zhǎng)至成熟期，土壤有機(jī)質(zhì)又逐漸增加。其原因可能一方面，水稻在移植返青進(jìn)入分蘗期后，快速生長(zhǎng)過(guò)程需要吸收大量的養(yǎng)分，導(dǎo)致初期土壤有機(jī)質(zhì)含量迅速減少，但隨著水稻成熟以及烤田過(guò)程的延長(zhǎng)，有機(jī)質(zhì)礦化速率逐漸減慢;另一方面，水稻生育過(guò)程為淹水-烤田的水分管控，前期的淹水處理使得土壤中的可溶性有機(jī)碳進(jìn)入到水體中，成熟期的持續(xù)烤田處理則促使部分溶解性有機(jī)質(zhì)又重新進(jìn)入到土壤中，從而導(dǎo)致后期有機(jī)質(zhì)含量又出現(xiàn)微增的情況[17]。

與CK相比，增施25～45 g/kg生物有機(jī)肥處理的土壤有機(jī)質(zhì)含量在水稻分蘗期、孕穗期、揚(yáng)花期和成熟期分別顯著提高1.74～3.1、7.48～9.68、8.38～9.19和6.54～8.81 g/kg，整個(gè)水稻生育過(guò)程中土壤有機(jī)質(zhì)含量均超過(guò)33 g/kg，說(shuō)明該有機(jī)肥施用能有效提高酸性稻田土壤中的有機(jī)質(zhì)含量。在整個(gè)水稻生育過(guò)程中，YM25處理的土壤中有機(jī)質(zhì)含量呈先減少后微增的趨勢(shì)，YM35處理的土壤有機(jī)質(zhì)含量呈逐漸升高的過(guò)程，而YM45處理的土壤有機(jī)質(zhì)含量則出現(xiàn)先增加后逐漸減少的情況，其原因可能與有機(jī)肥施用的緩釋效果以及水稻的生長(zhǎng)情況有關(guān)[18]。水稻進(jìn)入分蘗期后，快速生長(zhǎng)過(guò)程中有機(jī)質(zhì)礦化速率加快，由于25 g/kg有機(jī)肥增施量條件下的有機(jī)質(zhì)緩釋量低于消耗量，土壤中有機(jī)質(zhì)呈下降趨勢(shì)，但隨著施用量提高到35～45 g/kg后緩釋量逐漸高于消耗量，土壤中有機(jī)質(zhì)含量呈增加趨勢(shì);隨著生育期延長(zhǎng)，水稻生長(zhǎng)速率逐漸減慢，有機(jī)質(zhì)緩釋量與消耗量處于供給平衡狀態(tài)，土壤中有機(jī)質(zhì)含量無(wú)顯著差異;水稻生長(zhǎng)后期，由于持續(xù)烤田處理使得部分溶解性有機(jī)質(zhì)又重新進(jìn)入到土壤中，從而導(dǎo)致水稻成熟期的土壤有機(jī)質(zhì)含量又呈增加趨勢(shì)。由于有機(jī)質(zhì)礦化速率與水稻生物量成正比，YM45處理的水稻生物量最大，有機(jī)質(zhì)消耗速率更快，因此造成其在水稻孕穗期后土壤有機(jī)質(zhì)含量呈逐漸減少的趨勢(shì)。

2.2 有機(jī)肥對(duì)土壤中Cd賦存形態(tài)的影響

由圖1可知，隨著水稻生育期的延長(zhǎng)，各處理的土壤中Cd全量均呈逐漸下降的趨勢(shì)。與分蘗期相比，CK和YM45處理的土壤在水稻成熟后Cd全量顯著減少，說(shuō)明該處理?xiàng)l件下更多土壤中的Cd被水稻吸收和積累。此外，CK處理的土壤中弱酸提取態(tài)Cd含量隨著水稻由分蘗期至成熟期生長(zhǎng)過(guò)程的延長(zhǎng)，由1.08 mg/kg顯著減少至0.87 mg/kg，其他形態(tài)的Cd則無(wú)顯著變化，說(shuō)明水稻在生長(zhǎng)過(guò)程中主要吸收弱酸提取態(tài)Cd，而對(duì)其他形態(tài)的Cd影響不大。

與CK相比，增施25～45 g/kg生物有機(jī)肥處理的土壤中弱酸提取態(tài)Cd在水稻分蘗期、孕穗期、揚(yáng)花期和成熟期分別下降15.7%～40.7%、13.6%～38.8%、10%～36.7%、9.2%～36.8%，且降幅與增施量成正比;可還原態(tài)Cd分別增加25%～37.1%、31.5%～44.8%、25.5%～38.8%、29.6%～40.6%，且增幅與增施量成正比;可氧化態(tài)Cd無(wú)顯著變化，而殘?jiān)鼞B(tài)Cd則略有增加。由此可知，增施生物有機(jī)肥能夠促使土壤中弱酸提取態(tài)Cd向可還原態(tài)Cd和殘?jiān)鼞B(tài)轉(zhuǎn)化，有利于降低土壤中Cd的生物活性，與姚桂華等[19]有機(jī)肥施用能夠顯著降低土壤中有效態(tài)Cd含量，從而一定程度上降低環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)等研究結(jié)果一致。

2.3 有機(jī)肥對(duì)糙米中Cd含量的影響

由圖2可知，CK處理的水稻糙米中Cd含量為0.65 mg/kg，超過(guò)了《食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)食品中污染物限量》（GB 2762—2017）糙米中Cd的標(biāo)準(zhǔn)限值（0.2 mg/kg）2.2倍，說(shuō)明未施加任何防控措施的情況下，在供試土壤中種植水稻易出現(xiàn)“鎘大米”風(fēng)險(xiǎn)。

與CK相比，施用25～45 g/kg有機(jī)肥的3種處理水稻糙米中的Cd含量下降了67.7%～72.3%，且隨著施用量增加降鎘效果更為顯著。由此可推斷，YM菌生物有機(jī)肥施用能有效阻隔水稻對(duì)土壤中Cd的吸收，顯著降低糙米中Cd含量。水稻對(duì)鎘的吸收隨土壤中Cd含量的升高而迅速增加，糙米中Cd含量與土壤有效態(tài)Cd含量呈顯著正相關(guān)[20-21]。YM菌生物有機(jī)肥施用通過(guò)影響土壤pH和有機(jī)質(zhì)，在整個(gè)水稻生育過(guò)程中維持pH高于6.5以及有機(jī)質(zhì)含量高于33 g/kg的生長(zhǎng)環(huán)境，促使土壤中Cd由活性較強(qiáng)的弱酸提取態(tài)向可還原態(tài)和殘?jiān)鼞B(tài)轉(zhuǎn)化，進(jìn)而抑制了水稻對(duì)Cd的吸收，降低了糙米中Cd含量[22-23]。此外，當(dāng)施用量為45 g/kg時(shí)，水稻糙米中Cd含量低于《食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)食品中污染物限量》（GB 2762—2017）標(biāo)準(zhǔn)限值（0.2 mg/kg），說(shuō)明增加YM菌生物有機(jī)肥施用量有利于減少水稻糙米中的Cd，最終達(dá)到安全生產(chǎn)的標(biāo)準(zhǔn)要求。

3 結(jié)論與討論

有機(jī)肥主要通過(guò)提高土壤pH、有機(jī)質(zhì)含量以及生物酶活性等來(lái)降低土壤有效態(tài)Cd含量，其中土壤pH以及有機(jī)質(zhì)含量可直接影響土壤中Cd的賦存形態(tài)[24-25]。該研究中施用生物有機(jī)肥處理能有效提高水稻主要生育期內(nèi)土壤的pH和有機(jī)質(zhì)含量，促使土壤中Cd賦存形態(tài)由弱酸提取態(tài)向可還原態(tài)轉(zhuǎn)化，其研究結(jié)果與前人基本一致，但也發(fā)現(xiàn)不同施用量條件下存在一定的效果差異。增施25～45 g/kg生物有機(jī)肥條件下，雖然隨著施用量增加土壤pH和有機(jī)質(zhì)含量并無(wú)顯著變化，但土壤中有效態(tài)Cd含量呈顯著下降趨勢(shì)，其原因可能與淹水-烤田的水分管控、有機(jī)質(zhì)的緩釋效應(yīng)和水溶效應(yīng)等因素有關(guān)。淹水和有機(jī)肥施用促使了水稻生長(zhǎng)過(guò)程中土壤的pH向中性靠攏，但有機(jī)肥中有機(jī)質(zhì)的緩釋效應(yīng)又使得土壤中有機(jī)質(zhì)含量并無(wú)明顯的變化;此外，由于土壤中Cd2+結(jié)合點(diǎn)位與有機(jī)肥施用量成正比，增加施用量從而促使了土壤中Cd由弱酸提取態(tài)向可還原態(tài)轉(zhuǎn)化。

糙米中Cd含量與土壤有效態(tài)Cd含量呈顯著正相關(guān)[26-27]。該研究中增施生物有機(jī)肥，一方面通過(guò)提高pH和有機(jī)質(zhì)含量促使土壤中Cd由弱酸提取態(tài)向可還原態(tài)轉(zhuǎn)化，另一方面生物有機(jī)肥中由于含有能夠促進(jìn)微生物代謝，從而降低土壤中有效態(tài)Cd的較高活性生物酶，多重因素共同抑制了水稻對(duì)土壤中Cd的吸收，進(jìn)而顯著減少了糙米中Cd積累量，糙米降鎘率超過(guò)67%，達(dá)到了較好的修復(fù)效果。

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