趙 齊，聶陽(yáng)波，丁琰琰，吳海成，張環(huán)宇，任 杰，阮錫超

(中國(guó)原子能科學(xué)研究院 核數(shù)據(jù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 102413)

209Bi不僅是加速器驅(qū)動(dòng)的潔凈核能源系統(tǒng)ADS[1-3]中重要的靶材料之一，也是鉛鉍快堆系統(tǒng)[4]中的冷卻材料之一。鉛鉍合金不但具有沸點(diǎn)高(1 670 ℃)、熔點(diǎn)低(125 ℃)和化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定等特點(diǎn)，且具有γ射線屏蔽好、中子散射截面大等核特性。這些特點(diǎn)使得鉛鉍堆在安全性、經(jīng)濟(jì)性和可行性等方面具有顯著優(yōu)勢(shì)。鉛鉍堆是除壓水堆外唯一在核潛艇上成功應(yīng)用的堆型，且性能卓越[5]。第4代核能系統(tǒng)國(guó)際論壇(GIF)將鉛鉍快堆列為6種優(yōu)選堆型之一，與壓水堆相比，鉛鉍快堆中子能譜較硬，對(duì)于體積份額較大的209Bi核素，它的評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)準(zhǔn)確度將對(duì)裝置的設(shè)計(jì)結(jié)果產(chǎn)生較大影響。

宏觀實(shí)驗(yàn)是檢驗(yàn)評(píng)價(jià)核數(shù)據(jù)可靠性的重要手段，測(cè)量中子與大體積樣品(厚度一般為幾個(gè)自由程)作用后的泄漏中子譜和泄漏γ譜已成為國(guó)際上檢驗(yàn)評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)可靠性的主要方法之一。209Bi核素在傳統(tǒng)核裝置中應(yīng)用很少，尚未如主要錒系核素和常見(jiàn)結(jié)構(gòu)材料(如Fe、Si等)同樣受關(guān)注，因此，國(guó)際上針對(duì)Bi核素的宏觀檢驗(yàn)實(shí)驗(yàn)非常少，僅俄羅斯物理與動(dòng)力工程學(xué)院(IPPE)在20世紀(jì)90年代開(kāi)展過(guò)相關(guān)實(shí)驗(yàn)[6-8]。1992年，Simakov教授采用飛行時(shí)間法測(cè)量D-T中子源和鉍球樣品作用后的泄漏中子譜[7]。隨后在1997年對(duì)實(shí)驗(yàn)裝置進(jìn)行改進(jìn)后，又采用D-T中子源重新進(jìn)行了測(cè)量，同時(shí)還采用252Cf自發(fā)裂變中子源進(jìn)行了補(bǔ)充測(cè)量[8]。由于IPPE采用了球狀樣品開(kāi)展實(shí)驗(yàn)，該類實(shí)驗(yàn)泄漏中子譜基本趨于各向同性，并不能很好反映評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)中雙微分截面數(shù)據(jù)存在的問(wèn)題。而隨著ADS和鉛鉍快堆系統(tǒng)的裝置設(shè)計(jì)提出，209Bi的評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)開(kāi)始逐步受關(guān)注。本文開(kāi)展新的宏觀實(shí)驗(yàn)，通過(guò)測(cè)量不同角度的定向中子能譜和γ能譜對(duì)現(xiàn)有評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)庫(kù)中209Bi核素評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)的質(zhì)量進(jìn)行檢驗(yàn)，以滿足這些新型核裝置設(shè)計(jì)對(duì)核數(shù)據(jù)提出的需求。

1 實(shí)驗(yàn)布局

實(shí)驗(yàn)在中國(guó)原子能科學(xué)研究院核數(shù)據(jù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室的高壓倍加器上開(kāi)展，具體實(shí)驗(yàn)布局如圖1所示。中子源采用氘氘(D-D)脈沖中子源，通過(guò)飛行時(shí)間法測(cè)量了不同厚度Bi樣品61°和119°方向的泄漏中子飛行時(shí)間譜和泄漏γ能譜。探測(cè)器分別采用BC501A液體閃爍體探測(cè)器[9]和CLYC(Cs2LiYCl6:Ce)探測(cè)器[10-11]。其中，BC501A探測(cè)器尺寸為φ5.08 cm×2.54 cm，放置在加速器大廳墻外的測(cè)量大廳里，利用2 m厚的墻作為屏蔽體，探測(cè)器距樣品約8.1 m，主要用于測(cè)量0.8～3.2 MeV能區(qū)的泄漏中子飛行時(shí)間譜；CLYC探測(cè)器尺寸為φ3.81 cm×3.81 cm，放置在加速器大廳內(nèi)的含硼聚乙烯屏蔽體內(nèi)，探測(cè)器距樣品約3.55 m，用于測(cè)量0.2～0.8 MeV的泄漏中子飛行時(shí)間譜和泄漏γ能譜。將BC501A探測(cè)器中心、樣品中心以及CLYC探測(cè)器中心均放置在墻體準(zhǔn)直器的準(zhǔn)直線D上，且BC501A和CLYC探測(cè)器位于樣品的相反方向，如圖1所示，這樣當(dāng)樣品放在位置A時(shí)，BC501A探測(cè)器測(cè)量61°泄漏中子飛行時(shí)間譜，CLYC探測(cè)器可同時(shí)測(cè)量119°泄漏中子飛行時(shí)間譜和泄漏γ能譜；而當(dāng)樣品放在位置B時(shí)，BC501A探測(cè)器測(cè)量119°泄漏中子飛行時(shí)間譜，CLYC探測(cè)器可同時(shí)測(cè)量61°泄漏中子飛行時(shí)間譜和泄漏γ能譜。

1.1 中子源

中子通過(guò)D(d，n)3He反應(yīng)產(chǎn)生，入射氘束能量為360 keV，束流流強(qiáng)約30 μA，脈沖頻率為1.5 MHz，脈沖寬度約2 ns。中子源中心與準(zhǔn)直線D的距離約17.5 cm。中子產(chǎn)額約4.5×107s-1，采用伴隨粒子法，利用135°方向金硅面壘探測(cè)器，通過(guò)測(cè)量D(d，p)T競(jìng)爭(zhēng)反應(yīng)產(chǎn)生的質(zhì)子獲得中子產(chǎn)額。D-D中子源的能譜和角分布通過(guò)TARGET程序[12]計(jì)算獲得，如圖2所示，并利用BC501A探測(cè)器結(jié)合飛行時(shí)間法對(duì)角分布數(shù)據(jù)進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證，結(jié)果比較如圖3所示，模擬計(jì)算結(jié)果和實(shí)驗(yàn)測(cè)量結(jié)果符合很好。

圖1 Bi樣品宏觀實(shí)驗(yàn)布局Fig.1 Arrangement of benchmark experiment for bismuth sample

圖2 TARGET計(jì)算的中子能譜和角分布Fig.2 Neutron spectrum and angular distribution calculated by TARGET

1.2 樣品

采用表面積為30 cm×30 cm平板狀樣品，厚度分別為5、10和15 cm，對(duì)于能量約為3.1 MeV的入射中子，相當(dāng)于1.12、2.24和3.36個(gè)平均自由程。樣品中209Bi純度為99.9%。樣品中心與中子源中心之間的連線與D束流方向?yàn)?9°。

圖3 TARGET計(jì)算D-D中子角分布 和實(shí)驗(yàn)結(jié)果比較Fig.3 Comparison of angular distribution of D-D neutrons by TARGET and experimental result

1.3 探測(cè)器及數(shù)據(jù)獲取系統(tǒng)

BC501A和CLYC探測(cè)器均具有很好的n-γ分辨能力和快時(shí)間響應(yīng)，適用于通過(guò)飛行時(shí)間法來(lái)測(cè)量中子能譜。傳統(tǒng)的BC501A探測(cè)器受n-γ甄別能力的限制，只能用來(lái)測(cè)量0.8 MeV以上能區(qū)的中子。先利用標(biāo)準(zhǔn)γ源137Cs源(662 keV)和22Na源(511 keV和1 274 keV)對(duì)探測(cè)器進(jìn)行能量刻度以確定探測(cè)器的閾值；然后根據(jù)選定的閾值，選擇對(duì)應(yīng)的探測(cè)器效率曲線。該效率曲線通過(guò)3種方法獲得：1) 利用雙閃爍體法刻度了探測(cè)器的相對(duì)效率曲線；2) 采用D-D中子源刻度2.9 MeV能量點(diǎn)的絕對(duì)效率；3) 利用NEFF程序[13]計(jì)算該閾值下的探測(cè)效率。具體過(guò)程在文獻(xiàn)[10]中有詳細(xì)描述。BC501A探測(cè)器閾值選定在137Cs康普頓示邊緣位置的0.3倍(0.3Cs等效電子能量為143 keV，對(duì)應(yīng)的中子能量約為0.8 MeV)，圖4示出了BC501A探測(cè)器的脈沖形狀甄別譜(PSD2)與脈沖高度譜(PH2)的二維關(guān)聯(lián)圖，從圖4可看出，在該閾值下，中子事件和γ事件能很好鑒別。探測(cè)器效率曲線計(jì)算結(jié)果和實(shí)驗(yàn)刻度結(jié)果如圖5所示。

圖4 BC501A探測(cè)器的n-γ甄別能力Fig.4 n-γ discrimination of BC501A detector

圖5 BC501A與CLYC探測(cè)器效率曲線Fig.5 Efficiency curves of BC501A and CLYC detectors

CLYC探測(cè)器由于含有大量的6Li元素，因此，對(duì)低能中子探測(cè)非常靈敏，且由于中子和γ在探測(cè)器里產(chǎn)生的脈沖形狀差異明顯，如圖6a所示，對(duì)中子脈沖和γ脈沖不同時(shí)間段進(jìn)行電荷積分，得到QDC1(50～250 ns)和QDC2(450～650 ns)，對(duì)兩者進(jìn)行二維譜關(guān)聯(lián)，得到圖6b的甄別結(jié)果(QDC為電荷數(shù)字轉(zhuǎn)換)，可看出，該探測(cè)器具有很好的n-γ甄別能力，即使熱中子和γ也能清晰分開(kāi)。探測(cè)器的中子效率曲線利用MCNP-4C程序[14]，通過(guò)CLYC分子式以及密度(3.31 g/cm3)計(jì)算獲得(圖5)。為獲得CLYC探測(cè)器的能量分辨參數(shù)，分別測(cè)量獲得了137Cs、22Na、60Co、152Eu以及232Th等γ源的脈沖高度譜，不同能量點(diǎn)的分辨率列于表1。根據(jù)能量分辨率公式(式(1))可推得ΔE與E之間的關(guān)系為式(2)，利用表1中獲得的能量分辨率進(jìn)行擬合，測(cè)量結(jié)果和擬合結(jié)果如圖7所示。擬合得到能量分辨參數(shù)A、B、C分別為4.243%、4.796%、2.646%。

(1)

ΔE2=A2E2+B2E+C2

(2)

實(shí)驗(yàn)采用CAMAC總線的多參數(shù)獲取系統(tǒng)，將BC501A、CLYC探測(cè)器以及束流拾取信號(hào)統(tǒng)一輸入到KMAX系統(tǒng)，分別獲得BC501A和CLYC探測(cè)器脈沖高度譜(PH譜)、脈沖形狀甄別譜(PSD譜)以及飛行時(shí)間譜(TOF譜)。使用KMAX軟件進(jìn)行離線分析，甄別并挑選出中子事件和γ事件，分別獲得BC501A探測(cè)器的TOF譜、CLYC探測(cè)器的TOF譜和γ射線PH譜，其中，γ射線PH譜首先通過(guò)二維譜挑選出γ事件(圖4)，并在飛行時(shí)間譜中挑選出γ峰，得到的PH譜能消除大部分本底γ射線，如圖8a所示。最后，對(duì)各譜進(jìn)行源中子歸一(通過(guò)伴隨粒子計(jì)數(shù)獲得中子產(chǎn)額)以及本底扣除(通過(guò)無(wú)樣測(cè)量譜獲得本底譜)等處理，如圖8b所示。

圖6 CLYC探測(cè)器的n-γ甄別能力Fig.6 n-γ discrimination of CLYC detector

表1 不同γ能量的能量分辨率Table 1 Energy resolution of different γ energy

圖7 各種γ源的脈沖高度測(cè)量結(jié)果及能量分辨參數(shù)擬合結(jié)果Fig.7 Pulse height measurements from various γ sources and fitting result of energy resolution parameters

圖8 CLYC獲得有樣和無(wú)樣的γ射線脈沖高度譜Fig.8 Pulse height of γ ray obtained from CLYC detector with and without sample

2 蒙特卡羅模擬

采用MCNP-4C程序?qū)Τ錾渲凶语w行時(shí)間譜和γ脈沖高度譜進(jìn)行模擬計(jì)算，模擬過(guò)程中對(duì)源中子能譜角分布(TARGET程序計(jì)算獲得)、實(shí)驗(yàn)裝置的幾何結(jié)構(gòu)(包括靶結(jié)構(gòu)、準(zhǔn)直器和屏蔽體等)、探測(cè)器中子效率曲線(MCNP程序和NEFF程序計(jì)算獲得)以及脈沖時(shí)間分布等參數(shù)進(jìn)行詳細(xì)描述，209Bi的數(shù)據(jù)分別采用了CENDL-3.1[15]、ENDF/B-Ⅷ.0[16]、JENDL-4.0[17]以及JEFF-3.3[18]庫(kù)的評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)，其他結(jié)構(gòu)材料核采用ENDF/B-Ⅷ.0庫(kù)的評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)直接模擬TOF譜和γ能譜，分別獲得各數(shù)據(jù)庫(kù)的模擬結(jié)果。模擬的TOF譜可直接與歸一后的實(shí)驗(yàn)測(cè)量譜進(jìn)行比較，而模擬的γ能譜還需進(jìn)行以下處理后再與實(shí)驗(yàn)測(cè)量的γ射線PH譜進(jìn)行比較：1) 利用MCNP程序模擬γ射線脈沖高度譜，將獲得的γ能譜作為源項(xiàng)，直接垂直入射至CLYC探測(cè)器，并對(duì)CLYC探測(cè)器的幾何結(jié)構(gòu)和元素成分進(jìn)行詳細(xì)描述；2) 使用能量分辨參數(shù)A、B和C對(duì)模擬的脈沖高度譜進(jìn)行能量展寬。

3 結(jié)果討論與分析

3.1 標(biāo)準(zhǔn)樣品檢驗(yàn)實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)

為檢驗(yàn)實(shí)驗(yàn)測(cè)量系統(tǒng)測(cè)量數(shù)據(jù)的可靠性，首先采用標(biāo)準(zhǔn)樣品(30 cm×30 cm×2 cm的板狀聚乙烯樣品)開(kāi)展實(shí)驗(yàn)測(cè)量。利用BC501A探測(cè)器測(cè)量D-D中子與板狀聚乙烯樣品作用后45°方向泄漏中子飛行時(shí)間譜，利用CLYC探測(cè)器測(cè)量75°方向泄漏中子飛行時(shí)間譜，并采用MCNP程序獲得相應(yīng)的模擬結(jié)果，比較實(shí)驗(yàn)結(jié)果與模擬結(jié)果的n-p散射峰面積，如圖9所示，兩者符合較好，表明系統(tǒng)測(cè)量的數(shù)據(jù)是可靠的。

圖9 標(biāo)準(zhǔn)樣品測(cè)量結(jié)果與模擬結(jié)果比較Fig.9 Comparison between measured and simulated results of standard sample

3.2 實(shí)驗(yàn)不確定度分析

實(shí)驗(yàn)不確定度主要包括統(tǒng)計(jì)誤差和系統(tǒng)誤差。統(tǒng)計(jì)誤差主要包括：1) 中子或γ計(jì)數(shù)統(tǒng)計(jì)誤差，其中，BC501A探測(cè)器中子探測(cè)效率較高，TOF譜統(tǒng)計(jì)誤差約5%，CLYC探測(cè)器中子探測(cè)效率低一些，TOF譜統(tǒng)計(jì)誤差約10%，γ射線PH譜統(tǒng)計(jì)誤差約5%；2) 歸一系數(shù)誤差，包括實(shí)驗(yàn)測(cè)量的n-p散射中子峰面積的統(tǒng)計(jì)誤差(實(shí)驗(yàn)結(jié)果≤3%，模擬結(jié)果≤1%)和伴隨粒子計(jì)數(shù)的統(tǒng)計(jì)誤差(≤0.1%)。系統(tǒng)誤差主要包括中子探測(cè)效率相對(duì)誤差(≤3%)以及測(cè)量角度誤差(≤1%)，實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)最終采用相對(duì)系數(shù)進(jìn)行歸一，即將標(biāo)準(zhǔn)樣品n-p散射峰面積的實(shí)驗(yàn)測(cè)量結(jié)果與模擬結(jié)果的比值作為相對(duì)系數(shù)，這樣可減少甚至消除大部分系統(tǒng)誤差，包括絕對(duì)探測(cè)效率(≤5%)以及伴隨粒子法測(cè)量誤差(≤3%)等。

3.3 Bi樣品檢驗(yàn)結(jié)果及分析

Bi樣品泄漏中子飛行時(shí)間譜的模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖10所示，不同能區(qū)的C/E值(模擬結(jié)果/實(shí)驗(yàn)結(jié)果)列于表2，從結(jié)果可看出：

圖10 泄漏中子飛行時(shí)間譜模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)測(cè)量結(jié)果比較Fig.10 Comparison of measured and calculated leakage neutron TOF spectra

1) 在彈性峰位置，119°方向，各庫(kù)的模擬結(jié)果全低于實(shí)驗(yàn)結(jié)果，ENDF/B-Ⅷ.0庫(kù)偏差較小，而CENDL-3.1的偏差超過(guò)25%，這主要是因?yàn)楦鲾?shù)據(jù)庫(kù)的彈性散射角分布差異明顯(圖11)，在119°方向，CENDL-3.1庫(kù)、JENDL-4.0庫(kù)以及JEFF-3.3庫(kù)的彈性截面低于ENDF/B-Ⅷ.0庫(kù)的；

2) 在第一非彈能區(qū)，ENDF/B-Ⅷ.0庫(kù)、JENDL-4.0庫(kù)以及JEFF-3.3庫(kù)的模擬結(jié)果均與實(shí)驗(yàn)結(jié)果符合較好，而CENDL-3.1庫(kù)的模擬結(jié)果有較明顯低估現(xiàn)象；

3) 在第二非彈能區(qū)，CENDL-3.1庫(kù)和ENDF/B-Ⅷ.0庫(kù)的模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)符合較好，而其他兩個(gè)庫(kù)的模擬結(jié)果均有稍微高估的現(xiàn)象，尤其是JENDL-4.0庫(kù)高估較明顯；

4) 在低能區(qū)0.2～1 MeV，CENDL-3.1庫(kù)、ENDF/B-Ⅷ.0庫(kù)以及JEFF-3.3庫(kù)的模擬結(jié)果均與實(shí)驗(yàn)結(jié)果符合較好，但JENDL-4.0有較明顯低估現(xiàn)象。

Bi樣品泄漏γ能譜的模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果對(duì)比如圖12所示，可看出，JENDL-4.0庫(kù)和JEFF-3.3庫(kù)的模擬結(jié)果和實(shí)驗(yàn)結(jié)果差異很大；ENDF/B-Ⅷ.0庫(kù)在低能區(qū)(≤1 MeV)有高估而在高能區(qū)(≥1 MeV)有低估現(xiàn)象，CENDL-3.1庫(kù)的模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)符合較好。

表2 泄漏中子飛行時(shí)間譜C/E值比較Table 2 Comparisons of C/E values between calculated and measured spectra

圖11 不同數(shù)據(jù)庫(kù)中209Bi彈性散射角分布比較Fig.11 Comparison of angular distribution of ecalstic scattering for 209Bi in different databases

4 小結(jié)

為檢驗(yàn)重要材料核素209Bi的評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)質(zhì)量，采用D-D脈沖中子源，通過(guò)飛行時(shí)間法，利用BC501A探測(cè)器和CLYC探測(cè)器測(cè)量了不同厚度Bi樣品61°和119°方向的泄漏中子飛行時(shí)間譜和泄漏γ能譜，采用MCNP程序開(kāi)展了相應(yīng)的模擬計(jì)算，分別獲得了CENDL-3.1庫(kù)、ENDF/B-Ⅷ.0庫(kù)、JENDL-4.0庫(kù)以及JEFF-3.3庫(kù)評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)的模擬結(jié)果。將模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行了比較分析，通過(guò)不同能區(qū)C/E值比較發(fā)現(xiàn)： CENDL-3.1庫(kù)的模擬結(jié)果在119°方向彈性峰位置有嚴(yán)重的低估現(xiàn)象，在第一非彈能區(qū)有較明顯低估；JENDL-4.0庫(kù)在1.5 MeV附近(第二非彈能區(qū))有一定高估，而在低能區(qū)有明顯的低估現(xiàn)象；泄漏γ能譜JENDL-4.0庫(kù)和JEFF-3.3庫(kù)的模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果偏差明顯，而CENDL-3.1庫(kù)符合較好。209Bi的評(píng)價(jià)核數(shù)據(jù)中，ENDF/B-Ⅷ.0庫(kù)的模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果總體符合最好，可作為核裝置設(shè)計(jì)的首選，而CENDL-3.1庫(kù)在彈性散射和第一非彈性散射能區(qū)有待改進(jìn)，尤其是119°的彈性散射能區(qū)。

圖12 泄漏γ能譜模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)測(cè)量結(jié)果比較Fig.12 Comparison of simulated and experimental results of leakage γ sprctrum