曾新安 閆鵬 蔡錦林，2 張志文 林松毅

(1.華南理工大學(xué) 食品科學(xué)與工程學(xué)院，廣東 廣州 510640；2.廣州市心安食品科技有限公司，廣東 廣州 510700；3.重慶大學(xué) 輸配電裝備及系統(tǒng)安全與新技術(shù)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，重慶 400030；4.大連工業(yè)大學(xué)食品學(xué)院∥國家海洋食品工程技術(shù)研究中心，遼寧 大連 116034)

高壓脈沖電場殺菌技術(shù)通過在電極與電極之間施加高電壓，產(chǎn)生高電場，使得待處理樣品在脈沖電場作用下的通透性增加，膜強(qiáng)度減弱，進(jìn)而使得膜破裂，細(xì)胞質(zhì)外流，最終導(dǎo)致微生物細(xì)胞的死亡。該技術(shù)具有效率高、能耗低等優(yōu)點(diǎn)[1]。高壓脈沖電場殺菌裝置主要由高壓脈沖電源、處理室、控制系統(tǒng)等組成，其中處理室中的處理腔是殺菌的主要區(qū)域，其形狀、大小及材質(zhì)均會(huì)影響腔內(nèi)電場、流場及溫度場的分布，進(jìn)而影響物料的殺菌效果。目前所使用的處理室主要有平板型、共場型、同軸型等[2]，其中共場型和同軸型易于制作連續(xù)式的處理室，而平板型則以靜態(tài)處理室為主。平板型處理室具有電場分布均勻的優(yōu)勢，研發(fā)平板型連續(xù)式處理室意義重大[3- 4]。

現(xiàn)有的關(guān)于高壓脈沖電場殺菌處理室的研究，主要集中在研究處理腔內(nèi)電場的分布，對(duì)處理腔內(nèi)流場及溫度場的分布則較少涉及[5]。物料的流動(dòng)速度會(huì)影響所加電場的有效作用時(shí)間，其流動(dòng)型態(tài)會(huì)影響所加電場的分布均勻程度。另外，有資料表明，高壓脈沖電場殺菌是電場與溫度場共同作用的結(jié)果[6]，所以對(duì)處理腔內(nèi)流場和溫度場的模擬也是必不可少的。文中利用COMSOL Multiphysics軟件對(duì)平板型連續(xù)式處理室進(jìn)行電場、流場及溫度場三場耦合模擬，探究了在層流流動(dòng)型態(tài)、不同入口流速下處理腔內(nèi)的流場分布，并選取合適的入口流速，分析該流速下處理腔內(nèi)電場及溫度場的分布。最后將該處理室用于醋酸菌的殺菌實(shí)驗(yàn)，探究了相同輸入能量下各物理參數(shù)對(duì)殺菌效果的影響，并分析了其成因。

1 高壓脈沖電場殺菌裝置概述

研究中所使用的高壓脈沖電源為20級(jí)的單極性Marx型脈沖發(fā)生器，該發(fā)生器采用過電感的方式對(duì)20個(gè)電容進(jìn)行并聯(lián)充電，然后通過控制電子開關(guān)使得20個(gè)電容串聯(lián)放電，作用于負(fù)載，在負(fù)載側(cè)可以得到最大20 kV的脈沖方波電壓。電源脈寬在2～50 μs之間可調(diào)，頻率在0～1 000 Hz之間可調(diào)。

所采用的平板型連續(xù)式處理室由兩個(gè)平板電極和位于其間的處理腔組成，處理腔為中間小、兩端大的圓柱體形狀，此種設(shè)計(jì)方式可對(duì)流過物料的電流產(chǎn)生聚集作用，使得處理腔內(nèi)直徑最小的柱狀區(qū)域有較大的電場強(qiáng)度，該柱狀區(qū)域即為主要處理腔。圖1是平板型連續(xù)式處理室的三維模型圖，其中兩電極板間的距離為20 mm，處理腔體積為 11 978.749 mm3(由SolidWorks軟件計(jì)算得出，下同)，其中主要處理腔的體積為84.823 mm3。圖2為該處理室的結(jié)構(gòu)示意圖。

圖1 平板型連續(xù)式處理室三維模型圖

圖2 平板型連續(xù)式處理室結(jié)構(gòu)示意圖

2 平板型連續(xù)式處理室的三場耦合模擬

采用COMSOL Multiphysics軟件對(duì)處理腔內(nèi)的3種物理場(電場、流場、溫度場)進(jìn)行耦合模擬，分析物理場的分布，為殺菌處理過程中參數(shù)的選取、殺菌效果及機(jī)理的解釋提供參考意見。

2.1 三場耦合模擬的控制方程及各參數(shù)設(shè)置

2.1.1 控制方程

電場遵循電荷守恒方程[7]，即

(1)

式中：σ(T)為物料在溫度T(單位℃)下的電導(dǎo)率，單位S/m；V為電勢，單位kV；J為電流密度，單位A/m2。

在靜態(tài)條件下，假設(shè)脈沖電場不會(huì)產(chǎn)生電磁力，電場強(qiáng)度與電勢的關(guān)系如下：

E=-V

(2)

式中，E為電場強(qiáng)度，單位kV/cm。

設(shè)物料為牛頓流體，其滿足連續(xù)性方程和動(dòng)量守恒方程，連續(xù)性方程如下：

(3)

式中：p為壓強(qiáng)，單位Pa；ρ為流體密度，單位kg/m3；t為時(shí)間，單位s；v為流速，單位m/s。

研究中所使用的物料與水相近，取密度為998.2 kg/m3，黏度為1.005×10-3Pa·s，則其雷諾數(shù)為

Re=ρvd/η=5 959.4v

(4)

式中：η為物料黏度，單位Pa·s；v為初始流速，單位m/s；d為主要處理腔內(nèi)徑，單位m。

本處理室的處理腔內(nèi)徑不統(tǒng)一，會(huì)使電流在主要處理腔處聚集，主要處理腔會(huì)得到比腔內(nèi)其他部位大得多的電場強(qiáng)度，殺菌過程主要發(fā)生在主要處理腔，此種設(shè)計(jì)相對(duì)于傳統(tǒng)平板型處理室的主要優(yōu)勢在于：當(dāng)?shù)玫较嗤妮^高電場強(qiáng)度時(shí)，該處理室不易被擊穿。

由于處理腔的不規(guī)則性，使得腔內(nèi)的一些空間有物料堆積，為使經(jīng)過主要處理腔的物料盡可能少地與堆積的物料混合，物料不宜處在湍流型態(tài)下。另一方面，主要處理腔容積較小，若流速過快，要想達(dá)到相同的有效處理時(shí)間，則需提高頻率或者脈寬，這對(duì)高壓脈沖電源提出了更高要求。綜合考慮，應(yīng)使得流體處在層流型態(tài)下，令其雷諾數(shù)Re<2 000，計(jì)算得相應(yīng)的流速v<0.33 m/s。所滿足的層流方程如下：

(5)

式中，g為重力加速度，9.8 m/s2。

溫度場滿足能量守恒方程，即

(6)

式中：cp(T)為比定壓熱容，單位J/(kg·K)；k(T)為熱導(dǎo)率，單位W/(m·K)。

2.1.2 邊界條件

模擬過程中，電場的上方電極板設(shè)置電壓，下方電極板設(shè)置接地。流體入口設(shè)置法向流入速度，出口處壓力條件設(shè)置為1個(gè)大氣壓，選擇法向流。溫度場中設(shè)置入口處溫度為25 ℃，出口處設(shè)置熱通量為對(duì)流熱通量，其傳熱系數(shù)為5 W/(m2·K)，外部溫度設(shè)為25 ℃。

2.1.3 材料屬性

模擬過程中，電極所采用的材質(zhì)為鈦，處理室腔體使用聚四氟乙烯，內(nèi)部流體使用模擬水。

2.1.4 網(wǎng)格劃分與求解

用COMSOL Multiphysics自帶的自由網(wǎng)格劃分工具劃分網(wǎng)格，序列類型選擇物理場控制網(wǎng)絡(luò)，得到的完整網(wǎng)格包含219 601個(gè)域單元、1 018 270個(gè)自由度。

2.2 平板型連續(xù)式處理室中流場的分布

高壓脈沖電場殺菌處理中，流場的分布會(huì)影響電場及溫度場的分布，但電場及溫度場對(duì)流場的影響較小，所以文中首先對(duì)流場進(jìn)行單一場層流穩(wěn)態(tài)模擬，尋求最適流速。

使用COMSOL Multiphysics軟件在入口流速分別為1、2、3、5、10、15、20、25和30 cm/s的條件下進(jìn)行參數(shù)化掃描，主要處理腔內(nèi)的速度分布如圖3所示。

圖3 主要處理腔中央截面的徑向速度分布

由圖3所示主要處理腔中央截面速度隨徑向位移的分布可知，層流型態(tài)下，入口流速越大，主要處理腔內(nèi)的速度越不均勻，但若速度過小，又會(huì)使得在主要處理腔內(nèi)完成了殺菌的物料與處在其他區(qū)域內(nèi)的物料混合時(shí)間變長，因此研究中采用入口流速5 cm/s作為實(shí)驗(yàn)條件。圖4為入口流速為5 cm/s時(shí)處理室軸向截面的速度分布圖。

圖4 處理室軸向截面的速度分布

2.3 平板型連續(xù)式處理室中電場的分布

高壓脈沖電場殺菌過程中，電場的分布尤為重要，一方面其會(huì)影響殺菌效果，另一方面，若處理室內(nèi)存在比較高的尖峰電場，會(huì)使得處理室整體擊穿，進(jìn)而對(duì)高壓脈沖電源造成損害。電場的分布受流場分布的影響較大，但受溫度場的影響較小。接下來對(duì)流場和電場進(jìn)行耦合模擬。

使用COMSOL Multiphysics軟件在入口流速為5 cm/s，電壓分別為2、4、6、8、10 kV的條件下進(jìn)行參數(shù)化掃描，分析主要處理腔內(nèi)的電場分布。

圖5-7分別為主要處理腔入口截面、中央截面和出口截面電場強(qiáng)度隨徑向位移的變化，圖8示出了電壓為9 kV時(shí)處理室軸向截面的電場分布。

圖5 主要處理腔入口截面的徑向電場分布

圖6 主要處理腔中央截面的徑向電場分布

圖7 主要處理腔出口截面的徑向電場分布

圖8 處理室軸向截面的電場分布

2.4 平板型連續(xù)式處理室中溫度場的分布

在高壓脈沖電場殺菌過程中，溫度的變化一方面會(huì)對(duì)物料的殺菌效果造成一定的影響，另一方面，過高的溫度會(huì)破壞物料中的熱敏性成分，進(jìn)而影響物料品質(zhì)，所以處理腔中溫度場的分布也十分重要。溫度場的分布受流場及電場分布的影響，下面對(duì)流場、電場、溫度場進(jìn)行三場耦合模擬。

使用COMSOL Multiphysics軟件在入口流速為5 cm/s，電壓為9 kV，持續(xù)時(shí)間分別為0、5、10、15、20、25、30 μs的條件下進(jìn)行瞬態(tài)模擬，分析主要處理腔內(nèi)的溫度場分布。

圖9-11分別為主要處理腔入口截面、中央截面和出口截面溫度隨徑向位移的變化，圖12示出了持續(xù)時(shí)間為10 μs時(shí)處理室軸向截面的溫度分布。

圖9 主要處理腔入口截面的徑向溫度分布

圖10 主要處理腔中央截面的徑向溫度分布

圖11 主要處理腔出口截面的徑向溫度分布

圖12 處理室軸向截面的溫度分布

3 平板型連續(xù)式處理室實(shí)驗(yàn)及結(jié)果分析

3.1 物料的制備

荔枝是四大“嶺南水果”之一[8]，其味道鮮美、營養(yǎng)豐富，深受廣大消費(fèi)者的喜愛。但荔枝采收集中，鮮銷難，加工成荔枝酒等產(chǎn)品能大大緩解鮮銷壓力，減少資源浪費(fèi)。由于荔枝采摘季節(jié)為高溫高濕天氣，利于醋酸菌的生產(chǎn)及繁殖，荔枝酒在生產(chǎn)過程中容易感染醋酸菌等，醋酸菌利用酒精代謝產(chǎn)生醋酸，導(dǎo)致酒體酸敗，揮發(fā)酸含量升高，影響最終荔枝酒的品質(zhì)，所以探索利用平板型連續(xù)式處理室來殺滅醋酸菌很有必要。

實(shí)驗(yàn)所使用的物料參考文獻(xiàn)[9]中的發(fā)酵工藝參數(shù)進(jìn)行處理，具體處理過程如下：

步驟1取一定量的12%荔枝酒，使用蒸餾水調(diào)節(jié)其酒精度至5.5%，測得其電導(dǎo)率為1 480 μS/cm；

步驟2對(duì)經(jīng)步驟1配得的荔枝酒進(jìn)行熱殺菌處理，保證其中無醋酸菌；

步驟3稱取一定量的滬釀1.01號(hào)醋酸菌，按0.42 g/L的比例加入荔枝酒中；

步驟4將上述溶液置于32 ℃恒溫培養(yǎng)箱中好氧發(fā)酵7 d；

步驟5發(fā)酵結(jié)束后進(jìn)行指標(biāo)測量，測得含酸量(以酒石酸計(jì))為14.71 g/L，電導(dǎo)率為2 340 μS/cm，初始菌落濃度為5.5×107CFU/mL。

3.2 實(shí)驗(yàn)方案設(shè)計(jì)

目前對(duì)高壓脈沖電場殺菌效果的研究主要集中在對(duì)具體物料進(jìn)行單因素梯度實(shí)驗(yàn)，探索最適的殺菌條件[10]，或?qū)⒕O(shè)備的能量利用率進(jìn)行估算，探究處理室的能量占比[11]。也有研究者對(duì)殺菌過程中的溫升進(jìn)行分析，來對(duì)殺菌系統(tǒng)進(jìn)行改進(jìn)[12]，但對(duì)輸入能量與殺菌效果的關(guān)系目前研究較少。

由模擬結(jié)果可知，處理腔內(nèi)的電場分布并不均勻，單一的電場強(qiáng)度或電壓無法表征殺菌效果，因此，文中通過控制整個(gè)處理室的輸入能量來探究不同物理參數(shù)與殺菌效果之間的關(guān)系。

處理室輸入能量按下式計(jì)算[13]：

(7)

t=nτ

(8)

(9)

式中：Qin為處理室輸入能量，單位J；R為處理室的等效阻抗，單位Ω；U為施加在處理室兩端的電壓，單位V；t為有效處理時(shí)間，單位s；n為作用于物料的脈沖個(gè)數(shù)；τ為所加方波脈沖的脈寬，單位s；h為處理室主要處理腔的高度，單位m；f為所加脈沖的頻率，單位Hz。

由式(7)-(9)可知，處理室輸入能量為

(10)

式中，h和v為常量，R與處理室的結(jié)構(gòu)及物料的電導(dǎo)率有關(guān)，此處不考慮實(shí)驗(yàn)過程中物料電導(dǎo)率的變化以及處理腔體和電極板的變化，則R也為固定值。因此，處理室的輸入能量與電壓、頻率和脈寬這3個(gè)物理?xiàng)l件有關(guān)，當(dāng)控制其中一個(gè)物理量時(shí)，另外兩個(gè)呈反比關(guān)系，文中即采用此種方式對(duì)按3.1節(jié)步驟制備的物料進(jìn)行殺菌實(shí)驗(yàn)。殺菌前后對(duì)物料中的醋酸菌數(shù)量進(jìn)行平板計(jì)數(shù)，每個(gè)樣品平行3次，結(jié)果取平均值，殺菌效果以醋酸菌的菌落減少對(duì)數(shù)表示：

菌落減少對(duì)數(shù)=log(N0/N)

(11)

式中：N為殺菌處理后計(jì)數(shù)平板上的菌落濃度，單位CFU/mL；N0為殺菌處理前計(jì)數(shù)平板上的菌落濃度，單位CFU/mL。

3.3 結(jié)果和分析

3.3.1 脈寬不變時(shí)電壓和頻率對(duì)殺菌效果的影響

控制脈寬為10 μs，在電壓分別為10、9、8、7、6、5 kV的條件下，根據(jù)式(10)設(shè)置頻率分別為100、123、156、204、277、400 Hz，得到圖13所示實(shí)驗(yàn)結(jié)果。

由圖13可以看出，隨著電壓的升高，醋酸菌的菌落減少對(duì)數(shù)升高，殺菌效果增強(qiáng)。在電壓10 kV、頻率100 Hz、脈寬10 μs的條件下，由對(duì)電場的模擬可知，主要處理腔內(nèi)的電場強(qiáng)度介于10～17 kV/cm之間，在此條件下，醋酸菌的菌落減少對(duì)數(shù)超過3。但電壓為5 kV、頻率為400 Hz、脈寬為10 μs時(shí)，殺菌效果較差，表明即使輸入能量相等，殺菌效果也會(huì)存在差異。分析其原因，可能是：電壓(電場強(qiáng)度)越高，物料中的粒子受到的電場力越大，其移動(dòng)的速度越快，粒子間發(fā)生碰撞的幾率更大，粒子碰撞便會(huì)產(chǎn)熱，由對(duì)溫度場的模擬可知，當(dāng)電壓為9 kV、脈寬為10 μs時(shí)，主要處理腔內(nèi)會(huì)有0.00～0.14 ℃的溫升，實(shí)驗(yàn)中確實(shí)發(fā)現(xiàn)物料在電壓偏高時(shí)會(huì)有13.00～24.00 ℃的溫升，所以此種條件下的殺菌可以看成是高壓脈沖殺菌和歐姆熱殺菌共同作用的結(jié)果，因而殺菌效果較好。此實(shí)驗(yàn)同時(shí)也證明了電壓(電場強(qiáng)度)的影響程度較頻率的影響程度大。

圖13 電壓和頻率對(duì)殺菌效果的影響

3.3.2 頻率不變時(shí)電壓與脈寬對(duì)殺菌效果的影響

控制頻率為100 Hz，在脈寬分別為2、5、10、15、20、30 μs的條件下，根據(jù)式(10)，設(shè)置電壓分別為12.0、7.6、5.4、4.4、3.8、3.1 kV，得到圖14所示實(shí)驗(yàn)結(jié)果。

圖14 電壓和脈寬對(duì)殺菌效果的影響

由圖14可看出，隨著脈寬的增加，處理室兩端的電壓降低，醋酸菌的菌落減少對(duì)數(shù)降低，殺菌效果變差。在電壓12 kV、頻率100 Hz、脈寬2 μs的實(shí)驗(yàn)條件下，醋酸菌的菌落減少對(duì)數(shù)超過3，但在脈寬大于15 μs時(shí)，殺菌效果較差。由電崩解理論和電穿孔理論可知，脈寬即為施加于物料上電壓持續(xù)的時(shí)間，粒子在此時(shí)間段內(nèi)進(jìn)行極化，脈寬的大小可以影響粒子的極化程度及極化數(shù)目，進(jìn)而影響所形成的跨膜電場的大小。由該實(shí)驗(yàn)得出的數(shù)據(jù)可知，隨著脈寬增加、電壓減小，殺菌效果變差，說明電壓(電場強(qiáng)度)的影響程度較脈寬的影響程度大。

3.3.3 電壓不變時(shí)脈寬和頻率對(duì)殺菌效果的影響

控制電壓為9 kV，改變脈寬(2、5、10、15、20、30 μs)，根據(jù)式(10)，設(shè)置頻率分別為500、200、100、67、50、34 Hz，得到圖15所示實(shí)驗(yàn)結(jié)果。

圖15 脈寬和頻率對(duì)殺菌效果的影響

由圖15可以看出，當(dāng)控制處理室兩端的輸入電壓時(shí)，改變脈寬和頻率對(duì)殺菌效果的影響并不大。脈寬和頻率共同決定殺菌的有效時(shí)間，在有效時(shí)間相同時(shí)，物料中粒子的極化程度相似，形成的跨膜電場相近，所以殺菌效果相差不大。

4 結(jié)語

文中使用COMSOL Multiphysics軟件對(duì)平板型連續(xù)式處理室處理腔的電場、流場及溫度場進(jìn)行了模擬，可以看出，對(duì)于一些處理腔不均勻的處理室來說，若用電磁方程來對(duì)其中的電場等進(jìn)行計(jì)算，會(huì)十分繁瑣，采用計(jì)算機(jī)輔助計(jì)算則可以大大減少工作量，并且結(jié)果表現(xiàn)形式非常形象。通過仿真，可以比較準(zhǔn)確地對(duì)處理腔內(nèi)部的工作情況進(jìn)行預(yù)測，并且有針對(duì)性地對(duì)處理腔進(jìn)行優(yōu)化及設(shè)計(jì)。通過對(duì)處理腔電場的模擬可知，相對(duì)于傳統(tǒng)的平板型處理室，平板型連續(xù)式處理室在產(chǎn)生同樣大小的較高電場強(qiáng)度時(shí)不易被擊穿。通過對(duì)流場在層流型態(tài)下的模擬可知，隨著入口流速的增加，處理腔內(nèi)速度分布越來越不均勻。通過對(duì)溫度場的模擬可知，腔內(nèi)溫度的分布并不均勻，當(dāng)處理脈寬較大、頻率較高時(shí)，會(huì)有局部高溫的現(xiàn)象發(fā)生。仿真模擬對(duì)殺菌實(shí)驗(yàn)方案的設(shè)計(jì)及處理腔的優(yōu)化十分有效，但也有一定的不足之處——文中在仿真過程中將出口溫度與入口溫度設(shè)置成一致，這會(huì)使得模擬結(jié)果有一定的誤差，實(shí)驗(yàn)過程中也確實(shí)發(fā)現(xiàn)，處理室的出入口會(huì)有一定的溫升(由于實(shí)驗(yàn)參數(shù)的不同，溫升大概在2～8 ℃之間)，此現(xiàn)象還有待進(jìn)一步探究。

另外，文中還利用平板型連續(xù)式處理室進(jìn)行了醋酸菌殺菌實(shí)驗(yàn)，通過控制輸入能量，探究了電壓、脈寬及頻率對(duì)殺菌效果的影響，結(jié)果表明，電壓(電場強(qiáng)度)對(duì)殺菌效果的影響程度較脈寬和頻率大，但關(guān)于脈寬和頻率對(duì)殺菌效果的影響程度尚未得出明確的結(jié)論。