郭 晨，王生全，師慶民，喬軍偉，李煥同，張衛(wèi)國(guó)，李 軍，張 池，王曉康，杜芳鵬

神府南部礦區(qū)低階煤化學(xué)組成與工藝性質(zhì)：特征、關(guān)系與實(shí)踐

郭 晨1,2,3,4，王生全1,2,3，師慶民1,2,3,4，喬軍偉1,2,3,4，李煥同1,2，張衛(wèi)國(guó)1,2，李 軍5，張 池5，王曉康1,2,3，杜芳鵬1,2,3,4

(1. 西安科技大學(xué) 地質(zhì)與環(huán)境學(xué)院，陜西 西安 710054; 2. 陜西省煤炭綠色開(kāi)發(fā)地質(zhì)保障重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，陜西 西安 710054；3. 西安科技大學(xué) 煤炭綠色開(kāi)采地質(zhì)研究院，陜西 西安 710054；4. 西安科技大學(xué) 地質(zhì)資源與地質(zhì)工程博士后科研流動(dòng)站，陜西 西安 710054；5. 陜煤集團(tuán)神木張家峁礦業(yè)有限公司，陜西 神木 719316)

煤炭分質(zhì)利用是契合其高效、清潔與綠色發(fā)展趨勢(shì)的必然途徑，而了解煤的基本化學(xué)組成與關(guān)鍵工藝性質(zhì)是實(shí)現(xiàn)煤炭資源分級(jí)分質(zhì)利用的基礎(chǔ)。陜西神府南部礦區(qū)煤炭?jī)?chǔ)量豐富，是西部重要的低階煤生產(chǎn)基地，但長(zhǎng)期以來(lái)未能完全實(shí)現(xiàn)煤的最佳分質(zhì)利用，制約著優(yōu)質(zhì)煤炭資源價(jià)值優(yōu)勢(shì)的充分發(fā)揮以及經(jīng)濟(jì)與社會(huì)效益的進(jìn)一步提升。以此為背景，以神府南部礦區(qū)主要生產(chǎn)礦井低階煤樣品為研究對(duì)象，開(kāi)展煤的化學(xué)組成與工藝性質(zhì)測(cè)試，化學(xué)組成包括工業(yè)組分、主量元素、全硫與形態(tài)硫、有害元素P及煤灰成分等，工藝性質(zhì)包括發(fā)熱量、低溫干餾、熱穩(wěn)定性與煤灰熔融性等方面?；跀?shù)量化分析方法揭示煤的化學(xué)組成與工藝性質(zhì)特征及其內(nèi)在關(guān)系，構(gòu)建基于化學(xué)組成的工藝性質(zhì)預(yù)測(cè)數(shù)學(xué)模型，為煤炭分級(jí)分質(zhì)利用提供基礎(chǔ)依據(jù)。結(jié)果顯示：①研究區(qū)低階煤資源以特低灰、特低硫、特低磷、高–特高發(fā)熱量、富油、高熱穩(wěn)定性、弱–無(wú)黏結(jié)性為特點(diǎn)，品質(zhì)優(yōu)良，具有顯著的分質(zhì)利用優(yōu)勢(shì)，尤其廣泛分布的富油煤應(yīng)予以高度重視；②煤的工藝性質(zhì)與化學(xué)組成之間存在密切成因聯(lián)系，發(fā)熱量與固定碳含量呈正相關(guān)，低溫干餾焦油產(chǎn)率與揮發(fā)分產(chǎn)率、氫元素含量呈正相關(guān)，水分含量決定低溫干餾總水分產(chǎn)率，且在特定煤類條件下，灰分產(chǎn)率是控制煤諸多工藝性質(zhì)的關(guān)鍵因素，包括發(fā)熱量、黏結(jié)性、焦油產(chǎn)率等，均呈負(fù)相關(guān)性；③基于逐步回歸分析與顯著性檢驗(yàn)，建立了基于化學(xué)組成預(yù)測(cè)煤關(guān)鍵工藝性質(zhì)的數(shù)學(xué)模型，并以張家峁礦為例，利用所建模型預(yù)測(cè)低溫干餾焦油產(chǎn)率和富油煤分布，預(yù)測(cè)結(jié)果與實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)相符，驗(yàn)證了模型的可靠性。建立的預(yù)測(cè)模型為利用早期地質(zhì)勘查資料評(píng)價(jià)煤的關(guān)鍵工藝性質(zhì)，尤其富油煤分布提供了可行途徑。研究成果對(duì)豐富陸相盆地低階煤物質(zhì)組成與化學(xué)性質(zhì)基礎(chǔ)認(rèn)識(shí)，刻畫(huà)其內(nèi)在關(guān)聯(lián)屬性與量化模型具有重要參考價(jià)值，可為神府南部礦區(qū)以及其他類似地區(qū)優(yōu)質(zhì)煤炭資源(富油煤)的科學(xué)評(píng)價(jià)與最佳利用提供參考依據(jù)。

富油煤；工藝性質(zhì)；焦油產(chǎn)率; 預(yù)測(cè)模型；分質(zhì)利用

低階煤分質(zhì)利用，發(fā)展高附加值煤基產(chǎn)品是提升煤炭資源經(jīng)濟(jì)、社會(huì)、環(huán)境等多方面綜合效益的重要舉措[1-3]，符合我國(guó)能源安全保障和生態(tài)環(huán)境保護(hù)相統(tǒng)一的戰(zhàn)略需求[4-5]。國(guó)家能源局印發(fā)《煤炭清潔高效利用行動(dòng)計(jì)劃(2015—2020)》《能源技術(shù)創(chuàng)新“十三五”規(guī)劃》《能源技術(shù)革命創(chuàng)新行動(dòng)計(jì)劃(2016—2030)》，鼓勵(lì)加強(qiáng)低階煤的提質(zhì)技術(shù)，積極推進(jìn)煤炭分級(jí)分質(zhì)利用，提高煤炭資源綜合利用效率。未來(lái)我國(guó)能源化工產(chǎn)品需求仍將持續(xù)增長(zhǎng)，煤炭的價(jià)格優(yōu)勢(shì)驅(qū)動(dòng)煤炭由燃料用煤向原料與燃料并重的綜合開(kāi)發(fā)利用[6]。

神府南部礦區(qū)低階煤煤質(zhì)優(yōu)良，是低灰、低硫、高熱值、高含油率的優(yōu)質(zhì)動(dòng)力、氣化、液化和化工用煤[7-10]，且賦存地質(zhì)條件簡(jiǎn)單，資源儲(chǔ)量大[11-12]，為煤炭分級(jí)分質(zhì)利用、提高煤炭資源綜合利用效率和經(jīng)濟(jì)、環(huán)境效益奠定了物質(zhì)基礎(chǔ)。王雙明[13]指出，在我國(guó)“富煤、缺油、少氣”的能源稟賦背景下，通過(guò)熱解優(yōu)先提取國(guó)家緊缺的油氣資源，形成“煤基油氣資源”新理念與新礦種，生成可替代無(wú)煙煤和焦煤的半焦，將實(shí)現(xiàn)富油煤從燃料向“燃料+原料”的轉(zhuǎn)化，增加國(guó)內(nèi)油氣供給途徑。但目前神府南部低階煤精細(xì)化分質(zhì)開(kāi)采與利用規(guī)劃仍然相對(duì)欠缺，成為制約煤炭經(jīng)濟(jì)與社會(huì)綜合效益提升的瓶頸[14-15]。完善不同用途煤炭資源分級(jí)評(píng)價(jià)指標(biāo)體系，探明不同用途煤炭，尤其是富油煤的地質(zhì)賦存特征與資源潛力，發(fā)展煤的熱解、提油與原位地下氣化、液化技術(shù)工藝，以合理、精準(zhǔn)利用煤炭資源，是陜西省乃至全國(guó)煤炭清潔高效利用的關(guān)鍵，也是實(shí)現(xiàn)鄂爾多斯盆地“再造一個(gè)大慶油田”能源藍(lán)圖的前提[16-18]。而深化認(rèn)識(shí)煤基本化學(xué)組成與工藝性質(zhì)特征及其內(nèi)在關(guān)系，是達(dá)成上述目標(biāo)的首要基礎(chǔ)工作。

基于此，筆者針對(duì)神府南部礦區(qū)主要生產(chǎn)礦井主采煤層，開(kāi)展現(xiàn)場(chǎng)地質(zhì)考察與樣品采集，并對(duì)煤樣進(jìn)行工業(yè)組分、元素組成、工藝性質(zhì)等綜合分析測(cè)試，在系統(tǒng)了解其化學(xué)組成與工藝性質(zhì)基本特征的基礎(chǔ)上，重點(diǎn)揭示煤基本組成與性質(zhì)的內(nèi)在聯(lián)系及其對(duì)富油煤分布預(yù)測(cè)的指示意義，為神府南部礦區(qū)乃至其他地區(qū)低階煤分級(jí)分質(zhì)提質(zhì)、清潔高效利用和科學(xué)精準(zhǔn)開(kāi)采提供參考。

1 樣品采集與測(cè)試

神府南部礦區(qū)主要包括紅柳林、檸條塔、張家峁3個(gè)大型生產(chǎn)礦井，中侏羅統(tǒng)延安組(J2)為區(qū)內(nèi)的主要含煤地層。自上而下分為5個(gè)含煤段，每段含1個(gè)煤組，編號(hào)為1—5煤組，其中4–2、5–2煤層為全區(qū)可采煤層，2–2煤為檸條塔礦主采煤層，3–1煤為紅柳林礦主采煤層。在上述三大礦井以及周邊涼水井井下主采煤層新鮮工作面，采用刻槽法按照0.5 m間距自上而下采集煤樣，樣品主要采自4–2、5–2煤層，少量來(lái)自其他煤層，采集后用保鮮膜及時(shí)密封并送回實(shí)驗(yàn)室處理，具體樣品數(shù)量及其空間分布如圖1所示。

對(duì)上述共計(jì)79個(gè)樣品開(kāi)展工業(yè)分析、主量元素(C、H、O、N)、全硫和形態(tài)硫、有害元素P、煤灰成分等化學(xué)組成測(cè)試，根據(jù)低階煤的主要利用方向，開(kāi)展發(fā)熱量、低溫干餾(格金干餾法)等工藝性質(zhì)測(cè)試，另外對(duì)其中24個(gè)樣品(在各礦井、各煤層均勻分布)開(kāi)展熱穩(wěn)定性和煤灰熔融性測(cè)試。測(cè)試與分析依據(jù)標(biāo)準(zhǔn)包括GB/T 212—2008《煤的工業(yè)分析方法》、GB/T 214—2007《煤中全硫的測(cè)定方法》、GB/T 215—2007《煤中各種形態(tài)硫的測(cè)定方法》、GB/T 476—2008《煤中碳和氫的測(cè)定方法》、GB/T 19227—2008《煤中氮的測(cè)定方法》、GB/T 1574—2007《煤灰成分分析方法》、GB/T 1341—2007《煤的格金低溫干餾試驗(yàn)方法》、GB/T 219—2008《煤灰熔融性的測(cè)定方法》、GB/T 1573—2018《煤的熱穩(wěn)定性測(cè)定方法》、GB/T 216—2003《煤中磷的測(cè)定方法》、GB/T 213—2008《煤的發(fā)熱量測(cè)定方法》等。另外，選擇其中26個(gè)樣品開(kāi)展顯微煤巖組成與鏡質(zhì)體最大反射率測(cè)試，了解其煤巖組成信息和變質(zhì)程度。

圖1 神府南部礦區(qū)采樣點(diǎn)位置

采用聚類分析、主成分分析、回歸分析等數(shù)量化分析方法深入挖掘測(cè)試數(shù)據(jù)間相關(guān)性，重點(diǎn)揭示煤化學(xué)組成與工藝性質(zhì)的內(nèi)在聯(lián)系，構(gòu)建基于煤化學(xué)組成的關(guān)鍵工藝性質(zhì)指標(biāo)預(yù)測(cè)模型，以期為實(shí)現(xiàn)煤炭資源用途科學(xué)分類與最佳分質(zhì)利用提供基礎(chǔ)依據(jù)。

2 結(jié)果

2.1 煤的化學(xué)組成

2.1.1 煤巖特征

顯微煤巖組分與鏡質(zhì)體反射率測(cè)試結(jié)果顯示，該區(qū)煤樣的鏡質(zhì)體最大反射率介于0.52%~0.65%，平均0.60%，屬于長(zhǎng)焰煤。鏡質(zhì)組體積分?jǐn)?shù)介于31.28%~96.27%，平均56.58%，惰質(zhì)組體積分?jǐn)?shù)為2.70%~67.18%，平均41.61%，殼質(zhì)組體積分?jǐn)?shù)為0~5.88%，平均1.81%。惰質(zhì)組含量較高是該區(qū)煤巖組成的基本特點(diǎn)。

2.1.2 工業(yè)組分

工業(yè)組分分析結(jié)果顯示，煤樣的揮發(fā)分產(chǎn)率介于31.65%~44.74%，平均37.36%，屬于中高–高揮發(fā)分煙煤，水分質(zhì)量分?jǐn)?shù)為1.96%~10.60%，平均5.58%；灰分產(chǎn)率為1.75%~24.52%，平均6.76%。從各組分頻率分布(圖2)中可看出，灰分產(chǎn)率主要集中于2%~8%，其中以4%~6%為主，以特低灰煤為主，極少數(shù)為低灰煤；揮發(fā)分產(chǎn)率主要集中于36%~40%(長(zhǎng)焰煤)，水分質(zhì)量分?jǐn)?shù)主要集中于2%~8%，其中以4%~6%為主；固定碳質(zhì)量分?jǐn)?shù)主要集中于52%~58%，平均55.17%，又以54%~56%(眾數(shù))為主。

圖2 煤的工業(yè)組分頻率分布

2.1.3 元素組成

測(cè)試結(jié)果顯示，煤中5種主要元素含量由高到低依次為C、O、H、N、S，碳元素平均質(zhì)量分?jǐn)?shù)在80%以上(表1)?；陬l率分布(圖3)進(jìn)一步分析，碳元素含量主要介于81%~83%，氧元素含量主要介于11%~13%，氫元素主要介于4.4%~5.2%，氮元素主要介于1.0%~1.2%，全硫主要介于0.2%~0.5%，其中又以0.2%~0.3%為主，屬于特低硫煤，存在極少數(shù)的低硫煤；另外，磷元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)主要位于<0.01%的范圍，以特低磷煤為主，存在極少數(shù)的低磷煤。

表1 煤中主要元素測(cè)試成果統(tǒng)計(jì)

形態(tài)硫方面，硫化物硫和有機(jī)硫是煤中硫的主要存在形態(tài)，硫酸鹽硫含量極低。具體而言，紅柳林4–2煤和涼水井4–2煤以有機(jī)硫占明顯優(yōu)勢(shì)，其他煤層均以硫化物硫占優(yōu)，即黃鐵礦構(gòu)成硫的主要載體，紅柳林4–2煤中礦物不發(fā)育，硫含量極低，具有最佳的煤質(zhì)條件(圖4)。

2.1.4 煤灰成分

煤灰成分測(cè)試結(jié)果顯示，產(chǎn)率由高到低前5位依次是SiO2、CaO、Al2O3、Fe2O3和SO3，其他灰成分產(chǎn)率均比較低，普遍在1%以下，以K2O的產(chǎn)率最低，平均僅0.30%。進(jìn)一步分析灰成分?jǐn)?shù)據(jù)分布，K2O、P2O5的分布較為離散，SiO2、CaO等主要灰成分的分布較為集中(圖5)。

圖5 煤灰成分?jǐn)?shù)據(jù)分布箱型圖

煤灰成分中，SiO2和Al2O3呈現(xiàn)較為明顯的正相關(guān)性(圖6a)，反映二者來(lái)源的基本一致性，即陸源碎屑礦物，包括鋁硅酸鹽礦物與石英，紅色異常點(diǎn)應(yīng)與石英含量較高有關(guān)。煤中常見(jiàn)的鋁硅酸鹽礦物主要為黏土礦物和長(zhǎng)石兩類，由于灰成分K2O和Na2O含量很低，且CaO與Al2O3、SiO2均呈負(fù)相關(guān)性(圖6b，圖6c)，SiO2和Al2O3的比例關(guān)系與長(zhǎng)石配位比也不相符，基本可排除為長(zhǎng)石的可能性，因此，SiO2和Al2O3應(yīng)主要來(lái)源于煤中的黏土礦物與石英，以黏土礦物為主。CaO應(yīng)主要來(lái)源于方解石，而非長(zhǎng)石或黏土礦物。另外，灰成分K2O具有特殊性，雖然其平均產(chǎn)率最低，但與灰分產(chǎn)率呈正相關(guān)(圖6d)，K2O產(chǎn)率較高的煤樣普遍灰分產(chǎn)率較高，說(shuō)明K2O是一種重要的指示性灰成分類型，同時(shí)其與灰成分SiO2、Al2O3呈正相關(guān)，推測(cè)其來(lái)源于含鉀黏土礦物。

圖6 煤灰成分相關(guān)性分析

Fig.6 Correlation analysis of coal ash composition

灰成分三端元圖顯示(圖7)，多數(shù)樣品數(shù)據(jù)分布于Al2O3+SiO2主導(dǎo)區(qū)域(紅色)，少數(shù)樣品分布于CaO+MgO的主導(dǎo)區(qū)域(綠色)，F(xiàn)e2O3集中于低比例段。因此，可合理推測(cè)黏土礦物應(yīng)為煤中的主要礦物類型，其次為碳酸鹽礦物(方解石)及少量黃鐵礦。

圖7 煤灰成分三端元分布

2.2 煤的工藝性質(zhì)

2.2.1 發(fā)熱量

共測(cè)試5種不同基準(zhǔn)與類型的煤樣發(fā)熱量，其中，彈筒發(fā)熱量b,ad為22.41~31.52 MJ/kg，平均28.93 MJ/kg；高位發(fā)熱量gr,ad22.32~31.45 MJ/kg，平均28.86 MJ/kg；低位發(fā)熱量net,ad為21.51~ 30.45 MJ/kg，平均27.88 MJ/kg。其中干燥基高位發(fā)熱量gr,d是煤質(zhì)分級(jí)評(píng)價(jià)選用的發(fā)熱量指標(biāo)，gr,d主要介于30~33 MJ/kg，其中眾數(shù)出現(xiàn)在31~32 MJ/kg范圍內(nèi)。根據(jù)GB/T 15224.3—2010《煤炭質(zhì)量分級(jí)第3部分發(fā)熱量》，研究區(qū)煤屬于高–特高發(fā)熱量煤，極少數(shù)樣品為中高發(fā)熱量煤(圖8)。

圖8 煤樣發(fā)熱量頻率分布

2.2.2 低溫干餾

煤的格金低溫干餾實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，煤樣焦油產(chǎn)率介于4.8%~11.5%，平均8.0%。數(shù)據(jù)頻率分布(圖9)顯示焦油產(chǎn)率主要分布于5%~10%，眾數(shù)段位于7%~9%，大部分煤樣的焦油產(chǎn)率大于7%，達(dá)到富油煤水平，構(gòu)成本區(qū)的主要煤質(zhì)特色。煤氣及損失率主要分布在8%~9%，半焦產(chǎn)率主要分布在66%~76%，總水分產(chǎn)率主要介于10%~15%。焦型全部為B型，反映微黏結(jié)性?？傮w而言，研究區(qū)煤樣具有極佳的熱解產(chǎn)油性質(zhì)，具有廣闊的煤制焦油發(fā)展空間。

注：Waterad為總水量，%；CRad為半焦產(chǎn)率，%；GX為煤氣及損失率，%

2.2.3 熱穩(wěn)定性與煤灰熔融性

煤的熱穩(wěn)定性以TS+6、TS3~6、TS–3三個(gè)參數(shù)予以表示，其中TS+6為熱穩(wěn)定性指標(biāo)，TS3~6和TS–3為輔助指標(biāo)，TS+6數(shù)值越高，代表煤熱穩(wěn)定性越好，即能以較大粒度完成燃燒或氣化過(guò)程。測(cè)試結(jié)果顯示，TS+6介于64.7%~92.8%，平均83.1%，數(shù)據(jù)主要集中于75%~95%范圍；TS3–6為5.7%~32.5%，平均14.3%，主要集中于5%~20%范圍；–3為1.05~4.9%，平均2.6%，主要集中于2.0%~2.5%范圍。根據(jù)煤的熱穩(wěn)定性分級(jí)標(biāo)準(zhǔn)(MT/T 560—2008)，以高熱穩(wěn)定性煤為主，少數(shù)為中高熱穩(wěn)定性煤，僅1個(gè)樣品(來(lái)自檸條塔2–2煤層)為中熱穩(wěn)定性煤(圖10)。研究區(qū)煤樣總體熱穩(wěn)定性良好。

煤灰的熔融性用變形溫度(DT)、軟化溫度(ST)，半球溫度(HT)和流動(dòng)溫度(FT)來(lái)表示，這4個(gè)溫度依次升高，代表煤灰的不同熔融狀態(tài)，決定了煤燃燒和氣化過(guò)程中煤灰結(jié)渣的難易程度，灰熔融性溫度越高，煤灰越不易結(jié)渣，氣化性能越好。測(cè)試結(jié)果顯示，煤灰變形溫度以1 100~1 200℃的區(qū)間占優(yōu)勢(shì)；軟化溫度以1 200~1 250℃、1 400~1 450℃兩個(gè)區(qū)間占優(yōu)勢(shì)，主要為較低和較高軟化溫度灰級(jí)別；半球溫度以1 200~1 250℃和1 400~1 450℃兩個(gè)數(shù)據(jù)區(qū)間占優(yōu)勢(shì)；流動(dòng)溫度以1 200~1 300℃和1 450~1 500℃區(qū)間占優(yōu)勢(shì)，主要為較低和較高流動(dòng)溫度灰級(jí)別(圖11)?？傮w上，研究區(qū)煤灰熔融性變化幅度較大。

圖10 煤的熱穩(wěn)定性指標(biāo)頻數(shù)分布

圖11 煤灰熔融性溫度頻率分布

3 討論

3.1 煤質(zhì)與工藝性質(zhì)關(guān)系

3.1.1 聚類分析

對(duì)測(cè)試獲得的所有煤化學(xué)組成與工藝性質(zhì)指標(biāo)進(jìn)行R型聚類分析，組間連接為聚類方法，皮爾遜相關(guān)系數(shù)為距離衡量指標(biāo)，獲得聚類樹(shù)形圖(圖12)，可有效評(píng)價(jià)樣本各參數(shù)間的聯(lián)系程度[19]。以距離指標(biāo)12為觀測(cè)距離，將所有參量分為若干類型(C1—C8)，可獲得以下認(rèn)識(shí)。

(注：縱軸中FCad向下，全部表示其質(zhì)量分?jǐn)?shù)，%)

C1：發(fā)熱量與固定碳含量的關(guān)系最密切，其次為碳元素含量，該類型相關(guān)的性質(zhì)還包括低溫干餾焦油產(chǎn)率和煤氣+損失產(chǎn)率，總體反映了煤中有機(jī)碳及其影響下的相關(guān)性質(zhì)；

C2：低溫干餾總水分產(chǎn)率與水分含量聚為一類，說(shuō)明煤樣的水分含量是影響低溫干餾總水分產(chǎn)率的關(guān)鍵；

C3：全硫含量與硫化物硫含量、硫酸鹽硫含量聚為一類，尤其與硫化物硫的關(guān)系更密切，說(shuō)明煤中硫的主要賦存載體為黃鐵礦；

C4：灰分產(chǎn)率、揮發(fā)分產(chǎn)率、氧元素含量，灰成分K2O，以及低溫干餾半焦產(chǎn)率聚為一類，總體反映煤中無(wú)機(jī)質(zhì)和有機(jī)分子的含氧基團(tuán)特征，其中灰分產(chǎn)率與灰成分K2O關(guān)系最密切，揮發(fā)分產(chǎn)率與氧元素含量關(guān)系最為密切；

C5—C8：反映煤的灰成分特征，其中Fe2O3、SO3、Na2O聚為一類，推測(cè)主要來(lái)源于煤中的黃鐵礦組分；CaO和MnO2聚為一類，主要來(lái)源于煤中的方解石；SiO2、TiO2、Al2O3主要來(lái)源于煤中的黏土礦物；P2O5與P元素含量關(guān)系密切，P在煤中的賦存應(yīng)主要為無(wú)機(jī)態(tài)。

3.1.2 主成分分析

進(jìn)一步對(duì)前述所有測(cè)試指標(biāo)進(jìn)行主成分分析，以實(shí)現(xiàn)降維與主因子提取，篩分?jǐn)?shù)據(jù)中的關(guān)鍵信息。以特征值＞1為基準(zhǔn)提取了7個(gè)主成分(PC1—PC7)，累計(jì)方差達(dá)83.63%，能解釋數(shù)據(jù)的主體信息(表2)。以每個(gè)主成分的因子得分系數(shù)絕對(duì)值0.6為敏感程度臨界值，討論各主成分代表的地質(zhì)信息(圖13)。

表2 累計(jì)方差與主成分提取

PC1：以固定碳含量、灰分產(chǎn)率、揮發(fā)分產(chǎn)率、發(fā)熱量、碳元素含量、氧元素含量、低溫干餾、以及灰成分K2O為主要貢獻(xiàn)，上述因素的得分系數(shù)均超過(guò)0.6，說(shuō)明該主成分涵蓋的參數(shù)信息最全，反映了煤中的主要成分和基本性質(zhì)。具體而言，固定碳含量、碳元素含量、發(fā)熱量、低溫干餾焦油產(chǎn)率和煤氣產(chǎn)率得分系數(shù)均為正值，反映了煤中的有機(jī)碳及其相關(guān)特性，而灰分產(chǎn)率、低溫干餾半焦產(chǎn)率與灰成分K2O得分系數(shù)均為負(fù)值，反映煤中的無(wú)機(jī)質(zhì)及其相關(guān)性質(zhì)。另外，揮發(fā)分產(chǎn)率與氧元素含量的得分系數(shù)也為負(fù)值，這代表煤中的含氧官能團(tuán)特征。

PC2：以Al2O3、CaO、MgO、SiO2、TiO2、MnO2等煤灰成分為主要貢獻(xiàn)，反映了煤灰成分的主要特征，其中，CaO與MnO2的因子得分系數(shù)為負(fù)值，其他成分為正值，正相關(guān)的煤灰成分主要反映出煤中的黏土礦物，負(fù)相關(guān)成分與方解石等碳酸鹽礦物有關(guān)，二者為煤中的主要礦物類型，呈此消彼長(zhǎng)關(guān)系。

PC3：主要反映煤中的硫元素特征，包括全硫、硫酸鹽硫和硫化物硫，因子得分均在0.6以上，硫化物硫的得分較硫酸鹽硫高，說(shuō)明硫化物硫是煤中硫的主要來(lái)源，與前述分析一致。

PC4：該主成分反映的信息比較復(fù)雜，僅水分含量的因子得分達(dá)到－0.6，低溫干餾總水分產(chǎn)率、有機(jī)硫的負(fù)相關(guān)性也較高；另外灰成分MgO、Na2O、P2O5呈現(xiàn)較高正相關(guān)，這些灰成分與PC2指示的灰成分基本互補(bǔ)，來(lái)源于煤中的次要無(wú)機(jī)組分，推測(cè)與黏土礦物的雜質(zhì)有關(guān)。

PC5：反映的信息比較復(fù)雜，無(wú)因子得分超過(guò)0.6，灰成分SO3、Na2O、Fe2O3、Odaf、Vdaf因子得分相對(duì)較高，且呈正相關(guān)，碳元素含量為最顯著的負(fù)相關(guān)因素，主要反映由煤中黃鐵礦產(chǎn)生的灰成分特征，以及部分與含氧官能團(tuán)相關(guān)的揮發(fā)分信息。

PC6—PC7：無(wú)因子得分超過(guò)0.6，PC6主要反映煤中的磷元素和水分特征，PC7主要反映煤中有機(jī)質(zhì)的氫元素特征。

總體而言，PC1代表煤中的主體構(gòu)成碳含量的性質(zhì)，其與灰分、揮發(fā)分產(chǎn)率呈負(fù)相關(guān)，是最主要的成分，影響著發(fā)熱量、低溫干餾焦油產(chǎn)率、氣體產(chǎn)率等重要工藝性質(zhì)；PC2、PC4、PC5反映了由煤中礦物產(chǎn)生的灰成分特征，PC2代表主要礦物，PC4與PC5代表次要礦物。PC1—PC3涵蓋煤樣測(cè)試數(shù)據(jù)的主體特征信息，PC4—PC7反映相對(duì)次要信息。

圖13 主成分因子得分系數(shù)

3.1.3 相關(guān)性分析

基于兩兩因素間的相關(guān)性分析進(jìn)一步探討煤的關(guān)鍵化學(xué)工藝性質(zhì)與基本化學(xué)組成之間的相關(guān)性(圖14)。以干燥基高位發(fā)熱量(gr,d)為例，發(fā)熱量與灰分產(chǎn)率呈顯著的負(fù)相關(guān)，與固定碳含量及碳元素含量呈正相關(guān)。低溫干餾總水分產(chǎn)率與水分含量(Mad)呈顯著正相關(guān)，可見(jiàn)水分含量是控制低溫干餾總水分產(chǎn)率的關(guān)鍵因素。低溫干餾焦油產(chǎn)率與揮發(fā)分產(chǎn)率、氫元素含量呈正相關(guān)，說(shuō)明其主要來(lái)源于煤有機(jī)大分子結(jié)構(gòu)中的易揮發(fā)富氫組分，氣體產(chǎn)率也與氫元素含量呈正相關(guān)性。半焦產(chǎn)率與揮發(fā)分產(chǎn)率呈負(fù)相關(guān)性，源于其主要來(lái)源于煤中的固定碳。

另外，焦渣特征指數(shù)(CRC)以2和4為主，呈現(xiàn)無(wú)黏結(jié)–弱黏結(jié)性的特征，CRC總體隨煤中有機(jī)質(zhì)含量增加而增加，隨無(wú)機(jī)礦物質(zhì)含量增加而減小，當(dāng)灰分產(chǎn)率大于10%時(shí)(低灰煤)，CRC趨于為2，即灰分會(huì)降低煤的黏結(jié)性。

圖14 煤關(guān)鍵工藝性質(zhì)與化學(xué)組成相關(guān)性分析

3.2 關(guān)鍵工藝性質(zhì)預(yù)測(cè)模型

煤的關(guān)鍵工藝性質(zhì)指標(biāo)測(cè)試過(guò)程復(fù)雜，且地質(zhì)勘探結(jié)果與建井地質(zhì)資料中關(guān)于煤工藝指標(biāo)的測(cè)試數(shù)量往往有限，而針對(duì)煤基礎(chǔ)物質(zhì)組成的測(cè)試數(shù)據(jù)較多。通過(guò)前文分析，在特定煤階范圍內(nèi)，煤的工藝性質(zhì)與其化學(xué)組成具有密切成因關(guān)系，因此，擬通過(guò)多元回歸分析的方法建立關(guān)鍵化學(xué)工藝指標(biāo)與煤化學(xué)組成之間的量化關(guān)系模型，以實(shí)現(xiàn)基于煤質(zhì)數(shù)據(jù)的工藝性質(zhì)預(yù)測(cè)。

自變量較多時(shí)，某些因素可能對(duì)因變量的影響程度較弱，而且各因素之間可能不完全相互獨(dú)立，運(yùn)用逐步回歸分析方法，進(jìn)行顯著影響因子篩選與組合，可獲得融合最優(yōu)預(yù)測(cè)參數(shù)的多元回歸數(shù)學(xué)模型。因此，對(duì)低階煤關(guān)鍵工藝性質(zhì)影響因素開(kāi)展逐步回歸分析，以期使基于基本化學(xué)組成的工藝性質(zhì)預(yù)測(cè)方程更加準(zhǔn)確、有效?；貧w分析中，變量取舍標(biāo)準(zhǔn)選用概率，進(jìn)入值設(shè)為0.05，刪除值設(shè)為0.10，運(yùn)用SPSS軟件完成回歸運(yùn)算，結(jié)果見(jiàn)表3。每個(gè)方程的統(tǒng)計(jì)量、自變量的偏相關(guān)系數(shù)統(tǒng)計(jì)量均在0.05水平下顯著(Sig.<0.05)，說(shuō)明多元回歸方程及回歸系數(shù)滿足顯著性檢驗(yàn)。

反映回歸方程擬合精度的復(fù)相關(guān)系數(shù)()顯示，發(fā)熱量和煤灰熔融性模型的預(yù)測(cè)精度最高，接近于1，為顯著相關(guān)；其次為低溫干餾性質(zhì)，均在0.75以上，為高度相關(guān)；熱穩(wěn)定性的預(yù)測(cè)模型值相對(duì)較低，介于0.65~0.75，為中度相關(guān)。總體而言，基于神府南部煤的基本化學(xué)組成建立的化學(xué)工藝性質(zhì)預(yù)測(cè)模型可靠，可滿足實(shí)踐需要。

4 應(yīng)用實(shí)例

陜北地區(qū)煤質(zhì)優(yōu)良，尤以豐富的富油煤資源日益受到關(guān)注[20]。低溫干餾焦油產(chǎn)率(Tarad)是評(píng)價(jià)富油煤的指示性參數(shù)，也是了解煤熱解工藝性能的重要指標(biāo)[21]，但由于前期認(rèn)識(shí)不足，地質(zhì)勘探期間積累的相關(guān)測(cè)試數(shù)據(jù)有限，限制了對(duì)富油煤資源分布規(guī)律的全面認(rèn)識(shí)?；谇拔慕⒌牡蜏馗绅s焦油產(chǎn)率預(yù)測(cè)模型，利用豐富的煤質(zhì)測(cè)試數(shù)據(jù)預(yù)測(cè)煤焦油產(chǎn)率和富油煤分布，具有重要的實(shí)踐意義。以張家峁井田5–2號(hào)煤層為例，基于27口鉆孔煤質(zhì)測(cè)試數(shù)據(jù)預(yù)測(cè)低溫干餾焦油產(chǎn)率，并繪制等值線圖，以揭示井田范圍內(nèi)的富油煤分布規(guī)律。預(yù)測(cè)結(jié)果與低溫干餾實(shí)測(cè)鉆孔數(shù)據(jù)趨勢(shì)基本一致，除北部與中南部局部區(qū)域外，井田大部分地區(qū)均發(fā)育富油煤(Tarad>7%)，西部整體高于東部，尤以西南部富油性最好(圖15)。

表3 神府南部礦區(qū)低階煤關(guān)鍵工藝性質(zhì)預(yù)測(cè)數(shù)學(xué)模型

圖15 張家峁井田5–2號(hào)煤層低溫干餾焦油產(chǎn)率(Tarad，%)分布預(yù)測(cè)

5 結(jié)論

a. 神府南部礦區(qū)煤炭資源屬高揮發(fā)分煙煤類型，以特低灰、特低硫、特低磷、高–特高發(fā)熱量、富油、高熱穩(wěn)定性、弱–無(wú)黏結(jié)性為特點(diǎn)，極佳的煤質(zhì)與工藝性質(zhì)奠定了開(kāi)展煤炭資源分級(jí)分質(zhì)利用的物質(zhì)基礎(chǔ)。

b. 煤中的礦物類型主要為黏土礦物與碳酸鹽礦物，含有少量的黃鐵礦，硫化物是煤中硫分存在的主要形態(tài)，紅柳林4–2煤層以有機(jī)硫?yàn)橹鳌Ａ自刂饕詿o(wú)機(jī)態(tài)賦存?；页煞諯2O雖然產(chǎn)率極低，但是一種重要的指示性、敏感性灰成分類型。

c. 固定碳含量決定煤的發(fā)熱量，揮發(fā)分產(chǎn)率、氫元素含量與低溫干餾焦油產(chǎn)率具有正相關(guān)性，與半焦產(chǎn)率具有負(fù)相關(guān)性，水分含量決定低溫干餾總水分產(chǎn)率。在特定煤類條件下，灰分產(chǎn)率是控制煤諸如發(fā)熱量、黏結(jié)性、焦油產(chǎn)率等重要工藝性質(zhì)的關(guān)鍵因素，均呈負(fù)相關(guān)性。

d. 建立了基于化學(xué)組成的煤關(guān)鍵工藝性質(zhì)預(yù)測(cè)數(shù)學(xué)模型，包括發(fā)熱量、低溫干餾產(chǎn)物、熱穩(wěn)定性、煤灰熔融性等方面，精度可滿足應(yīng)用需要。以張家峁礦為例，基于前期積累的煤質(zhì)測(cè)驗(yàn)數(shù)據(jù)，預(yù)測(cè)了低溫干餾焦油產(chǎn)率和富油煤分布，預(yù)測(cè)結(jié)果符合實(shí)際情況。

e.建立的預(yù)測(cè)模型為充分利用早期勘查資料研究富油煤分布、推進(jìn)煤炭分質(zhì)利用提供了可行途徑，未來(lái)應(yīng)進(jìn)一步聚焦于富油煤的形成演化機(jī)理、預(yù)測(cè)評(píng)價(jià)方法、清潔高效產(chǎn)油技術(shù)，以及煤油氣共生、共探與共采開(kāi)展研究工作，為實(shí)現(xiàn)陜北地區(qū)優(yōu)質(zhì)煤炭資源的最佳利用以及煤炭產(chǎn)業(yè)科學(xué)綠色發(fā)展提供地質(zhì)保障。

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Chemical compositions and technological properties of low-rank coals in the south Shenfu mining area: Characteristics, relationship and practice

GUO Chen1,2,3,4, WANG Shengquan1,2,3, SHI Qingmin1,2,3,4, QIAO Junwei1,2,3,4, LI Huantong1,2, ZHANG Weiguo1,2, LI Jun5, ZHANG Chi5, WANG Xiaokang1,2,3, DU Fangpeng1,2,3,4

(1. College of Geology and Environment, Xi’an University of Science and Technology, Xi’an 710054, China; 2. Shaanxi Provincial Key Laboratory of Geological Support for Coal Green Exploitation, Xi’an 710054, China; 3. Geological Research Institute for Coal Green Mining, Xi’an University of Science and Technology, Xi’an 710054, China; 4. Center for Post-doctoral Studies of Geological Resources and Geological Engineering, Xi’an University of Science and Technology, Xi’an 710054, China; 5. Shenmu Zhangjiamao Mining Co.Ltd., Shaanxi Coal Group, Yulin 719316, China)

Coal grading utilization is an essential way to fit its high-efficiency, clean and green development trends. Understanding the basic chemical composition and key technological properties of coal is the basis for achieving grading and qualitative utilization of coal resources. The South Shenfu mining area in Shaanxi Province is rich in coal reserves and it is an important low-rank coal production base in West China. However, it has not been able to achieve the qualitative utilization of coal practically completely for a long time, which restricts the full play of the value of coal resources and the further improvement of coal economic and social benefits. Based on this background, the low-rank coal samples were collected from the South Shenfu mining area to carry out coal chemical composition and technological property tests. The chemical composition tests include industrial components, major elements, total sulfur and form sulfur, harmful element P and coal ash composition. Technological property tests include calorific value, low-temperature carbonization, thermal stability and coal ash melting temperature. Quantitative analysis method was used to reveal the chemical compositions and technological properties of coal and their internal relationships. A mathematical model for predicting technological properties based on chemical compositions is constructed to provide a foundation for the grading and qualitative utilization of coal. The results show that: 1) The low-rank coal resources in the study area are characterized by ultra-low ash, ultra-low sulfur, ultra-low phosphorus, high-very high calorific value, oil-rich, high thermal stability, and weak-non-adhesion characteristics, presenting a significant advantages in grading and qualitative utilization, especially the widely distributed oil-rich coal should be highly valued; 2) There is a close genetic relationship between the technological properties and chemical compositions of coal. The calorific value is positively correlated with the fixed carbon content, and the low-temperature carbonization tar yield is positively correlated with the volatile yield and hydrogen content. The moisture content determines the total moisture yield of low-temperature carbonization, and under specific coal type conditions, ash yield is a key factor controlling many technological properties of coal, including calorific value, cohesiveness, tar yield, etc., all presenting negative correlations; 3) Based on stepwise regression analysis and saliency test, a series of mathematical models for predicting the key technological properties of coal based on chemical compositions were built. Taking Zhangjiamao Mine as an example, the model was used to predict the tar yield of low-temperature carbonization and the distribution of oil-rich coal. The prediction results were consistent with the actual situation, verifying the reliability of the model. The mathematical models permit the further investigation on the coal technological properties and oil-rich coal distribution based on the geological data obtained during the previous coal exploration period. The research results have enriched the basic understanding of the material compositions and chemical properties of low-rank coals in terretrial basin, and described their intrinsic relationship and quantitative models, which can provide a theoretical foundation for the scientific evaluation and optimal utilization of high-quality coal resources(oil-rich coal) in the south Shenfu mining area and other similar areas.

oil-rich coal; technological property; tar yield; prediction model; grading utilization

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語(yǔ)音講解

P618

A

1001-1986(2021)01-0087-13

2020-09-12；

2020-12-20

陜西省自然科學(xué)基礎(chǔ)研究計(jì)劃聯(lián)合基金項(xiàng)目(2019JL-01)；陜西省自然科學(xué)基礎(chǔ)研究計(jì)劃青年基金項(xiàng)目(2019JQ-192)；國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(42002195)

郭晨，1988年生，男，山西晉城人，博士，副教授，從事煤與煤層氣(瓦斯)地質(zhì)教學(xué)與科研工作. E-mail：makaay_@126.com

王生全，1961年生，男，陜西岐山人，教授，從事煤與煤層氣(瓦斯)地質(zhì)教學(xué)與科研工作. E-mail：363191442@qq.com

郭晨，王生全，師慶民，等. 神府南部礦區(qū)低階煤化學(xué)組成與工藝性質(zhì)：特征、關(guān)系與實(shí)踐[J]. 煤田地質(zhì)與勘探，2021，49(1)：87–99. doi：10.3969/j.issn.1001-1986.2021.01.009

GUO Chen，WANG Shengquan，SHI Qingmin，et al.Chemical compositions and technological properties of low-rank coals in the south Shenfu mining area：Characteristics, relationship and practice[J]. Coal Geology & Exploration，2021，49(1)：87–99. doi: 10.3969/j.issn.1001-1986.2021.01.009

(責(zé)任編輯 范章群)