周智偉，王康，昝祥,2，羅來馬,2，吳玉程,2

67%變形量純鎢軋板在1250 ℃退火過程中的再結(jié)晶行為

周智偉1，王康1，昝祥1,2，羅來馬1,2，吳玉程1,2

（1. 合肥工業(yè)大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院，合肥 230009；2. 有色金屬與加工技術(shù)國家地方聯(lián)合工程研究中心，合肥 230009）

研究軋制壓下量為67%的純鎢板在退火過程中的再結(jié)晶行為。對(duì)67%變形量純鎢板在1250 ℃下進(jìn)行等溫退火實(shí)驗(yàn)，運(yùn)用電子背散射衍射技術(shù)獲得了變形態(tài)和退火態(tài)的顯微組織與織構(gòu)，量化了其晶粒尺寸、縱橫比以及主要纖維織構(gòu)的體積分?jǐn)?shù)，分析了變形態(tài)組織中潛在晶核的信息。在此基礎(chǔ)上，對(duì)再結(jié)晶前后的顯微組織和織構(gòu)進(jìn)行了對(duì)比分析。溫軋后純鎢板的組織中包含了潛在的再結(jié)晶晶核，W67在1250 ℃下退火過程中以較快速度發(fā)生了不連續(xù)靜態(tài)再結(jié)晶。隨著退火時(shí)間的增加，再結(jié)晶晶粒的尺寸逐漸增大，但其縱橫比基本保持不變。在再結(jié)晶過程中，纖維織構(gòu)和纖維織構(gòu)有所增加，而纖維織構(gòu)明顯減少。

純鎢；溫軋；等溫退火；再結(jié)晶；織構(gòu)

面向等離子體材料（Plasma facing materials，PFMs）是聚變反應(yīng)堆中最關(guān)鍵的組件之一，其服役條件非常復(fù)雜和嚴(yán)苛，在聚變堆中主要承受高熱負(fù)荷、中子輻照和離子撞擊的耦合作用[1]。鎢及其復(fù)合材料（W-PFMs）作為難熔金屬，可以滿足面向等離子體部件的許多要求：高熔點(diǎn)（3695 K）、良好的熱導(dǎo)性（164 W/(m·K)）、低熱膨脹系數(shù)、高溫強(qiáng)度和低蒸氣壓等特性[2]，目前被視為最有前景的面向等離子體材料，并將有望應(yīng)用在聚變反應(yīng)堆如ITER，DEMO，CFETR中[3—4]。盡管鎢具有以上優(yōu)點(diǎn)，但是其目前仍然面臨以下關(guān)鍵問題：低溫脆性（DBTT通常在400 ℃以上）、再結(jié)晶脆化（1200~1300 ℃發(fā)生再結(jié)晶）、燒結(jié)致密化和大尺寸制備困難、輻照脆化、H同位素/He的滯留、輻照起泡、開裂甚至熔化等[4—6]。鎢部件通常是通過傳統(tǒng)粉末冶金和塑性變形制造而來，塑性變形后的鎢即使在室溫下表現(xiàn)出較好的延展性，但在較高溫度下服役會(huì)發(fā)生再結(jié)晶，而再結(jié)晶的發(fā)生會(huì)引起力學(xué)性能的退化和顯微組織、織構(gòu)的演變，從而會(huì)影響鎢部件的高溫服役壽命。國內(nèi)外已經(jīng)對(duì)純鎢板及鎢復(fù)合材料的再結(jié)晶行為做了大量研究[7—12]，具有不同變形組織的材料在不同退火溫度下具有不同的再結(jié)晶行為[13]，因此，有必要研究不同鎢板在不同溫度下的再結(jié)晶行為，為聚變堆用鎢材料提供數(shù)據(jù)參考。文中通過等溫退火實(shí)驗(yàn)來研究溫軋壓下量為67%的純鎢板在1250 ℃退火過程中的再結(jié)晶行為，通過電子背散射衍射技術(shù)表征鎢板在退火過程中的顯微組織和織構(gòu)的演變行為。

1 材料與實(shí)驗(yàn)

所用材料為北京天龍鎢鉬科技有限公司的商業(yè)純鎢板（軋制比為67%）（以下簡稱為W67）。首先采用傳統(tǒng)粉末冶金方法制得燒結(jié)坯，通過多道次溫軋獲得軋制板，軋制過程的起始溫度為1500 ℃。通過電火花線切割機(jī)從鎢板上沿RD×TD×ND方向（RD是指軋制方向，TD是指橫向，ND是指法向方向）切出8 mm′7 mm′6 mm的小樣品，為了保證取樣的均勻性，所有樣品都取自鎢板中間且同一厚度層。根據(jù)設(shè)定好的時(shí)間，在1250 ℃下分別對(duì)小樣品進(jìn)行不同時(shí)間的等溫退火實(shí)驗(yàn)。所有的樣品在熱處理之前均密封在真空石英管內(nèi)，以防止退火過程中被氧化。

運(yùn)用電子背散射衍射（EBSD）來分析退火過程中RD/ND面上的顯微組織演變，通過金相學(xué)方法來對(duì)測試面進(jìn)行機(jī)械研磨和震動(dòng)拋光。EBSD數(shù)據(jù)的采集運(yùn)用配有牛津儀器NordlysMax3 EBSD采集探頭的Hitachi S-3400N掃描電鏡，采用70°預(yù)傾斜樣品架，電壓為20 kV，掃描步長為1 μm。運(yùn)用MTEX軟件包來處理EBSD數(shù)據(jù)。運(yùn)用Grain orientation spread（GOS）的值來定義再結(jié)晶區(qū)域，再結(jié)晶晶粒的定義遵循以下原則：晶粒具有較小的GOS值（GOS<1°），晶粒至少包含8個(gè)像素點(diǎn)（面積≥8 μm2），再結(jié)晶晶粒至少包含部分的高角度邊界（HAB）。同時(shí)，再結(jié)晶晶?；蛘呔Ш酥辽侔?0%的高角度邊界（HAB）。取向差大于15°的邊界定義為高角度邊界，取向差介于2°和15°的邊界定義為小角度邊界（LAB）。再結(jié)晶的體積分?jǐn)?shù)定義為再結(jié)晶晶粒與所有晶粒的面積之比。晶體織構(gòu)使用取向分布函數(shù)（ODF）表示，該函數(shù)是通過MTEX軟件包且使用核密度估計(jì)法（核密度函數(shù)的半寬為5°）對(duì)所有測量取向進(jìn)行計(jì)算得來的。

2 結(jié)果與分析

2.1 顯微組織分析

W67鎢板軋制態(tài)（圖1a—c）和退火態(tài)（圖1d—l）的顯微組織如圖1所示。圖1a，d，g，j為所有晶粒的取向，圖1b，e，h，k為再結(jié)晶組織的取向，圖1c，f，i，l為變形組織的取向。圖1中所有黑線為取向差大于15°的高角度邊界。從圖1a可以看出，軋制態(tài)的顯微組織主要為沿軋制方向拉長的細(xì)長晶粒，部分晶粒中有變形帶，其與軋制方向成一定角度。再結(jié)晶晶核通常是起源于變形組織中的具有較小畸變的亞晶粒。圖1b顯示了溫軋鎢板中一些潛在的再結(jié)晶晶核，可以看出這些潛在的晶核主要出現(xiàn)在具有較大曲率半徑的高角度邊界的凸出部分或者三叉晶界處[14]。圖1c顯示了溫軋鎢板中主要的組織為變形晶粒。圖1d—f為W67在1250 ℃下退火3 h的顯微組織。圖1e中該顯微組織包含了大量的再結(jié)晶晶粒，且一些再結(jié)晶晶粒沿軋制方向拉長，再結(jié)晶面積分?jǐn)?shù)達(dá)到了77.72%。圖1f顯示出少量的變形組織，有些變形組織正在被再結(jié)晶晶粒所吞并[15]。圖1g—i為W67在1250 ℃下退火10 h的顯微組織，從圖1h可以看出，該樣品的顯微組織基本為再結(jié)晶晶粒，其再結(jié)晶粒的占比為96.99%。從圖1i可以清楚看到還有少量殘余的變形組織，其將在接下來的退火過程中被再結(jié)晶晶粒所吞并。圖1j—l為W67在1250 ℃下退火60 h的顯微組織，從圖1k和圖1l可以看出其樣品已經(jīng)發(fā)生了完全再結(jié)晶，其再結(jié)晶面積分?jǐn)?shù)為100%。

圖2為軋制態(tài)和退火態(tài)樣品再結(jié)晶晶粒的等效圓直徑（ECD）與縱橫比（AR）的散點(diǎn)圖，圖2a—d中的數(shù)據(jù)分別從圖1b，e，h，k中獲得，可以得到每個(gè)再結(jié)晶晶核/晶粒的等效圓直徑和長寬比。圖2a顯示出大量的等效圓直徑小于10 μm的潛在晶核，大部分晶核的縱橫比小于3，個(gè)別晶核的縱橫比接近5。圖2b中既包含尺寸較大的再結(jié)晶晶粒，又包含較小尺寸的潛在晶核，有些再結(jié)晶晶粒具有較大的縱橫比，其最大值達(dá)到了6.2，再結(jié)晶晶粒是從原有的變形晶粒中形核長大，其繼承了原有晶粒的特征并沿原始晶粒幾何特征排布。隨著再結(jié)晶面積分?jǐn)?shù)的增加，從圖2c可以看出較小尺寸的晶粒明顯減少。圖2d中晶粒的尺寸和縱橫比與圖2c接近。

圖1 W67在軋制態(tài)（圖1a—c）和在1250 ℃退火態(tài)（圖1d—l）的顯微組織

表1為從圖2中獲得的不同樣品再結(jié)晶晶核/晶粒的平均等效圓直徑和平均縱橫比。隨著再結(jié)晶面積分?jǐn)?shù)的增加，再結(jié)晶晶核/晶粒的數(shù)目明顯減少，平均等效圓直徑逐漸增大，但是其平均縱橫比基本保持在1.6~1.8。隨著退火時(shí)間的增加，平均等效圓直徑的變異系數(shù)逐漸增大，表明晶粒分布越集中；平均縱橫比的變異系數(shù)先增加后減小，這可能由于再結(jié)晶晶粒在長大過程中受到織構(gòu)的影響會(huì)改變其生長的方向。

2.2 織構(gòu)分析

三維取向分布函數(shù)（ODF）能夠完整、確切和定量地表征織構(gòu)，文中運(yùn)用ODF圖來定量分析W67在1250 ℃退火過程中的織構(gòu)演變，圖3為W67在不同狀態(tài)下的取向分布函數(shù)的2=45°的截面。根據(jù)圖3獲得各個(gè)狀態(tài)下不同纖維織構(gòu)的體積分?jǐn)?shù)和織構(gòu)指數(shù)（Texture index）如表2所示[16]。圖3a為在ODF圖2=45°的截面上表示的典型bcc金屬的織構(gòu)類型。圖3b為軋制態(tài)W67的2=45°的ODF截面，其軋制織構(gòu)的分布總體比較隨機(jī)，織構(gòu)指數(shù)為1.38。最大的取向密度出現(xiàn)在纖維織構(gòu)（<111>//ND）以及纖維織構(gòu)（<001>//ND）上，其纖維織構(gòu)、纖維織構(gòu)以及纖維織構(gòu)的體積分?jǐn)?shù)分別為13.1%，26.7%，23.6%。W67在1250 ℃下退火3 h樣品中織構(gòu)的最大取向密度出現(xiàn)在纖維織構(gòu)和纖維織構(gòu)（見圖3c），織構(gòu)指數(shù)與軋制態(tài)相比較有所增加（見表2），說明織構(gòu)越強(qiáng)。W67在1250 ℃退火10 h后的織構(gòu)如圖3d所示，織構(gòu)主要為（111）<112>織構(gòu)組分和立方織構(gòu)（001）<100>，其織構(gòu)指數(shù)進(jìn)一步增加到1.91，織構(gòu)分布越集中。完全再結(jié)晶后晶粒繼續(xù)長大，一些擇優(yōu)生長的晶粒將吞并其他取向的晶粒，因此W67在1250 ℃退火60 h后的織構(gòu)具有較大的織構(gòu)指數(shù)（2.23），織構(gòu)強(qiáng)度越大，其再結(jié)晶織構(gòu)的最大取向密度主要出現(xiàn)在纖維織構(gòu)。W67在軋制態(tài)和在1250 ℃退火態(tài)的織構(gòu)體積分?jǐn)?shù)、織構(gòu)指數(shù)及最大取向強(qiáng)度見表2，為了便于比較，計(jì)算了隨機(jī)取向的相應(yīng)數(shù)值，從表2可知，隨著退火時(shí)間的增加，纖維織構(gòu)的體積分?jǐn)?shù)逐漸增加，纖維織構(gòu)的體積分?jǐn)?shù)先降低后增大，纖維織構(gòu)的體積分?jǐn)?shù)總體有所增加，說明再結(jié)晶過程中纖維織構(gòu)和纖維織構(gòu)的晶粒擇優(yōu)生長?？棙?gòu)指數(shù)也隨著退火時(shí)間的增加而增大，說明再結(jié)晶后織構(gòu)強(qiáng)度逐漸增加。

圖2 W67的軋制態(tài)和退火態(tài)樣品的再結(jié)晶晶粒的等效圓直徑與縱橫比的散點(diǎn)圖

表1 W67在不同狀態(tài)下再結(jié)晶晶粒的平均等效圓直徑和平均縱橫比的統(tǒng)計(jì)

Tab.1 Statistics for grain size (ECD) and average aspect ratio (AR) of recrystallized grains identified in different states of W67

表2 W67在軋制態(tài)和在1250 ℃退火態(tài)的織構(gòu)體積分?jǐn)?shù)、織構(gòu)指數(shù)及最大取向強(qiáng)度

Tab.2 Quantitative texture parameters for as-received and annealed (at 1250 ℃) W67

圖3 W67在不同狀態(tài)下的取向分布函數(shù)的φ2=45°的截面

3 結(jié)語

67%軋制壓下量的純鎢板在溫軋后變形組織中出現(xiàn)了潛在的再結(jié)晶晶核，在后期1250 ℃的等溫退火過程中，這些潛在的再結(jié)晶晶核可以快速成核而發(fā)生不連續(xù)再結(jié)晶。再結(jié)晶晶粒隨著退火時(shí)間的增加而逐漸增大，但其縱橫比基本保持不變。再結(jié)晶過程中纖維織構(gòu)和纖維織構(gòu)逐漸增加，而纖維織構(gòu)明顯減少。在選擇和制備未來聚變堆用鎢材料時(shí)應(yīng)該避免由于加工溫度較大而導(dǎo)致材料內(nèi)部出現(xiàn)較多的潛在再結(jié)晶晶核。

[1] LINKE J, DU J, LOEWENHOFF T, et al. Challenges for Plasma-Facing Components in Nuclear Fusion[J]. Matter and Radiation at Extremes, 2019, 4(5): 1—18.

[2] LASSNER E, SCHUBERT W D. Tungsten: Properties, Chemistry, Technology of the Element, Alloys, and Chemical Compounds[M]. New York: Springer US, 1999: 124—125.

[3] KAUFMANN M, NEU R. Tungsten as First Wall Material in Fusion Devices[J]. Fusion Engineering and Design, 2007, 82: 521—527.

[4] NAUJOKS D, ASMUSSEN K, BESSENRODT- WEBERPALS M, et al. Tungsten as Target Material in Fusion Devices[J]. Nuclear Fusion, 1996, 36(6): 671— 687.

[5] PINTSUK G, PROKHODTSEVA A, UYTDENHOUWEN I. Thermal Shock Characterization of Tungsten Deformed in Two Orthogonal Directions[J]. Journal of Nuclear Materials, 2011, 417(1/2/3): 481—486.

[6] WURSTER S, BALUC N, BATTABYAL M, et al. Recent Progress in R&D on Tungsten Alloys for Divertor Structural and Plasma Facing Materials[J]. Journal of Nuclear Materials, 2013, 442(1/2/3): S181—S189.

[7] ALFONSO A, JENSEN D J, LUO G N, et al. Thermal Stability of a Highly-Deformed Warm-Rolled Tungsten Plate in the Temperature Range 1100-1250 ℃[J]. Fusion Engineering and Design, 2015, 98/99: 1924—1928.

[8] ZHANG Xiao-xin, YAN Qing-zhi, LANG Shao-ting, et al. Texture Evolution and Basic Thermal-Mechanical Properties of Pure Tungsten under Various Rolling Reductions[J]. Journal of Nuclear Materials, 2016, 468: 339—347.

[9] ZHANG Xiao-xin, YAN Qing-zhi, LANG Shao-ting, et al. Evolution of Hot Rolling Texture in Pure Tungsten and Lanthanum Oxide Doped Tungsten with Various Reductions[J]. Materials and Design, 2016, 109(5): 443—455.

[10] CIUCANII U M, THUM A, CHLOE D, et al. Isothermal Annealing of Thin Rolled Tungsten Plates in the Temperature Range from 1300 ℃ to 1400 ℃[J]. Nuclear Materials and Energy, 2018, 15: 128—134.

[11] TSUCHIDA K, MIYAZAWA T, HASEGAWA A, et al. Recrystallization Behavior of Hot-Rolled Pure Tungsten and Its Alloy Plates during High-Temperature Annealing[J]. Nuclear Materials and Energy, 2018, 15: 158— 163.

[12] BONK S, REISER J, HOFFMANN J, et al. Cold Rolled Tungsten (W) Plates and Foils: Evolution of the Microstructure[J]. International Journal of Refractory Metals and Hard Materials, 2016, 60: 92—98.

[13] HUMPHREYS F J, HATHERLY M. Recrystallization and Related Annealing Phenomena (Second Edition)[M]. Oxford: Elsevier, 2004: 333—378.

[14] RIOS P R, SICILIANO J F, SANDIM H R Z, et al. Nucleation and Growth during Recrystallization[J]. Materials Research, 2005, 8(3): 225—238.

[15] RAABE D. Physical Metallurgy (Fifth Edition)[M]. Oxford: Elsevier, 2014: 2291—2397.

[16] BUNGE H J. Texture Analysis in Materials Science: Mathematical Methods[M]. England: Butterworth- Heinemann, 1982: 405—419.

Recrystallization Behaviour of Pure Tungsten Plate Warm Rolled to 67% Thickness Reduction during Isothermal Annealing at 1250 ℃

ZHOU Zhi-wei1, WANG Kang1, ZAN Xiang1, LUO Lai-ma1,2, WU Yu-cheng1,2

(1. School of Materials Science and Engineering, Hefei University of Technology, Hefei 230009, China; 2. National-Local Joint Engineering Research Centre of Nonferrous Metals and Processing Technology, Hefei 230009, China)

The work aims to study the recrystallization behaviour of pure tungsten plate with 67% of rolling thickness reduction.Isothermal annealing experiment was carried out on pure tungsten plate with 67% rolling thickness reduction at 1250 ℃. The electron backscatter diffraction technique was used to analyze the microstructure and texture evolution during reduction and annealing. The grain size, aspect ratio and volume fraction of main fibre texture were quantified. The potential nuclei information in the deformed texture was analyzed. On this basis, the microstructure and texture before and after recrystallization were compared. The microstructure of the pure tungsten plate contained potential recrystallized nuclei. Discontinuous static recrystallization occurred at a faster rate during annealing at 1250 ℃. As the annealing time increases, the size of the recrystallized grains gradually increases, but its aspect ratio remains constant. During the recrystallization process, thefibre texture andfibre texture increase while thefibre texture decreases significantly.

pure tungsten; warm rolling; isothermal annealing; recrystallization; texture

10.3969/j.issn.1674-6457.2021.02.009

TG146.4+11

A

1674-6457(2021)02-0056-06

2020-10-30

國家磁約束核聚變能發(fā)展研究專項(xiàng)（2019YFE03120003）

周智偉（1997—），男，碩士生，主要研究方向?yàn)榫圩兌延孟冗M(jìn)鎢基材料制備及高溫服役性能。

昝祥（1979—），男，博士，副研究員，主要研究方向?yàn)榫圩兌延孟冗M(jìn)鎢基材料的制備及服役性能、金屬材料塑性加工工藝及模具設(shè)計(jì)、材料動(dòng)態(tài)力學(xué)行為。