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        快速變壓吸附制氫工藝的模擬與分析

        2021-03-06 02:58:42鈕朝陽(yáng)江南沈圓輝吳統(tǒng)波劉冰張東輝
        化工學(xué)報(bào) 2021年2期
        關(guān)鍵詞:工藝

        鈕朝陽(yáng),江南,沈圓輝,吳統(tǒng)波,劉冰,張東輝

        (天津大學(xué)化工學(xué)院,化學(xué)工程研究所,化學(xué)工程聯(lián)合國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,天津300350)

        引 言

        氫能具有清潔、高效、可持續(xù)發(fā)展等特點(diǎn),是21世紀(jì)最具發(fā)展?jié)摿Φ那鍧嵞茉粗?,是未?lái)能源戰(zhàn)略的關(guān)鍵[1?2]。目前,工業(yè)上生產(chǎn)高純氫氣的最常見(jiàn)方法是通過(guò)蒸汽甲烷重整法(steam methane reforming,SMR)[3],該方法獲得的重整氣(SMR?off gas,SMROG)壓力約為22 bar(1 bar=105Pa),主要組成包括75%~80%的H2,15%~25%的CO2,1%~5%的CH4,0.1%~1%的CO以及痕量的N2[4]。變壓吸附(pressure swing adsorption, PSA)分離過(guò)程具有原理簡(jiǎn)單、控制方便、自動(dòng)化程度高、能量消耗低等優(yōu)點(diǎn)[5?6],在利用SMROG 制備氫氣的領(lǐng)域已有大量的研究工作。Sircar 等[4,7]采用PSA 與納米孔表面流動(dòng)膜相結(jié)合的工藝,從SMROG 中回收氫氣,結(jié)果表明PSA 工藝能夠獲得77.6%的H2回收率,而通過(guò)表面流動(dòng)膜從PSA 的尾氣中回收H2,可將回收率提升至84%。Lopes等[8]選用活性炭作為吸附劑,進(jìn)行了H2?CO2?CO?CH4?N2五組分的穿透實(shí)驗(yàn),并進(jìn)行單塔十步真空變壓吸附(vacuum pressure swing adsorption, VPSA)提氫的實(shí)驗(yàn),該VPSA 裝置所得氫氣純度為99.981%,回收率81.6%,生產(chǎn)能力為101 mol·kg?1·d?1。Golmakani 等[9]為探究雜質(zhì)含量對(duì)于體系分離的影響,采用活性炭和5A分子篩作為吸附劑,建立了四塔十六步VPSA 工藝,并模擬了考慮的幾種雜質(zhì)組成,模結(jié)果表明5A分子篩除氮?dú)膺@一雜質(zhì)效率不高,進(jìn)料組成中N2含量為3.1%的情況比含量為1.1%的情況單位能耗高55%,氫氣回收率低8%,最終得出N2為使用VPSA工藝從SMR中提氫的關(guān)鍵雜質(zhì),需要開(kāi)發(fā)性能更加優(yōu)良的吸附劑以除去N2。Golmakani 等[10]根據(jù)實(shí)驗(yàn)得到的五種組分的穿透曲線,選用活性炭和5A 分子篩作為吸附劑,分別設(shè)計(jì)了四塔八步PSA,四塔九步VPSA 和變溫吸附(temperature swing adsorption,TSA)工藝模型以制備燃料電池級(jí)氫氣,探究了床層高度、沖洗進(jìn)料比、真空度(對(duì)于VPSA)以及蒸汽溫度(對(duì)于TSA)的影響,并據(jù)此分別對(duì)三種工藝進(jìn)行優(yōu)化,優(yōu)化結(jié)果表明綜合考慮氫氣純度、回收率、能耗和CO 含量四種性能指標(biāo),VPSA 工藝產(chǎn)率為148 mol·kg?1·d?1,能耗為940 kJ·kg?1,要優(yōu)于其他工藝。Shi 等[11]在保證氫氣純度的同時(shí)為獲得更高的H2回收率,同樣采用活性炭和5A 分子篩作為吸附劑,設(shè)計(jì)了十塔二十步PSA 制氫和三塔五步真空變壓吸附(VPSA)補(bǔ)碳的兩階耦合工藝的數(shù)學(xué)模型,并在十塔制氫的工藝中探究了進(jìn)料流量、雙層吸附劑比例以及沖洗進(jìn)料比對(duì)于H2純度和回收率的影響。結(jié)果表明在進(jìn)料流量為0.3765 mol·s?1,吸附劑填充比例為0.5∶0.5(體積比),沖洗進(jìn)料比約為10%的情況下,能夠獲得回收率為87.37%、純度為99.992%的H2。

        能源需求量的日益增加與環(huán)境問(wèn)題依然存在的嚴(yán)峻形勢(shì),使得氫能的需求量不斷增大,傳統(tǒng)PSA技術(shù)在產(chǎn)量方面的不足越發(fā)明顯。與傳統(tǒng)PSA 相比,快速變壓吸附(rapid pressure swing adsorption,RPSA)具有循環(huán)周期更短,單位產(chǎn)氣量所需吸附劑量少等優(yōu)點(diǎn)[12],對(duì)于彌補(bǔ)傳統(tǒng)PSA 產(chǎn)量方面的不足有著重要的作用。盡管RPSA 技術(shù)在醫(yī)用制氧方面已有廣泛應(yīng)用[13?22],但在制氫領(lǐng)域還停留在簡(jiǎn)單的兩組分單塔實(shí)驗(yàn)階段[23],對(duì)于從SMROG 中回收氫氣也只有小規(guī)模實(shí)驗(yàn)室裝置的研究[24]。對(duì)此,本文旨在以數(shù)值模擬的方法對(duì)利用RPSA 工藝從工業(yè)SMROG 中回收氫氣進(jìn)行初步探討。本文的研究工作主要包括:(1)采用活性炭和5A 分子篩作為吸附劑,利用Aspen Adsorption 軟件建立六塔PSA 與RPSA 工藝的數(shù)學(xué)模型;(2)分析模擬結(jié)果,并探討進(jìn)料流量、雙層吸附劑配比以及沖洗進(jìn)料比三個(gè)因素對(duì)于RPSA 工藝性能的影響;(3)對(duì)比兩種工藝并指出RPSA工藝的優(yōu)勢(shì)與不足。

        1 工藝流程描述

        圖1 六塔RPSA和PSA整體工藝結(jié)構(gòu)圖Fig.1 Configuration diagram of the six?bed RPSA and PSA process

        本文中采用的SMROG 組成為H2/CH4/CO/CO2=76%/3.5%/0.5%/20%,為從中回收氫氣,分別設(shè)計(jì)了PSA 和RPSA 兩套工藝。兩套工藝流程均包括六座吸附塔,十二個(gè)步驟的循環(huán),每個(gè)塔的吸附床層均由下層的活性炭和上層的5A 分子篩雙層吸附劑組成。圖1為工藝流程的整體結(jié)構(gòu)圖,圖2為六塔PSA和RPSA 的過(guò)程示意圖,表1 和表2 分別為RPSA 和PSA的流程時(shí)序。工藝中的十二個(gè)步驟分別為吸附(AD1,AD2)、均壓降(ED1,ED2,ED3)、順?lè)牛–OD)、逆放(BD)、沖洗(PUR)、均壓升(ER3,ER2,ER1)和終升壓(PR),其詳細(xì)描述如下:

        圖2 RPSA和PSA循環(huán)工藝示意圖Fig.2 Process schematic diagram of RPSA and PSA

        吸附 原料氣經(jīng)換熱后送至吸附塔,吸附壓力為22 bar(1 bar=0.1 MPa),其中CO2、CH4和CO三個(gè)組分經(jīng)活性炭和5A分子篩兩層吸附劑被選擇性吸附,H2產(chǎn)品氣從塔頂采出,部分產(chǎn)品氣送至低壓塔升壓;

        均壓降 吸附步驟結(jié)束后塔內(nèi)壓力較高,為節(jié)省機(jī)械能,通過(guò)三個(gè)均壓步驟給低壓塔升壓;

        順?lè)?均壓步驟完成后,從塔頂放出物料氣并通過(guò)塔頂連接對(duì)低壓塔吸附劑沖洗再生;

        表1 六塔RPSA時(shí)序Table 1 The schedule of six-bed RPSA

        表2 六塔PSA時(shí)序Table 2 The schedule of six-bed PSA

        逆放 順?lè)沤Y(jié)束后,從塔底利用壓差放出物料氣,并入廢氣流股;

        沖洗 由另一座塔塔頂?shù)捻樂(lè)艢鉀_洗再生,塔底放出物料氣并入廢氣流股;

        均壓升 通過(guò)均壓方式進(jìn)行升壓;

        終升壓 引入另一座塔在吸附步驟采出部分產(chǎn)品H2對(duì)吸附塔升壓,為下一個(gè)吸附步驟做準(zhǔn)備。

        2 數(shù)學(xué)建模

        本文采用Aspen Adsorption 軟件建立起吸附床層的質(zhì)量、能量和動(dòng)量守恒以及非等溫吸附和吸附動(dòng)力學(xué)模型,輔助設(shè)備模型包括壓縮機(jī)、緩沖罐以及線性閥門,工藝性能指標(biāo)包括純度、回收率和生產(chǎn)量。為了降低計(jì)算成本,在確保數(shù)學(xué)模型準(zhǔn)確性的基礎(chǔ)上,依據(jù)以下幾點(diǎn)假設(shè)對(duì)吸附床模型進(jìn)行簡(jiǎn)化[11,25?28]:

        (1)采用理想氣體狀態(tài)方程描述氣體的P-V-T關(guān)系;

        (2)忽略溫度、濃度、壓力和吸附量在徑向上的梯度,僅存在軸向擴(kuò)散;

        (3)采用Ergun方程估算床層軸向上的壓降;

        (4)采用線性推動(dòng)力方程(LDF)計(jì)算吸附傳質(zhì)速率;

        (5)采用擴(kuò)展型Langmuir 3 方程描述氣體吸附行為;

        (6)氣固相之間快速達(dá)到熱平衡。

        表3 匯總了吸附床的數(shù)學(xué)模型,質(zhì)量守恒方程包括組分質(zhì)量守恒式(1)、總質(zhì)量守恒式(2)以及軸向擴(kuò)散系數(shù)估算式(3)、能量守恒模型包括氣相能量守恒式(4)、固相能量守恒式(5)以及吸附塔內(nèi)外壁之間的傳熱方程式(6)、動(dòng)量守恒采用Ergun 方程式(7)表示。采用擴(kuò)展型Langmuir3 方程計(jì)算吸附行為,如式(8)所示。此外,氣固相之間傳質(zhì)過(guò)程采用線性推動(dòng)力方程式(9)描述,其中的線性推動(dòng)力系數(shù)為估算值。表4 匯總了輔助設(shè)備模型,包括壓縮機(jī)、緩沖罐和線性閥門。產(chǎn)品氣純度、回收率和生產(chǎn)量分別用式(13)~式(15)表示(表5)。表6和表7 分別為兩種吸附劑的物性參數(shù)和吸附床的部分參數(shù)。以活性炭和5A分子篩為吸附劑,采用靜態(tài)容積法[29?30]測(cè)定CO、CO2、CH4和H2的吸附等溫?cái)?shù)據(jù),如圖3所示。表8給出了四種組分在活性炭和5A分子篩上的擴(kuò)展型Langmuir3 方程擬合參數(shù)和對(duì)應(yīng)的相關(guān)系數(shù),此外,各組分吸附熱ΔH 由實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)經(jīng)Clausius?Clapeyron方程計(jì)算所得[29]。

        對(duì)于模擬計(jì)算而言,為了保證結(jié)果的準(zhǔn)確性,選用合適的數(shù)值計(jì)算方法至關(guān)重要。在吸附床模型偏微分方程組的求解方面,本文采用一階上風(fēng)差分法(UDS1)對(duì)吸附床層軸向空間域進(jìn)行離散化,將上下兩種吸附劑床層各離散為20個(gè)節(jié)點(diǎn),得到關(guān)于時(shí)間的常微分方程組,并采用軟件自帶的隱式歐拉法(Implicit Euler)做積分計(jì)算。在代數(shù)方程組的處理方面,本文分別采用軟件自帶的MA48 求解器和混合牛頓法(Mixed Newton)求解線性方程組和非線性方程組,其中混合牛頓法為在初始化步驟中采用牛頓迭代法(Newton),在積分步驟中采用快速牛頓法(Fast Newton),兼具計(jì)算效率和魯棒性的優(yōu)勢(shì)。

        表3 吸附塔數(shù)學(xué)模型Table 3 Mathematical model of adsorption bed

        表4 輔助設(shè)備數(shù)學(xué)模型Table 4 Mathematical model of auxiliary equipment

        表5 工藝性能評(píng)價(jià)指標(biāo)Table 5 Process performance indicator

        表6 活性炭和5A分子篩吸附劑參數(shù)Table 6 Parameter of activate carbon and 5A zeolite adsorbent

        表7 吸附床參數(shù)Table 7 Parameters of adsorption bed

        3 結(jié)果與討論

        3.1 模擬結(jié)果

        吸附工藝性能與塔內(nèi)溫度、壓力以及氣固相濃度分布等因素密切相關(guān)。圖4為循環(huán)穩(wěn)態(tài)下兩種工藝單周期的塔內(nèi)氣相溫度分布,圖5 為壓力分布。圖6展示了四種組分在各個(gè)步驟結(jié)束時(shí)床層軸向上的固相濃度分布,軸向距離0.5 m 為兩種吸附劑分界處。從圖4可以觀察到,在活性炭吸附層,兩種工藝距離床層底部0.1 m 和0.25 m 處溫度均呈現(xiàn)上升趨勢(shì)。吸附步驟結(jié)束時(shí),這兩個(gè)測(cè)溫點(diǎn)均達(dá)到單個(gè)循環(huán)內(nèi)的溫度最高值,而在0.1 m 處的溫度最高值要高于塔底和0.25 m 處。結(jié)合吸附塔能量守恒方程式(4)~式(6),表8 中各組分吸附參數(shù)及圖6 中的固相濃度分布給出以下解釋:吸附過(guò)程是放熱過(guò)程,吸附步驟中始終伴隨著能量的釋放,因此該步驟結(jié)束時(shí)溫度達(dá)到最高值。然而,溫度的升高也加速了吸附塔內(nèi)部與環(huán)境之間的熱交換??梢钥闯?,軸向上CO、CO2和CH4的吸附量沿著軸向距離總體呈下降趨勢(shì),相應(yīng)的放熱速率也降低,盡管H2的吸附量沿軸向上升,但其在活性炭上吸附熱和吸附量要明顯低于其他三種組分。當(dāng)吸附放熱速率低于塔內(nèi)部與環(huán)境的熱交換速率時(shí),塔內(nèi)氣相溫度開(kāi)始下降,因此會(huì)出現(xiàn)溫度峰值。在5A 分子篩吸附層,吸附步驟溫度上升幅度沿軸向逐漸減小,塔頂處溫度趨于不變。這是由于在該吸附段,CO2作為吸附熱和吸附量最大的組分,其最大吸附量出現(xiàn)在軸向距離0.5 m 處,而塔頂位置只有極少量的組分吸附,因此溫度基本不變。此外,從圖4 可以觀察到?jīng)_洗步驟結(jié)束時(shí),各測(cè)溫點(diǎn)處溫度均達(dá)到循環(huán)中的最低,而塔底處出現(xiàn)整個(gè)軸向上的溫度最低值。沖洗步驟中,產(chǎn)品氣自上而下進(jìn)入吸附塔,重組分從吸附劑上解吸,由于解吸的過(guò)程為吸熱過(guò)程,軸向處溫度均會(huì)下降。而塔底處由于吸附步驟中吸附量最大,因此解吸時(shí)溫度最低。另外,結(jié)合圖4 和圖5可以看出,溫度的變化與塔內(nèi)的壓力變化密切相關(guān)??偟貋?lái)說(shuō),壓力升高時(shí)發(fā)生吸附過(guò)程,此過(guò)程放熱,相應(yīng)地溫度升高,而壓力降低時(shí)發(fā)生解吸過(guò)程,此過(guò)程吸熱,相應(yīng)地溫度降低。

        圖3 四種組分在5A分子篩和活性炭上的吸附等溫線Fig.3 Adsorption isotherms of four components on 5A zeolite and activated carbon

        表8 擴(kuò)展型Langmuir吸附模型擬合參數(shù)Table 8 Extended Langmuir adsorption model fitting parameters

        圖4 RPSA和PSA氣相溫度分布Fig.4 Gas temperature distribution of RPSA and PSA

        圖5 RPSA和PSA壓力分布Fig.5 Pressure distribution of RPSA and PSA

        圖6展示的四種組分在軸向上的固相濃度分布可以很好地用圖3 中的吸附等溫線解釋。CO2在活性炭和5A分子篩上都展現(xiàn)出了最大的吸附量,而由于其在5A分子篩上的吸附等溫線更有利,因此在兩個(gè)床層的交界處,即沿床層0.5 m 處出現(xiàn)了固相濃度的峰值。此外,由于競(jìng)爭(zhēng)吸附的存在,在兩個(gè)吸附床層中,CO、CO2和CH4三個(gè)組分的吸附量沿床層總體呈下降趨勢(shì),因此H2在兩段床層上的固相濃度均逐步上升。

        3.2 操作參數(shù)影響

        3.2.1 進(jìn)料流量的影響 進(jìn)料流量是影響床層RPSA 工藝的重要操作參數(shù),能夠?yàn)楦倪M(jìn)工藝性能提供指導(dǎo)。一方面,進(jìn)料流量過(guò)低會(huì)導(dǎo)致吸附劑利用不充分,不僅會(huì)導(dǎo)致處理量降低,也會(huì)降低輕組分產(chǎn)品氣的回收率。另一方面,進(jìn)料流量過(guò)高會(huì)導(dǎo)致相同時(shí)間下重組分的穿透,從而降低輕組分產(chǎn)品氣的純度。因此選擇合適的進(jìn)料流量十分重要。為了研究進(jìn)料流量對(duì)工藝過(guò)程的影響,通過(guò)模擬計(jì)算獲得不同進(jìn)料流量下H2的純度和回收率數(shù)據(jù),結(jié)果如圖7所示。H2回收率與進(jìn)料流量呈現(xiàn)正相關(guān)且變化幅度較大,而純度隨其增加不斷下降。這是由于在床層尺寸和各步驟時(shí)間相同的前提下,進(jìn)料流量的增加加速了重組分的吸附前沿向頂部移動(dòng),更多的重組分穿透床層混入產(chǎn)品氣中,引起H2純度下降。在保證H2純度的同時(shí)應(yīng)以獲得更高的回收率為主要目標(biāo),因此取得最優(yōu)結(jié)果為進(jìn)料流量0.8875 mol·s?1,此時(shí)氫氣純度為99.90%,回收率為69.88%。

        圖6 CO、CO2、CH4和H2在軸向上的固相濃度分布Fig.6 Solid phase concentration profiles of CO,CO2,CH4 and H2

        圖7 進(jìn)料流量對(duì)于RPSA性能的影響Fig.7 Effect of feed flow rate on RPSA performance

        3.2.2 活性炭和5A 分子篩床層比的影響 活性炭與5A 分子篩床層的高度與產(chǎn)品氣的純度和回收率密切相關(guān)。圖8展示了不同床層填充比下H2的純度與回收率的變化情況,可以看出,氫氣純度隨著活性炭層比例的增加出現(xiàn)顯著上升,而當(dāng)配比大于0.5∶0.5 時(shí)波動(dòng)幅度很小并趨于平緩,回收率隨活性炭比例增加不斷降低。結(jié)合圖6中各組分在軸向上的濃度分布可以看出,各組分在活性炭層的吸附量都要高于在5A 分子篩層,隨著活性炭層高度的增加,重組分被更多地吸附,因此H2純度呈上升趨勢(shì)。而活性炭層高度的增加也導(dǎo)致了塔內(nèi)殘留H2的量增加,在BD 和PUR 步驟中并入廢氣中的H2的量增加,從而降低了H2的回收率。合理的吸附床層比例對(duì)于平衡產(chǎn)品純度和回收率,最大程度地提高工藝效益是很有必要的。吸附劑配比為0.5∶0.5 時(shí)具有良好的分離效果。

        圖8 活性炭/5A分子篩床層填充比對(duì)于RPSA性能的影響Fig.8 Effect of layer ratio of AC/5A zeolite on RPSA performance

        3.2.3 沖洗進(jìn)料比的影響 沖洗進(jìn)料比,也就是沖洗步驟中使用氫氣的量與進(jìn)料中氫氣量的比值。沖洗步驟用于床層上重組分的解吸,對(duì)于決定整個(gè)工藝的性能起著十分關(guān)鍵的作用。一方面,沖洗氣流量過(guò)小,會(huì)導(dǎo)致重組分解吸不充分,在接下來(lái)的循環(huán)中重組分吸附前沿不斷向床層頂部移動(dòng),從而影響H2產(chǎn)品純度。另一方面,沖洗氣流量過(guò)大,會(huì)使得更多H2進(jìn)入廢氣流股,減低氫氣的回收率。圖9 中可以觀察到在進(jìn)料沖洗比低于21.2%時(shí),產(chǎn)品氣濃度呈現(xiàn)上升趨勢(shì),而高于該值時(shí),氫氣純度下降,回收率剛好與其呈現(xiàn)相反的趨勢(shì)。這種現(xiàn)象可以歸因于另一塔順?lè)挪襟E得到的順?lè)艢庵袣錃饧兌鹊淖兓?。?dāng)壓力較高時(shí),順?lè)艢庵袣錃饧兌容^高,對(duì)于解吸起正向作用,而當(dāng)順?lè)艍毫档蜁r(shí),順?lè)艢庵袣錃饧兌炔粩嘞陆?,此時(shí)不利于沖洗步驟的解吸。因此,在保證純度在99.90%以上的同時(shí)獲得更高的回收率,取得的最佳沖洗進(jìn)料比為22.37%。

        3.3 兩種工藝的對(duì)比

        本文對(duì)于六塔PSA 工藝進(jìn)行了同樣的模擬工作,從圖4 可觀察到,PSA 過(guò)程的最大溫差要高于RPSA 過(guò)程,但兩種工藝對(duì)應(yīng)步驟的溫差均在5 K 以內(nèi),因此認(rèn)為可以忽略操作溫度對(duì)于工藝性能的影響。此外,從圖5 可看出兩種工藝的各步驟壓力基本相同,也可忽略操作壓力對(duì)于工藝性能的影響。PSA 工藝的進(jìn)料流量為0.39 mol·s?1,可獲得H2純度為99.90%,回收率為83.40%。在氫氣純度均為99.90%的條件下,對(duì)于兩種工藝的氫氣回收率和生產(chǎn)能力進(jìn)行對(duì)比,圖10 展示了對(duì)比結(jié)果??梢钥闯?,PSA 工藝的回收率要高于RPSA,而由于RPSA工藝的處理量要高于PSA,因此盡管其回收率較低,卻能獲得高于PSA工藝的生產(chǎn)量。

        圖9 沖洗進(jìn)料比對(duì)于RPSA性能的影響Fig.9 Effect of purge?to?feed ratio on RPSA performance

        圖10 兩種工藝的H2產(chǎn)量和H2回收率對(duì)比Fig.10 Comparison of H2 yield and recovery of the two processes

        4 結(jié) 論

        本文以甲烷重整氣作為原料氣(H2/CH4/CO/CO2=76%/3.5%/0.5%/20%),利用實(shí)驗(yàn)測(cè)得的四種組分在活性炭和5A分子篩上的吸附數(shù)據(jù)為基礎(chǔ),采用商業(yè)軟件Aspen Adsorption 作為平臺(tái),分別設(shè)計(jì)了六塔RPSA 與PSA 的工藝流程的數(shù)學(xué)模型。在分析了兩種工藝塔內(nèi)溫度、壓力分布和RPSA 的固相濃度分布結(jié)果后,對(duì)進(jìn)料流量、兩種吸附劑床層比例和沖洗進(jìn)料比三個(gè)重要的操作參數(shù)進(jìn)行了單因素分析,當(dāng)進(jìn)料流量為0.8875 mol·s?1,吸附劑床層高度比為0.5∶0.5,進(jìn)料沖洗比為22.37%時(shí),RPSA 工藝可獲得H2純 度99.90%,回 收 率69.88%,此 時(shí)H2產(chǎn) 量 為0.4713 mol·s?1。最 后 在 保 證H2純 度 相 同,且 均 為99.90%的基礎(chǔ)上,將RPSA工藝與PSA工藝進(jìn)行了對(duì)比。盡管PSA工藝能獲得更高的回收率,但正如之前預(yù)測(cè)的一樣,RPSA工藝由于處理量更大,因此能獲得更高的產(chǎn)量。然而,RPSA 工藝的H2回收率較低,造成了大量能源資源的浪費(fèi)。在今后的工作中,設(shè)計(jì)更復(fù)雜的多塔耦合工藝以及開(kāi)發(fā)更適合于RPSA 過(guò)程的吸附劑將成為提升回收率的重要研究方向。

        符 號(hào) 說(shuō) 明

        ap——單位體積吸附劑床層的表面積,m2/m2

        Cpa,i——吸附相i的比熱容,kJ·kg?1·K?1

        Cpg,i——組分i的比定壓熱容,kJ·kg?1·K?1

        Cps——吸附劑比熱容,kJ·kg?1·K?1

        Cpw——塔壁比熱容,kJ·kg?1·K?1

        CV——閥門開(kāi)度,mol·s?1·bar?1

        Cvg——?dú)怏w比定容熱容,kJ·mol?1·K?1

        ci——組分i的氣相濃度,mol·m?3

        Dax,i——組分i的軸向擴(kuò)散系數(shù),m2·s?1

        Db——吸附塔內(nèi)徑,m

        De,i——組分i的擴(kuò)散系數(shù)計(jì)算中間值,m2·s?1

        Dk,i——組分i的Knudsen擴(kuò)散系數(shù),m2·s?1

        Dm,i——組分i的分子擴(kuò)散系數(shù),m2·s?1

        F——通過(guò)閥門的氣體的流量,mol·s?1

        Fbin——進(jìn)入緩沖罐的氣體的流量,mol·s?1

        Fbout——離開(kāi)緩沖罐的氣體的流量,mol·s?1

        Fin——進(jìn)入體系的氣體的流量,mol·s?1

        Fout——產(chǎn)品氣流量,mol·s?1

        Hb——吸附塔高度,m

        ΔHi——組分i的等量吸附熱,kJ·mol?1

        hamb——吸附塔與環(huán)境之間傳熱系數(shù),W·m?2·K?1

        hf——?dú)夤讨g傳熱系數(shù),W·m?2·K?1

        hw——?dú)獗谥g傳熱系數(shù),W·m?2·K?1

        IP1——等溫線參數(shù),mol·kg?1·bar?1

        IP2——等溫線參數(shù),K

        IP3——等溫線參數(shù),bar?1

        IP4——等溫線參數(shù),K

        kg——?dú)怏w熱導(dǎo)率,W·m?1·K?1

        kLDF,i——組分i線性推動(dòng)力(LDF)系數(shù),s?1

        ks——吸附劑熱導(dǎo)率,W·m?1·K?1

        kw——吸附塔塔壁熱導(dǎo)率,W·m?1·K?1

        M——組分的平均摩爾質(zhì)量,kg·mol?1

        Mi——組分i的摩爾質(zhì)量,kg·mol?1

        Nin——緩沖罐總進(jìn)料流股數(shù)

        Nout——緩沖罐總進(jìn)料流股數(shù)

        P——壓力,bar

        Pcin——壓縮機(jī)進(jìn)口壓力,bar

        Pcout——壓縮機(jī)出口壓力,bar

        Pi——組分i的分壓,bar

        Pstan——標(biāo)準(zhǔn)大氣壓,bar

        Pvin——閥門入口處的壓力,bar

        Pvout——閥門出口處的壓力,bar

        qi——組分i的吸附量,mol·kg?1

        qi*——組分i的平衡吸附量,mol·kg?1

        R——吸附模型擬合相關(guān)系數(shù)

        Rg——?dú)怏w狀態(tài)方程常數(shù),J·mol?1·K?1

        rp——吸附劑顆粒半徑,m

        T——溫度,K

        Tamb——環(huán)境溫度,K

        Tg——?dú)庀鄿囟?,K

        Ts——固相溫度,K

        Tstan——標(biāo)準(zhǔn)溫度,K

        Tw——塔壁溫度,K

        T0——室溫,K

        t——時(shí)間,s

        tad——吸附步驟時(shí)間,s

        tcycle——單周期循環(huán)時(shí)間,s

        Vin——進(jìn)入系統(tǒng)的體積流量,m3·s?1

        Vout——產(chǎn)品氣的體積流量,m3·s?1

        vg——表觀氣速,m·s?1

        Wcycle——單周期壓縮機(jī)能耗,J

        Wt——吸附塔壁厚,m

        wads——單塔裝填的吸附劑質(zhì)量,kg

        yin,H2——進(jìn)入系統(tǒng)的H2純度

        yout,H2——產(chǎn)品氣的H2純度

        z——軸向距離,m

        γ——絕熱指數(shù)

        εb——床層空隙率

        εp——吸附劑孔隙率

        ηp——壓縮機(jī)絕熱效率

        μ——?dú)怏w動(dòng)力學(xué)黏度,kg·m?1?s?1

        ρb——吸附劑堆積密度,kg·m?3

        ρg——?dú)怏w密度,kg·m?3

        ρp——吸附劑顆粒密度,kg·m?3

        ρs——吸附劑密度,kg·m?3

        ρw——塔壁密度,kg·m?3

        ψ——形狀因子

        下角標(biāo)

        bin——緩沖罐進(jìn)口流股數(shù)

        bout——緩沖罐出口流股數(shù)

        i——組分

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