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        Al2O3色層法從低濃鈾靶件中分離99Mo條件研究

        2021-02-25 09:02:50黃文博梁積新吳宇軒于寧文向?qū)W琴
        同位素 2021年1期
        關(guān)鍵詞:酸度雜質(zhì)預(yù)處理

        黃文博,梁積新,吳宇軒,于寧文,向?qū)W琴

        (中國原子能科學(xué)研究院 同位素研究所,北京 102413)

        99Mo衰變子體99mTc是核醫(yī)學(xué)一種非常重要的醫(yī)用同位素,99mTc藥物品種眾多,可以用于人體幾乎所有臟器的顯像。從235U裂變產(chǎn)物中提取醫(yī)用99Mo是主要的生產(chǎn)方式。而采用低濃鈾(LEU,235U含量為19.75%)靶件制備醫(yī)用99Mo則是當(dāng)今國際發(fā)展趨勢。相較于工藝成熟的高濃鈾(HEU,235U含量大于90%)靶件,LEU靶件生產(chǎn)同等量的裂變99Mo, U使用量是HEU靶件的4.5倍,因此產(chǎn)生的雜質(zhì)核素也大幅度增加,對分離工藝帶來更高要求。LEU生產(chǎn)醫(yī)用99Mo有多種靶件形式,有電鍍UO2靶、金屬鈾箔靶、鈾鋁合金/彌散體靶等,其中鈾鋁合金/彌散體靶件為一種常用的成熟靶件形式[1-2],南非、澳大利亞、阿根廷等國家均采用此類靶件進(jìn)行醫(yī)用99Mo的大規(guī)模生產(chǎn)。

        LEU鈾鋁合金靶件輻照后,通常采用堿溶法即用NaOH或KOH溶液溶解靶件,過濾后經(jīng)陰離子交換柱、Chelex 100螯合樹脂交換柱和氧化鋁色層柱分離純化99Mo[3-4]。從裂變產(chǎn)物中得到高純醫(yī)用99Mo的工藝流程非常復(fù)雜。99Mo的化學(xué)分離過程涉及多步驟分離、高放射性劑量操作。目前使用的分離方法主要有:α-安息香肟沉淀法[5-6]、酸性氧化鋁無機(jī)離子交換法[7]以及強(qiáng)堿性陰離子樹脂交換法[8]等。Al2O3是一種由水合物組成的無定形多孔結(jié)構(gòu)物質(zhì),含有無定形凝膠和氫氧化物晶體形成的剛性骨架結(jié)構(gòu),其輻照耐受性好,可用于高活度放射性物質(zhì)分離,且對99Mo具有良好的選擇性,經(jīng)常用于99Mo的分離。中國原子能科學(xué)研究院與比利時IRE使用鈾鋁合金靶件生產(chǎn)裂變99Mo時,采用Al2O3色層法從裂變產(chǎn)物中粗分離99Mo,隨后采用陰離子交換法與活性炭色層法純化得到99Mo產(chǎn)品[4]。南非NTP、澳大利亞ANSTO則先采用陰離子交換法與螯合樹脂交換法分離99Mo后,最后采用Al2O3色層法純化得到99Mo產(chǎn)品。

        本工作旨在通過考察吸附時間、溫度、酸度、預(yù)處理方式等對Al2O3吸附99Mo的影響,確定Al2O3色層法從LEU靶件中分離99Mo的工藝條件,評價Al2O3色層法分離99Mo工藝對主要裂變雜質(zhì)Sr、Ru、Zr、Te、Cs、131I等的去污效果,以期為優(yōu)化從LEU鈾鋁合金靶件中分離裂變99Mo的工藝打下研究基礎(chǔ)。

        1 實驗儀器與材料

        1.1 實驗儀器

        高分辨電感耦合等離子體質(zhì)譜(ICP-MS):Element型,德國Finnigan MAT公司;放射性活度計:CRC-15R,Capintec公司;井型NaI計數(shù)器:FT603型,25 keV~3 MeV,中核控制系統(tǒng)工程有限公司;電子天平:Sartorius BS100S,北京賽多利斯天平有限公司;Milli-Q超純水系統(tǒng):Advantage 10,美國Millipore公司;電熱鼓風(fēng)干燥箱:101-0AB型,天津市泰斯特儀器有限公司;馬弗爐:TSX系列 1700, 西尼特(北京)科技有限公司。

        1.2 實驗材料

        酸性氧化鋁:74 μm~149 μm,柱層析用FCP 10,國藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司;Na2MoO4:分析純,純度>99%,北京百靈威科技有限公司;鉬單元素溶液標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì):國家標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì),GBW(E)080218,100 μg/mL,中國計量科學(xué)研究院;HNO3、NaOH等:分析純,國藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司;實驗用水均為去離子水或Milli-Q水。

        可調(diào)式移液器:5~20 μL,100~1 000 μL,500~5 000 μL, Brand公司;燒杯等玻璃器皿使用前均使用1% HCl溶液浸泡12 h以上。

        2 實驗方法

        2.1 Al2O3預(yù)處理

        取市售酸性Al2O3顆粒(74 μm~149 μm),用74 μm、111 μm的標(biāo)準(zhǔn)篩除去細(xì)顆粒,收集74~111 μm的Al2O3顆粒。用1 mol/L HNO3浸泡8 h,用去離子水充分漂洗后,于60 ℃烘干,得到Al2O3-A。取一定量Al2O3-A置于干燥箱中,加熱至150 ℃活化3 h,得到Al2O3-B。取一定量Al2O3-A置于馬弗爐中,加熱至500 ℃活化3 h,得到Al2O3-C。采用多點BET方法使用F-Sorb 2400 比表面積分析儀測定三種Al2O3顆粒的比表面積。

        2.2 靜態(tài)吸附實驗

        分別稱取0.5 g Al2O3-A加入干凈離心管中,每支離心管中分別加入5.0 mL含Mo的不同濃度HNO3溶液或NH4OH溶液。將離心管密閉后固定于振蕩機(jī)上,振蕩30 min,離心5 min。取原始溶液和上清液各1.0 mL,采用電感耦合等離子體-質(zhì)譜法(ICP-MS)測定Mo含量。計算Mo在Al2O3上的吸附率η以及靜態(tài)分配系數(shù)Kd。

        Al2O3對Mo吸附率η的計算公式為:

        (1)

        Al2O3吸附Mo的靜態(tài)分配系數(shù)Kd的計算公式為:

        (2)

        式中,C0為原始溶液中Mo的質(zhì)量濃度,mg/mL;Ce為上清液中Mo的質(zhì)量濃度,mg/mL;V為溶液體積,5mL;m為Al2O3-A質(zhì)量,0.5 g。

        2.3 Al2O3色層法分離Mo

        取規(guī)格為φ15 mm×200 mm玻璃色譜柱,注入預(yù)處理過的Al2O3使色層柱高度約為18 cm,用玻璃毛壓住,用10倍柱體積1 mol/L HNO3溶液預(yù)平衡Al2O3。

        配制100 mL含 0.015 mol/L Mo的HNO3溶液,加載到Al2O3色層柱上,分別用250 mL HNO3溶液與250 mL 去離子水洗柱后,用350 mL 1 mol/L NH4OH溶液將Mo解吸,收集解吸液,采用ICP-MS測定Mo濃度。

        2.4 Al2O3色層法對裂變雜質(zhì)元素的去污

        Sr、Ru、Zr、Te、Cs等雜質(zhì)元素的DF計算公式如下:

        (3)

        公式(3)中,DF為Sr、Ru、Zr、Te、Cs的去污系數(shù),M0為模擬溶液中各種雜質(zhì)含量,μg,Me為 NH4OH解吸液中各種雜質(zhì)的含量,μg。

        131I 的DF計算公式如下:

        (4)

        公式(4)中,DF為131I的去污系數(shù),Co為模擬溶液中131I放射性計數(shù),Ce為 NH4OH解吸液中131I放射性計數(shù)。

        3 結(jié)果與討論

        3.1 時間對Al2O3吸附Mo的影響

        按2.2節(jié)方法,25 ℃條件下,考察0.1 mol/L HNO3溶液中吸附時間對Al2O3吸附Mo的影響,實驗結(jié)果如圖1所示。由圖1可知,在25 ℃的條件下Al2O3吸附Mo的速率很快,振蕩10 min時,Mo吸附率達(dá)到93%,60 min后,Mo吸附率大于95%。

        3.2 酸度對Al2O3吸附Mo的影響

        按實驗方法2.2節(jié)進(jìn)行Al2O3在不同酸度溶液中對Mo的靜態(tài)分配系數(shù)測定,實驗結(jié)果列于表1。

        表1顯示,HNO3濃度在0.01~0.05 mol/L時, Al2O3對于Mo的靜態(tài)分配系數(shù)隨著HNO3濃度的升高而提高。HNO3濃度大于0.1 mol/L(pH=1 )時,Mo的靜態(tài)分配系數(shù)隨酸度增大逐漸減小。而在NH4OH溶液中,在0.01~0.05 mol/L濃度范圍有少量吸附,當(dāng)濃度大于0.1 mol/L(pH=13 )時,Al2O3不吸附Mo。

        圖1 Al2O3吸附時間對Mo吸附率的影響(25 ℃)

        表1 酸度對Al2O3吸附Mo的影響

        在濃度為0.05~0.1 mol/L的HNO3溶液中,Al2O3對于Mo幾乎完全吸附,此濃度范圍的HNO3溶液可以作為Mo在未處理的Al2O3色層柱上的吸附液。Al2O3在濃度大于0.1 mol/L的NH4OH溶液中,對于Mo幾乎不吸附,此濃度范圍的NH4OH溶液可以作為Mo在Al2O3色層柱上的解吸液。

        3.3 溫度對Al2O3吸附Mo的影響

        按實驗方法2.2節(jié),考察在25 ℃與45 ℃條件下,不同濃度HNO3溶液中Al2O3對Mo的吸附情況。實驗結(jié)果列于表2。

        由表2可以看出,在0.01 mol/L

        3.4 預(yù)處理方式對Al2O3吸附Mo的影響

        表3為三種不同預(yù)處理Al2O3的比表面積。在500 ℃條件下活化3 h的Al2O3-C的比表面積(148.5 m2/g)與在150 ℃條件下活化3 h的Al2O3-B的比表面積(143.0 m2/g)比未經(jīng)高溫處理的Al2O3-A比表面積(126.9 m2/g)均大,但差異不顯著。

        表2 不同溫度條件下HNO3溶液中Al2O3吸附Mo的影響

        考察了25 ℃條件下,不同濃度HNO3溶液中,Al2O3對Mo的吸附情況,實驗結(jié)果見表4。

        由表4可以看出,Al2O3不同的預(yù)處理方式對于其吸附Mo的能力具有一定的影響。在0.05~0.1 mol/L HNO3溶液中,三種不同預(yù)處理的Al2O3對Mo幾乎全部吸附。在濃度≥0.5 mol/L HNO3溶液中,預(yù)處理溫度越高,其對于Mo的吸附能力越強(qiáng),Al2O3-C的Mo靜態(tài)吸附系數(shù)明顯高于較低溫度下處理的Al2O3。

        表4 HNO3體系中Al2O3預(yù)處理方式對Mo吸附的影響(25 ℃)

        實驗結(jié)果顯示,選用500 ℃預(yù)處理的Al2O3作為吸附劑,濃度為0.05~0.1 mol/L的HNO3作為吸附液,在45 ℃的條件下吸附Mo。但是考慮到酸度對Sr、Ru、Zr、131I等裂變雜質(zhì)去污效果的影響,因此須綜合考慮所選酸度。

        3.5 Al2O3色層柱分離Mo

        按2.3節(jié)方法進(jìn)行Al2O3色層柱分離Mo的條件研究。在0.5 mol/L HNO3體系中,將模擬料液加載到色層柱后,分別用250 mL 0.5 mol/L HNO3溶液和去離子水淋洗Al2O3色層柱后,用1 mol/L NH4OH溶液解吸Mo,收集解吸液,每10 mL為一個樣品,以體積為橫坐標(biāo),Mo含量為縱坐標(biāo)作圖(圖2)。

        由圖2可知,Mo組分主要集中在第70~100 mL中,Mo回收率為92.2%。

        同時也考察了以0.1 mol/L與1.0 mol/L HNO3溶液條件下,使用1 mol/L NH4OH作為解析液,Al2O3色層法分離Mo的回收率分別為94.7%和85.3%。

        3.6 雜質(zhì)元素的去污

        按2.4節(jié)實驗方法評價在1.0 mol/L、0.5 mol/L與0.1 mol/L HNO3溶液的吸附條件下,Al2O3色層法分離模擬溶液中Mo時各種主要裂變雜質(zhì)元素的去污情況, 實驗結(jié)果見表5。

        圖2 Mo的解吸曲線(Al2O3色層柱,解吸液為1 mol/L NH4OH溶液)

        采用LEU鈾鋁合金靶件生產(chǎn)裂變99Mo, 通常采用堿溶法溶解靶件。當(dāng)采用堿溶法溶解LEU鈾鋁合金靶件時,靶材U和裂變雜質(zhì)如Pu等不溶于堿液,而是以固體形式存在于殘靶中,所以在模擬溶液中幾乎不含有U與Pu,因此本研究工作主要考察雜質(zhì)元素Sr、Ru、Zr、Te、Cs、131I等的去污效果。從表5可知,Al2O3色層法分離Mo,對主要雜質(zhì)元素Sr、Ru、Zr、Te、Cs等的去污效果非常好,去污系數(shù)均在104以上,去除率均大于99.99%。而對于131I,在上述三種不同條件下,其去污系數(shù)分別為12.81、13.06、6.61,表明Al2O3色層法分離Mo工藝對131I去污效果略顯不足,需進(jìn)行其他工藝(如調(diào)酸工藝)進(jìn)一步除碘。

        同時也考察了Al2O3色層法分離Mo工藝中各種雜質(zhì)元素的行為,實驗結(jié)果見表6。

        表5 Al2O3色層法分離Mo中各種雜質(zhì)的去污系數(shù)

        表6 Al2O3色層法分離Mo中各種雜質(zhì)的行為

        研究結(jié)果顯示,在 1.0 mol/L與0.5 mol/L HNO3溶液體系中吸附Mo時,雜質(zhì)Sr、Ru、Zr、Te、Cs的行為比較相似,料液中超過95%的Sr、Ru、Zr、Te、Cs均存在透過液中,而在0.1 mol/L HNO3體系的溶液中,約92%的Sr與Ru、94%的Zr、91%的Te與Cs存在于透過液中。隨后的酸洗液與水洗液中雜質(zhì)元素Sr、Ru、Zr、Te、Cs含量均低于0.01%。而對于131I,與前述雜質(zhì)種類行為不同,在透過液、酸洗液與解吸液中均存在相當(dāng)比例的含量,但其去除率也大于92%。

        總的說來,Al2O3色層法分離Mo工藝對雜質(zhì)Sr、Ru、Zr、Te、Cs有出色的去污效果,也能去除絕大部分131I??紤]到藥典對99Mo產(chǎn)品中雜質(zhì)含量有嚴(yán)格要求,因此還需要與其他分離方法聯(lián)用,對99Mo溶液中雜質(zhì)進(jìn)行進(jìn)一步去污。

        4 結(jié)論

        本研究通過考察吸附時間、溫度、酸度、預(yù)處理方式等對Al2O3吸附Mo效果的影響,確定了Al2O3色層法分離Mo的吸附與解吸條件,基于研究結(jié)果建立了Al2O3色層法分離99Mo的工藝。采用Al2O3色層法分離Mo,在常溫下,選用0.1 mol/L HNO3為吸附體系,使用1 mol/L NH4OH作為解吸液時,Mo具有相對最高的回收率,其回收率為94.7%。從LEU靶件生產(chǎn)裂變99Mo的模擬溶液中提取Mo,對主要雜質(zhì)元素Sr、Ru、Zr、Te、Cs等的去污效果非常好,去除率均大于99.99%,也能去除92%以上的131I。研究工作為從LEU鈾鋁合金靶件中提取裂變99Mo分離工藝流程的建立打下了基礎(chǔ)。

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