徐士坤，于 濤，謝金森,*，劉金聚

(1.南華大學(xué) 核科學(xué)技術(shù)學(xué)院，湖南 衡陽 421001；2.南華大學(xué) 湖南省數(shù)字化反應(yīng)堆工程技術(shù)研究中心，湖南 衡陽 421001)

堆芯壽期是體現(xiàn)反應(yīng)堆性能的關(guān)鍵指標之一，長壽期堆芯是反應(yīng)堆(特別是小型或微型反應(yīng)堆)的發(fā)展趨勢[1]。目前長壽期堆芯設(shè)計主要采用提高堆芯燃料轉(zhuǎn)化比和提高富集度兩種方式[2-3]。

在壓水堆(PWR)中，采用低富集度釷鈾燃料和較小水鈾比柵格來提高堆芯燃料轉(zhuǎn)化[4]，延長堆芯燃耗壽期，但稠密柵格堆芯的空泡系數(shù)會出現(xiàn)正值[5]，不利于反應(yīng)堆的安全性。采用高富集度的燃料通過提高堆芯初始剩余反應(yīng)性，從而達到長壽期堆芯的設(shè)計，其難點在于反應(yīng)性的控制和鈾富集技術(shù)。目前國內(nèi)針對長壽期壓水堆堆芯壽期進行了相關(guān)研究[6]，但對于小型棒狀壓水堆的柵格尺寸選取和可燃毒物在組件-堆芯中的燃耗特性及相關(guān)中子學(xué)機理分析，目前研究還較少。

本文針對延長小型長壽期壓水堆堆芯壽期問題，選擇具有較長堆內(nèi)運行經(jīng)驗的UO2燃料，利用DRAGON和DONJON程序計算不同柵格尺寸的燃耗深度，得出燃耗最佳柵格尺寸。利用燃耗最佳柵格尺寸在堆芯中進行不同可燃毒物燃耗計算，選取使堆芯達到最大燃耗深度的可燃毒物，得出提高小型壓水堆堆芯壽期的方法。

1 計算對象

1.1 計算程序

本文采用DRAGON和DONJON程序進行輸運-燃耗計算。DRAGON和DONJON程序是由加拿大蒙特利爾理工大學(xué)開發(fā)的確定論反應(yīng)堆組件-堆芯計算程序[7]，可采用多種數(shù)值計算方法進行1D/2D/3D中子輸運問題的求解，如界面流法、碰撞概率法、離散縱標法、特征線法和球諧函數(shù)法等；可處理不同幾何結(jié)構(gòu)(包括管束狀、板狀、六邊形等)和不同堆型(輕水堆、重水堆)的燃料組件，因而具有強大的幾何適用性和靈活性，是堆芯-組件計算研究的有力工具[8]。在采用兩步法進行計算時，組件(柵格)計算主要用于產(chǎn)生不同工況下的組件均勻化少群常數(shù)，這些離散工況的均勻化少群常數(shù)通過特定方法進行擬合(插值)可用于任何堆芯工況計算，其柵格燃耗計算的準確性得到了驗證[9-10]。

1.2 對象簡述

通過DRAGON程序進行計算對象建模，材料截面庫以ENDF/B-Ⅶ.0為母庫，熱譜堆芯使用172群WIMSD格式截面庫，程序版本選用DRAGON和DONJON的4.1.0版本進行計算，其中中子輸運計算方法和通量求解分別選用EXCEL和TYPE K模塊進行處理。燃料芯體選擇UO2燃料，燃料柵格的芯體半徑為4.6 mm，富集度為4%。包殼厚度為0.57 mm，材料為鋯4合金。氣隙厚度為0.008 mm，采用正方形柵格布置，柵距選擇范圍為10.4～18.4 mm，柵格均在欠慢化區(qū)，其中18.4 mm為最佳水鈾比時的柵距，10.4 mm為最稠密柵格的柵距。

2 柵格尺寸

在UO2燃料中，235U是易裂變核素，可直接由中子誘發(fā)裂變；238U是可裂變核素，難以直接裂變，但可通過吸收中子轉(zhuǎn)化為易裂變核素239Pu。燃耗深度是裝入堆芯的單位質(zhì)量核燃料所產(chǎn)生的總能量的一種度量，相同的初始燃料裝載量，燃耗深度越大，燃料利用率越高，堆芯壽期也就越長[9]。因此可通過提高235U的燃耗率和239Pu的轉(zhuǎn)化率來提高UO2燃料的利用率，使燃料達到較高的燃耗深度。在欠慢化區(qū)，235U的消耗速率與可轉(zhuǎn)換核素的轉(zhuǎn)換率決定了kinf下降的速率：稠密柵格的慢化能力較弱，中子能譜偏硬，柵格的初始kinf較小，但239Pu的轉(zhuǎn)化率高；最佳水鈾比柵格的慢化能力較強，初始kinf最大，即后備反應(yīng)性最大，但239Pu的轉(zhuǎn)化率較低。因此存在一燃耗最佳柵格尺寸，使得初始kinf適當，同時239Pu的轉(zhuǎn)化率較高，kinf隨燃耗深度的加深下降較為緩慢，此時燃料的燃耗深度最大，燃料利用率最高。

采用DRAGON程序計算得到不同柵距下燃料的燃耗深度，結(jié)果如圖1所示。由圖1可見，在相同芯體半徑下，燃料的燃耗深度隨柵距的增加先增加再減少，柵距為15.9 mm時燃耗深度最大，為35 900 MW·d/tU，比最佳水鈾比柵格的燃耗深度大2 700 MW·d/tU，比最稠密柵格的燃耗深度大31 800 MW·d/tU。

圖1 不同柵距時的燃耗深度Fig.1 Burnup depth at different lattice pitches

3 可燃毒物

可燃毒物選型和設(shè)計通?？紤]以下特性：1) 消耗速率；2) 初始引入的負反應(yīng)性價值；3) 占用的體積；4) 對反應(yīng)性系數(shù)的影響；5) 成本；6) 與燃料和包殼的相容性；7) 對燃料和包殼物性的影響。從中子學(xué)角度，可燃毒物設(shè)計通常應(yīng)遵循3個原則：1) 壽期初，可燃毒物引入足夠大的負反應(yīng)性；2) 壽期內(nèi)，可燃毒物緩慢釋放反應(yīng)性，控制功率的分布，降低功率峰因子；3) 壽期末，可燃毒物的反應(yīng)性懲罰應(yīng)盡可能小[11]。

離散型可燃毒物有較大的自屏效應(yīng)，對慢化劑和冷卻劑的擠水效應(yīng)導(dǎo)致組件功率畸變和反應(yīng)性懲罰較大，因此本文重點研究整體型可燃毒物，從反應(yīng)性補償角度評價UO2燃料壓水堆整體型可燃毒物。選擇ZrB2、Gd2O3、Eu2O3、Er2O3、Dy2O3、Hf 6種可燃毒物和1種可能作為新型可燃毒物的240PuO2作為研究對象，對比分析可燃毒物燃耗-反應(yīng)性變化曲線，并從可燃毒物相關(guān)核素的微觀截面等角度進行中子學(xué)機理分析。其中ZrB2采用涂層形式，Gd2O3、Eu2O3、Er2O3、Dy2O3、Hf和240PuO2采用可燃毒物和燃料彌散在一起的形式，計算時可燃毒物密度均取理論密度的95%[12]。

3.1 可燃毒物性能

天然銪中包含兩種同位素151Eu和153Eu，其熱中子吸收截面分別為9.2×10-21cm2和0.31×10-21cm2 [13]，所以采用Eu2O3作為可燃毒物吸收體材料可控制反應(yīng)性，但采用Eu2O3作為可燃毒物吸收體時在燃耗后期仍有少量殘余，在壽期末存在一定的反應(yīng)性懲罰[6]。

天然鉺包含6種同位素，其中167Er的熱中子吸收截面最大，為0.66×10-21cm2 [13]，是最主要的中子吸收核素。因此可選用Er2O3作為可燃毒物吸收體材料，但采用Er2O3作為可燃毒物吸收體時在燃耗后期仍有少量殘余，在壽期末存在一定的反應(yīng)性懲罰[6]。

天然鉿包含6種同位素，其中174Hf和177Hf具有一定的熱中子吸收截面，分別為0.56×10-21cm2和0.373×10-21cm2 [13]。選用天然鉿作為可燃毒物吸收體時在壽期末會存在一定的反應(yīng)性懲罰[6]。

天然鏑包含7種同位素，其中161Dy、162Dy、163Dy、164Dy含量較多并均具有一定的熱中子吸收截面。Dy元素的鏈式吸收及最終衰變生成具有一定中子吸收截面的165Ho(0.065×10-21cm2)[13]，使得含Dy可燃毒物組件在整個燃耗過程中的反應(yīng)性抑制較大，反應(yīng)性釋放緩慢，在壽期末的反應(yīng)性懲罰也較大[6]。

天然釓包含7種同位素，155Gd和157Gd起著關(guān)鍵作用，這兩種同位素的熱中子吸收截面分別為60.9×10-21cm2和254×10-21cm2[13]。大吸收截面導(dǎo)致如果在每個燃料元件中加入少量Gd2O3可燃毒物，那么具有高中子吸收截面的157Gd核素會被快速燃燒，生成熱中子吸收截面較小的158Gd(2.26×10-24cm2)。Gd同位素的中子俘獲產(chǎn)物在熱能區(qū)的吸收截面均相對較小，在堆芯壽期末基本不會造成反應(yīng)性懲罰。

天然硼包含兩種同位素，其中起主要作用的是10B，10B的熱中子吸收截面雖較Gd的熱中子吸收截面小，但相較于240Pu還是很大。采用ZrB2作為可燃毒物的堆芯在壽期的前中期可燃毒物基本消耗殆盡。ZrB2作為可燃毒物時，由于10B在吸收中子后轉(zhuǎn)化為對中子透明的He和Li[13]，在堆芯壽期末基本不會造成反應(yīng)性懲罰。

錒系核素中部分核素在吸收中子后可轉(zhuǎn)換為易裂變核素，這類核素作為可燃毒物可在壽期中后期補充反應(yīng)性，且可實現(xiàn)剩余反應(yīng)性的平緩變化，延長堆芯壽期[14]，但需在錒系核素的后處理方面和高放核素的加工技術(shù)方面進一步改進。以钚為例，圖2示出240Pu和241Pu的俘獲截面和裂變截面。由圖2a可見，240Pu俘獲中子生成易裂變核素241Pu的概率遠大于240Pu與中子作用發(fā)生裂變的概率。當采用Gd2O3和ZrB2作為可燃毒物時，兩者起到的作用僅是作為中子吸收體來壓制過量的剩余反應(yīng)性并使其逐漸釋放；當選擇可轉(zhuǎn)換核素240PuO2作為可燃毒物時，240PuO2不但能吸收中子，壓制過量的剩余反應(yīng)性，還能轉(zhuǎn)化為易裂變核素241Pu，降低堆芯易裂變核素的消耗速率。

圖2 240Pu(a)和241Pu(b)的微觀俘獲和裂變截面Fig.2 Microscopic capture and fission cross sections of 240Pu (a) and 241Pu (b)

圖3 157Gd、10B、240Pu和238U的微觀截面Fig.3 Microscopic cross-section of 157Gd,10B,240Pu and 238U

圖3示出157Gd、240Pu和可裂變核素238U的俘獲截面及10B(n，α)7Li反應(yīng)的反應(yīng)截面。由圖3可見：240Pu相較于238U具有更大的熱中子俘獲截面，因此可較好地抑制堆芯的初始剩余反應(yīng)性；相比157Gd和10B，240Pu具有較小的熱中子俘獲截面，在同等核子密度下，其燃耗速率更慢，使得240Pu在較長時間內(nèi)都可以抑制堆芯的剩余反應(yīng)性。此外，由于240Pu俘獲中子后可轉(zhuǎn)換為易裂變核素241Pu，因此采用240PuO2作為可燃毒物還可能增加燃耗深度。

3.2 組件燃耗特性

在無可燃毒物情況下影響燃料利用率的主要因素是燃料的轉(zhuǎn)化性能和初始kinf。當初始kinf一定時，影響燃料利用率的主要因素是燃料的轉(zhuǎn)化性能，即238U轉(zhuǎn)化生成易裂變核素的能力。在含可轉(zhuǎn)換核素的可燃毒物時，會改變?nèi)剂系霓D(zhuǎn)化性能，從而使最大燃耗深度柵格尺寸(燃耗最佳柵格尺寸)發(fā)生改變，因此計算含可燃毒物的柵元組件時需重新找尋燃耗最佳柵格尺寸。圖4示出可燃毒物B和240PuO2的燃耗最佳柵格尺寸。由圖4可見：含可燃毒物B的燃耗最佳柵格尺寸為1.59 cm，與無可燃毒物情況吻合較好；含可燃毒物240PuO2的燃耗最佳柵格尺寸發(fā)生改變，為1.64 cm。

由于無可燃毒物時堆芯反應(yīng)性超出控制范圍，因此通過減少燃料棒中的燃料裝量并添加不同可燃毒物來進行反應(yīng)性控制，保證反應(yīng)堆的安全運行?；诤扇级疚飼r的燃耗最佳柵格尺寸建立13×13燃料組件[15]，組件內(nèi)含16根控制棒導(dǎo)向管，1根中心導(dǎo)向管和152根燃料棒，如圖5所示。采用DRAGON程序?qū)M件進行輸運-燃耗計算，結(jié)果如圖6所示。由圖6可見：當采用Eu2O3、Er2O3、Dy2O3、Hf作為可燃毒物時，組件在壽期末均出現(xiàn)了不同程度的反應(yīng)性懲罰，所能達到的燃耗深度較??；相同柵格尺寸和反應(yīng)性控制下，含可燃毒物ZrB2和Gd2O3的組件所能達到的燃耗深度與無可燃毒物組件達到的燃耗深度幾乎重合，即未表現(xiàn)出明顯的反應(yīng)性懲罰；采用240PuO2作為可燃毒物的組件達到的燃耗深度大于無可燃毒物組件達到的燃耗深度。

圖4 可燃毒物B(a)和240PuO2(b)的燃耗最佳柵格尺寸Fig.4 Burnup optimum lattice size of burnable poison B (a) and 240PuO2 (b)

圖5 組件示意圖Fig.5 Scheme of lattice

圖6 不同組件方案燃耗深度Fig.6 Burnup depth of different lattices

圖7 241Pu核子數(shù)隨燃耗深度的變化Fig.7 Variation of 241Pu nucleus number with burnup depth

240PuO2隨反應(yīng)堆的運行會轉(zhuǎn)變成易裂變核素241Pu，但240PuO2作為可燃毒物時，在壽期初不會引入較大反應(yīng)性對反應(yīng)堆造成安全事故。圖7示出241Pu核子數(shù)隨燃耗深度的變化。由圖7可見，在燃耗前中期，241Pu的核子數(shù)呈遞增趨勢，到燃耗后期開始釋放反應(yīng)性呈遞減趨勢，且由圖6可看出含240PuO2組件的kinf在整個燃耗過程中平緩下降，未出現(xiàn)較大的反應(yīng)性波動。因此240PuO2作為可燃毒物既控制了反應(yīng)性，又在壽期內(nèi)實現(xiàn)增殖，提高了UO2燃料的利用率。

3.3 堆芯計算結(jié)果

為研究組件中加入可燃毒物240PuO2時，UO2燃料的利用率和堆芯壽期的提升幅度，本文利用DRAGON和DONJON程序進行堆芯輸運-燃耗計算。堆芯組件布置方案參考小型壓水堆布置方案[15-16]，堆芯含112個組件，組件采用13×13的布置方式。圖8示出堆芯裝載示意圖，堆芯采用三區(qū)布置方案來展平功率分布，其中組件中可燃毒物含量為組件C>組件B>組件A。參考小型船用壓水堆熱工水力模型和反射層模型[15-16]并綜合考慮反射層厚度對堆芯體積及堆芯keff的影響，反射層厚度選取為20 cm。因燃耗最佳柵格尺寸在含不同可燃毒物時有所差異，在燃料裝量相同的基礎(chǔ)上，通過調(diào)整柵元水通道寬度來改變堆芯尺寸。分別組建采用燃耗最佳柵格尺寸的堆芯，且高度-直徑比取1.1[15]。具體堆芯方案如下。

圖8 堆芯裝載示意圖Fig.8 Scheme of core loading

1) 方案1

堆芯活性半徑為1 240.2 mm，堆芯活性高度為2 728.44 mm，僅改變堆芯中可燃毒物類型進行輸運-燃耗計算。在相同堆芯尺寸中對比不同可燃毒物所能達到的堆芯壽期，選出在堆芯中性能較好的可燃毒物。

2) 方案2

在所選性能較好的可燃毒物中進行堆芯壽期及UO2燃料利用率比較，含可燃毒物240PuO2的堆芯活性半徑為1 279.2 mm，堆芯活性高度為2 814.24 mm。性能較好的含非轉(zhuǎn)換核素的可燃毒物堆芯活性半徑為1 240.2 mm，堆芯活性高度為2 728.44 mm。

對不同堆芯方案進行堆芯輸運-燃耗計算，結(jié)果如圖9所示。由圖9a可見：組件中加入可燃毒物240PuO2的堆芯壽期最長，達到475 EFPD，比無可燃毒物堆芯的長50 EFPD；組件中加入可燃毒物ZrB2和Gd2O3的堆芯壽期與無可燃毒物堆芯壽期重合，在堆芯壽期末幾乎無反應(yīng)性懲罰；組件中加入可燃毒物Eu2O3、Er2O3、Dy2O3和Hf時，堆芯壽期末出現(xiàn)了不同程度的反應(yīng)性懲罰，因此選擇ZrB2、Gd2O3和240PuO2作為性能較好的可燃毒物進行方案2計算。由圖9b可見，3種可燃毒物均采用燃耗最佳柵格尺寸進行堆芯輸運-燃耗計算時，240PuO2作為可燃毒物時的堆芯壽期最長，達到了500 EFPD，采用Gd2O3和ZrB2作為可燃毒物與無可燃毒物的堆芯壽期基本一致，堆芯壽期分別為415 EFPD和420 EFPD，僅比無可燃毒物堆芯壽期小10 EFPD和5 EFPD。采用240PuO2作為可燃毒物的堆芯壽期較采用Gd2O3和ZrB2作為可燃毒物的分別長85 EFPD和80 EFPD，UO2燃料利用率分別提高了20.7%和20.4%。采用可燃毒物240PuO2的堆芯雖然減少了燃料芯體中初始的燃料裝量，但通過添加240PuO2，堆芯過量剩余反應(yīng)性得到壓制，堆芯keff在整個堆芯壽期內(nèi)平緩下降，無較大反應(yīng)性波動，且240PuO2可轉(zhuǎn)化為易裂變核素241Pu，延長堆芯壽期，并對UO2燃料利用率提升幅度較大。

圖9 方案1(a)、2(b)的堆芯計算結(jié)果Fig.9 Core calculation result of plan 1 (a) and 2 (b)

4 總結(jié)

本文基于UO2燃料利用率對小型壓水堆堆芯延長壽期進行研究，利用DRAGON和DONJON程序?qū)Σ煌瑬啪嗪筒煌扇级疚锏慕M件-堆芯進行輸運-燃耗計算，得出如下結(jié)論。

1) 在含可燃毒物情況下，在最稠密柵格和最佳水鈾比柵格區(qū)間內(nèi)存在一燃耗最佳柵格尺寸，使得燃耗深度最大即UO2燃料利用率最高。

2) 在含可燃毒物情況下，選用可轉(zhuǎn)換核素(如240PuO2)作為可燃毒物時，既能在堆芯壽期初吸收過剩中子，抑制堆芯反應(yīng)性，又能在壽期中后期通過轉(zhuǎn)化生成的易裂變核素241Pu降低堆芯易裂變核素的消耗速率，延長堆芯壽期，提高UO2燃料利用率。在可以較為經(jīng)濟地獲取240PuO2時，它是一種較為理想的長壽期堆芯可燃毒物。