陸 華,李揚武,岳增記,曾 為

(1.西北工業(yè)大學 a.物理科學與技術學院，陜西 西安 710129；b.材料學院，陜西 西安 710072;2.伍倫貢大學 超導和電子材料研究所，澳大利亞 伍倫貢 2500)

折射率作為光學介質(zhì)的基本常量，對探索介質(zhì)材料的光學特性與應用起著關鍵作用[1].近年來，新興納米材料因優(yōu)異的電學、光學性能，促進了光學與光電子學的發(fā)展[2].為掌握材料的基本光學性質(zhì)，折射率的測量必不可少.西北工業(yè)大學戴思清等利用數(shù)字全息術測量出單層石墨烯的復折射率[3].都柏林圣三一大學Yim等利用橢偏法測量出MoS2原子層的復折射率[4].繼石墨烯、MoS2等納米材料之后，拓撲絕緣體因著名的量子自旋霍爾效應而受到研究人員的廣泛關注[5].不同于傳統(tǒng)介質(zhì)，拓撲絕緣體擁有受拓撲保護的導體表面(或邊界)態(tài)與絕緣體態(tài)，為新穎的拓撲磁電效應、法拉第旋轉(zhuǎn)及馬約拉納費米子等新奇物理現(xiàn)象的產(chǎn)生提供可能[6].如今，拓撲絕緣體表面態(tài)在一些三維材料中被發(fā)現(xiàn)，如：Bi2Se3,Sb2Te3及Bi2Te3等[7].材料折射率的測定將有助于人們更深入地了解拓撲絕緣體最基本的光學性質(zhì)，為探索拓撲絕緣體光學器件與應用奠定基礎.在大學物理實驗中，常見的折射率測量方法包括：最小偏向角法、極限法、瑞利干涉法等[8].上述方法對介質(zhì)形態(tài)、形狀、損耗等具有較高要求，不適用于拓撲絕緣體材料復折射率的測量.橢偏法是一種較先進的光學測量方法，被廣泛用于塊狀、薄膜及多層結(jié)構材料復折射率的測量[9-11]，成為近代物理實驗的重要組成部分[12].本文以Bi2Te3單晶為例，探討了利用橢偏儀測量拓撲絕緣體復折射率的方法，運用德魯?shù)潞屯锌?洛倫茲模型分別對Bi2Te3拓撲絕緣體的表面態(tài)和體態(tài)進行擬合，獲得了Bi2Te3單晶表面態(tài)與體態(tài)的折射率與消光系數(shù).

1 實驗原理

橢偏法為實驗用橢偏儀的基本原理，具有無損傷、精度高、適用范圍廣等特點，被用于測量光學材料的復介電常量(或復折射率)和薄膜厚度.

由菲涅耳公式可知：當線性偏振光斜入射到樣品時，反射光偏振態(tài)將發(fā)生變化，出現(xiàn)橢圓偏振態(tài)[1].用rp和rs分別表示p和s偏振分量的菲涅耳反射系數(shù)，橢偏基本方程可表示為

(1)

其中，Ψ和Δ為2個基本偏振參量，代表偏振角及反射光p與s偏振分量的相位差，可由橢偏儀測量.由此，所測材料的復介電常量可表示為

(2)

其中，θ為入射角，n與k分別為測試樣品的折射率與消光系數(shù)，n0為環(huán)境折射率.

在實際測量中，樣品通常存在多層結(jié)構，需設定各層介質(zhì)模型，進行數(shù)據(jù)擬合.拓撲絕緣體具有特殊的表面態(tài)和體態(tài)，可等效為雙層結(jié)構[10].由于表面態(tài)與體態(tài)分別具有導體和絕緣體特性，可用經(jīng)典的德魯?shù)潞屯锌?洛倫茲模型進行擬合[11].德魯?shù)履Ｐ涂杀硎緸?/p>

(3)

(4)

(5)

由于拓撲絕緣體表面態(tài)厚度d未知，擬合時需將表面態(tài)厚度設為未知量.根據(jù)上述模型，擬合實驗數(shù)據(jù)，對結(jié)果進行評估.評估結(jié)果由擬合優(yōu)度χ2判斷，其定義為

(6)

2 實驗測量

可利用熔融-慢冷卻法生長Bi2Te3拓撲絕緣體單晶.首先將高純度Bi和Te粉末按照2∶3的原子比例進行配制，密封到石英腔體.晶體材料在垂直爐管中進行生長，簡要步驟如下:首先將Bi和Te粉末加熱到850 ℃，使其完全熔化.將溫度以60 ℃/h的速度降至650 ℃，然后以2 ℃/h的速率緩慢下降到550 ℃.最后，讓混合物自然冷卻到室溫，獲得Bi2Te3單晶，如圖1所示.

圖1 Bi2Te3單晶

圖2 Bi2Te3單晶的拉曼光譜

測試時可將生長的Bi2Te3單晶表面進行機械剝離，對單晶平滑的新表面進行測試.這樣既可減少樣品表面附著物的影響，也可保證單晶表面具有較小的粗糙度，確保測試結(jié)果的準確性.原子力顯微鏡結(jié)果顯示：剝離后Bi2Te3單晶表面可達到亞納米級粗糙度(圖3).

圖3 Bi2Te3單晶表面的粗糙度

將Bi2Te3晶體置于橢偏儀樣品臺，讓光源入射到晶體光滑表面，光斑設置在1 mm×2 mm或以下，調(diào)整樣品臺，使反射光進入探測器.

使用HORIBA光譜型橢偏儀進行測量，測量范圍為1～6 eV，取點數(shù)N=51.入射角度θ設置為70°.橢偏儀系統(tǒng)的結(jié)構示意圖如圖4所示.

圖4 橢偏儀系統(tǒng)的結(jié)構示意圖

首先利用橢偏儀得到Ψ和Δ的實驗數(shù)據(jù)，使用計算機軟件處理數(shù)據(jù).建立表面態(tài)-體態(tài)雙層模型，分別使用德魯?shù)潞屯锌?洛倫茲色散模型對實驗數(shù)據(jù)進行擬合，得到整體和各層的擬合數(shù)據(jù)，獲得表面態(tài)和體態(tài)的折射率與消光系數(shù).考慮表面態(tài)的模型對拓撲絕緣體光學現(xiàn)象(如表面等離激元)的研究具有重要作用[14].由于Bi2Te3單晶剝離后表面粗糙度極小，數(shù)據(jù)擬合時不考慮表面粗糙的擬合.極小的表面粗糙度可避免粗糙表面對表面態(tài)信號的掩蓋.

3 實驗結(jié)果與分析

圖5為橢偏儀測得的Bi2Te3單晶的偏振角Ψ與相位差Δ，由此可獲得Bi2Te3整體復折射率，包括折射率n和消光系數(shù)k.

圖5 Bi2Te3單晶的橢偏參量Ψ和Δ

由圖6可知，在高頻(可見光)波段，Bi2Te3的折射率較小.隨著頻率減小(波長增加)，折射率逐漸變大，在近紅外波段1.05 eV(1 181 nm)附近，n達到7以上，高于傳統(tǒng)Si(3.5)、Ge(4.3)等高折射率材料，為新型光學器件的實現(xiàn)提供了可能[15].在可見光波段，消光系數(shù)隨頻率減小而增加，在1.6 eV(775 nm)附近達到最大值5.3，在近紅外波段消光系數(shù)隨頻率減小而降低.雙層模型擬合結(jié)果與實驗數(shù)據(jù)相符，擬合優(yōu)度χ2為0.45，優(yōu)于以往擬合結(jié)果[10]，這說明擬合結(jié)果準確度較高.

表1為Bi2Te3拓撲絕緣體的表面態(tài)擬合參量，可見表面態(tài)可由橢偏信號表征，并呈現(xiàn)類金屬特性，厚度約為2.52 nm，與報道的同類拓撲絕緣體的表面態(tài)厚度相近[10,16].

表1 表面態(tài)的擬合參量

表2為Bi2Te3拓撲絕緣體的體態(tài)擬合參量，體態(tài)呈現(xiàn)半導體特性，帶隙約為0.17 eV[17].

表2 體態(tài)的擬合參量

圖7為Bi2Te3拓撲絕緣體表面態(tài)與體態(tài)的折射率與消光系數(shù)色散曲線.在可見光及近紅外波段，表面態(tài)消光系數(shù)大于折射率，與貴金屬類似[18].在1.24 eV(1 000 nm)附近，體態(tài)折射率達7以上.

(a)表面態(tài)

4 結(jié) 論

以Bi2Te3單晶為例，利用橢偏法測量了拓撲絕緣體的復折射率，通過雙層模型擬合，獲得拓撲絕緣體表面態(tài)與體態(tài)的折射率和消光系數(shù)色散曲線.結(jié)果表明：Bi2Te3拓撲絕緣體具有類金屬表面態(tài)和類半導體體態(tài)，表面厚度約為2.52 nm，體態(tài)折射率在近紅外波段可達7以上.類金屬表面態(tài)為拓撲絕緣體表面等離激元的研究開辟了新途徑[11,14-15].高折射率體態(tài)為超薄光功能器件的實現(xiàn)提供了可能[19].