馬慧彤，劉桂森，崔嚴(yán)光，趙冠楠，沈 耀,*

(1.上海交通大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院，上海 200240；2.上海核工程研究設(shè)計(jì)院，上海 200233)

反應(yīng)堆燃料組件是反應(yīng)堆堆芯的核心部件，其尺寸穩(wěn)定性直接關(guān)系到核反應(yīng)堆運(yùn)行的安全性和經(jīng)濟(jì)性。在反應(yīng)堆運(yùn)行過(guò)程中，燃料組件所處的工作條件十分苛刻，它不僅受到強(qiáng)烈的中子輻照，還會(huì)受到高溫高速冷卻劑流的侵蝕以及熱和機(jī)械應(yīng)力的作用[1]。鋯合金因具有低熱中子吸收截面、較好的力學(xué)性能及高溫抗氧化、抗腐蝕能力，已成為反應(yīng)堆堆芯燃料組件的主要結(jié)構(gòu)材料，如壓水堆用燃料包殼管(Zr-2、Zr-4、M5、Zirlo等)及重水堆用壓力管(Zr-2.5Nb)等[2]。由于堆內(nèi)服役環(huán)境嚴(yán)苛，鋯合金構(gòu)件在服役過(guò)程中不僅會(huì)被氧化、腐蝕，更重要的是會(huì)輻照變形，這將嚴(yán)重影響其使用可靠性。預(yù)測(cè)鋯合金的堆內(nèi)變形行為對(duì)評(píng)估其安全使用壽命、提供事故下的安全裕量具有重要意義，對(duì)開發(fā)核燃料預(yù)測(cè)系統(tǒng)具有重要價(jià)值。

鋯合金的輻照變形主要由材料在高溫、輻照、應(yīng)力作用下缺陷(包括輻照缺陷和晶體固有缺陷)之間的相互作用及演化引起[3-5]，包括熱蠕變、輻照蠕變及輻照生長(zhǎng)。輻照生長(zhǎng)指各向異性材料在無(wú)外加應(yīng)力作用下，輻照時(shí)發(fā)生的體積守恒的變形，是由輻照產(chǎn)生的點(diǎn)缺陷及其團(tuán)簇與金屬中各向異性阱(位錯(cuò)、位錯(cuò)環(huán)及晶界)的擇優(yōu)相互作用引起的[6-8]。蠕變則是在外加應(yīng)力低于屈服應(yīng)力時(shí)發(fā)生的緩慢塑性變形行為。熱蠕變是指高溫下，沒有輻照作用時(shí)材料的蠕變行為。輻照蠕變則是在輻照作用下，材料內(nèi)部產(chǎn)生的大量點(diǎn)缺陷促進(jìn)位錯(cuò)的運(yùn)動(dòng)，導(dǎo)致的熱蠕變基礎(chǔ)上的額外蠕變?cè)隽縖9]。這3種變形的疊加導(dǎo)致鋯合金構(gòu)件產(chǎn)生了宏觀尺寸和形狀的改變。

近年來(lái)，國(guó)外有很多綜述總結(jié)了鋯合金的輻照變形行為和影響因素，以及相關(guān)變形機(jī)制的研究進(jìn)展，但很少有文獻(xiàn)直接立足于其輻照變形的預(yù)測(cè)模型，國(guó)內(nèi)更是缺乏相關(guān)的研究報(bào)道[9-12]。本文擬分別從宏介觀尺度詳細(xì)綜述兩類鋯合金構(gòu)件的輻照變形預(yù)測(cè)模型。針對(duì)包殼管的模型有宏觀經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ图敖橛^力學(xué)模型。經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ突诙褍?nèi)蠕變和生長(zhǎng)數(shù)據(jù)，描述蠕變和生長(zhǎng)應(yīng)變與環(huán)境參量(應(yīng)力、溫度、中子注量)之間的經(jīng)驗(yàn)關(guān)系，是當(dāng)前應(yīng)用在壓水堆包殼管設(shè)計(jì)及安全許可分析中的主要模型，但其特定的經(jīng)驗(yàn)參數(shù)值只適用于具有特定材料特性并處于特定服役環(huán)境下的鋯合金。鑒于經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ偷木窒扌?，最新發(fā)展起來(lái)的介觀力學(xué)模型變得尤為重要。介觀力學(xué)模型基于鋯合金輻照變形的物理機(jī)制，在微觀尺度考慮輻照過(guò)程中微觀結(jié)構(gòu)的演化，在介觀尺度通過(guò)粘塑性自洽(VPSC)程序考慮織構(gòu)、晶粒尺寸及形狀對(duì)輻照變形的影響，模型具有廣泛適用性。針對(duì)壓力管，主要是宏觀經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ?，包括C6方程及秦山方程。C6方程考慮了材料的微觀結(jié)構(gòu)及織構(gòu)對(duì)輻照變形各向異性的影響，具備一定的物理基礎(chǔ)，是當(dāng)前應(yīng)用在CANDU重水堆壓力管壽命預(yù)估中的主要模型，但模型關(guān)鍵各向異性參數(shù)及計(jì)算方法并未詳細(xì)公開；秦山方程基于秦山CANDU重水堆壓力管輻照變形的統(tǒng)計(jì)規(guī)律，是一種新的壓力管輻照變形預(yù)測(cè)方程。因此，通過(guò)對(duì)壓水堆用鋯合金包殼管及重水堆用Zr-2.5Nb壓力管輻照變形預(yù)測(cè)模型的詳細(xì)綜述，不僅對(duì)評(píng)估鋯合金的輻照蠕變和生長(zhǎng)行為具有參考價(jià)值，對(duì)Zr-2.5Nb壓力管國(guó)產(chǎn)化研究也具有重要意義。

1 鋯合金包殼管的輻照變形預(yù)測(cè)模型

宏觀經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ图敖橛^力學(xué)模型都可用于模擬包殼管的蠕變和生長(zhǎng)行為。宏觀經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ突诎鼩す軣崛渥?、輻照蠕變、輻照生長(zhǎng)的經(jīng)驗(yàn)變形規(guī)律，通常通過(guò)有限元方法求解包殼管變形過(guò)程中的力學(xué)平衡問(wèn)題。介觀力學(xué)模型基于鋯合金輻照變形的物理機(jī)制，主要通過(guò)VPSC程序耦合鋯合金熱蠕變、輻照蠕變、輻照生長(zhǎng)的單晶模型，考慮晶體織構(gòu)以及晶粒尺寸和形狀效應(yīng)，預(yù)測(cè)鋯合金多晶的蠕變和生長(zhǎng)行為。

1.1 包殼管的輻照蠕變和生長(zhǎng)行為的基本規(guī)律

不同類型的鋯合金包殼管的蠕變應(yīng)變隨中子注量變化的曲線示于圖1[2]。由于鋯合金包殼管織構(gòu)(Kearns織構(gòu)因子通常為fr=0.636,ft=0.317,fa=0.047[2]，r、t、a分別代表包殼管的3個(gè)宏觀特征方向(徑向、環(huán)向和軸向))，包殼管的環(huán)向應(yīng)變通常只由蠕變貢獻(xiàn)，而沒有輻照生長(zhǎng)的貢獻(xiàn)[13]。鋯合金的蠕變變形由熱蠕變和輻照蠕變組成，但當(dāng)前測(cè)試技術(shù)很難將兩者分離開來(lái)。對(duì)不同類型的鋯合金，蠕變曲線都可分為初始的瞬態(tài)階段和穩(wěn)態(tài)階段。初始階段由于輻照劑量較小、輻照硬化不明顯，通常有很高的蠕變率。隨著輻照損傷的累積，材料被充分硬化，熱蠕變被抑制，蠕變速率逐漸下降至穩(wěn)定，進(jìn)入穩(wěn)態(tài)變形階段。

圖1 不同類型鋯合金包殼管的輻照蠕變曲線[2]Fig.1 Irradiation creep curves of different types of zirconium alloy cladding tubes[2]

圖2 不同類型鋯合金包殼管輻照生長(zhǎng)曲線[2]Fig.2 Irradiation growth curves of different types of zirconium alloy cladding tubes[2]

不同類型的鋯合金包殼管軸向生長(zhǎng)應(yīng)變隨輻照劑量(中子注量) 的變化示于圖2，大致分為3個(gè)階段[2]：輻照初期的瞬態(tài)階段，由于〈a〉型位錯(cuò)環(huán)大量成核，生長(zhǎng)應(yīng)變迅速增加；隨著輻照劑量的增加，〈a〉型位錯(cuò)環(huán)逐漸飽和，生長(zhǎng)率下降至穩(wěn)定，此時(shí)進(jìn)入輻照生長(zhǎng)第2階段；當(dāng)輻照劑量超過(guò)一定值時(shí)，〈c〉型位錯(cuò)環(huán)開始成核，生長(zhǎng)率明顯增加，進(jìn)入“加速生長(zhǎng)”階段。RXA(再結(jié)晶退火)鋯合金相比CW(冷加工)及SRA(消應(yīng)力退火)鋯合金的“加速生長(zhǎng)”趨勢(shì)更加明顯。

宏觀經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ图敖橛^力學(xué)模型都可描述包殼管蠕變和生長(zhǎng)不同階段的變形規(guī)律。對(duì)不同類型的包殼管材料，其蠕變和生長(zhǎng)應(yīng)變隨中子注量變化的趨勢(shì)是相似的(如圖1～2)，因此可通過(guò)調(diào)整經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ图傲W(xué)模型的模型參數(shù)預(yù)測(cè)不同類型鋯合金包殼管材料的蠕變和生長(zhǎng)行為。

1.2 宏觀經(jīng)驗(yàn)預(yù)測(cè)模型

宏觀經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ图僭O(shè)輻照變形由獨(dú)立的、可疊加的3部分變形構(gòu)成[3]，包括熱蠕變、輻照蠕變、輻照生長(zhǎng)，總變形率為：

(1)

Matsuo[14]根據(jù)Zr-4包殼管在內(nèi)壓作用下的熱蠕變特征，提出了適用于鋯合金包殼管的熱蠕變模型，該模型通過(guò)雙曲正弦函數(shù)將穩(wěn)態(tài)熱蠕變率與外加應(yīng)力聯(lián)系起來(lái)。根據(jù)應(yīng)力水平，指數(shù)n的取值范圍在2～4之間[15-16]。

(2)

文獻(xiàn)[3,14,17]在式(2)的基礎(chǔ)上，同時(shí)考慮材料的初始熱蠕變及穩(wěn)態(tài)熱蠕變，描述總的熱蠕變應(yīng)變隨時(shí)間的變化：

(3)

Hoppe[18]假設(shè)輻照蠕變主要是由非熱機(jī)制引起的，提出了適用于鋯合金包殼管的輻照蠕變經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ?，輻照蠕變速率與外加應(yīng)力和中子注量率呈冪律關(guān)系：

(4)

Luscher等[16]在Hoppe等的基礎(chǔ)上，考慮了輻照蠕變對(duì)溫度的依賴，同時(shí)修正應(yīng)力項(xiàng)為等效應(yīng)力，并根據(jù)Franklin等[19]的試驗(yàn)數(shù)據(jù)擬合修正了模型參數(shù)：

(5)

其中，f(T)為溫度依賴系數(shù)。對(duì)于SRA及RXA鋯合金包殼管，應(yīng)力指數(shù)C2=1.0、快中子注量率指數(shù)C1=0.85、溫度依賴系數(shù)f(T)=0.72～1.47(服役溫度在300～350 ℃之間)。當(dāng)?shù)刃?yīng)力形式基于屈服準(zhǔn)則以及應(yīng)變方向由屈服面法線決定時(shí)，這種修正形式類似于塑性流動(dòng)的常規(guī)表達(dá)式。

Geelhood等[16,20]提出了鋯合金包殼管的輻照生長(zhǎng)模型，在輻照生長(zhǎng)的不同階段，輻照生長(zhǎng)應(yīng)變以與時(shí)間有關(guān)的增量形式表示：

εt+Δt=εt+Δε

(6)

Δε=AGd(φΔt)m

(7)

其中：εt為t時(shí)刻的生長(zhǎng)應(yīng)變；Δε為Δt時(shí)間內(nèi)的生長(zhǎng)應(yīng)變?cè)隽浚沪諡榭熘凶幼⒘柯?；A、Gd及m為材料常數(shù)，A和m由合金成分和加工方式?jīng)Q定，Gd為生長(zhǎng)各向異性因子，在d特征方向上，Gd=1-3fd，fd為Kearns各向異性織構(gòu)因子。

1.3 介觀力學(xué)預(yù)測(cè)模型

Montgomery等[3]提出了以VPSC框架為基礎(chǔ)的介觀模型思想。即通過(guò)VPSC程序耦合鋯合金的單晶蠕變和生長(zhǎng)模型，在多晶尺度上綜合考慮多晶織構(gòu)、晶粒間相互作用、晶粒尺寸和晶粒形狀效應(yīng)，模擬鋯合金多晶的輻照變形行為。

1) 輻照變形物理機(jī)制與單晶模型

熱蠕變機(jī)制主要有擴(kuò)散控制及位錯(cuò)控制兩種類型。擴(kuò)散控制的蠕變機(jī)制假設(shè)熱蠕變率與應(yīng)力呈線性依賴關(guān)系[21-22]，包括Nabarro-Herring蠕變(體擴(kuò)散)[23]及Coble蠕變(晶界擴(kuò)散)[24]。位錯(cuò)攀移控制的蠕變機(jī)制假設(shè)熱蠕變率與應(yīng)力滿足冪律關(guān)系，冪指數(shù)隨應(yīng)力的變化在4～9之間分布[25-27]。Montgomery等[3]采用黏塑性冪律規(guī)則描述不同滑移系對(duì)熱蠕變的貢獻(xiàn)，在鋯合金構(gòu)件正常服役的情況下，冪指數(shù)n取4，單晶熱蠕變率為：

j=1,2,…,5

(8)

(9)

(10)

輻照蠕變機(jī)制主要有應(yīng)力誘導(dǎo)的優(yōu)先吸收(SIPA)機(jī)制[29-30]、攀移增強(qiáng)滑移機(jī)制[31]、應(yīng)力誘導(dǎo)的優(yōu)先成核(SIPN)機(jī)制[32]及擴(kuò)散傳質(zhì)機(jī)制[33]，其中前兩者較為突出[11]。SIPA機(jī)制假設(shè)自間隙原子優(yōu)先被柏氏矢量平行于應(yīng)力方向的刃位錯(cuò)捕獲，空位優(yōu)先被柏氏矢量垂直于應(yīng)力方向的刃位錯(cuò)捕獲，這種捕獲偏差導(dǎo)致材料產(chǎn)生沿應(yīng)力方向的伸長(zhǎng)現(xiàn)象[34-35]。攀移增強(qiáng)的滑移機(jī)制假設(shè)刃位錯(cuò)捕獲輻照產(chǎn)生的點(diǎn)缺陷發(fā)生攀移，克服障礙后在另一個(gè)滑移面上繼續(xù)滑移[36-38]，從而進(jìn)一步產(chǎn)生變形，最具代表性的是Gittus的I-creep模型[39-40]。目前學(xué)術(shù)界對(duì)鋯合金的輻照蠕變機(jī)制仍無(wú)明確定論，包殼管的輻照蠕變計(jì)算仍以經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ蜑橹?。Patra等[41]在經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ突A(chǔ)上，假設(shè)蠕變率與應(yīng)力及中子劑量率呈正比，在單晶尺度上考慮每個(gè)滑移系對(duì)變形的貢獻(xiàn)，開發(fā)了輻照蠕變晶體學(xué)模型，單晶輻照蠕變率為：

j=1,2,…,5

(11)

輻照生長(zhǎng)的物理模型主要有輻照損傷理論(RDT)模型、點(diǎn)缺陷各向異性擴(kuò)散差異(DAD)模型及反應(yīng)-擴(kuò)散模型。RDT模型假設(shè)輻照損傷過(guò)程產(chǎn)生等量的空位和自間隙原子，它們的運(yùn)動(dòng)都是各相同性的，微觀結(jié)構(gòu)演化的驅(qū)動(dòng)力來(lái)自刃位錯(cuò)對(duì)自間隙原子的優(yōu)先捕獲[42-43]，這并不能解釋試驗(yàn)觀察到的輻照生長(zhǎng)現(xiàn)象[44-45]。在此基礎(chǔ)上，DAD模型考慮到自間隙原子優(yōu)先沿基面a方向遷移，易被柱面位錯(cuò)捕獲；空位遷移近似為各向同性，易被基面位錯(cuò)捕獲，這可解釋鋯合金晶胞沿c軸的收縮行為，以及〈c〉位錯(cuò)環(huán)在鋯合金“加速生長(zhǎng)”的行為中扮演至關(guān)重要的角色[46-47]。但DAD模型沒有考慮到輻照使材料內(nèi)部產(chǎn)生大量可動(dòng)缺陷團(tuán)簇的情況，這與試驗(yàn)和分子動(dòng)力學(xué)模擬結(jié)果不符[34,48-49]。Golubov等[44-45]將模擬bcc和fcc晶體輻照腫脹的生產(chǎn)偏差模型(PBM)思想應(yīng)用于鋯合金輻照生長(zhǎng)模型中，稱為反應(yīng)-擴(kuò)散模型。該模型考慮最初的輻照損傷由點(diǎn)缺陷及自間隙原子團(tuán)簇組成，忽略了點(diǎn)缺陷遷移的各向異性，但考慮自間隙原子團(tuán)簇沿基面一維遷移。Patra等[41]在Golubov等的基礎(chǔ)上，進(jìn)一步考慮了晶界捕獲輻照點(diǎn)缺陷發(fā)生收縮或膨脹對(duì)輻照生長(zhǎng)的貢獻(xiàn)，具體如圖3所示。

圖3 鋯合金HCP晶胞的晶體學(xué)特征[2] Fig.3 Crystallographic characteristics of zirconium alloy HCP elementary cell[2]

Patra等考慮輻照生長(zhǎng)率由位錯(cuò)捕獲點(diǎn)缺陷發(fā)生攀移及晶界吸收點(diǎn)缺陷兩部分貢獻(xiàn)。位錯(cuò)捕獲點(diǎn)缺陷對(duì)輻照生長(zhǎng)的貢獻(xiàn)(忽略位錯(cuò)線與位錯(cuò)環(huán)捕獲強(qiáng)度的差異)為：

(12)

j=a1,a2,a3

(13)

(14)

晶界吸收點(diǎn)缺陷發(fā)生收縮或膨脹由晶界捕獲點(diǎn)缺陷的凈通量決定，對(duì)輻照生長(zhǎng)的貢獻(xiàn)為：

j=a1,a2,a3,c；m=x′,y′,z′

(15)

由以上公式可得總輻照生長(zhǎng)率：

(16)

Christiaen等[50]采用蒙特卡羅方法計(jì)算分析得出，鋯合金中空位運(yùn)動(dòng)也是各向異性的，沿平行于基面的方向擴(kuò)散較快。Patra等[41]的反應(yīng)-擴(kuò)散模型假設(shè)空位和自間隙原子運(yùn)動(dòng)都是各相同性的，雖然模擬輻照生長(zhǎng)應(yīng)變隨輻照劑量的變化趨勢(shì)與試驗(yàn)結(jié)果較為接近，但其在理論上仍存在進(jìn)一步發(fā)展空間。

2) VPSC框架

VPSC程序由Tomé等于1993年提出，基于單晶變形時(shí)滑移和孿生的物理剪切機(jī)制，考慮材料織構(gòu)及晶粒間相互作用，模擬多晶在外部約束(應(yīng)力、應(yīng)變、高溫、輻照等)下的各向異性的塑性變形[51]。VPSC將每個(gè)晶粒看作一個(gè)嵌入在有效黏塑性介質(zhì)中的橢球形黏塑性?shī)A雜，夾雜和介質(zhì)都是各向異性的(圖4)。當(dāng)對(duì)有效介質(zhì)施加應(yīng)力、應(yīng)變率或輻照時(shí)，介質(zhì)與晶粒發(fā)生相互作用，在晶粒及其附近產(chǎn)生局部應(yīng)力。當(dāng)晶粒為橢球時(shí)，晶粒中的應(yīng)力是均勻的，但可能與介質(zhì)中應(yīng)力存在偏差。VPSC的自洽性即通過(guò)循環(huán)迭代強(qiáng)制實(shí)現(xiàn)所有晶粒上的平均應(yīng)力和應(yīng)變率等于施加在介質(zhì)上的宏觀應(yīng)力或應(yīng)變率[51-52]。

圖4 VPSC機(jī)制示意圖Fig.4 Schematic diagram of VPSC mechanism

式(17)基于非線性速率敏感性方程，通過(guò)對(duì)所有滑移系s上的變形速率累加，描述了VPSC中的單晶變形速率(VPSC在計(jì)算過(guò)程中應(yīng)力及應(yīng)變率均用5維矢量形式表示[51])，并假設(shè)變形速率與應(yīng)力呈線性關(guān)系：

i=1,2，…,5

(17)

(18)

(19)

其中：I為單位矩陣；S為Eshelby張量，與晶粒形狀及宏觀粘塑性蠕變?nèi)岫葟埩坑嘘P(guān)。

(20)

(21)

3) 輻照蠕變和生長(zhǎng)在VPSC中的實(shí)現(xiàn)

Patra等以VPSC框架為基礎(chǔ)，在VPSC中實(shí)現(xiàn)了鋯合金輻照生長(zhǎng)的反應(yīng)-擴(kuò)散模型與輻照蠕變的晶體學(xué)模型的耦合[41]，并根據(jù)冷加工Zr-2合金的微觀結(jié)構(gòu)演化及輻照變形數(shù)據(jù)確定了模型參數(shù)，初步預(yù)測(cè)了單軸拉伸應(yīng)力作用下鋯合金的軸向變形行為。其預(yù)測(cè)結(jié)果較好地反映了試驗(yàn)規(guī)律[41,53-54]，表明該介觀模型整體上是可靠的。但Patra等忽略了輻照初期熱蠕變的貢獻(xiàn)，而堆內(nèi)試驗(yàn)結(jié)果表明，在輻照初期的瞬態(tài)階段，熱蠕變的貢獻(xiàn)不可忽略(圖1)。本文在Patra 等模型的基礎(chǔ)上，增加了熱蠕變修正項(xiàng)，假設(shè)單晶變形速率為：

i=1，2，…，5

(22)

(23)

當(dāng)前的介觀力學(xué)模型展現(xiàn)了較好的預(yù)測(cè)能力，但目前輻照蠕變機(jī)制尚無(wú)明確定論，單晶蠕變模型采用了以經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ蜑榛A(chǔ)的晶體學(xué)模型，而輻照生長(zhǎng)的反應(yīng)-擴(kuò)散模型中也忽略了點(diǎn)缺陷各向異性運(yùn)動(dòng)這一重要物理現(xiàn)象。因此，介觀力學(xué)模型仍存在進(jìn)一步的發(fā)展空間，其發(fā)展核心應(yīng)是鋯合金蠕變和生長(zhǎng)物理機(jī)制的持續(xù)探索以及單晶模型的開發(fā)。

2 Zr-2.5Nb壓力管的輻照變形預(yù)測(cè)模型

目前，Zr-2.5Nb壓力管的輻照變形預(yù)測(cè)模型主要為宏觀經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ?，雖然1.3節(jié)介紹的介觀力學(xué)模型框架理論上也適用于壓力管，但具體應(yīng)用實(shí)例并未見文獻(xiàn)報(bào)道。宏觀經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ桶–6方程及秦山方程。C6方程是Christodoulou等[55]于1996年提出的適用于CANDU重水堆壓力管的模型，可綜合考慮壓力管的服役條件、織構(gòu)、各向異性微觀結(jié)構(gòu)特征(位錯(cuò)、晶粒形狀)，預(yù)測(cè)壓力管各向異性的輻照變形，但相關(guān)各向異性參數(shù)并沒有公開。秦山方程是唐迥然等[56]通過(guò)對(duì)秦山壓力管的在役檢查數(shù)據(jù)進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析，在統(tǒng)計(jì)規(guī)律的基礎(chǔ)上建立的一種新的壓力管輻照變形計(jì)算方程，該方程符合秦山重水堆壓力管變形規(guī)律，但針對(duì)不同的重水堆，方程參數(shù)需要重新擬合。

圖5 SRA Zr-4包殼管輻照變形預(yù)測(cè)結(jié)果與試驗(yàn)對(duì)比Fig.5 Comparison between predicted result and experimental result of SRA Zr-4 alloy cladding tube

圖6 RXA Zr-4包殼管輻照變形預(yù)測(cè)結(jié)果與試驗(yàn)對(duì)比Fig.6 Comparison between predicted result and experimental result of RXA Zr-4 cladding tube

在重水堆國(guó)產(chǎn)化進(jìn)程中，壓力管材料也需國(guó)產(chǎn)化，應(yīng)選擇一種合適的方程預(yù)測(cè)及評(píng)估國(guó)產(chǎn)壓力管的壽命。秦山方程中的參數(shù)不能直接應(yīng)用于國(guó)產(chǎn)化的壓力管材料，當(dāng)前也缺少堆內(nèi)變形數(shù)據(jù)支持?jǐn)M合，而C6方程中有相關(guān)文獻(xiàn)公開的部分參數(shù)，僅涉及到微觀結(jié)構(gòu)及織構(gòu)的各向異性參數(shù)沒有明確給出(各向異性參數(shù)可基于國(guó)產(chǎn)化壓力管的織構(gòu)及微觀結(jié)構(gòu)計(jì)算)。鑒于C6方程有在CANDU重水堆(包括秦山重水堆)中的實(shí)際應(yīng)用基礎(chǔ)[57]，C6方程預(yù)測(cè)國(guó)產(chǎn)化壓力管的輻照變形行為應(yīng)是較為合適且可行的選擇，也需相應(yīng)地國(guó)產(chǎn)化。

2.1 壓力管的輻照蠕變和生長(zhǎng)行為的基本規(guī)律

由于壓力管具有與包殼管明顯不同的織構(gòu)(Kearns織構(gòu)因子通常為fr=0.33、ft=0.61、fa=0.06)，其蠕變和生長(zhǎng)應(yīng)變也體現(xiàn)出和包殼管明顯不同的各向異性。OSIRIS測(cè)試堆(中子注量率為2×1018m-2·s-1)內(nèi)微壓力管(MPT，織構(gòu)和微觀結(jié)構(gòu)與標(biāo)準(zhǔn)壓力管類似，尺寸較小)的蠕變應(yīng)變隨中子注量變化的曲線示于圖7a[58]，雙軸應(yīng)力(環(huán)向應(yīng)力為160 MPa)作用下，軸向和環(huán)向的蠕變應(yīng)變均為正值(包殼管的軸向蠕變應(yīng)變?yōu)樨?fù)值)，且都沒有體現(xiàn)出明顯的瞬態(tài)階段，可能是因?yàn)橹凶幼⒘柯瘦^高，輻照初期熱蠕變即被明顯抑制。微壓力管的輻照生長(zhǎng)應(yīng)變隨中子注量的變化曲線示于圖7b[59]，與包殼管不同的是，壓力管的環(huán)向生長(zhǎng)應(yīng)變不為0，軸向生長(zhǎng)應(yīng)變約為環(huán)向生長(zhǎng)應(yīng)變的2倍，同時(shí)也沒有明顯的“加速生長(zhǎng)”階段。

圖7 OSIRIS堆內(nèi)Zr-2.5Nb微壓力管的輻照蠕變和生長(zhǎng)曲線Fig.7 Irradiation creep and growth curve of Zr-2.5 Nb micropressure tube in OSIRIS reactor

微壓力管的蠕變和生長(zhǎng)應(yīng)變隨中子注量的變化規(guī)律能直接反映標(biāo)準(zhǔn)壓力管蠕變和生長(zhǎng)行為的宏觀規(guī)律，但與微壓力管不同，標(biāo)準(zhǔn)壓力管長(zhǎng)6 m、直徑104 mm、厚度4.2 mm，沿軸向不同位置，其微觀結(jié)構(gòu)與織構(gòu)略有不同，服役時(shí)溫度、應(yīng)力及中子注量分布也有一定差異[12]。這些因素導(dǎo)致壓力管產(chǎn)生沿軸向的不均勻變形(圖8)，進(jìn)一步增加了預(yù)測(cè)模型開發(fā)的難度。

圖8 典型的CANDU 壓力管平均內(nèi)徑沿軸向的分布[12]Fig.8 Average inner diameter distribution along axis of typical CANDU pressure tube[12]

2.2 宏觀經(jīng)驗(yàn)預(yù)測(cè)模型

1) CANDU 壓力管C6方程

加拿大原子能公司(AECL)對(duì)Zr-2.5Nb壓力管進(jìn)行了多年材料輻照試驗(yàn)研究(包括輻照生長(zhǎng)、輻照蠕變和熱蠕變?cè)囼?yàn))，建立了Zr-2.5Nb壓力管在CANDU反應(yīng)堆中的輻照變形計(jì)算方程(C6方程)，并不斷進(jìn)行改進(jìn)，于1996年最終定型?？傋冃温蕿?種變形模式的疊加，其中熱蠕變率、輻照蠕變率、輻照生長(zhǎng)率[55]分別為：

(24)

(25)

(26)

σi=[Fi(σa-σt)2+Gi(σt-σr)2+

Hi(σr-σa)2]1/2i=1,2

(27)

其中，F(xiàn)、G和H為Hill各向異性屈服常數(shù)。對(duì)于熱蠕變，i=1或2 (應(yīng)力小于120 MPa，i=1起主導(dǎo)作用；應(yīng)力大于200 MPa，i=2起主導(dǎo)作用)。由于熱蠕變對(duì)總變形的貢獻(xiàn)較小，忽略Fi、Gi、Hi對(duì)位置x的依賴，而輻照蠕變考慮了壓力管不同位置處織構(gòu)變化對(duì)變形各向異性的影響，各向異性屈服常數(shù)隨位置x的變化為：

F(x)=Fb+(Ff-Fb)x/6

(28)

G(x)=Gb+(Gf-Gb)x/6

(29)

H(x)=1.5-F(x)-G(x)

(30)

其中：Ff、Gf、Hf分別為壓力管前端的輻照蠕變各向異性屈服常數(shù)；Fb、Gb、Hb分別為壓力管后端的輻照蠕變各向異性屈服常數(shù)。

熱蠕變及輻照蠕變的各向異性參數(shù)可表示為：

(31)

(32)

(33)

輻照生長(zhǎng)各向異性參數(shù)為：

(34)

(35)

(36)

Christodoulou等[55]根據(jù)壓力管堆內(nèi)輻照變形數(shù)據(jù)及壓力管的織構(gòu)和微觀結(jié)構(gòu)特征擬合并計(jì)算了上述方程的參數(shù)，預(yù)測(cè)結(jié)果與堆內(nèi)變形數(shù)據(jù)的對(duì)比示于圖9，表明該模型能較好地預(yù)測(cè)壓力管軸向及環(huán)向的變形行為。

2) 秦山壓力管輻照變形計(jì)算方程

唐迥然等[56]對(duì)大量秦山CANDU重水堆壓力管的在役檢查數(shù)據(jù)進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析，得出輻照蠕變速率及輻照生長(zhǎng)速率分別與快中子注量率呈冪律關(guān)系，且熱蠕變是不可忽略、非穩(wěn)態(tài)的行為，這與C6方程明顯不同。在此基礎(chǔ)上，他們進(jìn)一步建立了秦山重水堆壓力管熱蠕變率、輻照蠕變率及輻照生長(zhǎng)率的計(jì)算方程，總變形率為3種變形模式的疊加：

(37)

(38)

(39)

秦山方程中沿壓力管不同方向的輻照蠕變率及輻照生長(zhǎng)率的參數(shù)需分別擬合，大量的參數(shù)擬合需要大量的堆內(nèi)運(yùn)行數(shù)據(jù)支持。在缺少堆內(nèi)運(yùn)行數(shù)據(jù)支持的情況下，C6方程預(yù)測(cè)國(guó)產(chǎn)化壓力管的輻照變形行為應(yīng)是較為合適的選擇。而秦山方程描述的壓力管的變形規(guī)律與C6方程明顯不同，這也應(yīng)作為下一步對(duì)C6方程進(jìn)行改進(jìn)的參考。

3) C6方程的國(guó)產(chǎn)化

CANDU C6方程考慮了微觀結(jié)構(gòu)及織構(gòu)對(duì)輻照變形各向異性的影響，具備一定的物理基礎(chǔ)，這主要體現(xiàn)在C6方程的各向異性參數(shù)中，而在1996年的公開文獻(xiàn)中，這些參數(shù)并沒有被公開，其計(jì)算方法也沒有被詳細(xì)闡述。本文將壓力管熱蠕變、輻照蠕變、輻照生長(zhǎng)的單晶模型和VPSC程序耦合，輸入國(guó)產(chǎn)化壓力管的初步樣品織構(gòu)，計(jì)算了壓力管熱蠕變及輻照蠕變的各向異性屈服常數(shù)F、G、H，以及輻照生長(zhǎng)各向異性因子，并將計(jì)算結(jié)果與Causey等計(jì)算的OSIRIS微壓力管[59]進(jìn)行了對(duì)比。

圖9 Zr-2.5Nb壓力管在CANDU反應(yīng)堆中實(shí)測(cè)和預(yù)測(cè)結(jié)果對(duì)比[55]Fig.9 Comparison of measured and predicted results of Zr-2.5Nb pressure tube in CANDU reactor[55]

單晶熱蠕變模型基于黏塑性冪律準(zhǔn)則，冪指數(shù)n取2：

j=1,2,…,5

(40)

單晶輻照蠕變模型基于I-creep機(jī)制[61]：

k1,k2=k5,k3=k4,k6=0

(41)

其中：ki為第i類變形模式的蠕變?nèi)岫龋琸1為錐面滑移貢獻(xiàn)，k2為柱面和錐面滑移貢獻(xiàn)，k3為基面和錐面滑移貢獻(xiàn)；σi為相應(yīng)變形模式下的晶粒應(yīng)力。k1、k2、k3由材料微觀結(jié)構(gòu)決定。

將上述單晶模型與VPSC程序耦合，采用Causey等[59]的單晶模型參數(shù)，輸入國(guó)產(chǎn)壓力管初步樣品織構(gòu)(織構(gòu)因子fr=0.34、ft=0.57、fa=0.09)，分別計(jì)算熱蠕變各向異性屈服常數(shù)Fth、Gth、Hth，輻照蠕變各向異性屈服常數(shù)F、G、H，以及輻照生長(zhǎng)各向異性因子Ga/Gt，計(jì)算結(jié)果與Causey等[59]計(jì)算的OSIRIS微壓力管(織構(gòu)因子fr=0.33、ft=0.61、fa=0.06)結(jié)果的對(duì)比列于表1。

表1 國(guó)產(chǎn)壓力管樣品與OSIRIS微壓力管的計(jì)算結(jié)果對(duì)比Table 1 Comparison of calculated results between localized pressure tube and OSIRIS micro-pressure tube

在織構(gòu)相近的情況下，計(jì)算所得Hill各向異性屈服常數(shù)與文獻(xiàn)結(jié)果較接近，且軸向與環(huán)向的生長(zhǎng)率比值也較接近，可進(jìn)一步基于式(28)～(36)計(jì)算各向異性參數(shù)。表明可通過(guò)該方法定量評(píng)估織構(gòu)及微觀結(jié)構(gòu)對(duì)國(guó)產(chǎn)壓力管輻照變形各向異性的影響。如果國(guó)產(chǎn)化壓力管織構(gòu)和微觀結(jié)構(gòu)與加拿大原產(chǎn)品接近，則這些關(guān)鍵的各向異性參數(shù)也應(yīng)接近，且其差異可定量評(píng)估。

C6方程中壓力管的輻照蠕變率及輻照生長(zhǎng)率均與快中子注量率呈線性關(guān)系，這與秦山方程的乘冪形式明顯不同，下一步可考慮參考秦山方程的形式，結(jié)合已發(fā)表的CANDU壓力管蠕變和生長(zhǎng)的堆內(nèi)試驗(yàn)數(shù)據(jù)對(duì)C6方程進(jìn)行進(jìn)一步改進(jìn)。但無(wú)論是C6方程還是秦山方程，都是經(jīng)驗(yàn)性的，其經(jīng)驗(yàn)參數(shù)值受材料類型及環(huán)境參量影響，具有一定的局限性。而理論上1.3節(jié)介紹的介觀力學(xué)模型框架也適用于壓力管，鑒于介觀力學(xué)模型具有更廣的適用性，應(yīng)是更進(jìn)一步的發(fā)展方向。

3 總結(jié)與展望

鋯合金構(gòu)件在堆內(nèi)服役過(guò)程中發(fā)生的蠕變及生長(zhǎng)行為嚴(yán)重影響了其使用可靠性。預(yù)測(cè)鋯合金的輻照蠕變和生長(zhǎng)對(duì)保障反應(yīng)堆安全、有效運(yùn)行具有重要意義。

對(duì)壓水堆用鋯合金包殼管，宏觀經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ图敖橛^力學(xué)模型都可預(yù)測(cè)其蠕變和生長(zhǎng)行為。介觀力學(xué)模型基于鋯合金輻照變形物理機(jī)制，理論上可預(yù)測(cè)具有任意微觀結(jié)構(gòu)特征的鋯合金多晶在任意環(huán)境參量作用下的蠕變及生長(zhǎng)行為，相比宏觀經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ停淅碚撔愿鼜?qiáng)，適用范圍更廣，將是未來(lái)的發(fā)展趨勢(shì)。當(dāng)前介觀模型已初步展現(xiàn)了較好的預(yù)測(cè)能力，但其蠕變和生長(zhǎng)物理機(jī)制及相應(yīng)的單晶模型仍存在進(jìn)一步的發(fā)展空間。

對(duì)重水堆用Zr-2.5Nb壓力管，主要的預(yù)測(cè)模型為宏觀經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ?，包括CANDU C6方程及秦山方程。C6方程相比秦山方程具備一定的物理基礎(chǔ)，是預(yù)測(cè)國(guó)產(chǎn)化壓力管材料輻照變形行為較為合適的選擇。當(dāng)前C6方程的國(guó)產(chǎn)化研究已取得了階段性進(jìn)展，但用C6方程描述的壓力管的蠕變和生長(zhǎng)速率對(duì)中子注量率的依賴規(guī)律與秦山方程有明顯區(qū)別，下一步應(yīng)考慮參考秦山方程的形式，結(jié)合壓力管蠕變和生長(zhǎng)的堆內(nèi)試驗(yàn)數(shù)據(jù)對(duì)C6方程進(jìn)行進(jìn)一步修正。同時(shí)，考慮到C6方程和秦山方程均為經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ停溥m用范圍受限，因此，結(jié)合介觀力學(xué)方法發(fā)展機(jī)理性的輻照蠕變和生長(zhǎng)模型應(yīng)是未來(lái)的一個(gè)重要發(fā)展方向。