楊毓樞，王 瑋，王 旭，陳桎遠(yuǎn)，劉吉珍

（中國(guó)核動(dòng)力研究設(shè)計(jì)院第一研究所，成都 610005）

0 引言

β輻伏電池是將一種衰變能直接轉(zhuǎn)換成電能的核電池，與光伏電池的原理相同，只是用β粒子代替了光子。與其它原理的核電池相比，它最大的特點(diǎn)是結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單，β粒子在幾微米厚的半導(dǎo)體內(nèi)部就能實(shí)現(xiàn)整個(gè)能量轉(zhuǎn)換過(guò)程，即單個(gè)電池單元可成幾微米厚的薄膜。電池功率的提升方式就是多個(gè)電池單元的堆疊，這使得它可很方便地集成到MEMS中，不明顯增大體積，可長(zhǎng)時(shí)間為其提供電能且無(wú)需額外材料或能量補(bǔ)充。集成了β輻伏電池的MEMS器件可獨(dú)立應(yīng)用在太空、深海、極地和荒漠等極端環(huán)境中，完成特殊任務(wù)。

目前，限制β輻伏電池應(yīng)用的主要因素之一是能量轉(zhuǎn)換效率低，僅為1%左右，與已成熟應(yīng)用的溫差型核電池的效率5%還有較大差距。能量轉(zhuǎn)換效率低造成的真接后果是體積增大和成本升高。

圖1 平面直接貼合式β輻伏電池結(jié)構(gòu)示意圖Fig.1 Schematic diagram of planar direct bonding β-photovoltaic battery

本文通過(guò)對(duì)β輻伏電池能量轉(zhuǎn)換各分過(guò)程中影響轉(zhuǎn)換效率的因素進(jìn)行研究，建立了一套普遍適用的β輻伏電池能量轉(zhuǎn)化效率計(jì)算方法，得到了提高轉(zhuǎn)換效率的途徑，為提高效率奠定了理論基礎(chǔ)。

1 能量轉(zhuǎn)換效率定義

β輻伏電池能量轉(zhuǎn)換效率η定義如式（1）所示：

式（1）中，Pmax——最大輸出電功率，μW；Ptotal——β放射源衰變總功率，μW。

能量轉(zhuǎn)換效率的意義在于可直接由放射源的活度得到由其制作而成β輻伏電池的最大輸出電功率。對(duì)于同種核素而言，能量轉(zhuǎn)換效率越大，放射源的經(jīng)濟(jì)性越好。

為了研究能量轉(zhuǎn)換效率η的影響因素，擬將整個(gè)能量轉(zhuǎn)換過(guò)程分割成具體的分過(guò)程，分別對(duì)每個(gè)分過(guò)程進(jìn)行研究。本文以最常見(jiàn)、最簡(jiǎn)單的平面直接貼合式結(jié)構(gòu)（見(jiàn)圖1）為對(duì)象展開(kāi)效率的研究，其它結(jié)構(gòu)可視為在該結(jié)構(gòu)基礎(chǔ)上進(jìn)行優(yōu)化，其效果均可直接反映在各分效率上。

2 分效率研究

按照β輻伏電池的原理將其能量轉(zhuǎn)換過(guò)程分割為7個(gè)分過(guò)程：β粒子產(chǎn)生、β粒子到達(dá)放射源表面、β粒子通過(guò)放射源與換能器間隙、β粒子到達(dá)換能器表面、空穴電子對(duì)產(chǎn)生、空穴電子對(duì)被內(nèi)建電場(chǎng)分離、空穴和電子到達(dá)電極收集。這7個(gè)分過(guò)程分別對(duì)應(yīng)7個(gè)分效率：輻射源散射角效率η1、自吸收效率η2、間隙效率η3、反射效率η4、極限效率η5、分離效率η6和收集效率η7。

2.1 β射線產(chǎn)生

圖2 放射源表觀活度與總活度的關(guān)系圖Fig.2 Relationship between apparent activity and total activity of radioactive source

放射源衰變產(chǎn)生β粒子時(shí)，β粒子的初始方向是隨機(jī)的，角分布各向均勻。β射線從放射源表面出射時(shí)，方向隨機(jī)，但由于自吸收過(guò)程角分布不均勻（見(jiàn)圖1），只有放射源表面朝向換能器的2π方向內(nèi)的β射線有可能進(jìn)入換能器轉(zhuǎn)換為電能，其余方向的β粒子能量無(wú)法轉(zhuǎn)變?yōu)殡娔堋Ｒ虼?，輻射源散射角效率?近似為50%。該分效率提升方法的核心是在放射源4π方向上均布置換能器，確保所有方向的β射線均有可能進(jìn)入換能器。具體結(jié)構(gòu)優(yōu)化方法：一是采用兩個(gè)換能器夾一個(gè)平面源的方式；二是換能器采用三維微孔結(jié)構(gòu)，將放射源置于微孔內(nèi)。

2.2 β粒子到達(dá)放射源表面

放射源衰變產(chǎn)生的β粒子，因在放射源內(nèi)部的輸運(yùn)過(guò)程而損失能量，導(dǎo)致表觀活度（或表觀功率）比總活度（或總功率）要小，即為自吸收現(xiàn)象。一般來(lái)說(shuō)，放射源的厚度越大，自吸收損失就越嚴(yán)重。隨著放射源厚度的增加，放射源的表觀活度和表觀功率開(kāi)始迅速增加，最終趨于飽和值，如圖2所示。

將放射源表觀活度趨于平緩時(shí)的厚度稱為臨界厚度。文獻(xiàn)[1]應(yīng)用MCNP程序建模計(jì)算得到如表1所示的結(jié)果。由表1可得，放射源β射線的能量越高，臨界厚度越大，自吸收率越小，并且表觀平均能量要高于β粒子的平均能量。自吸收效率即為1與自吸收率的差值再除以50%。

提高自吸收效率η2的方法核心是減小放射源的尺寸，具體為面狀源更薄，線狀源更細(xì)，點(diǎn)狀源更小，但是同時(shí)會(huì)伴隨著能量密度的減小和制作工藝難度的增加。

2.3 放射源與換能器間隙損失

圖1中放射源與換能器之間存在間隙。在常溫常壓的實(shí)驗(yàn)環(huán)境中，兩者間隙中存在著空氣成分，會(huì)使部分能量沉積在空氣中。文獻(xiàn)[2]利用Geant4軟件計(jì)算了β輻伏電池在不同氣壓條件下，沉積能的變化情況如圖3所示。由圖3可知：在10-1Pa～103Pa范圍內(nèi)隨著壓強(qiáng)的增加，輸出性能略微降低，在103Pa～105Pa范圍內(nèi)，沉積能以較快的速度下降；不同的空氣間隙條件下，真空度和沉積能曲線變化規(guī)律相似，但空氣間隙越大，沉積能隨壓強(qiáng)的增加降低越明顯。

表1 放射源的臨界厚度及能量Table 1 Critical thickness and energy of radioactive source

提高間隙效率η3的方法是：提高間隙的真空度，減小間隙的尺寸，或?qū)⒎派湓粗苯与婂冊(cè)趽Q能器表面。

2.4 換能器表面的反射

電子在穿越介質(zhì)時(shí)，運(yùn)動(dòng)方向的改變主要是電子與原子核的彈性碰撞造成的。發(fā)生彈性碰撞時(shí)電子能能量變化很小，但其運(yùn)動(dòng)方向變化很大，即電子的散射角度可以很大。多次散射會(huì)導(dǎo)致反散射現(xiàn)象，即進(jìn)入吸收體表面的電子因發(fā)生大角度偏轉(zhuǎn)而從入射面再發(fā)射出來(lái)。圖4為文獻(xiàn)[3]應(yīng)用MCNP程序計(jì)算得到的不同能量的電子4π入射時(shí)，在GaN、Al、Cu、Au表面的能量反散射率與入射能量的關(guān)系。

研究表明，半導(dǎo)體材料的原子序數(shù)越低，入射β射線能量越高，入射角越大，相應(yīng)的反射率越低。換能器表面的反射效率η4計(jì)算方法如下：

η41——電極的減弱效率；ε——電極面積占比，%；η42——進(jìn)入半導(dǎo)體的效率，典型值為60%。

提升反射效率η4的途徑有：采用能量高的β放射源，采用原子序數(shù)低的半導(dǎo)體材料做換能器，減小電極面積占比ε。結(jié)構(gòu)優(yōu)化的方向是將放射源布置在換能器內(nèi)部，但會(huì)增加放射源與換能器半導(dǎo)體材料的選擇限制條件，縮小選擇范圍。

2.5 空穴電子對(duì)產(chǎn)生

進(jìn)入半導(dǎo)體內(nèi)部的β粒子能量會(huì)沉積在其內(nèi)部，這些能量一部分用來(lái)產(chǎn)生電子——空穴對(duì)，一部分轉(zhuǎn)換為聲子的能量，最后轉(zhuǎn)換為熱能。研究結(jié)果表明：沉積在換能材料中的衰變能大約只有1/3的能量用來(lái)產(chǎn)生空穴電子對(duì)，而其余能量最后均變?yōu)闊崮?。圖5[4]為不同半導(dǎo)體材料的極限轉(zhuǎn)換效率與禁帶寬度的關(guān)系圖。由圖5可知，隨著禁帶寬度的增加，半導(dǎo)體材料的極限轉(zhuǎn)換效率先快速增加，后緩慢增加直至達(dá)到飽和值。

圖3 不同空氣間隙條件下，Pmax與真空度的關(guān)系曲線Fig.3 The relationship between Pmax and vacuum degree under different air gaps

圖4 電子4π入射不同材料表面的能量反散射率與入射能量的關(guān)系Fig.4 Relationship between energy backscattering rate and incident energy of electron 4 π incident on different material surfaces

提高極限效率的唯一方法就是采用禁帶更寬的材料，但會(huì)增加工藝難度和成本。

2.6 空穴電子對(duì)分離

由β粒子能量沉積產(chǎn)生的空穴電子對(duì)，如果沒(méi)能被其內(nèi)建電場(chǎng)分開(kāi)，這些輻射電子空穴對(duì)會(huì)很快復(fù)合，復(fù)合后能量將以熱能的形式被釋放。圖6[4]為不同區(qū)域的有效分離效率圖，圖7[1]為β射線在GaAs材料中能量沉積比與入射深度的關(guān)系圖。

圖5 不同半導(dǎo)體材料的極限效率Fig.5 Limiting efficiency of different semiconductor materials

提高空穴電子對(duì)分離效率η6的方法是減小P區(qū)的厚度，擴(kuò)大耗盡層的厚度，使β粒子在半導(dǎo)體內(nèi)部沉積能量的部分與耗盡層區(qū)域盡量重合。內(nèi)建電場(chǎng)形式以PiN結(jié)最優(yōu)、PN結(jié)次之，肖特基結(jié)最次。

2.7 空穴和電子的收集

當(dāng)空穴和電子分別到達(dá)換能器兩個(gè)表面時(shí)，電極與半導(dǎo)體表面的歐姆接觸越好，接觸面積越大，空穴和電子的收集效率越高。由于N區(qū)表面沒(méi)有β粒子通過(guò)，所以可以進(jìn)行全表面覆蓋電極。P區(qū)表面有β粒子通過(guò)，全覆蓋會(huì)降低η4，因此一般選用鏤空電極。

換能器制作過(guò)程中的缺陷會(huì)產(chǎn)生的漏電流，即使已分離的空穴和電子復(fù)合，主要包括表面沾污而產(chǎn)生的沿著電池邊緣的表面漏電流，沿著位錯(cuò)和晶粒間界的不規(guī)則擴(kuò)散或者在電極金屬化處理后，沿著微觀裂縫、晶粒間界和晶體缺陷等形成的細(xì)小橋路而產(chǎn)生的偏電流。

提高空穴和電子收集效率η7的方法是增加電極面積占比ε和降低換能器缺陷水平，該效率暫無(wú)計(jì)算公式，需要通過(guò)實(shí)驗(yàn)確定。

3 總效率計(jì)算

能量轉(zhuǎn)換總效率的計(jì)算公式（3）如下：

根據(jù)公式（3），可以通過(guò)以上提到的方法提高分效率以提高整體效率。下面就平面直接貼合型核電池和三維多孔型核電池（見(jiàn)圖8）進(jìn)行分項(xiàng)對(duì)比。

圖6 有效分離效率Fig.6 Effective separation efficiency

圖7 β射線在GaAs材料能量沉積比與入射深度的關(guān)系圖(63Ni)Fig.7 Relationship between energy deposition ratio and incident depth of β-ray in GaAs

圖8 三維多孔型結(jié)構(gòu)型核電池Fig.8 Three dimensional porous nuclear cell

由表2可以看出：由于較好的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)方案，使得三維多孔型電池避免了很多不必要的能量損失。三維多孔型結(jié)構(gòu)電池是目前比較理想的一種結(jié)構(gòu)，可以達(dá)到相當(dāng)高的效率。但是，由于將放射源填充到納米管中的技術(shù)難度非常大，目前還未實(shí)現(xiàn)。其它設(shè)計(jì)結(jié)構(gòu)和材料的電池也可按本表格來(lái)推算其效率。分離效率η6和收集效率η7目前還未能實(shí)現(xiàn)有效的理論計(jì)算，其值暫時(shí)只能通過(guò)實(shí)驗(yàn)獲得。

表2 兩種不同結(jié)構(gòu)的β輻伏電池的效率計(jì)算Table 2 Efficiency calculation of two kinds of β-photovoltaic battery with different structure

文獻(xiàn)[5]指出，對(duì)于一些效率宣稱達(dá)到6%[6]或4.5%[7]的基于SiC材料的平面直接貼合型電池是由于Ptotal的取值為表觀功率，即沒(méi)有考慮輻射源散射角效率η1和自吸收效率η2，故效率值“顯得較大”。

平板直接貼合型電池屬于比較“粗放”但容易制作的結(jié)構(gòu)形式，而三維多孔結(jié)構(gòu)屬于“精細(xì)”但制作難度極大的結(jié)構(gòu)形式，比如平板直接貼合型的自吸收完全是出于放射源太厚（2μm）造成的，如果可以像三維多孔結(jié)構(gòu)一樣制作成100nm的尺寸，自吸收效率會(huì)有很大的提高。因此，提高效率的方法之一就是提高放射源和換能器的制作工藝水平，使其更精細(xì)化。

4 結(jié)論

本文通過(guò)將β輻伏電池能量轉(zhuǎn)化過(guò)程分割為7個(gè)分過(guò)程（β射線衰變產(chǎn)生、β射線到達(dá)放射源表面、β射線穿過(guò)放射源與換能器的間隙、β射線到達(dá)換能器表面、β射線在半導(dǎo)體中產(chǎn)生空穴電子對(duì)、空穴電子對(duì)在內(nèi)建電場(chǎng)中分離、空穴電子到達(dá)電極被收集）并對(duì)其分效率進(jìn)行研究，建立了一套普遍適用的β輻伏電池能量轉(zhuǎn)化效率計(jì)算方法，并且得到了提高效率的途徑，即選擇合適的材料、合理設(shè)計(jì)電池結(jié)構(gòu)、優(yōu)化參數(shù)和提高制作工藝水準(zhǔn)。