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        PbTiO3/SrTiO3(010)界面位錯與電子富集的研究

        2020-12-25 01:35:12吳凱
        物理化學學報 2020年11期
        關鍵詞:界面區(qū)域

        吳凱

        北京大學化學與分子工程學院,北京 100871

        1 背景介紹

        鈣鈦礦氧化物界面的物理特性,可以通過晶格匹配、應力、極化場等參數進行有效的調控,組合多種優(yōu)異性質以實現復合功能與多場調控。在鐵性異質結材料中,晶格缺陷也可以作為界面調控的手段之一。例如,位錯附近的晶格畸變會使鐵電材料產生局域應變場,造成局域自發(fā)極化強度的顯著變化1。氧化物材料中,缺陷核心區(qū)域不僅展示出晶體結構和化學組分的改變(如氧濃度),局域晶格的畸變也會導致不同于基體本身的新性能出現,比如導電性等2。在鐵電材料中,缺陷的類型、分布、密度等特性不僅影響鐵電疇界面的形成和結構,而且影響異質薄膜中界面序參量的耦合機制。因此,研究鐵電氧化物異質界面以及界面位錯區(qū)域的原子結構與電子結構,對于優(yōu)化、改進材料體系以及加深對材料物理機理的理解十分必要。

        當前,有關于鐵電材料異質界面上位錯的存在,對鐵電疇結構等相關物理性能的影響機制,尚未有公認的理論與實驗認知體系。例如,Jia等人在2009年發(fā)現納米尺寸的PbZr0.2Ti0.8O3薄膜界面上的位錯,會誘導發(fā)生局域性的自發(fā)極化減小現象3。而與之相反的是,Wu等人在2013年通過模擬計算發(fā)現單晶PbTiO3內的位錯會增強鐵電極化4。而球差校正透射電鏡以及能量單色器等技術的發(fā)展,為原子尺度下研究材料原子結構信息和電子結構信息提供了一個強有力的工具5-9。浙江大學材料科學與工程學院田鶴研究員課題組利用原子分辨球差校正透射電鏡與電子能量損失譜,對PbTiO3/SrTiO3(010)異質界面進行了表征,分析了該界面上周期性存在的失配位錯的原子結構,以及位錯核及其附近區(qū)域的電荷分布,探究了該電荷富集的來源。該工作已在物理化學學報上在線發(fā)表(doi: 10.3866/PKU.WHXB201906019)10。

        2 研究亮點

        (1)利用原子級HAADF-STEM成像,對單疇PbTiO3為基底靜電力驅動生長的(001)晶PbTiO3/SrTiO3界面的原子結構進行了表征分析。發(fā)現了在該界面周期性存在柏格斯矢量為a[001]的失配位錯,刃形位錯多余原子面均位于SrTiO3一側,周期約為8.5 nm。

        (2)采用原子級分辨率與高能量分辨率的電子能量損失譜對位錯核心區(qū)域的電荷分布進行了探究。結果表明該區(qū)域存在電子富集與氧空位耗盡現象,而富集電子來源于PbTiO3內部的氧空位。

        3 圖文解析

        要點1 周期性失配位錯對于異質界面失配應力的釋放

        具有較大失配的兩種材料在形成異質界面時,由于較大的失配應力的存在,難以形成高質量原子級平整的外延薄膜。如圖1所示,PbTiO3、SrTiO3兩種材料(010)晶面約為6.4%的失配度,使得目前在文獻中尚未有報道PbTiO3/SrTiO3(010)薄膜體系的外延生長。周期性出現的失配位錯,其柏格斯矢量為a[001],在STO一側周期性出現了多余原子面,起到了失配緩解的作用,滿足了形成原子級平整異質結的先決條件。

        圖1 (010)晶面PbTiO3/SrTiO3異質界面的截面HAADF-STEM表征。

        要點2 失配位錯核心區(qū)域EELS Ti L吸收邊表征

        材料內部或界面上存在的缺陷態(tài),比如失配位錯,往往會對局域電子結構產生影響。電子能量損失譜(EELS)的TiL吸收邊可以用來分析局域出現的電子結構變化。如圖2所示,位錯核心下方局部區(qū)域,TiL吸收邊t2g-eg劈裂值呈現明顯的減小特征,位錯核心對應的藍色區(qū)域劈裂值~1.48 eV,明顯小于PTO正常值1.60 eV,該特征意味著體系內有Ti4+到Ti3+的價態(tài)改變,可觀的3價Ti組分,或有負電荷即電子富集。

        要點3 位錯核心區(qū)域的原子尺度價態(tài)分析

        作者進一步對單一位錯核區(qū)域進行了原子級分辨率以及高能量分辨率的電子能量損失譜分析。采用標準譜線性擬合的方法,得到了原子級的價態(tài)分布圖。如圖3所示,在位錯核處~10個單胞的區(qū)域,Ti4+具有更低的組分,Ti3+具有更高的組分。通過價態(tài)換算富集電子量,可計算出在位錯核心處的電子濃度約為1.6 × 1014cm-2。對OK精細結構的分析表明,電子來源于PbTiO3材料內部的氧空位。

        圖2 位錯核附近區(qū)域EELS Ti L吸收邊表征。

        圖3 位錯核附近區(qū)域原子尺度價態(tài)表征。

        4 全文小結

        該工作報道了(001)晶面PbTiO3/SrTiO3界面上周期出現的失配位錯,其位錯核心區(qū)域存在富集的電子,同時發(fā)現了該電子的可能來源為PbTiO3內部的氧空位。作者推測該一維分布的電子,有可能對絕緣材料在位錯線上電子電導率的提升起到關鍵作用。該工作對于探索界面位錯對鐵電氧化物界面的電學性能調控,以及氧化物界面處電荷的一維分布等,具有啟發(fā)意義。

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