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        新型鍺硅基半導體二維原子晶體合成與帶隙調(diào)控

        2020-12-25 01:35:12謝毅
        物理化學學報 2020年11期
        關(guān)鍵詞:帶隙硅烷光催化

        謝毅

        中國科技大學化學與材料科學學院,合肥 230026

        硅摻雜比例對鍺硅烷結(jié)構(gòu)與帶隙的調(diào)控規(guī)律。

        新型二維半導體原子晶體兼具原子級厚度、納米級層狀結(jié)構(gòu)、極高的載流子遷移率,是構(gòu)建未來高性能納米光電器件的核心材料之一1。其中帶隙是半導體電子器件和光電子光器件中最重要的基本參數(shù)之一,是影響半導體電子器件開關(guān)比和光電器件的光電流響應的關(guān)鍵因素之一2。因此,精確調(diào)控二維半導體原子晶體的能帶結(jié)構(gòu)是提高納米光電器件性能的重要方法。如:石墨烯是零帶隙納米半導體,通過摻雜、修飾和圖案化設計可以打開其禁帶結(jié)構(gòu),但帶隙調(diào)控范圍受限(< 1.0 eV)3,4;g-C3N4的禁帶寬度可達2.7 eV,通過摻雜可部分降低其帶隙結(jié)構(gòu)(~1.9 eV),但仍然難以滿足不同器件的需求5;以MoS2和WS2為代表的過渡金屬硫族化合物的帶隙與其層數(shù)密切相關(guān),僅單層結(jié)構(gòu)是直接帶隙半導體,而雙層和多層結(jié)構(gòu)是間接帶隙半導體。通過摻雜可改變其帶隙,但調(diào)控范圍受其自身結(jié)構(gòu)限制(< 2.1 eV)6。由此可見,控制并優(yōu)化二維半導體原子晶體的結(jié)構(gòu),實現(xiàn)其帶隙調(diào)控,是未來納米半導體材料重要的研究方向之一。

        天津大學封偉教授研究組通過理論計算與結(jié)構(gòu)設計,合成了―H/―OH封端的二元鍺硅烯(siligene),并命名為鍺硅烷(gersiloxene)。通過控制鍺硅元素的含量,獲得了具有不同化學和晶體結(jié)構(gòu)的鍺硅烷,首次實現(xiàn)了鍺和硅基二元二維材料的帶隙調(diào)控。二維鍺硅烷是由氫封端的Ge原子與氫(―H)或羥基(―OH)封端的Si原子以二元合金的形式構(gòu)成的蜂窩網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)二維材料。其化學結(jié)構(gòu)與Ge和Si比例密切相關(guān),當x< 0.5時,材料中分別形成Ge―H和Si―OH化學鍵,鍺硅烷表現(xiàn)為(GeH)1-x(SiOH)x;當x≥ 0.5時,材料中又出現(xiàn)了Si―H化學鍵,因此鍺硅烷的結(jié)構(gòu)為(GeH)1-xSix(OH)0.5Hx-0.5。

        在此基礎上,封偉教授又構(gòu)建了鍺硅烷的理論模型,基于密度泛函理論的第一性原理計算結(jié)果表明,二維鍺硅烷和體相材料均為直接帶隙半導體,與過渡金屬硫族化合物不同,其帶隙類型既不依賴鍺硅烷的片層數(shù),也與鍺硅烷中Ge和Si元素的比例無關(guān),帶隙結(jié)構(gòu)隨x的升高而增加。光學帶隙測試結(jié)果顯示當x從0.1提高到0.9時,二維鍺硅烷的帶隙從1.8 eV提升到2.57 eV,與理論計算結(jié)果相吻合。

        二維鍺硅烷兼具可調(diào)控能帶結(jié)構(gòu)和寬光譜(從紫外區(qū)到可見光區(qū))響應特性,更為重要的是其能帶結(jié)構(gòu)能滿足不同條件下的光催化產(chǎn)氫和CO2還原的要求。測試結(jié)果顯示,當x= 0.5時,二維鍺硅烷(HGeSiOH)表現(xiàn)出最優(yōu)異的光催化性能,在光催化水還原中可以以1.58 mmol·g-1·h-1的速率生成H2,還可以催化還原CO2,以6.91 mmol·g-1·h-1的速率生成CO,該性能高于目前報道的光催化劑,這些研究結(jié)果表明具有帶隙可調(diào)性能的二維鍺硅烷在光催化產(chǎn)氫和CO2還原上具有巨大的應用潛力。

        上述研究工作近期在Nature Communications上在線發(fā)表7。該研究首次實現(xiàn)了摻雜精確調(diào)控IVA族鍺硅類二維原子晶體半導體的能帶結(jié)構(gòu),將為未來新型半導體二維原子晶體材料的合成、設計、電子結(jié)構(gòu)調(diào)控以及光電性能提升提供重要的材料基礎和技術(shù)支撐。

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