廖晶晶 藺福軍

1) (江西理工大學(xué)理學(xué)院， 贛州 341000)

2) (江西理工大學(xué)應(yīng)用科學(xué)學(xué)院， 贛州 341000)

3) (華南師范大學(xué)物理與電信工程學(xué)院， 廣州 510006)

在二維空間內(nèi)， 考慮周期性邊界條件， 提出了一種用時間延遲反饋分離混合手征活性粒子的新方法. 當(dāng)系統(tǒng)引入時間延遲反饋時， 手征活性粒子動力學(xué)特征發(fā)生明顯改變. 通過調(diào)節(jié)外加時間延遲反饋的強(qiáng)度和反饋時間可以控制逆時針旋轉(zhuǎn)(counterclockwise， CCW)粒子擴(kuò)散受到順時針旋轉(zhuǎn)(clockwise， CW)粒子擴(kuò)散的影響程度. 當(dāng)時間延遲反饋強(qiáng)度和反饋時間較大且系統(tǒng)參數(shù)取最優(yōu)值時， CCW 粒子加快旋轉(zhuǎn)角速度， 擴(kuò)散完全由粒子相互作用決定， 而CW 粒子的擴(kuò)散由自身參數(shù)和粒子相互作用共同決定， 在此情況下， CCW 粒子容易聚集形成團(tuán)簇， 而CW 粒子加快擴(kuò)散， 混合手征活性粒子實(shí)現(xiàn)分離.

1 引 言

生物和物理系統(tǒng)中的活性物質(zhì)的非平衡特性在理論和實(shí)驗(yàn)上已有廣泛研究[1-6]. 與被動粒子不同， 活性粒子(也稱自驅(qū)動力粒子或微泳)能從環(huán)境中吸收能量并轉(zhuǎn)化為定向運(yùn)動. 例如， 自驅(qū)動分子馬達(dá)可以通過消耗活細(xì)胞中ATP 水解產(chǎn)生的化學(xué)能來進(jìn)行定向運(yùn)動[7]， 大腸桿菌通過鞭毛來向前運(yùn)動[8]等. 當(dāng)活性粒子結(jié)構(gòu)對稱且受到自身驅(qū)動力作用時， 它只做線性運(yùn)動[9]. 如果它受到一個扭矩，則稱之為手征活性粒子， 由于自驅(qū)動力與驅(qū)動方向不在一條直線上， 它將在二維上做圓周運(yùn)動， 在三維上做螺旋運(yùn)動[10]. 該類新型活性粒子可以在手征活性流體[11]和許多微生物中找到， 如精子[12]、大腸桿菌[13]及單核細(xì)胞增多型李司忒氏菌[14]等.另一方面， 近年來， 受反饋?zhàn)饔玫姆瞧胶庀到y(tǒng)得到了廣泛的研究[15-19]. 由于反饋?zhàn)饔茫?系統(tǒng)的動力學(xué)變得與歷史運(yùn)動有關(guān). 反饋可以通過激光阱[18，20-26]的外部編程(反饋回路[24，27，28])來實(shí)現(xiàn). 此外， 反饋也可能出現(xiàn)在自化學(xué)反應(yīng)粒子中， 即粒子本身是它們所反應(yīng)的化學(xué)物質(zhì)的產(chǎn)生機(jī)制的一部分. 如細(xì)菌[29]、兵蟻[30]及合成微粒[31].

混合活性物質(zhì)的分離技術(shù)對于科學(xué)和工程研究極為重要[32-55]. 通常對三種類型的混合粒子實(shí)現(xiàn)分離. 1)對不同性質(zhì)的活性粒子混合物的分離.在外加勢的作用下， 根據(jù)有效擴(kuò)散系數(shù)的不同能夠?qū)崿F(xiàn)兩種粒子混合物的分離[33]； 利用離心分離技術(shù)或利用非對稱障礙物可以分離不同遷移率的自驅(qū)動粒子[34，35]； 利用自驅(qū)動人工微泳粒子能夠?qū)崿F(xiàn)兩種膠體混合物的分離[36]. 此外， Weber 及其合作者[37]研究了粒子間相互作用對相同尺寸不同擴(kuò)散系數(shù)的混合粒子分離的影響， 他們發(fā)現(xiàn)僅不同擴(kuò)散系數(shù)就足以驅(qū)動兩種膠體混合物相分離； Costanzo及其合作者[38]提出了一種在微通道中分離不同遷移率粒子的方法. 2)對主動粒子和被動粒子混合物的分離. Stenhammar 及其合作者[39]研究了主動粒子和被動粒子組成的單分散混合物的相行為和動力學(xué)， 結(jié)果表明， 主動粒子的運(yùn)動可以觸發(fā)相分離. 另外， 在被動粒子和偏心主動粒子的混合體中， 當(dāng)主動粒子的偏心度足夠大時， 偏心粒子可以推動被動粒子形成一個大而密的動態(tài)團(tuán)簇[40].McCandlish 及其合作者[41]實(shí)現(xiàn)了在二維空間自由運(yùn)動的主動粒子和被動粒子的自發(fā)分離； Smrek和Kremer[42]的研究發(fā)現(xiàn)， 在主動-被動聚合物混合物中， 小的活性差異能驅(qū)動相分離. 3)對手征活性物質(zhì)的分離. 手征活性物質(zhì)包括多種旋轉(zhuǎn)運(yùn)動的微生物， 如趨磁細(xì)菌[56]、大腸桿菌[57，58]和精子細(xì)胞[59]. 手征活性粒子可以根據(jù)其運(yùn)動特性， 在環(huán)境中使用一些簡單的靜態(tài)模式來進(jìn)行分類[45]. Scholz及其合作者[46]研究發(fā)現(xiàn)順時針和逆時針旋轉(zhuǎn)機(jī)器人會發(fā)生集體運(yùn)動， 通過調(diào)幅分解得到分界面上的超擴(kuò)散和相分離. 另外， 當(dāng)系統(tǒng)參數(shù)滿足一定的關(guān)系時， 利用兩個相對的旋轉(zhuǎn)障礙物可以分離混合手性粒子[47]. 艾保全等[48]研究表明， 極性手征活性粒子混合物的分離是由手征性和對齊相互作用的競爭決定的.

本文考慮時間延遲反饋?zhàn)饔玫挠绊懀?提出一種手性分離的新方法. 通常情況下， 單純考慮粒子之間排他相互作用， 手征活性粒子混合物并沒有自分離特性， 但時間延遲反饋和輸出信號之間的差值能重新作用到系統(tǒng)， 改變系統(tǒng)的運(yùn)動狀態(tài)， 實(shí)現(xiàn)對混合粒子手征性和擴(kuò)散特性的差異性調(diào)制， 相當(dāng)于給系統(tǒng)提供一種可調(diào)節(jié)的外驅(qū)動. 具體來說， 當(dāng)時間延遲反饋強(qiáng)度和反饋時間均很大且系統(tǒng)參數(shù)取最優(yōu)值時， 逆時針旋轉(zhuǎn)(counterclockwise， CCW)粒子快速旋轉(zhuǎn)， 擴(kuò)散完全由粒子相互作用控制， 順時針旋轉(zhuǎn)(clockwise， CW)粒子擴(kuò)散由自身參數(shù)和粒子相互作用共同決定， 因此粒子分離； 當(dāng)兩種粒子擴(kuò)散都由自身參數(shù)和粒子相互作用共同決定時，粒子無法分離. 通過調(diào)節(jié)反饋強(qiáng)度和反饋時間可以調(diào)節(jié)不同手性粒子的擴(kuò)散控制因素， 從而達(dá)到粒子分離的目的.

2 模型和方法

考慮半徑為r的手征活性粒子混合物(N/2個CCW 粒子，N/2 個CW 粒子)在尺寸為L×L，滿足周期邊界條件的二維空間中運(yùn)動. 粒子除了受到排斥相互作用， 還受到時間延遲反饋?zhàn)饔肹60]. 粒子的運(yùn)動由質(zhì)心位置ri ≡(xi,yi) 和極坐標(biāo)ni ≡(cosθi,sinθi) 下的角度θ描述. 角度由旋轉(zhuǎn)擴(kuò)散、作用在粒子上的常數(shù)扭矩及相鄰粒子間的相互作用決定. 考慮平動和轉(zhuǎn)動擴(kuò)散系數(shù)不相關(guān)且平動擴(kuò)散系數(shù)可忽略的情況下， 描述過阻尼下粒子動力學(xué)性質(zhì)的郎之萬方程為

其中v0是自驅(qū)動速度，μ為遷移率.Dθ是轉(zhuǎn)動擴(kuò)散系數(shù)，ξi(t) 是零平均單位方差高斯白噪聲. 角速度Ωi=±ω的符號決定了粒子的手征性，Ωi ＞0 代表粒子逆時針旋轉(zhuǎn)，Ωi ＜0 代表粒子順時針旋轉(zhuǎn).

粒子之間采用短程諧波相互作用： 當(dāng)rij ＜2r時，否則，是粒子i和粒子j間的相互作用距離.此處k為彈性系數(shù). 為了模擬硬粒子， 使用較大的彈性系數(shù)， 令μk=100 ， 保證粒子不重疊.Kfb是反饋的強(qiáng)度，τ是反饋時間. 其中，Kfb≥0 ，τ≥0 ，0 ≤Ω(t)≤2Kfb. 這種反饋機(jī)制引入了一個時間間隔為τ的逆時針扭矩作用在粒子上(如圖1).

為了描述兩種粒子的空間分布， 將系統(tǒng)分隔成M個 (L×L)/M的區(qū)塊， 分離系數(shù)則定義為[61]

圖1 時間延遲反饋示意圖. 當(dāng) τ =0 時， Ω (t)=Kfb ； 當(dāng)τ →∞ 且 θ (t?τ)＞θ(t) 時， Ω (t)=0 ； 當(dāng) τ →∞ 且θ(t?τ)＜θ(t) 時，Ω(t)=2KfbFig. 1. Schematic diagram of time-delayed feedback. When τ =0 ， Ω (t)=Kfb ； when τ →∞ and θ (t ?τ)＞θ(t) ，Ω(t)=0 ； when τ →∞ and θ (t ?τ)＜θ(t) ， Ω(t)=2Kfb.

為了描述混合物中單種粒子團(tuán)簇的特征尺寸，定義相對徑向分布函數(shù)[46，50]：

定義所有粒子所占的面積與二維系統(tǒng)面積的比例為填充率φ=Nπr2/(L×L) . 引入時間尺度和長度尺度r對參數(shù)進(jìn)行無量綱化：在以下討論中均使用無量綱量且省略所有量上面的“帽子”， 通過改變角速度ω，反饋強(qiáng)度Kfb， 反饋時間τ， 轉(zhuǎn)動擴(kuò)散系數(shù)Dθ和自驅(qū)動速度v0來研究系統(tǒng)的行為. 粒子在二維空間的有效擴(kuò)散系數(shù)為

其中 Δri(t)≡ri(t)?ri(0) .

3 結(jié)果和討論

在模擬中， 粒子的初始位置隨機(jī)分布， 且方向角在 [ 0,2π] 上是隨機(jī)的. 利用龍格庫塔算法對方程(1)和(2)進(jìn)行數(shù)值積分. 積分步長小于 1 0?3， 總積分時間大于 2×104(該積分時間可以確保系統(tǒng)達(dá)到穩(wěn)態(tài)). 進(jìn)行了100 次數(shù)值計(jì)算以提高計(jì)算精度和減小統(tǒng)計(jì)誤差. 模擬參數(shù)選取為L=40.0 ，M=10×10=100，N=1024 (φ=0.50 ).

對于手性活性粒子混合物， 自驅(qū)動方向角度θ由ω，Dθ，Kfb，τ決定. 角速度ω決定了手征性差異(當(dāng)ω=0.0 時， 兩種粒子是無差異的). 轉(zhuǎn)動擴(kuò)散系數(shù)Dθ描繪了角速度的波動. 當(dāng)Dθ固定時， 粒子的擴(kuò)散由ω，v0，Kfb及τ的競爭決定.

圖2 CCW 粒子(紅色)和CW 粒子(藍(lán)色)的混合物分布 (a) K fb =0, ω =0 ； (b) K fb =10.0, τ =10.0, ω =0 ；(c) K fb=10.0,τ=10.0,ω=2.2 ； (d)Kfb =10.0, τ =10.0,ω =4.2 . 其他參數(shù)設(shè) 置為 v 0 =2.5 ， D θ = 0 .001 ，φ=0.5Fig. 2. The snapshots of mixture of CCW particles (red)and CW particles (blue)： (a) K fb =0,ω =0 ； (b)Kfb =10.0,τ =10.0,ω =0 ； (c) K fb =10.0,τ =10.0,ω =2.2 ；(d) K fb =10.0,τ =10.0,ω =4.2 . The other parameters are v 0 =2.5 ， D θ =0.001 ， and φ =0.5 .

圖2 描述了混合手征活性粒子在v0=2.5 ，Dθ=0.001 ，φ=0.5 ，ω和Kfb及τ不同時的粒子分布圖. 可得： 1) 當(dāng)Kfb=0 ，ω=0 時(如 圖2(a))，兩種粒子無差別且不受時間延遲反饋?zhàn)饔茫?粒子由于自驅(qū)動作用聚集成團(tuán)， 發(fā)生自驅(qū)動誘導(dǎo)相分離(MIPS， motility induced phase separation)現(xiàn)象[62].2) 當(dāng)Kfb=10.0 ，τ=10.0 ，ω=0 時(如 圖2(b))，兩種粒子相同且受到強(qiáng)的時間延遲反饋?zhàn)饔茫?粒子受到大的扭矩作用， 因此反饋調(diào)制后的角速度很大， 旋轉(zhuǎn)半徑(R=v0/ω)很小， 粒子幾乎待在原地打轉(zhuǎn)， 從整體上看， 粒子是均勻分布且混合的.3) 當(dāng)Kfb=10.0 ，τ=10.0 ，ω=2.2 時(如圖2(c))，手征差異性增加， 由于時間延遲反饋?zhàn)饔茫?使得CCW 粒子的角速度增大， 旋轉(zhuǎn)半徑減小(∝1/ω)，擴(kuò)散減小. 對CW 粒子， 反饋對其幾乎無作用， 因此 以ω=2.2 的角速度CW 轉(zhuǎn) 動， 旋轉(zhuǎn)半徑較CCW 粒子的旋轉(zhuǎn)半徑更大， 擴(kuò)散較大. 由于排他相互作用， 一方面CW 粒子在與CCW 粒子相互作用的過程中從CCW 粒子中掙脫逃逸， 另一方面推進(jìn)CCW 粒子聚集成一個團(tuán)簇整體旋轉(zhuǎn)， 兩種粒子分離； 4) 當(dāng)Kfb=10.0 ，τ=10.0 ，ω=4.2 時(如圖2(d))， 粒子角速度ω增大， 由于延遲時間反饋?zhàn)饔茫?CCW 粒子角速度進(jìn)一步增大， 旋轉(zhuǎn)半徑減小；但時間延遲反饋對CW 粒子幾乎無作用， 因此CW 粒子基本保持原角速度旋轉(zhuǎn)， 但旋轉(zhuǎn)半徑變小， 擴(kuò)散減小， 因此一方面很難從CCW 粒子中掙脫逃逸， 另一方面只能在小區(qū)域推進(jìn)CCW 粒子聚集， 所以在每一個小區(qū)域， 兩種粒子分離， 但是整體上來說， 較小的團(tuán)簇出現(xiàn)， 粒子混合.

為了研究團(tuán)簇大小， 使用CW 粒子和CCW粒子的最大團(tuán)簇粒子數(shù)占各自總粒子數(shù)的比例P=〈Ncl〉/(N/2) 隨角速度ω的變化如圖3(a)中描述.Ncl為最大團(tuán)簇的粒子數(shù)個數(shù).P越大代表團(tuán)簇尺寸越大， 表明粒子分離. 由圖可知， 比例P是角速度ω的峰值函數(shù). 圖中a， b， c 及d 四點(diǎn)的分布圖分別對應(yīng)圖2(a)，圖2(b)， 圖2(c)及圖2(d). 由圖3(a)可以看出， 1) 當(dāng)ω=0 時(a， b 點(diǎn))， CW 粒子和CCW 粒子的最大團(tuán)簇強(qiáng)度P相等. 當(dāng)Kfb=0時， 由于MIPS 效應(yīng)， 最大團(tuán)簇強(qiáng)度比例P=0.8 ； 當(dāng)Kfb=10.0 ，τ=10.0 ，ω=0 時， 兩 種粒子均做逆時針旋轉(zhuǎn)且旋轉(zhuǎn)半徑很小， 幾乎各自待在 原 地 打 轉(zhuǎn)， 因 此P=0 . 2) 當(dāng)ω=2.2 時(c 點(diǎn))時， 在外加時間延遲反饋?zhàn)饔孟拢?CW 粒子角速度不變， CCW 粒子角速度增大， 在兩種粒子相互作用下， CCW 粒子聚集成一大團(tuán)簇，P接近于1， 達(dá)到最大值； CW 粒子旋轉(zhuǎn)半徑更大， 擴(kuò)散更大， 聚集成小團(tuán)簇，P?0.2 . 3) 當(dāng)ω=4.2 時(d 點(diǎn))， CCW角速度繼續(xù)增大， CW 粒子旋轉(zhuǎn)半徑繼續(xù)減小， 均聚集成更小團(tuán)簇. 圖3(b)繪制了不同ω下，Kfb=10.0 ，τ=10.0 ，t=2×104時， 相對徑向分布函數(shù)gAB(r) .圖中標(biāo)注的圓圈為第一個零根， 代表單種粒子的團(tuán)簇尺寸. 當(dāng)ω=0.0 和 5.4 時， 順時針和逆時針粒子旋轉(zhuǎn)角速度都很大， 旋轉(zhuǎn)半徑很小， 所以團(tuán)簇尺寸很?。?隨著ω增加， 反饋加速CCW 粒子旋轉(zhuǎn)， 對CW 粒子無作用， 逆時針旋轉(zhuǎn)角速度很大， 順時針旋轉(zhuǎn)角速度很小， 團(tuán)簇尺寸增大， 當(dāng)ω=2.2 時， 團(tuán)簇尺寸達(dá)到最大值.

圖3 (a) CW 粒子和CCW 粒子的最大團(tuán)簇粒子數(shù)占各自總粒子數(shù)的比例P 隨角速度 ω 的變化. 圖中a， b， c， d 四點(diǎn)的構(gòu)型圖分別對應(yīng)圖2(a)， 圖2(b)， 圖2(c)， 圖2(d)； (b)在不同 ω 下， t =2×104 時， 相對 徑向分 布函數(shù) g AB(r) . 圖中標(biāo)注的圓圈為第一個零根， 代表單種粒子的團(tuán)簇尺寸. 其他參數(shù)設(shè)置為 v 0 =2.5 ， D θ =0.001 ， φ =0.5 ， K fb =10.0 ，τ =10.0Fig. 3. (a) The ratio of the particle number in maximum cluster of CW particles and CCW particles to the total number of particles respectively as a function of ω . The points a， b， c， d are corresponding to Fig. 2(a)，F(xiàn)ig. 2(b)，F(xiàn)ig. 2(c)，F(xiàn)ig. 2(d)， respectively； (b) relative radial distribution function g AB(r) for different value of ω at t =2×104 . The first non-trivial root (marked by circles) denotes the cluster size of the single particle species. The other parameters are v0 =2.5 ， D θ =0.001 ， φ =0.5 ， K fb =10.0 ， and τ =10.0.

為了進(jìn)一步描述粒子動力學(xué)， 分別研究了有效擴(kuò)散系數(shù)D和分離系數(shù)S隨角速度ω， 反饋強(qiáng)度Kfb， 反饋時間τ， 轉(zhuǎn)動擴(kuò)散系數(shù)Dθ， 自驅(qū)動速度v0，填充率φ和時間t的變化. 圖4—圖10 中的每條曲線均是由100 次模擬的統(tǒng)計(jì)平均得到的.

圖4 (a)在不同 K fb 和 τ 值下， CCW 粒子和CW 粒子 的有效擴(kuò)散系數(shù)D 隨角頻率 ω 的變化； (b)在不同 K fb 和τ下， 分離系數(shù)S 隨角頻率 ω 的變化. 其他參數(shù)設(shè)置為v0 =2.5， D θ =0.001 ，φ=0.5Fig. 4. (a) The effective diffusion coefficient D of CCW and CW particles as a function of ω for different K fb and τ ；(b) the separation coefficient S as a function of ω for different K fb and τ . The other parameters are v 0 =2.5 ，Dθ =0.001 ， and φ =0.5 .

圖4 研究了在不同Kfb和τ值下， CCW 粒子和CW 粒子的有效擴(kuò)散系數(shù)D和分離系數(shù)S隨角速度ω的變化. 從圖4(a)可知， 當(dāng)Kfb=0 時， 粒子不受反饋?zhàn)饔茫?CCW 和CW 粒子的有效擴(kuò)散系數(shù)D相等， 且隨ω單調(diào)減?。?而當(dāng)Kfb和τ取其他值時， CCW 粒子和CW粒子的有效擴(kuò)散系數(shù)為ω的峰值函數(shù). 可以解釋如下： 1) 當(dāng)Kfb=0 ，ω=0時， 粒子自身參數(shù)(自驅(qū)動速度， 轉(zhuǎn)動擴(kuò)散系數(shù)等)控制擴(kuò)散， 擴(kuò)散遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于1， 達(dá)到最大值； 2) 當(dāng)Kfb=0 ，ω→∞時， 粒子轉(zhuǎn)動非?？欤?自驅(qū)動速度可忽略，D→0 ； 3) 當(dāng)Kfb和τ取其他值，ω→0 時，兩種粒子相同， 時間延遲反饋使得粒子快速旋轉(zhuǎn)，D →0 . 隨著ω增加， 時間反饋對兩種粒子角速度調(diào)制差異開始顯現(xiàn)， 由圖1 可知，τ越大， CCW 粒子受到反饋?zhàn)饔煤螃卦龃笤蕉啵?CW 粒子的ω受到的調(diào)制越小， 當(dāng)τ很大時， CCW 粒子和CW 粒子受到的扭矩調(diào)制作用分別趨于 2Kfb和0.ω的增加能導(dǎo)致兩種結(jié)果： (A) 兩種粒子手征差異性增大，粒子相互作用力增大， 擴(kuò)散增大； (B)抑制自驅(qū)動，減小擴(kuò)散. 當(dāng)ω從零增加， A 因素控制擴(kuò)散， 擴(kuò)散主要由粒子間相互作用控制，ω越大， 受到 的CW 粒子的排斥力越大，D越大； 而CW 粒子擴(kuò)散主要由自身參數(shù)決定(受反饋影響很小)， CW 粒子的D隨ω增加而增加. 當(dāng)ω繼續(xù)增加， B 因素起作用， CW 粒子快速旋轉(zhuǎn)， CW 的擴(kuò)散趨于0， 因此CCW 粒子受到CW 粒子的排斥力作用效應(yīng)越來越小， CCW 擴(kuò)散也趨于0. 值得注意的是，Kfb=10 ，τ=10 時 的D大于Kfb=2.5,τ=1 時的D且峰值對應(yīng)的ω更小. 此外， 當(dāng)Kfb=10 ，τ=10時， CW 粒子有效擴(kuò)散大于CCW 粒子的有效擴(kuò)散； 而Kfb=2.5 ，τ=1 時， CW粒 子有效擴(kuò)散在1.7＜ω ＜2.1時小于CCW 粒子的有效擴(kuò)散， 在ω ＞2.1 時 ， CW 粒子的D更大. 這是因?yàn)镵fb和τ越大， 時間延遲反饋對粒子角速度調(diào)制作用越強(qiáng)，導(dǎo)致CCW 粒子和CW 粒子角速度差異越大， CCW粒子擴(kuò)散由CW 粒子排斥力決定的程度越大.

由圖4(b)發(fā)現(xiàn)， 分離系數(shù)S為角速度ω的峰值函數(shù). 當(dāng)ω→0 時， 兩種粒子相同， 且擴(kuò)散都由粒子參數(shù)和相互作用共同控制， 粒子混合，S→0 ； 當(dāng)ω →∞時，ω控制了粒子運(yùn)動， 兩種粒子都快速旋轉(zhuǎn)， 幾乎各自待在原地打轉(zhuǎn)，S→0 . 所以ω取最優(yōu)值時， 分離系數(shù)能達(dá)最大值. 峰值位置隨Kfb和τ增大而往ω減小方向移動. 當(dāng)Kfb=10,τ=10 時的分離效果最好， 這是因?yàn)榇藭rCCW 粒子角速度受時間延遲反饋調(diào)制快速逆時針旋轉(zhuǎn)， 其擴(kuò)散與自身參數(shù)無關(guān)， 完全由CW 粒子的擴(kuò)散決定. 特別地， 當(dāng)Kfb=2.5,τ=1時， 曲線存在一個谷底值. 這是因?yàn)棣兀?.65 時， CW 粒子順時針旋轉(zhuǎn)； 而ω ＜1.65時， CW 粒子被時間延遲反饋調(diào)制為逆時針旋轉(zhuǎn).|ω ?1.65|越大， CCW 粒子擴(kuò)散受CW 粒子擴(kuò)散影響程度越大， 因此ω=1.65 時，S達(dá)最小值.

圖5 在 (a) τ =0.01 ， (b) τ =1.0 ， (c) τ =10.0 時， CCW 粒子和CW 粒子的有效擴(kuò)散系數(shù)D 隨反饋強(qiáng)度 K fb 的變化； (d)在不同 τ 下， 分離系數(shù)S 隨反饋強(qiáng)度 K fb 的變化. 其他參數(shù)設(shè)置為 ω =2.1 ， v 0 =2.5 ， D θ =0.001 ，φ=0.5Fig. 5. The effective diffusion coefficient D of CCW and CW particles as a function of K fb at (a) τ =0.01 ， (b) τ =1.0 ， and(c) τ =10.0 ； (d) the separation coefficient S as a function of K fb for different τ . The other parameters are ω =2.1 ， v 0 =2.5 ，Dθ =0.001 ， and φ =0.5 .

圖5 描繪了在不同τ值下， CCW 粒子和CW 粒子的有效擴(kuò)散系數(shù)D和分離系數(shù)S隨反饋強(qiáng)度Kfb的變化. 可以看出， 1) 當(dāng)τ=0.01 時， 兩種粒子的D為反饋強(qiáng)度的峰值函數(shù)(如圖5 (a)).Kfb很小時， 外加反饋對粒子角速度調(diào)制作用很小，CCW 粒子和CW 粒子擴(kuò)散相等且由自身參數(shù)控制； 隨Kfb增大， 調(diào)制作用增大， 由于τ很小， 反饋?zhàn)饔迷贑CW 粒子和CW 粒子的扭矩幾乎相等，CW 粒子調(diào)制后角速度減小，D增大， 當(dāng)Kfb≈2.1時達(dá)到最大值， 此時CW 粒子角速度幾乎為0， 而CCW 粒子調(diào)制后角速度增大，D受CW 粒子擴(kuò)散影響增大， 因此也在Kfb≈2.1 時達(dá)到最大； 當(dāng)Kfb→∞時， 兩種粒子調(diào)制后角速度很大，D→0 .2) 當(dāng)τ=1.0 (如圖5 (b))時， 隨Kfb增加， 兩種粒子擴(kuò)散先減小， 后增大達(dá)到最大值，Kfb→∞時，D →0 . 3) 當(dāng)τ=10.0 (如圖5 (c))時，D隨Kfb先減小， 后增大達(dá)到最大值， 繼而趨于常數(shù)， 這是因?yàn)榇藭rCW 粒子幾乎不受反饋調(diào)制作用，Kfb的改變對D無影響， 而CCW 粒子的擴(kuò)散完全由CW 粒子對CCW 粒子的排斥力控制， 因此也趨于常數(shù)且小于CW 的擴(kuò)散. 由圖5(d)可知，τ≤1 時，分離系數(shù)S為反饋強(qiáng)度Kfb的峰值函數(shù)， 而τ ＞1時，S隨Kfb的增大而增大并于Kfb=10 時達(dá)到最大值并保持不變. 可以解釋如下： 1) 當(dāng)τ≤1 時， 外加反饋對CW 粒子調(diào)制隨Kfb增大而改變， 當(dāng)Kfb從零開始增加， CW 粒子為順時針旋轉(zhuǎn)， 且隨Kfb增加角速度減小， 擴(kuò)散增大， CCW粒子擴(kuò)散受CW 粒子擴(kuò)散影響程度增大，S達(dá)最大值， 粒子分離； 隨著Kfb繼續(xù)增大， CW 粒子由順時針旋轉(zhuǎn)翻轉(zhuǎn)為逆時針旋轉(zhuǎn)， 與CCW 粒子同時受外加反饋強(qiáng)烈調(diào)制， 兩種粒子擴(kuò)散由各自自身參數(shù)決定， 因此S降低， 粒子混合. 2) 當(dāng)τ＞1 時， CW 粒子幾乎不受外加反饋?zhàn)饔茫?因此CW 粒子擴(kuò)散不隨Kfb而改變， CCW 粒子擴(kuò)散受CW 粒子擴(kuò)散影響程度越來越大， 當(dāng)Kfb=10 時， CCW 粒子擴(kuò)散完全由CW 粒子擴(kuò)散決定， 所以S達(dá)到峰值并且保持不變. 可以通過控制外加時間反饋強(qiáng)度來控制不同手征性粒子的擴(kuò)散和分離.

圖6 在(a) K fb =1.0 ， (b) K fb =2.5 ， (c) K fb =10.0 時， CCW 粒子 和CW 粒子的有效擴(kuò) 散系數(shù)D 隨反饋時間 τ 的變化； (d) 在不同 K fb 下， 分離系數(shù)S 隨反饋時間 τ 的 變化. 其他 參數(shù)設(shè)置為 ω =2.1 ， v 0 =2.5 ， D θ =0.001 ，φ=0.5 Fig. 6. The effective diffusion coefficient D of CCW and CW particles as a function of τ at (a) K fb =1.0 ， (b) K fb =2.5 ， and(c) K fb =10.0 ； (d) the separation coefficient S as a function of τ for different K fb . The other parameters are ω =2.1 ， v 0 =2.5 ，Dθ =0.001 ， and φ =0.5 .

圖6 描述了在不同Kfb值下， CCW 粒子和CW粒子的有效擴(kuò)散系數(shù)D和分離系數(shù)S隨反饋時間τ的變化. 可以看出： 1) 當(dāng)Kfb很小時 (Kfb=1.0,2.5 )，兩種粒子的D隨反饋時間τ的增加而先增加， 后單調(diào)減小， 且在τ＞1 時達(dá)到平穩(wěn)值(如圖6(a)和6(b)). 這是因?yàn)楫?dāng)τ＜1 時， CCW 粒子受外加反饋調(diào)制強(qiáng)度隨τ增加而增加， 而CW 粒子受調(diào)制強(qiáng)度隨τ增加而減小， 所以兩種粒子的擴(kuò)散都隨τ增加而單調(diào)減??； 2) 當(dāng)τ＞1 時， CCW 粒子受外加反饋調(diào)制強(qiáng)度隨τ增加而急劇增加， 擴(kuò)散主要來自與CW 粒子的相互作用力， 而CW 粒子不受調(diào)制強(qiáng)度影響， 因而擴(kuò)散不隨τ變化， CW 粒子擴(kuò)散決定了粒子間的相互作用力， 所以CCW 粒子擴(kuò)散也保持常數(shù). 當(dāng)Kfb很大時(Kfb= 1 0.0 )， 兩種粒子的D隨反饋時間τ的增加而先保持為0， 后在τ=1 時突然增大并保持為常數(shù)(如圖6(c)). 可以解釋如下： 1) 在τ＜1 時， CW 粒子在外加反饋?zhàn)饔孟掠身槙r針旋轉(zhuǎn)翻轉(zhuǎn)為逆時針旋轉(zhuǎn)， 并且角速度值很大， 所以兩種粒子擴(kuò)散都幾乎為0； 2) 在τ＞1 時，CCW 粒子受外加反饋?zhàn)饔每焖傩D(zhuǎn)， 其擴(kuò)散主要來自粒子間的相互作用力， CW 粒子保持原有的角速度， 擴(kuò)散保持常數(shù)不變， 因而CCW 粒子擴(kuò)散比CW 擴(kuò)散低且保持不變. 由圖6(d)可發(fā)現(xiàn)， 分離系數(shù)S隨τ的增加而增加并于τ＞1 后保持不變. 其中Kfb=1.0,2.5 時，S隨τ緩慢增加， 而Kfb=10.0時， 分離效果最好且S在τ=1 時突然增大到最大值， 這與圖5(d)結(jié)果一致. 這是因?yàn)棣樱? 時，CCW 粒子擴(kuò)散完全由不隨τ變化的CW 粒子擴(kuò)散控制.

在不同Kfb和τ值下， CCW 粒子和CW 粒子的有效擴(kuò)散系數(shù)D和分離系數(shù)S隨轉(zhuǎn)動擴(kuò)散系數(shù)Dθ的變化如圖7 所示. 由圖7(a)—圖7(c)可以發(fā)現(xiàn)， 有效擴(kuò)散系數(shù)D隨Dθ先增大， 后減小， 繼而增大， 出現(xiàn)一個谷底和一個峰值， 最后Dθ →∞時，D →0 . 這是由于隨Dθ增大過程中， 在外加反饋調(diào)控下， 粒子調(diào)制后的角速度與Dθ競爭造成的， 當(dāng)調(diào)制后的角速度很小時，Dθ控制粒子的擴(kuò)散， 當(dāng)調(diào)制后的角速度很大時，Dθ的作用可以忽略. 當(dāng)Dθ →∞時， 粒子完全由Dθ控制， 粒子自驅(qū)動角度θ變化很快， 所以D→0 . 圖7(d)可以看出， 分離系數(shù)S隨轉(zhuǎn)動擴(kuò)散系數(shù)Dθ的增加而單調(diào)遞減，Kfb=10.0 ，τ=10.0 時S取最大值， 這與前面的結(jié)果一致. 當(dāng)Dθ →0 時， 轉(zhuǎn)動擴(kuò)散系數(shù)可以忽略， 因此S達(dá)最大值.

圖7 在(a) K fb =0.0 ， (b) K fb =2.5,τ =1.0 ， (c) K fb =10.0,τ =10.0 時， CCW 粒子和CW 粒子的 有效擴(kuò)散 系數(shù)D 隨 轉(zhuǎn)動擴(kuò) 散系數(shù) D θ 的變化； (d) 在不同 K fb 和 τ 下， 分 離系數(shù)S 隨 轉(zhuǎn)動擴(kuò)散系數(shù) D θ 的變化. 其他參數(shù) 設(shè)置為 ω =2.1 ， v 0 =2.5 ，φ=0.5Fig. 7. The effective diffusion coefficient D of CCW and CW particles as a function of D θ at (a) K fb =0.0 ， (b)Kfb =2.5,τ =1.0 ， and (c) K fb =10.0,τ =10.0 ； (d) the separation coefficient S as a function of D θ for different K fb and τ . The other parameters are ω =2.1 ， v 0 =2.5 ， and φ =0.5 .

圖8 (a)在 K fb =10.0 ， τ =10.0 時， 不同自驅(qū)動速度 v0 下， 均方位移 隨時間t 的變化； (b)在不同 K fb 和τ下， 分離系數(shù)S 隨自驅(qū)動速度 v 0 的變化. 其他參數(shù)設(shè)置為 ω =2.1 ， D θ =0.001 ，φ=0.5Fig. 8. (a) The mean square displacement as a function of t for different v0 at K fb =10.0 and τ =10.0 ； (b)the separation coefficient S as a function of v0 for different K fb and τ . The other parameters are ω =2.1 ， D θ =0.001 ， and φ=0.5.

圖8 (a)繪 制 了 在Kfb=10.0 ，τ=10.0 時， 不同自驅(qū)動速度v0下， 均方位移隨時間t的變化. 可以看出， 1) 當(dāng)v0=0 時， 兩種粒子擴(kuò)散完全由角速度控制， 因此MSD 始終趨于0. 2) 當(dāng)v0= 2.5 時， CCW 粒子快速旋轉(zhuǎn)， MSD完全由CW 粒子的MSD 決定， CW 粒子的MSD由自驅(qū)動速度v0和角速度ω共同決定， 且隨時間t增大， 所以CCW 粒子的MSD 也隨時間t增大，且小于CW 粒子的MSD. 3) 當(dāng)v0=6.0 ， 兩種粒子的MSD 都由v0和角速度ω共同決定， 因此兩種粒子的MSD 隨時間t增大且交叉多次. 圖8(b)描述了在不同Kfb和τ下， 分離系數(shù)S隨自驅(qū)動速度v0的變化. 圖形顯示為鈴鐺狀， 這是由于單個手征粒子做旋轉(zhuǎn)運(yùn)動的半徑為R=v0/ω， 當(dāng)v0→0 時，粒子待在各自位置做自旋運(yùn)動， 因此S趨于零. 當(dāng)v0→∞時， 兩種粒子擴(kuò)散都由v0和ω共同決定， 粒子混合，S→0 . 所以存在最優(yōu)值v0使得分離系數(shù)S達(dá)到最大值.

圖9 (a) CCW 粒子和CW 粒子的有效擴(kuò)散系數(shù)D 隨填充率 φ 的變化； (b) 分離系數(shù)S 隨填充率 φ 的變化. 其他參數(shù)設(shè)置為v0 =2.5 ， D θ =0.001 ， ω =2.1 ， K fb =10.0 ，τ =10.0Fig. 9. (a) The effective diffusion coefficient D of CCW and CW particles as a function of φ ； (b) the separation coefficient S as a function of φ . The other parameters are v 0 =2.5 ， D θ =0.001 ， ω =2.1 ， K fb =10.0 ， and τ =10.0 .

圖10 (a)在不同填充率 φ 下， 分離系數(shù)S 隨時間t 的變化； (b)在不同時間t 下， φ =0.5 時， 相對徑向分布函數(shù) g AB(r) . 圖中標(biāo)注的圓圈為第一個零 根， 代表單 種粒子的團(tuán)簇尺寸. 其他參數(shù)設(shè)置為 v 0 =2.5 ， D θ =0.001 ， ω =2.1 ， K fb =10.0 ，τ =10.0Fig. 10. (a) The separation S as a function of t for different φ ； (b) the relative radial distribution function g AB(r) for different t at φ=0.5. The first non-trivial root (marked by circles) denotes the cluster size of the single particle species. The other parameters are v 0 =2.5 ， D θ =0.001 ， ω =2.1 ， K fb =10.0 ， and τ =10.0 .

圖9 (a)和圖9(b)分別描述了CCW 粒子和CW 粒子的有效擴(kuò)散系數(shù)D和分離系數(shù)S隨填充率φ的變化. 可以看出， 有效擴(kuò)散系數(shù)D和分離系數(shù)S都表現(xiàn)為填充率φ的峰值函數(shù). 當(dāng)φ很小時，粒子間的平均距離很大， 發(fā)生相互作用的概率很小， 導(dǎo)致D很小， 粒子無法聚集， 因此分離系數(shù)S也很小. 當(dāng)φ很大時， 粒子間相互作用變得重要，粒子擁擠造成粒子很難移動， 所以D很小，S也很小. 所以存在最優(yōu)值φ使得有效擴(kuò)散系數(shù)D和分離系數(shù)S達(dá)到最大值.

為了驗(yàn)證模擬結(jié)果具有魯棒性， 繪制了在不同填充率φ下， 分離系數(shù)S隨時間t的變化， 如圖10(a)所示. 選取的積分時間大于 2×104， 由圖10(a)可知， 分離系數(shù)S從t=1×104開始保持常數(shù)不變，即系統(tǒng)達(dá)到穩(wěn)態(tài). 此外φ=0.5 的分離系數(shù)最大， 這與圖9(b)結(jié)果一致. 圖10(b)描述了在不同時間t下，φ=0.5 時， 相對徑向分布函數(shù)gAB(r) . 圖中標(biāo)注的圓圈為第一個零根， 代表單種粒子的團(tuán)簇尺寸. 由圖10(b)可知， 隨時間t增大， 團(tuán)簇尺寸增大， 并于t=1×104開始達(dá)到最大值.

4 結(jié) 論

在二維周期邊界條件下， 考慮時間延遲反饋?zhàn)饔玫挠绊懀?文章提出了一種手征活性粒子混合物的分離方法. 分別研究了角速度ω、反饋強(qiáng)度Kfb、反饋時間τ、轉(zhuǎn)動擴(kuò)散系數(shù)Dθ、自驅(qū)動速度v0及填充率φ對粒子有效擴(kuò)散系數(shù)D和分離系數(shù)S的影響.手征活性混合粒子體系在沒有驅(qū)動源時并不包含自分離屬性， 但存在時間延遲反饋時， 系統(tǒng)的原有狀態(tài)參量與反饋相耦合， 形成對混合粒子系統(tǒng)的驅(qū)動. 由于兩種粒子在不同參數(shù)空間中對驅(qū)動的響應(yīng)存在差異， 當(dāng)ω，Dθ，v0及φ取最優(yōu)值， 1)Kfb＞6.0 ，τ ＞1.0時， 時間延遲反饋使得CCW 粒子加快旋轉(zhuǎn)角速度， 而對CW 粒子幾乎無影響， CCW 粒子擴(kuò)散完全由粒子之間相互作用控制， CW 粒子擴(kuò)散由自身參數(shù)和相互作用力大小共同決定，S＞0.8 ，粒子分離. 2) 當(dāng)Kfb＜6.0 ，τ＜1.0 時， 時間延遲反饋對兩種粒子角速度調(diào)制差異較小， 兩種粒子擴(kuò)散不僅與粒子之間相互作用有關(guān)， 也與自身參數(shù)(角速度、自驅(qū)動速度及轉(zhuǎn)動擴(kuò)散系數(shù))有關(guān)，S較小，粒子混合. 所以， 粒子是否實(shí)現(xiàn)分離是由兩種粒子擴(kuò)散的控制因素決定. 可以通過調(diào)節(jié)時間延遲反饋的強(qiáng)度和反饋時間來控制CCW 粒子擴(kuò)散受到CW 粒子擴(kuò)散的影響程度， 繼而實(shí)現(xiàn)粒子分離. 研究結(jié)果在許多微生物中有潛在應(yīng)用， 如旋轉(zhuǎn)外場中的磁定向細(xì)菌， 固體邊界附近的細(xì)菌及做渦旋運(yùn)動的精子細(xì)胞等.

感謝華南師范大學(xué)艾保全教授對本文的指導(dǎo).