陳玉江 江五貴 林演文 鄭盼

(南昌航空大學航空制造工程學院， 南昌 330063)

本文提出了一種新型的三壁碳納米管螺旋振蕩器， 通過對內(nèi)管施加軸向激勵和中管施加旋轉激勵的方式， 來同時獲得內(nèi)管和中管的螺旋信號輸出. 采用分子動力學方法研究了該振蕩器在拉轉耦合下的振蕩行為.在模擬過程中， 固定的外管充當振蕩器定子的作用， 內(nèi)管和中管在分別施加一定的初始激勵后保持自由振蕩.模擬結果表明， 在內(nèi)管拉出距離一定的情況下， 內(nèi)管的自激發(fā)旋轉頻率隨著中管初始旋轉激勵頻率的增加而增加， 且最終趨于一個稍低于旋轉激勵的穩(wěn)定值. 當施加的初始旋轉頻率在400 GHz 以內(nèi)時， 內(nèi)管達到穩(wěn)定的旋轉頻率 ωI 與旋轉激勵頻 率 ω M0 的關系為 ω I =46e0.0045ωM0 . 盡管提高初始 旋轉激勵頻率可以提高內(nèi)管的旋轉頻率， 但隨著中管初始旋轉頻率的增加內(nèi)管的軸向性能下降， 不穩(wěn)定振蕩加劇. 同時中管軸向振蕩的穩(wěn)定性與施加在其上面的初始旋轉激勵的頻率有關， 過高的初始旋轉頻率不僅會加大非軸向擺動距離， 導致軸向振蕩性能下降， 而且旋轉損耗比也將隨著初始旋轉頻率的增加而增加. 因此， 合理的控制初始旋轉頻率的幅值是設計低損耗三壁碳納米管螺旋振蕩器的關鍵.

1 引 言

自1991 年日本學者Iijima[1]首次發(fā)現(xiàn)碳納米管(CNT)以來， CNT 一直是國內(nèi)外學者研究的熱門領域. 由于其獨特的光學、電學以及力學特性，CNT 在當今新型的微納機電系統(tǒng)領域有著非凡的潛在應用優(yōu)勢[2]. 這些獨特的機械性能已被用于構建多種類型的納米器件， 如納米軸承[3]、納米電機[4]、納米開關[5]、諧振器[6]和千兆赫茲振蕩器[7，8]等.Legoas 等[9]指出在雙壁碳納米管(DWCNT)中，一個拉出的內(nèi)管能夠在范德華力的作用下自動來回振蕩， 且當其內(nèi)外管的半徑差值在0.34 nm 時，其振蕩頻率最佳. 利用碳管這種自動收縮的特性把碳管兩端都打開制成碳納米管振蕩器. 自Cumings 和Zettl[10]通過實驗發(fā)現(xiàn)多壁碳納米管(MWCNT)具有超低的摩擦特性以后， 基于碳納米管作為高頻吉兆赫茲(GHz)振蕩器的開發(fā)受到了人們的廣泛關注， 碳納米管優(yōu)異的振蕩行為得益于管間較弱的范德華力[11]. 此后， 圍繞高頻GHz 碳納米管振蕩器研究其振蕩特性以及旋轉特性的工作也逐一開始展開[12，13].

在碳納米管振蕩器的相關研究中， 大多數(shù)學者[9，14]認為內(nèi)管的振蕩行為依賴于兩管間的間距以及體系的溫度. 緊隨其后， Zhao 等[15]指出碳納米管振蕩器在軸向振蕩過程中， 內(nèi)管不僅發(fā)生軸向運動， 也會發(fā)生非軸向的搖擺運動， 摩擦效應的大小與偏軸擺動的劇烈程度有緊密聯(lián)系， 偏軸擺動程度不僅影響其振蕩行為的穩(wěn)定性， 而且是影響振蕩器振蕩過程中能量損耗的原因. Guo 等[16]指出了高頻多壁碳納米管振蕩器的能量耗散與碳管結構有關， 發(fā)現(xiàn)非公度性碳管結構的能量耗散率小于共度性的碳管結構. Kang 等[17]設計了一個(5， 5)@(10， 10)@(15， 15)的三壁碳納米管(TWCNT)振蕩器， 其中外管固定， 中管在內(nèi)外管的范德華作用下保持平衡， 只對內(nèi)管施加一定速度的拉出激勵， 研究結果發(fā)現(xiàn)內(nèi)管的初速度從0.1 n m/ps 增加到0.3 n m/ps 時， 內(nèi)管的軸向振蕩頻率增加， 而初速度大于0.4 n m/ps 后， 其軸向頻率反而減小.Liu 等[18，19]設計了一種TWCNT 模型， 其中中管和外管的兩端都打開且管長保持一致， 內(nèi)管兩端閉合且長度遠小于中管和外管. 在內(nèi)管拉出一定距離的情況下， 研究內(nèi)管的軸向振蕩行為與管間距、外管螺旋角度、內(nèi)管拉出距離以及外管長度之間的關系.

以上研究內(nèi)容多側重單一激勵， 即只對內(nèi)管施加一定的拉出距離， 內(nèi)管在回復力的作用下往復運動， 產(chǎn)生高頻 GHz 的諧振信號. Chen 等[20]首先提出雙壁碳納米管螺旋振蕩器模型， 其中DWCNT的外管固定， 對內(nèi)管施加旋轉激勵和軸向激勵使內(nèi)管產(chǎn)生往復的螺旋運動， 并結合理論方法和分子動力學方法研究了DWCNT 螺旋運動的耦合效應.這種旋轉-振蕩組合而成的振蕩器可以實現(xiàn)旋轉和軸向諧振兩種信號的同時輸出. 如果將螺旋振蕩器置于磁場中， 相比于傳統(tǒng)的雙壁碳納米管振蕩器，該振蕩器可以同時輸出諧振和旋轉兩種信號， 旋轉的內(nèi)管將切割磁感線， 從而產(chǎn)生感應電動勢. 隨后Lin 等[21]設計了一種碳納米管/MoS2納米管(CNT@MST)螺旋振蕩器， 對作為內(nèi)管的CNT 施加旋轉激勵信號和軸向激勵信號， 來獲取螺旋振子的雙信號輸出研究其振蕩性能. 隨著后摩爾時代的到來， 機電元器件必向微納化和多功能化發(fā)展. 為此，本文提出了一種新型的TWCNT 螺旋振蕩器模型， 外管固定， 分別對中管和內(nèi)管施加一個旋轉激勵和拉出激勵， 同時實現(xiàn)內(nèi)外管旋轉和振蕩四個信號的同時輸出， 并通過分子動力學模擬分析多信號螺旋振蕩器的振蕩性能， 為后續(xù)多信號螺旋振蕩器的實際開發(fā)和研制提供必要的理論基礎.

2 模型與方法

圖1 是拉轉耦合運動下的TWCNT 螺旋振蕩器模型的示意圖，ZI0和ωM0分別代表內(nèi)管初始拉出長度和中管初始旋轉激勵頻率. 內(nèi)管、中管和外管的兩端開口， 外管在模擬中始終保持固定且三管沿軸向對稱分布. 管與管之間的間距大致在0.34 nm左右， 這是基于低摩擦振蕩的考慮[22]. 利用手性指標參數(shù)(n，m)可以建立不同結構特征的碳納米管.當n=m時， 為扶手椅型碳納米管結構； 當n＞m且m= 0 時， 為鋸齒型碳納米管結構. 考慮到非公度性碳管結構振蕩過程中能量耗散低于共度性碳管結構[16]， 在此次建模過程中， 內(nèi)管、中管和外管分別為(9， 9) 扶手椅型碳管， (24， 0)鋸齒型碳管和(19， 19) 扶手椅型碳管. 我們模擬了外管為4 nm，中管為6 nm 的情況下， 內(nèi)管長度分別為2， 4， 6和8 nm 時， 振蕩器的振蕩性能， 結果表明內(nèi)管長度為6 nm 時TWCNT 具有最佳的振蕩性能. 所以本文只考慮了內(nèi)管長度為6 nm 的情況. 詳細的TWCNT 參數(shù)見表1.

圖1 三壁碳納米管振蕩器模型示意圖 (a) 三視圖； (b) 俯視圖； (c) 螺旋運動示意圖Fig. 1. Schematic diagram of the triple-walled carbon nanotubes oscillator model： (a) Three view； (b) vertical view (c) screwing motion.

表1 碳納米管的幾何參數(shù)Table 1. Geometric parameters of the carbon nanotubes.

對于TWCNT 模型， 碳原子之間的相互作用勢采用經(jīng)驗鍵序勢函數(shù)(adaptive intermolecular reactive empirical bond order， AIREBO)[23，24]， 它可以同時描述碳原子之間共價鍵的相互作用和長程范德華相互作用， 其表達式為

其中描述碳納米管內(nèi)部原子之間的相互作用；為描述碳納米管各種二面角的作用勢；而碳管之間非鍵的相互作用， 主要體現(xiàn)在長程的范德華力勢場和靜電力勢場. Zou 等[25]研究表明， 在多壁碳納米管的管間相互作用中， 與范德華力勢相比， 靜電力勢非常弱， 所以本文忽略靜電力場的相互作用勢， 僅采用長程的Lennard-Jones (LJ) 12-6 勢函數(shù)來描述碳管之間的相互作用勢. LJ 12-6勢函數(shù)的表達式為

式中，ε和σ分別是勢阱深度參數(shù)和作用勢等于0時原子間的距離參數(shù)，ε= 0.0029 eV，σ= 0.34 nm.截斷系數(shù)rc一般取 2.2σ的長度或更長[26]， 模擬中取rc= 1 nm，rij是原子之間的距離. 在模擬起初階段， 整個體系經(jīng)過能量最小化后， 利用Nosé—Hoover熱浴法使整個體系在1 K 的溫度下弛豫20 ps， 此時整個體系的原子數(shù)、體積、溫度保持恒定狀態(tài)，這一階段體系處于正則系綜(NVT)條件下. 然后在此溫度下， 給內(nèi)管施加一個大小為0.1 nm/ps 的拉出速度， 時間為20 ps， 拉出距離ZI0為2 nm， 之后撤除內(nèi)管的拉出激勵， 隨后對中管施加不同的初始旋轉頻率ωM0， 保持旋轉激勵20 ps， 最后撤去中管的激勵， 讓整個體系處于微正則系綜(NVE)條件下自由運動. 模擬中時間分析步長選為1 fs， 總共的模擬時長為2 和6 ns. 所有的分子動力學模擬均基于大規(guī)模原子分子并行模擬器(large-scale atomic/molecular massively parallel simulator，LAMMPS[27]). 鄒航[28]的研究表明激勵條件的先后順序對多壁碳納米管振蕩器的振蕩性能影響較小， 我們也做了類似的分析， 結果與鄒航[28]的結論一致. 所以本文只對上述加載順序進行了分析.

3 結果與討論

圖1(c)是TWCNT 振蕩器模型在NVE 下的螺旋運動示意圖. 為敘述方便起見， 用ZI,ωI表示內(nèi)管軸向振蕩幅值和旋轉頻率，ZM,ωM表示中管軸向振蕩幅值和旋轉頻率. 內(nèi)管為6 nm 的TWCNT振蕩器模型在經(jīng)過初始激勵后， 體系的內(nèi)管和中管在范德華力作用下將分別產(chǎn)生自激發(fā)的拉轉耦合螺旋運動， 從而實現(xiàn)多個信號的輸出.

與DWCNT 振蕩器一樣， TWCNT 振蕩器在軸向自由振蕩的同時， 也會伴隨著非軸向的擺動，而非軸向擺動使得振蕩器在軸向振蕩過程中獲得一定的旋轉頻率， 旋轉頻率的施加又對非軸向擺動產(chǎn)生影響. 初始旋轉激勵頻率施加對TWCNT 的振蕩行為有一定的影響， 非軸向擺動幅度的大小直接影響TWCNT 振蕩器振蕩行為的穩(wěn)定性. 本文對CNT(9， 9)CNT@(24， 0)CNT@(19， 19) 振蕩器中管施加了不同的初始旋轉激勵頻率， 研究初始旋轉激勵頻率對TWCNT 螺旋振蕩性能的影響.

3.1 中管的螺旋振蕩性能

中管質(zhì)心位置隨時間的變化圖能直觀地反映中管的振蕩行為， 對TWCNT 振蕩器的內(nèi)管施加初始拉出距離ZI0恒為2 nm， 中管施加的初始旋轉激勵頻率ωM0分別為100， 200， 400 和600 GHz.圖2 為中管在螺旋運動下的軸向振蕩幅度情況. 中管的軸向振蕩是在內(nèi)管激勵下發(fā)生的， 當ωM0在400 GHz 以下時， 中管質(zhì)心位置在沿軸向振蕩過程中都能表現(xiàn)出穩(wěn)定持續(xù)的振蕩； 振蕩的幅度為1.5 nm， 稍小于內(nèi)管的振蕩幅度， 一方面是因為中管的軸向振蕩是由內(nèi)管激發(fā)， 另一方面中管的原子數(shù)多于內(nèi)管， 中管質(zhì)量重， 同時中管還受到外管的約束力. 中管的軸向振蕩頻率約為22—20 GHz，初始旋轉頻率的提高幾乎不會影響中管的軸向振蕩性能(ωM0在100—400 GHz 這一范圍). 當ωM0增加為600 GHz 時， 中管的振蕩幅度在振蕩過程中逐漸變小， 且由于旋轉頻率太快導致非軸向擺動變得特別劇烈， 管的軸向振蕩已表現(xiàn)出不穩(wěn)定的振蕩狀態(tài)， 最終導致碳管兩端受力不平衡而無法持續(xù)振蕩. 故初始旋轉激勵頻率的施加對中管軸向振蕩的穩(wěn)定性產(chǎn)生影響.

圖2 NVE 過程中不同 ω M0 下的中管質(zhì)心位置的歷程圖Fig. 2. Histories of position of mass center of middle tubes (MCMTs) with different ω M0 during the NVE process.

圖3 為中管在不同初始旋轉頻率下中管非軸向擺動劇烈程度， 當ωM0為100 GHz 時， 中管的偏軸距離幾乎為零； 隨著初始旋轉頻率的增大， 管的偏軸距離也越大； 當ωM0為600 GHz 時， 管的偏軸距離大幅度增加， 最大偏軸距離可達0.1 nm 以上.與ωM0為100 GHz 的偏軸距離相比， 旋轉頻率為600 GHz 的偏軸距離是它的50 倍以上. 而與ωM0為200 和400 GHz 的偏軸距離相比，ωM0為600 GHz的偏軸距離仍是它們的10 倍以上. 因此， 初始旋轉頻率過高會導致管的非軸向擺動的加劇， 最終使中管的軸向振蕩變得不穩(wěn)定而無法持續(xù)振蕩. 過高的旋轉頻率不僅對振蕩過程中振幅產(chǎn)生衰減， 而且對自身旋轉頻率的損耗產(chǎn)生較大的影響.

圖4 為中管初始旋轉激勵頻率在螺旋運動過程中的損耗情況， 為方便比較， 用ωM/ωM0表示任意時刻旋轉頻率的剩余百分比， 其中ωM為在不同的初始旋轉激勵頻率下， 任意時刻的中管旋轉頻率.從圖中可以看出， 當ωM0為100 和200 GHz 時， 旋轉頻率損耗量在20%以內(nèi)； 隨著ωM0增加到400 GHz中管在螺旋運動過程中旋轉頻率損耗百分比也相應地增加； 當ωM0達到600 GHz 時， 中管在軸向振蕩過程中的旋轉頻率衰減加劇， 自由振蕩2000 ps后， 旋轉頻率損耗約40%. 隨著初始旋轉激勵頻率的增加， 中管在螺旋運動過程中損耗的旋轉頻率越大， 因此合理控制初始旋轉激勵頻率是設計低損耗振蕩器關鍵的一環(huán).

圖3 NVE 過程中不同 ω M0 下中管的偏軸距離Fig. 3. The off-axis rocking motion distance of the MCMTs with different ω M0 during the NVE process.

圖4 中管 ω M0 在螺旋運動過程中的損耗情況Fig. 4. Rotational frequency dissipation of the MCMTs with different ω M0 during the screwing motion.

3.2 內(nèi)管的螺旋振蕩性能

通過模擬發(fā)現(xiàn)， 施加的ωM0會刺激內(nèi)管產(chǎn)生旋轉運動， 且會對內(nèi)管的軸向振蕩產(chǎn)生影響. 在內(nèi)管拉出長度為2 nm 的前提下， 對中管施加100， 150，200， 250， 300， 350， 和400 GHz 的初始旋轉激勵頻率， 研究不同初始旋轉激勵頻率下內(nèi)管的螺旋振蕩性能. 圖5 為NVE 過程中不同ωM0下內(nèi)管質(zhì)心位置的變化情況. 當施加的ωM0小于400 GHz 時，內(nèi)管質(zhì)心在軸向振蕩中都能表現(xiàn)出持續(xù)穩(wěn)定的振蕩， 如圖5(a)所示. 圖5(b)是內(nèi)管軸向振蕩的頻率(fZI)與ωM0之間的關系， 結果表明， 隨著施加在中管上的ωM0的增加， 內(nèi)管軸向振蕩在2 ns 內(nèi)的平均振蕩頻率fZI越小. 特別注意的是， 當中管的初始旋轉激勵ωM0超過250 GHz 后， 由于內(nèi)管的質(zhì)量小于中管， 其偏軸振蕩更加嚴重(如圖6 所示)， 導致內(nèi)管的振蕩頻率和振幅的衰減都大于中管.

圖5 內(nèi)管的軸向振蕩 (a) NVE 過程中 不同 ω M0 下 的內(nèi)管質(zhì)心位置變化曲線； (b)內(nèi)管平均振蕩頻率 f ZI 隨 ω M0 的變化Fig. 5. Axial oscillations of the inner tube： (a) Changes of the position of mass center of inner tubes(MCITs) with different ω M0 in the NVE process； (b) f ZI with respect to ω M0 .

圖6 NVE 過程中不同 ω M0 下兩管質(zhì)心的偏軸距離 (a)內(nèi)管質(zhì)心； (b)中管質(zhì)心Fig. 6. The Off-axis rocking motion distance of mass center of (a) inner tube and (b) middle tube with differentωM0 during the NVE process.

圖7 為不同初始旋轉激勵頻率下的內(nèi)管旋轉頻率. 內(nèi)管的激發(fā)旋轉頻率會隨著初始旋轉激勵頻率的增加而增加， 激發(fā)頻率的大小略低于中管的旋轉頻率， 且內(nèi)管受激發(fā)的旋轉頻率會隨著模擬時間的延長達到某一穩(wěn)定值. 當ωM0在250 GHz 時， 內(nèi)管產(chǎn)生的旋轉運動其速度在2000 ps 將會達到穩(wěn)定值； 當施加的ωM0超過250 GHz 時， 內(nèi)管的旋轉頻率達到穩(wěn)定的時間將延長； 在350 GHz 達到穩(wěn)定轉速所需的時間為4000 ps， 在400 GHz 時， 內(nèi)管的旋轉速度達到穩(wěn)定的時間至少要6000 ps. 結果顯示， 內(nèi)管旋轉頻率會隨著初始旋轉激勵頻率的增加而增大， 并且內(nèi)管達到穩(wěn)定轉速的時間將相應延長. 圖8 為內(nèi)管的旋轉頻率與中管初始旋轉激勵頻率的關系圖. 當初始旋轉頻率低于400 GHz 時，內(nèi)管穩(wěn)定的旋轉頻率ωI與施加的初始旋轉激勵頻率ωM0可表示為

圖7 NVE 過程中 ω M0下內(nèi)管的旋轉頻率Fig. 7. Rotation frequency of the inner tube with different ωM0during the NVE process.

圖8 ω I 與 ω M0 的 關 系 曲 線Fig. 8. Change of ωI as a function of ω M0 .

4 結 論

本文通過分子動力學方法， 提出了一種可以輸入簡單的拉長和旋轉激勵， 可以同時輸出四種信號的三壁碳納米管螺旋振蕩器， 并對該類TWCNT振蕩器的振蕩行為進行了研究. 在模擬過程中發(fā)現(xiàn)， 內(nèi)管軸向振蕩同時也會激勵中管產(chǎn)生軸向振蕩， 中管在旋轉運動過程中也會激發(fā)內(nèi)管產(chǎn)生一定的激勵頻率， 且內(nèi)管旋轉頻率的方向與中管方向一致. 當中管的旋轉激勵頻率ωM0小于400 GHz 時，中管在整個振蕩過程中的軸向性能都能表現(xiàn)出的穩(wěn)定持續(xù)的振蕩， 而當ωM0達到600 GHz 后， 中管由于偏軸距離太大而無法持續(xù)振蕩. 過高的初始旋轉頻率將增加偏軸擺動距離， 導致其自激發(fā)的軸向振蕩性能下降， 同時旋轉頻率的損耗也隨之增大.內(nèi)管的旋轉頻率隨著中管初始旋轉激勵頻率的增加而增加， 最終內(nèi)管的旋轉速度會達到穩(wěn)定狀態(tài)，達到穩(wěn)定轉速的時間也會隨著初始旋轉頻率的增加而相應延長， 因此， 合理控制初始旋轉激勵頻率的大小可以減少內(nèi)管旋轉頻率達到穩(wěn)定轉速所需的時間. 在內(nèi)管拉出距離為2 nm 且施加在中管上的初始旋轉頻率低于400 GHz 時， 內(nèi)管達到穩(wěn)定的旋轉頻率與初始旋轉頻率的關系為ωI=46e0.0045ωM0.同時隨著中管旋轉激勵頻率的增加， 內(nèi)管軸向振蕩在2 ns 內(nèi)的平均振蕩頻率變小. 因此， 合理的控制中管初始旋轉激勵頻率的大小是設計低損耗三壁碳納米管振蕩器關鍵的因素.