王運靜，郝春曉，龔興曉，屈小梭，田苗*

1.國家環(huán)境保護機動車污染控制與模擬重點實驗室，中國環(huán)境科學研究院 2.生態(tài)環(huán)境部機動車排污監(jiān)控中心 3.山西省晉城生態(tài)環(huán)境監(jiān)測中心

隨著汽車行業(yè)的高速發(fā)展和交通運輸規(guī)模的不斷擴大，機動車在滿足經濟社會發(fā)展和人民群眾物質生活需求的同時，也帶來了日益突出的污染問題，已經成為很多城市空氣污染的主要來源[1]。根據《中國移動源環(huán)境管理年報(2019年)》[2]，在汽車保有量中僅占3.6%的中型、重型柴油貨車，其排放的NOx和PM分別占各類型汽車排放總量的67.3%和74.1%，打好柴油貨車污染治理攻堅戰(zhàn)已經成為污染防治攻堅戰(zhàn)七大標志性戰(zhàn)役之一[3]。車用柴油作為貨車的主要燃料，其品質優(yōu)劣是影響發(fā)動機運行狀況和尾氣排放的重要環(huán)節(jié)[4]。近年來，我國正以更快的速度提高燃油質量，但國Ⅴ、國Ⅵ車用柴油標準(GB 19147—20132016《車用柴油》)實施后柴油實際質量狀況仍令人擔憂。

有學者對我國市售車用柴油的實際質量狀況進行了研究，但大多研究主要集中于大城市或省會城市某年的采樣結果，且受檢樣品總量較少，如Zhang等[5]分析了2008年北京、上海、濟南、西安和長春等地采集的107個柴油樣品，結果表明，7.5%樣品的硫濃度高于當時實施的國Ⅰ標準；Yue等[6]的分析表明，2010—2011年秋冬季在上海、西安、武漢等24個城市采集的59個柴油樣品中，3.4%的樣品硫濃度超標，27.1%的樣品多環(huán)芳烴超標；李光輝等[7]分析了2013年7—9月在北京、上海、廣州、西安等8個主要城市采集的22個柴油樣品硫濃度，發(fā)現廣州市超標率高達50%；屈小梭等[4]于2017—2018年利用移動式油品環(huán)保指標監(jiān)測車協(xié)助原環(huán)境保護部對京津冀及周邊地區(qū)油品開展了機動督查，結果表明，部分城市柴油不達標現象嚴重。

山西省是“2+26”城市及汾渭平原重點城市分布最集中的省份，也是我國煤炭的主要產地和外運基地，由于鐵路運力不足，煤炭運輸仍依賴公路[8]。筆者以山西省為例，對2015—2018年車用柴油抽檢情況進行匯總，分析了車用柴油由國Ⅳ標準升級到國Ⅴ及國Ⅵ標準后的實際質量狀況，以期為山西省乃至全國車用油品環(huán)境管理及監(jiān)管提供對策建議。

1 抽檢樣品情況與分析方法

1.1 總體情況

按照國家有關大氣污染防治工作的部署和原國家工商行政管理總局關于加強成品油市場監(jiān)管的要求，原山西省工商行政管理局對全省流通領域成品油質量開展連續(xù)抽檢，依據GBT 4756—2015《石油液體手工取樣法》[9]及DB14T 1432—2017《加油站成品油抽樣技術規(guī)范》[10]對山西省11個城市主要加油站燃油加油機銷售的柴油以加油槍加注的方式現場直接采樣，采樣和分析過程中根據標準要求做到質量控制與質量保證。2015—2018年共采集車用柴油樣品1 962個，主要以0號和-10號2種牌號為主。2015年抽檢樣品216個，2016年抽檢樣品257個，2017年抽檢樣品1 115個，2018年抽檢樣品374個，具體情況見表1。采樣期間車用柴油標準占比情況如圖1所示。從圖1可以看出，抽檢樣品中占比最多的是國Ⅴ樣品(64.0%)，其次是國Ⅳ樣品，國Ⅵ樣品最少。

表1 2015—2018年山西省車用柴油樣品抽檢情況

圖1 不同標準車用柴油樣品占比Fig.1 Contribution rate ofvehicle diesel samples of different standards

按照城市統(tǒng)計采樣情況，結果如圖2所示。從圖2可以看出，全省11個城市平均樣品數為(178±74)個，其中運城市樣品數最多，為306個；朔州市樣品數最少，為65個。所屬“2+26”城市的太原、晉城、陽泉和長治4個城市共采樣587個，占29.9%，平均樣品數為(147±38)個；所屬汾渭平原的呂梁、晉中、運城、臨汾4個城市共采樣1 001個，占51.0%，平均樣品數為(250±52)個；大同、朔州和忻州等其他城市共采樣374個，占19.1%，平均樣品數為(125±57)個。

圖2 城市類型及樣品數Fig.2 City types and sample number

1.2 分析方法

隨著車用柴油消費量的增長以及環(huán)保要求的日益嚴格，我國車用柴油質量標準不斷升級，但不同類型城市升級步伐存在差異。2015年和2016年山西省車用柴油執(zhí)行國Ⅳ標準，2017年1月1日起全省升級至國Ⅴ標準，2017年10月1日起劃入“2+26”城市的太原、晉城、陽泉和長治4個城市率先禁止銷售低于國Ⅵ標準的車用柴油[11]，2019年1月1日起全省升級至國Ⅵ標準。

表2 樣品檢測項目與不同排放標準限值

2 結果與討論

2.1 抽檢樣品總體質量

不同年份和排放標準下車用柴油樣品合格率見圖3。從圖3可以看出，根據采樣期間執(zhí)行的排放標準判定，經檢測合格樣品共計1 527個，總體合格率為77.8%。其中2015年抽檢樣品合格率最低，為58.3%，隨后抽檢樣品合格率以11.7%的年均增長率逐年提升，2016年合格率為70.8%，2017年為82.1%，2018年抽檢合格率稍有降低，為81.3%。按照車用柴油排放標準統(tǒng)計，國Ⅳ、國Ⅴ和國Ⅵ樣品抽檢合格率分別為65.3%、78.9%和97.4%?？梢姡陙黼S著車用柴油標準的升級以及監(jiān)管的加嚴，山西省車用柴油抽檢樣品合格率顯著提升。

圖3 不同年份和排放標準車用柴油樣品合格率Fig.3 Vehicle diesel sample qualification rate of different years and emission standards

各城市車用柴油樣品合格率見圖4。從圖4可以看出，總體上太原、晉城、陽泉和長治4個“2+26”城市抽檢樣品歷年平均合格率最高，為86.4%；大同、朔州和忻州3個城市抽檢樣品歷年平均合格率為75.9%；呂梁、晉中、運城、臨汾4個汾渭平原城市抽檢樣品歷年平均合格率為73.5%。

圖4 各城市車用柴油樣品合格率Fig.4 Average sample qualification rates of different city types over the years

按照單個城市統(tǒng)計，歷年抽檢樣品平均合格率最高和最低的城市分別是晉城市(89.9%)和呂梁市(66.5%)。其中歷年平均合格率在85%以上的城市有晉城、陽泉、太原，歷年平均合格率為80%～85%的城市有朔州、長治、晉中；臨汾、忻州2個城市歷年平均合格率均為75%～80%；運城、大同2個城市歷年平均合格率為70%～75%；呂梁市歷年平均合格率均低于70%。

2.2 抽檢樣品不合格情況

抽檢樣品中有435個為不合格樣品，主要不合格項目為硫濃度和閃點，且存在冷濾點、餾程、運動黏度或多環(huán)芳烴濃度等2個以上項目同時不合格現象，水分、機械雜質、凝點、脂肪酸甲酯濃度、密度等項目全部合格。

不合格樣品中不達標項目占比見圖5。從圖5可以看出，硫濃度超標樣品有363個，占總樣品數的23.8%，占不合格樣品數的83.5%，其中硫濃度單個項目超標樣品有257個，占不合格樣品數的59.1%，硫濃度與閃點2個項目同時不合格樣品有104個，占不合格樣品數的23.9%，硫濃度與閃點、多環(huán)芳烴濃度3個項目同時不合格樣品1個，硫濃度與冷濾點2個項目同時不合格樣品1個。閃點不達標樣品有177個，占總樣品數的11.6%，占不合格樣品數的40.7%。閃點單個項目不達標樣品有70個，占不合格樣品數的16.1%，閃點與運動黏度2個項目同時不合格樣品1個，閃點與餾程2個項目同時不合格樣品1個。

圖5 不合格樣品中不達標項目占比Fig.5 Contribution rate of unqualified items in unqualified samples

2.2.1硫濃度超標情況

柴油硫濃度過高會使柴油車催化轉化系統(tǒng)中毒失效[14]，直接影響柴油車尾氣煙度和顆粒物排放[15]。2015—2018年，山西省363個硫濃度超標樣品平均硫濃度為(671.7±1 061.4)mgkg，硫濃度超標樣品在不同排放標準下的平均硫濃度如圖6所示。從圖6可以看出，國Ⅳ標準中超標樣品平均硫濃度為(711.4±1 030.0)mgkg，超過國Ⅳ標準限值(50 mgkg)的14倍；國Ⅴ標準中超標樣品平均硫濃度為(653.0±1 096.8)mgkg，超過國Ⅴ標準限值(10 mgkg)的65倍；國Ⅵ標準中超標樣品平均硫濃度為(192.4±192.1)mgkg，超過國Ⅵ標準限值(10 mgkg)的19倍。

圖6 硫濃度超標樣品在不同排放標準下的平均硫濃度Fig.6 Average sulfur content of the samples containing sulfur beyond the limits of different emission standards

硫濃度超標樣品的分布情況如圖7所示。從圖7可以看出，硫濃度為50～350 mgkg的樣品占比最大，為40.8%；其次是硫濃度為10～50 mgkg的樣品，占比為24.8%；再次是硫濃度為1 000～3 000 mgkg的樣品，占比為14.9%；硫濃度為350～500、500～1 000和>3 000 mgkg的樣品占比分別為3.3%、9.4%和6.9%。有4個樣品的硫濃度高于4 000 mgkg，最大硫濃度為4 865.2 mgkg，超過國ⅤⅥ標準限值的486倍。

圖7 硫濃度超標樣品總體分布Fig.7 Proportions of overall distribution of the samples containing sulfur beyond the limits

2.2.2閃點超標情況

閃點主要影響柴油的安全問題，尤其是運輸和儲存過程中。低閃點柴油可能損壞汽車發(fā)動機，并增加著火危險度[16]。2015—2018年，山西省177個閃點超標樣品平均閃點為(47.0±9.4)℃，閃點超標樣品在不同排放標準下的平均閃點如圖8所示。從圖8可以看出，國Ⅳ標準超標樣品平均閃點為(41.8±9.4)℃，比國Ⅳ標準限值(55 ℃)低13.2 ℃；國Ⅴ標準超標樣品平均閃點為(47.9±9.1)℃，比國Ⅴ標準限值(60 ℃)低12.1 ℃；國Ⅵ標準超標樣品平均閃點為56.5 ℃(僅有2個超標樣品)，比國Ⅵ標準限值(60 ℃)低3.5 ℃。

圖8 閃點超標樣品在不同排放標準下的平均閃點Fig.8 Average flash points of the substandard samples under different emisson standards

圖9 閃點超標樣品總體分布Fig.9 Proportions of overall distribution of the substandard samples

閃點超標樣品的總體分布情況如圖9所示。從圖9可以看出，閃點為40～50 ℃的樣品占比最大，為29.9%；其次是閃點為55～60 ℃的樣品，占比為25.4%；再次是閃點為50～55 ℃的樣品，占比為21.5%；閃點為<20、20～30和30～40 ℃的樣品占比分別為0.6%、7.9%和14.7%。

2.3 各城市抽檢樣品合格情況

圖10為各城市2015—2018年車用柴油抽檢樣品合格率分布情況。從圖10可以看出，除個別年份外，山西省車用柴油抽檢樣品合格率整體上呈以“2+26”城市為主的中東部城市高，西南部城市低的規(guī)律。且隨著時間的推移，空間差異逐步縮小，最大差由2015年的70%左右降至2018年的34%左右。

圖10 2015—2018年各城市抽檢樣品合格率分布Fig.10 Distribution qualification rate of sampling samples different cities from 2015 to 2018

從時間上看，各城市的抽檢樣品合格率變化呈3種不同類型。第一種是穩(wěn)定改善型，主要包括太原、晉城、陽泉、長治4個“2+26”城市。由于較早被納入京津冀及周邊地區(qū)大氣污染聯(lián)防聯(lián)控，與其他城市相比，太原、晉城、陽泉、長治4個城市大氣污染防治工作起步較早，基礎較好。除2015年太原市、2016年晉城市和長治市抽檢合格率較低外，其他年份合格率均在80%以上，且整體上車用柴油質量處于穩(wěn)定改善中，合格率由2015年的80%左右增至2018年的90%左右，是山西省車用柴油質量控制最好的區(qū)域。

第二種為后進追趕型，主要包括大同、朔州、忻州3個其他類型城市及汾渭平原中的晉中市和呂梁市。這些城市的共同特點是“后進生”，其中，大同市、忻州市和呂梁市大氣污染防治工作基礎最差，但其車用柴油質量改善幅度也最大，合格率由2015年的29%～36%升至2018年的66%～76%；其次是晉中市和朔州市，合格率由2015年的50%～55%升至2018年的80%～85%。盡管油品質量有所改善，合格率有所提高，但是由于底子差、起步晚，追趕后的合格率與穩(wěn)定改善型城市仍存在差距，亟需進一步加強監(jiān)管，以減少劣質柴油帶來的機動車污染。

第三種為惡化型，主要為汾渭平原中的臨汾市和運城市。除個別年份外，這2個城市的樣品抽檢合格率隨著時間推移不斷惡化，合格率由2015年100%和70.6%分別降至2018年的86.5%和66.7%。作為中國大氣污染最嚴重的區(qū)域之一，2018年，臨汾市、運城市與呂梁市、晉中市一起被納入汾渭平原，首次升級為與京津冀、長江三角洲地區(qū)并列的治霾主戰(zhàn)場[17]，柴油質量惡化的局面亟需扭轉。

3 結論及建議

3.1 結論

(1)山西省2015—2018年共采集車用柴油樣品1 962個，總體合格率為77.8%。2015年抽檢樣品合格率最低，為58.3%，隨后抽檢樣品合格率以11.7%的年均增長率增至2016年的70.8%和2017年的82.1%，2018年抽檢合格率稍有降低，為81.3%。按照車用柴油排放標準統(tǒng)計，國Ⅳ、國Ⅴ和國Ⅵ樣品抽檢合格率分別為65.3%、78.9%和97.4%。總體上，隨著車用柴油排放標準的升級和監(jiān)管的加嚴，山西省車用柴油抽檢樣品合格率顯著提升。

(2)不合格樣品主要不達標項目為硫濃度和閃點，且存在冷濾點、餾程、運動黏度或多環(huán)芳烴濃度等2個以上項目同時不合格現象，水分、機械雜質、凝點、脂肪酸甲酯濃度、密度等項目全部合格。2015—2018年，山西省363個硫濃度超標樣品平均硫濃度高達(671.73±1 061.44)mgkg，且硫濃度為1 000～3 000 mgkg的樣品占比高達15%。177個閃點超標樣品平均閃點為(47.0±9.4)℃，閃點低于40 ℃的樣品占比高達23.2%。

(3)從空間上來看，山西省車用柴油抽檢樣品合格率呈現以“2+26”城市為主的中東部城市高，西南部城市低的規(guī)律。以太原、晉城、陽泉和長治為首的4個“2+26”城市樣品歷年平均合格率最高，為86.4%，依次高于汾渭平原城市的73.5%和其他城市的75.9%，平均合格率最高和最低的城市分別為晉城市(89.9%)和呂梁市(66.5%)。從時間上來看，山西省各城市的抽檢樣品合格率變化呈穩(wěn)定改善型、后進追趕型和惡化型3種類型；穩(wěn)定改善型以太原、晉城、陽泉和長治4個“2+26”城市為主，后進追趕型主要包括大同、朔州、忻州3個其他類型城市以及汾渭平原中的晉中市和呂梁市；惡化型包括汾渭平原的臨汾市和運城市。

3.2 建議

鑒于山西省2015—2018年的車用柴油實際質量狀況雖不斷改善，抽檢合格率穩(wěn)步上升，但合格率離100%達標還存在較大差距，建議進一步加強油品質量監(jiān)管，對以次充好、摻雜使假、售賣劣質油品的加油站加大處罰力度。除完成柴油貨車攻堅戰(zhàn)中清潔油品行動，京津冀及周邊地區(qū)、汾渭平原聯(lián)防聯(lián)控等國家要求的監(jiān)管任務外，還應聯(lián)合山西省內商務、質檢、生態(tài)環(huán)境、公安等相關部門建立常態(tài)化分級分區(qū)精準油品監(jiān)管制度。

(1)對車用柴油監(jiān)測項目指標進行分級管理，并根據監(jiān)測結果定期調整。建議把硫濃度和閃點等主要不合格指標列為必查項，把冷濾點、餾程、運動黏度和多環(huán)芳烴濃度等指標作為高比例抽查項，把水分、機械雜質、凝點、脂肪酸甲酯濃度、密度等指標列為低比例抽查項，根據抽檢結果，動態(tài)調整必查項、高比例抽查項和低比例抽查項名單。

(2)對穩(wěn)定改善型、后進追趕型和惡化型3種類型城市加油站開展分區(qū)差異化監(jiān)管。如對穩(wěn)定改善型城市定期開展隨機油品抽檢行動，對后進追趕型和惡化型城市以定期與不定期相結合的方式開展全覆蓋專項抽檢行動，并根據抽檢結果動態(tài)調整不同類型城市名單。

(3)加強成品油市場監(jiān)管。要求加油站對油品質量自審自查把關，督促建立可追蹤溯源的臺賬制度。此外，還需持續(xù)開展拉網式清查黑加油站點以及非法流動加油車專項行動，嚴厲打擊成品油市場違法、違規(guī)行為，確保成品油市場的規(guī)范與安全。

(4)加強實際使用環(huán)節(jié)的燃油質量監(jiān)管。除加強生態(tài)環(huán)境、公安等相關部門聯(lián)合對運行柴油車油箱油品質量的監(jiān)督執(zhí)法外，還應加強生態(tài)環(huán)境、住房和城鄉(xiāng)建設等部門聯(lián)合對實際運行的工程機械、農業(yè)機械等非道路移動源油箱油品質量抽檢，確保車用柴油、普通柴油、部分船舶用油“三油并軌”后實際應用的燃油質量均能達標。