孫治謙,劉伯川,李 寧,蔣 燕,周衍濤,王振波

(中國石油大學(xué)(華東)新能源學(xué)院,山東 青島266580)

1 前 言

近年來，隨著國內(nèi)眾多油田進(jìn)入開采末期，地層能量較低，為滿足開采需要，多采用注水、注劑的方式驅(qū)油，使得原油含水量大大增加，原油乳化、老化程度加深[1-2]，這不僅增大了原油集輸系統(tǒng)的負(fù)荷，還對現(xiàn)有的電脫裝置造成不利影響：脫后含鹽含水嚴(yán)重超標(biāo)；裝置操作不穩(wěn)，出現(xiàn)電流過大、垮電場甚至極板擊穿現(xiàn)象；切水嚴(yán)重帶油，給后續(xù)污水處理系統(tǒng)帶來嚴(yán)重沖擊[3-6]。

脈沖電聚結(jié)技術(shù)是20世紀(jì)80年代由Bailes等[7]提出的一種采用非連續(xù)電壓的電聚結(jié)技術(shù)，存在振蕩聚結(jié)、偶極聚結(jié)、強(qiáng)場沖擊和水鏈聚結(jié)的疊加效應(yīng)，與交流、直流和交直流等靜電聚結(jié)方法相比，具有能耗小、效率高的顯著優(yōu)勢，在應(yīng)對原油含水量增高、乳化程度加深的趨勢上，具有很大的應(yīng)用潛力[8-10]。

自此，國內(nèi)外學(xué)者對脈沖電聚結(jié)技術(shù)展開了相應(yīng)研究，但大多集中在電場參數(shù)、操作參數(shù)層面，對電聚結(jié)效果的評價多停留在宏觀電聚結(jié)性能層面[11-14]，也有從乳狀液分散相液滴的聚并、變形、破碎層面入手的相關(guān)研究[15-19]，但從液滴粒徑角度開展的研究較少。張建等[20]基于脈沖電場下油包水乳狀液中水滴的受力情況，建立乳狀液水滴振蕩固有頻率公式，其固有頻率受液滴粒徑的影響較大。彭燁等[21]運(yùn)用電流體動力學(xué)理論，建立和乳狀液分散相液滴粒徑相關(guān)的電介質(zhì)物理學(xué)模型，來預(yù)測脈沖電場作用下油中液滴的振動變形，計算得到的液滴振動伸縮變形量與實(shí)驗結(jié)果相近。Mousavi 等[22]對乳狀液中二次液滴形成的影響因素進(jìn)行研究，結(jié)果表明，形成二次液滴的閾值頻率取決于脈沖電場的波形、電場強(qiáng)度以及液滴的粒徑。為全面考察脈沖電場下液滴粒徑對乳狀液油包水(W/O)分散相液滴變形、聚并、破碎等特性，本文借助顯微觀測系統(tǒng)，從微米尺度液滴層面入手，揭示粒徑對液滴靜電極化變形、聚并、破碎的影響規(guī)律。

2 實(shí)驗裝置與方法

圖1 實(shí)驗裝置示意圖Fig.1 Schematic diagram of theexperimental set-up

實(shí)驗主體裝置如圖1所示，由高壓高頻脈沖電源、電聚結(jié)單元、數(shù)碼生物顯微鏡及計算機(jī)等組成。實(shí)驗時采用醫(yī)用注射器向連續(xù)相油相中置入水滴，通過變換注射針頭的尺寸，可改變所滴入水滴的粒徑。然后施加高壓高頻脈沖電場，通過數(shù)字顯微成像系統(tǒng)，觀察液滴的極化變形、聚并、破碎過程。水滴的粒徑、間距以及水滴變形后的長軸、短軸等尺寸信息，均可通過顯微圖像分析軟件測得，進(jìn)而轉(zhuǎn)化為所需的變形度、聚并速率等信息，并以此來分析水滴粒徑對液滴靜電極化變形、聚并、破碎的影響規(guī)律。其中，實(shí)驗過程中所選用的導(dǎo)熱油、機(jī)油、蒸餾水及200 mg.L-1表面活性劑OP-10水溶液在20℃時的物性參數(shù)如表1、2所示。

3 實(shí)驗結(jié)果與分析

施加高壓高頻脈沖電場后，W/O乳狀液中的水滴在電場力的作用下會發(fā)生極化變形、聚并、破碎等過程，為表征水滴在電場作用下的變形程度，將極化變形前后的水滴簡化，如圖2所示，并提出變形度D的概念，變形度D越大，表示水滴偏離球體的程度越大，變形程度越明顯。圖2中dp為水滴變形前粒徑，μm；表示范圍無窮大均勻電場。變形度如式(1)所示：式中：D為水滴變形度，%；a為極化水滴的長軸長度，μm；b為極化水滴的短軸長度，μm。

表1 油水表面張力Table1 Interfacial tensions between oil and water

表2 實(shí)驗油品及水溶液物性參數(shù)Table2 Physical parametersof experimental oilsand aqueoussolutions

同時，為方便實(shí)驗結(jié)果的討論，另提出以下輔助參數(shù)：水滴平均變形度，%：即兩水滴在高壓高頻脈沖電場作用下變形度的平均值，如式(2)所示：

圖2 水滴極化變形前、后簡化模型Fig.2 Simplified model of water droplet before and after deformation

式中：D1為兩水滴中1號水滴變形度，%；a1為1號水滴極化變形后長軸長度，μm；b1為1號水滴極化變形后短軸長度，μm；D2為兩水滴中2號水滴變形度，%；a2為2號水滴極化變形后長軸長度，μm；b2為2號水滴極化變形后短軸長度，μm。

水滴相互靠近速率：水滴近端距離在電場作用時間段內(nèi)的變化率，單位：μm.s-1，取值為正表明兩水滴相互靠近；取值為負(fù)表明兩水滴相互遠(yuǎn)離。

聚并時刻比：所考察時間t與水滴自初加電場到聚并發(fā)生時刻所用時間tk的比值。聚并時刻比為0，表示此刻剛剛施加電場，水滴開始相互靠近；聚并時刻比為1，表示此刻兩水滴相互接觸，并開始發(fā)生聚并。

水滴臨界變形度：水滴在極化變形過程中保持橢球形變形的極限值，以符號Dc表示，%。

3.1 水滴粒徑對液滴極化變形的影響

在考察水滴粒徑對液滴極化變形的影響時，采用導(dǎo)熱油為連續(xù)相、蒸餾水為分散相。如圖3、4所示分別為不同水滴粒徑條件下水滴變形度隨電場頻率、占空比變化的曲線。由圖3 可知，在電場強(qiáng)度為4.283 kV.cm-1，占空比為50.1%時，不同粒徑水滴的變形度均隨著頻率的增大而增大，原因是水滴在脈沖電場下的“球體-橢球體-球體”振動頻率隨著電場頻率的增大逐漸增大，并逐漸接近水滴的固有頻率，從而產(chǎn)生共振效應(yīng)，使水滴的振動幅度變大，變形度故而增大。從圖4 中可看出，在電場強(qiáng)度為4.283 kV.cm-1，頻率為4 kHz時，不同粒徑水滴的變形度隨占空比的增大先快速增大后緩慢減小，這是由于占空比較小時，單個脈沖周期內(nèi)電場有效作用時間很短，作用于水滴的電場能較小，水滴變形度和臨界變形度有較大的差距，此時隨著占空比的增大，水滴變形度隨電場能的增加快速增加，當(dāng)占空比達(dá)到60%后，水滴變形度隨著占空比的增大略微降低。其原因在于當(dāng)占空比達(dá)到60%時，水滴的變形度已接近其臨界變形度，此時占空比進(jìn)一步增大，由于場強(qiáng)低于水滴臨界破碎場強(qiáng)，水滴不發(fā)生破碎，而在界面張力作用下發(fā)生小幅回彈。

圖3 不同粒徑下變形度隨頻率的變化曲線Fig.3 Deformation variation as a function of frequency under different droplet sizes

圖4 不同粒徑下變形度隨占空比的變化曲線Fig.4 Deformation variation as a function of duty ratio under different droplet sizes

此外，從圖3、4中還可以看出，實(shí)驗條件下，水滴的變形度隨水滴粒徑的增大而增大，且在2～6 kHz、0～60%占空比時，水滴變形度增大的程度隨頻率、脈寬比的增大而增大。原因在于，根據(jù)Laplace公式(式(3))可知，油水界面張力不變時，水滴粒徑增大導(dǎo)致水滴內(nèi)外壓差變小，水滴抵御電場力變形的能力變小，變形度隨之增大。當(dāng)頻率和占空比較低時，作用于水滴的電場能較小，水滴的振動變形幅度小，因此不同粒徑水滴間變形度的差別較??；當(dāng)頻率和占空比升高時，作用于水滴的電場能隨之變大，水滴的振動變形幅度變大，不同粒徑水滴間變形度的差別變大。當(dāng)占空比達(dá)到60%后，不同粒徑水滴均會隨占空比的增大出現(xiàn)小幅度的回彈，此時不同粒徑水滴間的變形度差別不再繼續(xù)變大或出現(xiàn)略微減小的現(xiàn)象。

式中：Δp為水滴內(nèi)外壓力差，Pa；r0為小變形條件下水滴半徑，m；σ為油水界面張力，N.m-1。

3.2 水滴粒徑對液滴聚并的影響

在研究水滴粒徑對液滴聚并的影響時，采用導(dǎo)熱油為連續(xù)相、質(zhì)量濃度為200 mg.L-1的OP-10蒸餾水溶液為分散相，實(shí)驗中液滴對粒徑相同，兩水滴中心線方向和電場方向夾角為零度，電場強(qiáng)度為0.906 5 kV.cm-1，電場頻率為3 kHz，占空比為50%。兩水滴在脈沖電場下聚并的過程如圖5所示。

圖5 兩水滴在脈沖電場下的聚并過程Fig.5 Coalescence of two water dropletsunder pulsed electric field

如圖6所示為不同粒徑水滴平均變形度隨聚并時刻比變化的曲線。由圖6可知，隨著水滴粒徑的增大，水滴平均變形度總體呈增大的趨勢。原因主要有兩點(diǎn)：首先，根據(jù)Laplace 公式可知，油水界面張力不變時，水滴粒徑增大導(dǎo)致水滴內(nèi)外壓差變小，水滴抵御電場力變形的能力變小，單個液滴變形度隨之增大；其次，由偶極-誘導(dǎo)-偶極模型(式(4))可知，水滴粒徑增大，導(dǎo)致兩水滴間的偶極聚結(jié)力增大，兩水滴異電荷端引力增大，使兩水滴相互極化引起的變形也隨之增加。

圖6 平均變形度隨粒徑的變化曲線Fig.6 Averagedeformability variation as a function of droplet size

圖7 水滴相互靠近速率隨粒徑的變化曲線Fig.7 Dropletsapproaching velocity as a function of droplet size

如圖7所示為不同粒徑水滴靠近速率隨聚并時刻比變化的曲線。總體來看，水滴相互靠近速率隨粒徑的增大而增大。這是由于在兩水滴中心距不變的情況下，隨著水滴粒徑的增大，兩水滴的極化變形度增大，水滴近端距離減小，另外由于水滴間的偶極聚結(jié)力增大，使得相互極化吸引作用力增大，水滴相互靠近速率故而隨之增大。

式中：Fdipole為兩水滴間偶極聚結(jié)力，N；β為克勞修斯-莫索提系數(shù)，大小為(εw-εo)/(εw+2εo)；εw為水相介電常數(shù)，F(xiàn).m-1；εo為油相介電常數(shù)，F(xiàn).m-1；E為外加電場強(qiáng)度，kV.cm-1；r1為兩水滴中1號水滴未變形時半徑，m；r2為兩水滴中2號水滴未變形時半徑，m；δ為兩水滴中心距，m；K為無量綱系數(shù)，兩水滴中心距趨于無窮時，K趨近于1。

3.3 水滴粒徑對液滴破碎的影響

在考察水滴粒徑對液滴破碎的影響時，采用機(jī)油為連續(xù)相、質(zhì)量濃度為200 mg.L-1的OP-10蒸餾水溶液為分散相，實(shí)驗中水滴的破碎過程如圖8所示。

圖8 水滴在脈沖電場下的破碎過程Fig.8 Breaking up processof water droplet under pulsed electric field

如圖9、10所示分別為不同電場頻率f和不同占空比n下臨界場強(qiáng)隨水滴粒徑變化的曲線。由圖可知，水滴破碎的臨界場強(qiáng)隨著水滴粒徑的增大逐漸降低，這是因為水滴粒徑增大時，水滴附加壓應(yīng)力變小，水滴抵御電場力變形的能力變小，水滴發(fā)生破碎對應(yīng)的電場力減小，水滴發(fā)生破碎臨界場強(qiáng)隨之降低。另外，從圖中還可以看出，相同粒徑水滴的臨界破碎場強(qiáng)隨占空比和電場頻率的升高而降低，這和圖3、4所描述的規(guī)律相一致，當(dāng)電場頻率和占空比增大時，水滴極化頻率和振蕩頻率增加，作用于水滴的電場能增大，水滴變形度接近其臨界變形度的速度更快，水滴破碎臨界場強(qiáng)隨之降低。

圖9 不同頻率下臨界場強(qiáng)隨粒徑的變化曲線Fig.9 Critical field intensity variation asa function of granularity under different frequencies

圖12 不同占空比下臨界變形度隨粒徑的變化曲線Fig.12 Critical deformability variation as a function of granularity under different duty ratios

如圖11、12所示分別為不同電場頻率和不同占空比下水滴臨界變形度隨水滴粒徑變化的曲線。由圖可知，水滴的臨界變形度總體上隨水滴粒徑的增大有所降低。根據(jù)圖9、10得出的規(guī)律可知，當(dāng)水滴粒徑增大時，水滴的臨界破碎場強(qiáng)減小，要達(dá)到破碎的條件對應(yīng)的水滴附加壓應(yīng)力變小，粒徑較大的水滴在電場力的作用下更容易發(fā)生變形和破碎，其臨界變形度故而減小。此外，由圖可知，600μm 粒徑以下水滴在不同頻率和占空比條件下的臨界變形度曲線互有交叉，說明小粒徑水滴臨界變形度對電場變化的敏感性較小，當(dāng)水滴粒徑大于600μm 時，不同頻率和占空比下水滴的臨界變形度差值明顯增大，即水滴粒徑較大時，其臨界變形度對電場變化的敏感性變大。

4 結(jié) 論

(1)隨著水滴粒徑的增大，水滴內(nèi)外壓差隨之減小，抵御電場力變形的能力變小，變形度逐漸增大。當(dāng)高壓高頻脈沖電場頻率和占空比較高時，由于作用于水滴的電場能較大，水滴的振動變形幅度較大，從而使水滴粒徑對液滴極化變形的影響更為明顯；

(2)隨著水滴粒徑的增大，單個水滴變形度隨之增加，兩水滴相互極化引起的變形也隨之小幅增加，在兩者的疊加效應(yīng)下，水滴平均變形度隨粒徑的增大而增大。另外，兩水滴間的偶極聚結(jié)力隨水滴粒徑的增大而增大，使水滴相互靠近速率增加。由此看來，水滴粒徑的增大有利于液滴的聚并；

(3)隨著水滴粒徑的增大，水滴附加壓應(yīng)力值減小，水滴更容易極化變形和破碎，水滴破碎的臨界場強(qiáng)隨之降低，水滴的臨界變形度也隨之變小。此外，外界電場發(fā)生改變時，大粒徑水滴的臨界變形度會產(chǎn)生較大變化。