黃澤光，寧傳祥，管宏林

（中國石化石油勘探開發(fā)研究院無錫石油地質(zhì)研究所，江蘇無錫214126）

0 引言

油氣成藏是指石油或天然氣運(yùn)移充注到儲(chǔ)層中的過程，其時(shí)間的確定是一項(xiàng)重要而復(fù)雜的熱點(diǎn)研究問題，無論對(duì)優(yōu)選油氣勘探目標(biāo)、提高勘探成功率，還是對(duì)豐富與深化油氣成藏理論，均具有重要的實(shí)踐意義和理論意義。在含油氣盆地油氣藏形成的初期，伴隨著儲(chǔ)層自生/重結(jié)晶礦物的生長，在其解理、裂隙或晶體缺陷中常常會(huì)捕獲部分油/氣/水流體形成流體包裹體，這些包裹體不僅直接記錄了油氣成藏的條件和過程，也使得早期諸如儲(chǔ)層的烴類流體得到了良好的保存［1-2］。包裹體中含有豐富的成藏成礦信息，保留了成礦幼體的成分、性質(zhì)，可反映成礦時(shí)的物理化學(xué)條件（溫度、壓力、成礦溶液鹽度和密度等）。這些信息對(duì)于恢復(fù)油氣成藏過程、確定油氣成藏年代、追蹤對(duì)比油氣源等方面均具有重要作用。近年，國家層面提出要加大油氣勘探開發(fā)力度，強(qiáng)化油氣供應(yīng)保障能力［3］，包裹體等技術(shù)在油氣勘探中的作用會(huì)越發(fā)凸顯。

隨著科技競爭的愈演愈烈，世界各國政府更加重視專利，把以專利為主要內(nèi)容的知識(shí)產(chǎn)權(quán)作為國際競爭的一種手段和實(shí)施貿(mào)易保護(hù)、推動(dòng)國際貿(mào)易發(fā)展的重要工具，以專利為主要內(nèi)容的知識(shí)產(chǎn)權(quán)已成為國際競爭的一種重要手段［4-5］。專利文獻(xiàn)作為科技創(chuàng)新的有效載體，集中且及時(shí)地反映世界絕大多數(shù)科技發(fā)明成果。世界知識(shí)產(chǎn)權(quán)組織的統(tǒng)計(jì)表明，世界上每年發(fā)明創(chuàng)造成果的90%～95%能在專利文獻(xiàn)中查到，并且許多發(fā)明成果只通過專利文獻(xiàn)公開，并不見于其他科技文獻(xiàn)［6］。因此，透過專利文獻(xiàn)，可以從一個(gè)側(cè)面研究技術(shù)發(fā)展動(dòng)態(tài)與競爭態(tài)勢［7］，為行業(yè)企業(yè)技術(shù)發(fā)展提供參考。

通過對(duì)包裹體技術(shù)領(lǐng)域?qū)＠墨I(xiàn)進(jìn)行檢索，建立相應(yīng)文獻(xiàn)庫，然后對(duì)專利文獻(xiàn)在時(shí)間、地域、技術(shù)主題、主要參與者等方面進(jìn)行分析，以期掌握包裹體技術(shù)專利的現(xiàn)狀和發(fā)展趨勢，為中國石化包裹體技術(shù)發(fā)展提供一定的指導(dǎo)。

1 技術(shù)分解和檢索策略

建立準(zhǔn)確全面的包裹體技術(shù)專利文獻(xiàn)庫是分析研究的基礎(chǔ)。從包裹體技術(shù)現(xiàn)狀出發(fā)，細(xì)化技術(shù)分支，根據(jù)技術(shù)分支，確定檢索關(guān)鍵詞和檢索策略，最后人工進(jìn)行篩選去重并標(biāo)注技術(shù)信息。

1.1 技術(shù)現(xiàn)狀

流體包裹體是賦存在礦物晶格之間的流體，記錄了油氣水充注到儲(chǔ)層時(shí)的物理化學(xué)性質(zhì)。這些物理化學(xué)性質(zhì)是油氣藏形成演化歷史的標(biāo)志，是地質(zhì)歷史時(shí)期盆地內(nèi)烴類流體生成、運(yùn)移、聚集和后期演化的重要反映。

包裹體捕獲時(shí)的溫度和壓力是包裹體研究中最重要的兩個(gè)熱力學(xué)參數(shù)，反映了油氣運(yùn)移或油氣藏形成時(shí)的古溫度和古壓力，能夠比較精確地限定油氣運(yùn)移過程、成藏時(shí)間、深度等［8-9］。古溫度主要是獲得兩相流體的均一溫度，其主要過程是利用顯微鏡在冷熱臺(tái)上對(duì)兩相流體包裹體進(jìn)行加熱，記錄兩相流體變成均一相時(shí)的溫度。古壓力恢復(fù)方法主要包括CO2容度法、均一溫度-鹽度法、CO2拉曼光譜法、流體包裹體PVT 模擬方法、利用NaCl-H2O 溶液包裹體的密度式和等容式法、不混溶流體包裹體法等［6，10-11］。古壓力研究的手段通常是應(yīng)用激光共聚焦顯微鏡來測定油氣包裹體的氣/液比，再結(jié)合包裹體其他熱力學(xué)參數(shù)，運(yùn)用PVT模擬軟件確定其中成分、性質(zhì)、飽和壓力和捕獲壓力。

隨著技術(shù)的快速發(fā)展，包裹體研究不僅可通過原位微區(qū)、微束分析方法精細(xì)分析流體包裹體形成時(shí)的古溫度和古壓力，也可以從分子級(jí)水平研究烴類包裹體中的烴類組分特征［12］，將這些組分的與烴源巖、油氣層烴類組分進(jìn)行對(duì)比，可以為油氣來源運(yùn)移過程分析提供相關(guān)證據(jù)。

1.2 技術(shù)分解

為了使關(guān)鍵詞、檢索式等更加全面，有必要對(duì)包裹體技術(shù)進(jìn)行分解。包裹體技術(shù)在熱液金屬礦床方面早已得到了廣泛應(yīng)用，自Haszeldine等［13］、McLimans等［14］國外學(xué)者在20世紀(jì)80年代將包裹體技術(shù)從熱液金屬礦床定年引入石油地質(zhì)領(lǐng)域，包裹體定年技術(shù)快速發(fā)展，在油氣成藏定年方面得到了廣泛應(yīng)用。流體包裹體在成藏定年方面的研究主要包括：①油氣包裹體的形成世代，代表了油氣運(yùn)移充注的期次；②烴類包裹體的均一溫度，記錄了油氣運(yùn)移充注時(shí)的古地溫，結(jié)合盆地演化史即可恢復(fù)包裹體形成時(shí)的埋藏深度和形成時(shí)期；③烴類包裹體的成分可以反映油氣注入時(shí)的地球化學(xué)特點(diǎn)和相態(tài)，結(jié)合包裹體形成期次、均一溫度，可對(duì)油氣成藏年代做出更為準(zhǔn)確的判斷。

任何一項(xiàng)分析測試技術(shù)的實(shí)現(xiàn)均離不開儀器設(shè)備的研發(fā)與改進(jìn)，因此除了上述3 項(xiàng)應(yīng)用外，儀器設(shè)備的研發(fā)改進(jìn)也是包裹體技術(shù)領(lǐng)域的一項(xiàng)重要內(nèi)容。故將包裹體技術(shù)分解為4 類：發(fā)育世代關(guān)系、古溫壓恢復(fù)、成分分析和相關(guān)儀器設(shè)備。

1.3 關(guān)鍵詞和檢索策略

根據(jù)不同分解技術(shù)的特點(diǎn)、應(yīng)用效果等確定了各分解技術(shù)的檢索關(guān)鍵詞，如表1所示。

根據(jù)表1中確定的關(guān)鍵詞，中文文獻(xiàn)利用廣州奧凱知識(shí)產(chǎn)權(quán)服務(wù)公司開發(fā)的壹專利（PatYee）專利檢索分析系統(tǒng)。該系統(tǒng)是中文界面，具備操作簡單、檢索方便，多樣化的檢索結(jié)果呈現(xiàn)，人性化的專利閱讀，專業(yè)的數(shù)據(jù)分析等功能特點(diǎn)。 外文文獻(xiàn)利用Innography 數(shù)據(jù)庫［15］，該數(shù)據(jù)包括全球一百多個(gè)國家和地區(qū)的超過9 000 萬件專利數(shù)據(jù)、美國專利訴訟數(shù)據(jù)、美國商標(biāo)數(shù)據(jù)、組織機(jī)構(gòu)商業(yè)數(shù)據(jù)等。其獨(dú)特的專利強(qiáng)度指標(biāo)可以用于挖掘核心專利，文本聚類功能可以快速分析專利技術(shù)點(diǎn)的分布情況。

以2018年12月為截止日，檢索結(jié)束后，對(duì)檢索專利進(jìn)行整合去重，對(duì)去重之后的專利文獻(xiàn)進(jìn)行整理，主要內(nèi)容包括專利名稱、申請?zhí)?、申請日、公開（公告）號(hào)、授權(quán)號(hào)、專利權(quán)人、當(dāng)前法律狀態(tài)信息等。根據(jù)摘要、權(quán)利要求等具體信息進(jìn)行分支技術(shù)的歸類、標(biāo)引，建立包裹體技術(shù)專利文獻(xiàn)庫，為下一步的分析奠定基礎(chǔ)。

2 包裹體技術(shù)分布特征

包裹體技術(shù)共有351 件國內(nèi)外專利，歸屬于215個(gè)專利族，專利族的平均專利數(shù)為1.63件。圖1展示了包裹體專利布局概況，從法律狀態(tài)的角度來看，有效專利162件，失效專利189件，有效授權(quán)的比例占到全部專利的23.9%，有效申請（審查中）的占比22.2%，兩者之和，即有效專利的占比約46.1%，少于失效專利的比例。

根據(jù)專利的申請時(shí)間、專利國家、主要專利權(quán)人的分布特征，分析了包裹體技術(shù)現(xiàn)有專利的時(shí)間、空間分布特征，明確了主要專利權(quán)人。

2.1 時(shí)間分布特征

圖2展示了包裹體技術(shù)專利申請趨勢：2000年之前專利數(shù)量較少；2001—2010 年間高峰出現(xiàn)在2006年，有20 件專利申請；2011 年及以后，除去未公開完全的2018年，每年的申請量均在10件以上；高峰出現(xiàn)在2015 年，有34 件專利申請。專利從提交申請到公開授權(quán)可檢索，會(huì)有一個(gè)時(shí)間周期，往往在1～3 年。在2016—2018年，統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)顯示專利數(shù)量有所下降，但由于時(shí)間滯后關(guān)系，并不能代表這幾年專利申請量的下降。因此可以判定，包裹體技術(shù)專利現(xiàn)今仍處于快速發(fā)展階段。

從分支技術(shù)分支來看，成分分析在20 世紀(jì)90 年代初相對(duì)活躍，隨后沉寂至2005年再次開始活躍；發(fā)育世代關(guān)系到近幾年來才相對(duì)活躍；古溫壓恢復(fù)在2002年有過申請之后，在2012年之后再度活躍；相關(guān)儀器設(shè)備則是在大部分年度有專利申請，原因在于，儀器設(shè)備作為直接銷售的產(chǎn)品被反向工程的可能性相對(duì)于其他3 個(gè)技術(shù)分支更高，容易判定侵權(quán)，因此是專利布局較為活躍的技術(shù)分支。

表1 包裹體技術(shù)專利檢索要素

圖1 包裹體技術(shù)專利法律狀態(tài)特征

圖2 包裹體分支專利申請趨勢

2.2 空間分布特征

從布局的主要國家和地區(qū)來看：中國專利有117件，占比33.3%；日本專利54 件，占比15.4%；美國專利有41 件，占比11.7%；德國專利25 件，占比7.1%；PCT專利21件，各占比6.0%。表明中國、日本、北美地區(qū)和歐洲地區(qū)是該技術(shù)領(lǐng)域的主要布局國家/地區(qū)。

從包裹體各個(gè)分支主要國家/地區(qū)專利布局?jǐn)?shù)量（見圖3），可以看出，中國專利在成分分析、發(fā)育世代關(guān)系和古溫壓恢復(fù)3 個(gè)技術(shù)分支都是較為領(lǐng)先的。但從國際競爭的角度上來看，成分分析中排第二位的美國僅有10 件專利，加拿大7 件專利，其余國家都不多于5 件專利，該技術(shù)分支存在一定的競爭，但競爭激烈程度不如相關(guān)儀器設(shè)備領(lǐng)域激烈；在發(fā)育世代關(guān)系分支下，僅中國有專利申請；古溫壓恢復(fù)的情況與發(fā)育世代關(guān)系類似，中國專利數(shù)量遙遙領(lǐng)先，國外專利很少，是否有必要繼續(xù)大量專利布局值得商榷；而在相關(guān)儀器設(shè)備領(lǐng)域中，國際競爭最為激烈，涉及市場上銷售的設(shè)備時(shí)，往往是專利布局競爭的焦點(diǎn)，中國專利少于日本專利，略多于美國專利。

圖3 包裹體各個(gè)分支主要國家/地區(qū)專利布局?jǐn)?shù)量（總數(shù)超過10件）

2.3 主要專利權(quán)人

從主要申請人來看，英國石油有27件專利，占比8.8%；中國石化有19 件專利，占比5.8%；中國科學(xué)院有16 件專利，占比4.8%。包裹體專利的集中度相對(duì)不高，擁有專利的申請人較多，表明未形成較強(qiáng)的技術(shù)壟斷。

圖4 展示了包裹體技術(shù)專利主要申請人在主要國家/地區(qū)布局情況。橫向來看，英國石油在多國布局最為積極，在7 個(gè)國家/地區(qū)有專利申請，中國石化在中國、美國、加拿大有專利申請?？v向來看，中國是專利申請數(shù)量最多的國家，尤其以中國申請人為主，中國石化是中國專利申請數(shù)量最大的申請人。

從布局情況來看，英國石油全球性布局最明顯，在英國、美國、加拿大、日本、丹麥、中國、德國以及國際知識(shí)產(chǎn)權(quán)組織WIPO均有布局。此外，?？松梨谠诿绹⒌聡?、歐洲和WIPO有專利布局，奧林巴斯及卡爾蔡司兩個(gè)儀器公司同樣具有多國布局的特點(diǎn)。而中國公司中僅有中國石化在美國和加拿大有3 個(gè)同族專利布局，專利申請量較高的中科院、石油大學(xué)、中石油均沒有國際專利布局。表明我國在國際專利布局保護(hù)方面還需要加強(qiáng)。

圖4 包裹體技術(shù)專利分布特征

3 包裹體技術(shù)競爭發(fā)展趨勢

包裹體的4個(gè)分支技術(shù)中，發(fā)育世代關(guān)系的專利數(shù)量為19件，占比5.5%，實(shí)際上發(fā)育世代關(guān)系主要是從包裹體發(fā)育的巖相學(xué)出發(fā)，定性判定包裹體發(fā)育的期次，確定發(fā)育的先后關(guān)系，以經(jīng)典的理論為依托，不涉及過多的技術(shù)方法創(chuàng)新，因此專利較少。古溫壓恢復(fù)相關(guān)技術(shù)的專利數(shù)量為37 件，占比10.5%；成分分析專利數(shù)量為88 件，占比25.2%；相關(guān)儀器設(shè)備的專利數(shù)量為206 件，占比58.8%。表明包裹體的專利布局主要以古溫壓恢復(fù)、成分分析技術(shù)和相關(guān)儀器設(shè)備為主（見圖5）。

圖5 包裹體分支技術(shù)專利占比

根據(jù)3項(xiàng)主要技術(shù)的專利文獻(xiàn)時(shí)空分布特征，明確各自技術(shù)的主要布局地區(qū)與發(fā)展熱度。對(duì)專利進(jìn)行充分閱讀，繪制各技術(shù)的專利路線表，在路線表上標(biāo)出專利、發(fā)明點(diǎn)、主要權(quán)利要求中的主要關(guān)鍵詞，根據(jù)先后順序梳理專利技術(shù)的發(fā)展脈絡(luò)，明確技術(shù)發(fā)展趨勢。

3.1 古溫壓恢復(fù)

從古溫壓恢復(fù)技術(shù)分布趨勢圖（見圖6）可以看出，僅在2001 年和2013年的時(shí)候由于埃克森美孚和殼牌在幾個(gè)國家有專利之外，其余都是中國專利申請，表明中國正逐漸成為古溫壓恢復(fù)方面的主要研發(fā)陣地。

從古溫壓恢復(fù)技術(shù)專利申請路線表（見表2），可以看到，一方面，拉曼技術(shù)從2013 年殼牌涉及之后，一次性申請了7個(gè)同族專利，表明了拉曼技術(shù)在包裹體技術(shù)中的重要性。此外，包裹體與礦物同位素、白云石有序度等多種技術(shù)手段結(jié)合進(jìn)行古溫壓恢復(fù)，盆模、地化等綜合應(yīng)用也越來越明顯。也就是說，包裹體古溫壓的恢復(fù)正朝著多手段約束、多技術(shù)聯(lián)用方向發(fā)展。

3.2 成分分析

包裹體成分分析在2010 年之前，國外主要競爭對(duì)手比較活躍，在多個(gè)國家開展布局。從2007 年開始中國成為該技術(shù)分支下的主要活躍力量（見圖7），至今中國專利都處在比較高的水平，表明中國在成分分析方面的技術(shù)正快速發(fā)展。

從專利申請路線表（見表2）中可以看出，成分分析專利申請大致分為兩個(gè)階段，2000 年以前為英美公司的專利申請，2000 年以后為中國申請人在中國的專利申請為主。包裹體破裂方式上，由群體機(jī)械破裂逐漸向單體激光破裂發(fā)展；檢測精度不斷提高，向微量檢測發(fā)展；檢測內(nèi)容更加豐富，不局限于流體組成，逐漸發(fā)展為包括同位素在內(nèi)的多種信息檢測。

3.3 相關(guān)儀器設(shè)備

圖8 展示了相關(guān)儀器設(shè)備按優(yōu)先權(quán)年計(jì)的布局趨勢，因?yàn)橹苯訉?duì)應(yīng)銷售的產(chǎn)品，國內(nèi)外競爭者始終保持著對(duì)該技術(shù)分支的多個(gè)國家/地區(qū)布局，中國專利在近年來保持著較好的勢頭。

對(duì)儀器設(shè)備不同階段的關(guān)鍵詞進(jìn)行了梳理，在從1965 年開始到2003 年的第一階段，專利摘要關(guān)鍵詞主要包括：偏振、偏光、透鏡、錐光、鏡筒等，這些關(guān)鍵詞都指向了顯微鏡制造技術(shù)。而在2003年至今的第二發(fā)展階段，關(guān)鍵詞則轉(zhuǎn)變?yōu)椋豪⒖涛g、取樣、同位素、光譜、質(zhì)譜等，這些都表明了除傳統(tǒng)顯微鏡技術(shù)之外，包裹體的儀器設(shè)備呈現(xiàn)出向多技術(shù)聯(lián)用方向發(fā)展的趨勢。

4 中國石化包裹體技術(shù)現(xiàn)狀及發(fā)展方向建議

油氣企業(yè)主要競爭對(duì)手應(yīng)該是油氣公司及相關(guān)的科研院所，因此選取了國外的埃克森美孚、哈里伯頓、英國石油（BP），以及國內(nèi)的中石油和中科院進(jìn)行分支技術(shù)的優(yōu)劣勢分析（見圖9）。

圖6 古溫壓恢復(fù)按優(yōu)先權(quán)年的布局趨勢

表2 古溫壓恢復(fù)和成分分析技術(shù)路線

圖7 成分分析按優(yōu)先權(quán)年的布局趨勢

BP 共申請27 件專利，其中絕大部分為包裹體成分分析，占81.4%。中石化共有22 件，且4 個(gè)技術(shù)方向均有布局，且在單體包裹體分析所用樣品池（US14/467447）及成分取樣方法（US13/656492）方面進(jìn)行了國際布局。中科院有18 件，埃克森美孚和中石油均有12件，技術(shù)布局也較為分散。這些特征表明，中石化在包裹體領(lǐng)域具有一定的優(yōu)勢。

圖8 儀器設(shè)備按優(yōu)先權(quán)年的布局趨勢

圖9 中國石化與主要競爭對(duì)手技術(shù)分支對(duì)比

實(shí)際上，中石化石油勘探開發(fā)研究院是中石化包裹體技術(shù)的主要擁有單位。石勘院目前已經(jīng)形成了單體包裹體分析技術(shù)，并在2016 年作為主要發(fā)明點(diǎn)之一獲得了國家技術(shù)發(fā)明獎(jiǎng)。該技術(shù)目前所能達(dá)到了分析下限是50 μm，即該技術(shù)還不能解決單體小于50 μm的包裹體。然而實(shí)際地質(zhì)情況下，包裹體往往都小于50 μm，因此，限制了該技術(shù)的大規(guī)模應(yīng)用。根據(jù)專利文獻(xiàn)反映出的原位微區(qū)發(fā)展趨勢，中石化應(yīng)在提高單體包裹體分析精度上進(jìn)一步加強(qiáng)研究。另外，中國石化石勘院在同位素分析、色質(zhì)譜應(yīng)用上也有一定的技術(shù)積累，結(jié)合上文提到了綜合應(yīng)用的發(fā)展趨勢，多技術(shù)聯(lián)用也應(yīng)該是中石化包裹體技術(shù)的一個(gè)發(fā)展方向。

5 結(jié)語

（1）包裹體技術(shù)專利共有351件，歸屬于215個(gè)專利族。時(shí)間上包裹體技術(shù)專利在2010 年之前（除2006 年）平穩(wěn)發(fā)展，2010 年以來至今發(fā)展勢頭迅猛?？臻g上，中國、美國、日本、英國和歐洲是主要的爭奪地區(qū)。

（2）分支技術(shù)中的古溫壓恢復(fù)、成分分析和儀器設(shè)備是重點(diǎn)技術(shù)。包裹體古溫壓的恢復(fù)正朝著多手段約束、多技術(shù)聯(lián)用方向發(fā)展；成分分析方面，群體破裂向高精度單體破裂發(fā)展的同時(shí)更加注重同位素等多參數(shù)的檢測與綜合應(yīng)用；儀器設(shè)備上呈現(xiàn)出向原位微區(qū)、多技術(shù)聯(lián)用方向發(fā)展。

（3）中國石化在單體包裹體和古溫壓恢復(fù)的技術(shù)與布局上具有一定的競爭優(yōu)勢。低于50 μm單體包裹體技術(shù)、更高均一溫度壓力的恢復(fù)、結(jié)合其他優(yōu)勢技術(shù)的多技術(shù)聯(lián)用是下一步攻關(guān)的主要方向。