李中亮，楊俊亮，朱 曄，薛 蓮，宋 麗

(1.中國(guó)科學(xué)院 上海高等研究院 上海同步輻射裝置，上海 201204；2.中國(guó)科學(xué)院 北京高能物理研究所 北京同步輻射裝置，北京 100049；3.中國(guó)科學(xué)院大學(xué)，北京 100049)

1 引 言

同步輻射光束線通常選用完美的單晶硅作為單色器的分光元件[1]，在4～30 keV能量范圍內(nèi)提供能量分辨率約為10-4的單色光，滿足各種科學(xué)實(shí)驗(yàn)的需求[2-3]。晶體的性能直接影響出射光束的帶寬、通量及波前特性等，因此需要對(duì)晶體的粗糙度、面形誤差、形貌、反射率和搖擺曲線等多項(xiàng)性能做出評(píng)價(jià)。晶體粗糙度和面形誤差的評(píng)價(jià)使用白光干涉儀和面形干涉儀來(lái)完成；晶體的形貌、反射率及搖擺曲線的檢測(cè)，則利用X射線的雙晶衍射成像、衍射/反射實(shí)驗(yàn)方法來(lái)實(shí)現(xiàn)。其中，比較簡(jiǎn)單的定量評(píng)價(jià)晶體衍射性能的方法是測(cè)量晶體的搖擺曲線[4]。

在形式上，晶體衍射的搖擺曲線反映的是某個(gè)晶體面衍射的反射率和角分布。晶體的缺陷或加工/夾持的應(yīng)力都會(huì)造成搖擺曲線的展寬[5]，但是一般情況下這種變化量很小，遠(yuǎn)低于完美晶體理論的達(dá)爾文帶寬(約幾秒)，因此，為檢測(cè)晶體搖擺曲線的微小變化，需要建立高精度的檢測(cè)方法。晶體搖擺曲線的表征方法是測(cè)量衍射強(qiáng)度隨衍射角θ變化的曲線，通常是轉(zhuǎn)動(dòng)晶體的衍射角，用X射線探測(cè)器測(cè)量晶體對(duì)入射光束的衍射強(qiáng)度。

表面上看，晶體搖擺曲線的測(cè)量精度取決于檢測(cè)系統(tǒng)的角分辨能力，但由于X射線晶體衍射中存在波長(zhǎng)(能量)與角度的耦合現(xiàn)象，能散會(huì)體現(xiàn)在搖擺曲線中，使用同步輻射光測(cè)量晶體的搖擺曲線，能散則主要體現(xiàn)在光束帶寬和光源角發(fā)散兩個(gè)方面。目前，上海光源一期線站中的X射線衍射線站的角分辨為3.6″[6-7]，可滿足粉末類晶體樣品的測(cè)試需求，但是無(wú)法檢測(cè)晶體搖擺曲線的微小變化，需要建立更高分辨的檢測(cè)系統(tǒng)。

同步輻射高分辨檢測(cè)系統(tǒng)，通常利用高指數(shù)面晶體對(duì)光束的帶寬及角發(fā)散進(jìn)行抑制，如歐洲同步輻射光源的專用高分辨光束線(ID18)用高指數(shù)面晶體的組合，調(diào)制出分辨率達(dá)3×10-8的光束[5]，但是整個(gè)系統(tǒng)中光學(xué)元件繁多、運(yùn)動(dòng)機(jī)構(gòu)復(fù)雜，“移植”到常規(guī)光束線上的困難極大。因此，需要在通用光束線站上，利用高指數(shù)面分析晶體調(diào)制出高分辨的光束，用于晶體搖擺曲線的高精度表征。

本文利用DuMond作圖法[8]對(duì)不同實(shí)驗(yàn)配置下晶體搖擺曲線的含義進(jìn)行解析，并結(jié)合X射線晶體動(dòng)力學(xué)衍射理論推導(dǎo)出經(jīng)驗(yàn)公式。在上海光源X光學(xué)測(cè)試線[9]，利用定能量分析晶體(Monolithic Double Crystal Monochromator，MDCM)[10]搭建了一套高分辨的檢測(cè)系統(tǒng)。該系統(tǒng)測(cè)量的Si(111)晶體搖擺曲線的半高寬與理論值基本一致，實(shí)現(xiàn)了晶體搖擺曲線微小變化的高精度表征。

2 晶體搖擺曲線的表征

利用同步輻射X射線檢測(cè)晶體的搖擺曲線，主要影響因素是入射光束的帶寬和角發(fā)散。它們對(duì)測(cè)量結(jié)果的影響可用DuMond圖解法進(jìn)行定性分析，分析結(jié)果表明Si(775)的MDCM可以將光束的帶寬和角發(fā)散壓縮兩個(gè)量級(jí)，提供高分辨的檢測(cè)光束。

2.1 晶體搖擺曲線測(cè)量原理

同步輻射晶體搖擺曲線的檢測(cè)，常用θ角掃描法。實(shí)驗(yàn)過(guò)程是轉(zhuǎn)動(dòng)晶體的衍射角θ，用X射線探測(cè)器測(cè)量晶體對(duì)入射單色光的衍射強(qiáng)度，該過(guò)程用晶體的反射率曲線的描述如圖1所示(彩圖見(jiàn)期刊電子版)，圖中橫軸為被測(cè)晶體衍射角與布拉格角θB的差值。圖1(a)中的縱軸是反射率，藍(lán)色虛線為被測(cè)晶體的反射率曲線，紅色實(shí)線為檢測(cè)光束反射率曲線；圖1(b)中的縱軸是被測(cè)晶體與檢測(cè)光束角發(fā)散曲線重疊部分的積分值，曲線是就是晶體的搖擺曲線。以Si(111)晶體為例，測(cè)量時(shí)被測(cè)晶體由低角向高角轉(zhuǎn)動(dòng)，即圖1(a)中藍(lán)線的橫向移動(dòng)，同時(shí)監(jiān)測(cè)出射光束的通量，得到圖1(b)所示的通量與角度的關(guān)系曲線，利用高斯函數(shù)擬合計(jì)算得到晶體搖擺曲線的半高寬。圖1中檢測(cè)到的帶寬ΔθA中包含了光束的帶寬和發(fā)散角，這是晶體搖擺曲線測(cè)量的主要誤差源，此外影響測(cè)量精度的因素還包括晶體轉(zhuǎn)動(dòng)精度和探測(cè)器接收光束的角發(fā)散。

(a)被測(cè)晶體角度轉(zhuǎn)動(dòng)的掃描過(guò)程

(b)檢測(cè)光束與晶體角發(fā)散曲線重疊部分積分值的曲線

2.2 高分辨的檢測(cè)光束

高分辨光束是指窄帶寬、低角發(fā)散度的X射線束，由于X射線晶體衍射中存在角度與能量的耦合，需要同時(shí)抑制光束的帶寬和角發(fā)散來(lái)提升檢測(cè)光束的品位。同步輻射上通常用高指數(shù)面晶體來(lái)調(diào)制光束的帶寬和發(fā)散角，高指數(shù)面晶體與被測(cè)晶體組合成一個(gè)多晶衍射系統(tǒng)。在多晶衍射系統(tǒng)中，兩塊晶體滿足X射線衍射的位置關(guān)系有消色散和色散兩種，當(dāng)兩晶體表面的法線位于第一晶體衍射線或第二晶體入射線的兩側(cè)時(shí)為消色散配置；當(dāng)兩晶體表面的法線位于第一晶體衍射線或第二晶體的入射線的同側(cè)時(shí)為色散配置。晶體色散和消色散的配置分別用(+，-)和(+，+)來(lái)表示，兩塊完全相同品位的晶體用(m，m)表示，兩塊不同品位的晶體用(m，n)表示。

根據(jù)檢測(cè)光束分辨率的不同，本文嘗試了4種不同的實(shí)驗(yàn)配置，檢測(cè)光束的指標(biāo)如表1所示：實(shí)驗(yàn)(1)和(2)分別是單色器的基波和三次諧波；實(shí)驗(yàn)(3)是單色器三次諧波與Si(333)切槽晶體色散配置組合獲得的出射光；實(shí)驗(yàn)(4)是單色器基波與Si(775)的MDCM組合獲得的出射光。上述實(shí)驗(yàn)配置中的MDCM僅能允許特定能量的X射線出射，因此選擇Si(775) 指數(shù)面工作的12.763 keV進(jìn)行在線測(cè)試和理論計(jì)算。

表1 四種實(shí)驗(yàn)配置中檢測(cè)光束的達(dá)爾文寬和能量帶寬@12.763 keV

上述4種實(shí)驗(yàn)配置調(diào)制的檢測(cè)光束用能量帶寬進(jìn)行表述，根據(jù)布拉格衍射公式的微分式進(jìn)行計(jì)算，即有[11]：

(1)

其中：ΔE為檢測(cè)光束的能量帶寬，E為檢測(cè)光束的光子能量，ΔθA為檢測(cè)光束的帶寬，θA為調(diào)制檢測(cè)光束晶體的布拉格角。檢測(cè)光束的能量帶寬計(jì)算結(jié)果如表1所示，由表可以看出理論能量帶寬隨著指數(shù)面的增加而降低。MDCM的高角度布拉格衍射，將檢測(cè)光束帶寬降低至Si(111)帶寬的百分之一，同時(shí)MDCM中雙切槽晶體的色散配置的結(jié)構(gòu)，將發(fā)散角抑制在Si(775)達(dá)爾文帶寬以內(nèi)，因此，MDCM可調(diào)制出極高分辨的檢測(cè)光束[12]。

2.3 晶體搖擺曲線及DuMond圖解

DuMond圖解法是基于布拉格衍射方程中衍射角度與波長(zhǎng)的關(guān)系，用來(lái)解釋晶體衍射光束線寬與角寬的關(guān)系。這里用DuMond圖解法對(duì)4種實(shí)驗(yàn)配置下Si(111)晶體搖擺曲線的測(cè)量進(jìn)行分析。

2.3.1 檢測(cè)光束角發(fā)散的影響

同步輻射檢測(cè)光束的角發(fā)散由兩個(gè)因素決定：一是光源的發(fā)散角，上海光源(SSRF)X光學(xué)測(cè)試線光源垂直方向的發(fā)散角約為13.8″；二是光束線的接收孔徑，X光學(xué)測(cè)試線距離光源18.2 m的白光狹縫1 mm的垂直開口的接收角為11.3″。二者耦合后，光束的角發(fā)散為11.3″(圖2)。

圖2 單色器Si(111)出射光束檢測(cè)的DuMond圖Fig.2 DuMond diagram measured by beams from Si(111) of monochromator

單色器Si(111)晶體與被測(cè)晶體有消色散(+m，-m)和色散(+m，+m)兩種配置，其DuMond圖如圖2所示(彩圖見(jiàn)期刊電子版)，淺藍(lán)色表示單色器雙晶的接收角和帶寬，黃色部分為狹縫定義的出射光束的角度和帶寬窗口，藍(lán)色虛線為被測(cè)晶體的掃描示意圖。在圖2中，消色散的配置下被測(cè)晶體的窗口與單色器出射光束的窗口平行，被測(cè)晶體轉(zhuǎn)動(dòng)角相對(duì)于出射光束窗口的長(zhǎng)邊橫向移動(dòng)。消色散配置下晶體搖擺曲線為被測(cè)晶體的窗口與檢測(cè)光束窗口的卷積，其角寬度為：

(2)

其中Δθ為被測(cè)晶體搖擺曲線的寬度。

(3)

其中：ΔθA為單色器雙晶出射光束的理論帶寬[11]，ωD為晶體的達(dá)爾文帶寬。

晶體色散配置的DuMond圖中，被測(cè)晶體與檢測(cè)光束有大于90°的夾角，被測(cè)晶體的窗口沿檢測(cè)光束窗口長(zhǎng)邊橫向帶寬的角發(fā)散移動(dòng)，能量帶寬也被投影到了轉(zhuǎn)角中，其角寬度為：

(4)

其中：ΔθSlit是檢測(cè)光束的角發(fā)散，α是發(fā)散角的展寬因子。第一項(xiàng)和第二項(xiàng)為檢測(cè)光束和被測(cè)晶體接收角的影響；第三項(xiàng)和第四項(xiàng)為狹縫和單色器晶體角發(fā)散的影響。由于色散配置的被測(cè)晶體與單色器晶體均是Si(111)，二者X射線衍射的布拉格角相同，因此擴(kuò)展因子α=2。

由圖2可知，被測(cè)晶體消色散配置的掃描方式中，影響因素僅包含檢測(cè)光束帶寬；色散配置則卷積了狹縫和雙晶的發(fā)散角、及檢測(cè)光束帶寬，消色散配置的測(cè)量結(jié)果更接近被測(cè)晶體搖擺曲線的真值。因此，無(wú)法調(diào)制出高分辨光束的光束線站，需要采用消色散配置測(cè)量晶體的搖擺曲線。

如表1所示，使用高指數(shù)面晶體可降低光束的帶寬和角發(fā)散，Si(333)將光束的角發(fā)散降低至四分之一、帶寬降低一個(gè)量級(jí)。用單色器的三次諧波作為檢測(cè)光束，單色器晶體與被測(cè)晶體消色散配置的DuMond圖如圖3所示。由于被測(cè)晶體與單色器晶體的指數(shù)面不匹配，檢測(cè)光束的發(fā)散角引入到晶體搖擺曲線的測(cè)量結(jié)果中，式(2)中發(fā)散角的影響變?yōu)椋?/p>

(4)

雙晶帶寬的影響變?yōu)椋?/p>

(5)

所以用單色器的Si(333)出射光束檢測(cè)時(shí)，晶體的搖擺曲線為：

(6)

根據(jù)DuMond圖解的結(jié)果，僅利用單色器雙晶的出射光束，無(wú)法滿足晶體搖擺曲線微小變化的檢測(cè)需求，需要配置高指數(shù)面的分析晶體來(lái)抑制光束的角發(fā)散和帶寬。

圖3 單色器Si(333)出射光束檢測(cè)的DuMond圖Fig.3 DuMond diagram measured by beams from Si(333) of monochromator

2.3.2 能量帶寬的影響

在實(shí)驗(yàn)站上配置Si(333)的切槽晶體，與單色器的Si(333)晶體色散配置的DuMond圖解如圖4所示。單色器的晶體可作為狹縫限制光束的角發(fā)散，將Si(333)帶寬和ΔθDCM分別替換公式(7)中的ΔθSlit和θSlit，得到該配置的晶體搖擺曲線的表達(dá)式：

(8)

圖4 Si(333)切槽晶體出射光束檢測(cè)的DuMond圖Fig.4 DuMond diagram measured by beams from Si(333) channel cut crystal

MDCM由一塊晶體整體切割而成，結(jié)構(gòu)如圖5所示，兩個(gè)色散配置的切槽晶體將光束的帶寬和發(fā)散角控制在晶體的本征帶寬內(nèi)。MDCM用于晶體搖擺曲線檢測(cè)的DuMond圖解如圖6所示，參考上述色散配置切槽晶體的表達(dá)式(8)，用ΔθA替換ΔθDCM即為MDCM出射光測(cè)量的晶體搖擺曲線的表達(dá)式。由于ΔθA的值小于被測(cè)晶體的達(dá)爾文帶寬的百分之一，可以忽略，公式中僅有晶體的本征帶寬項(xiàng)，因此該配置測(cè)量的晶體搖擺曲線最接近理論值。

圖5 定能量分析晶體結(jié)構(gòu)示意圖Fig.5 Schematic diagram of MDCM

圖6 Si(775)的定能量分析晶體出射光束檢測(cè)的DuMond圖Fig.6 DuMond diagram measured by beams from Si(775) MDCM

3 實(shí)驗(yàn)及結(jié)果分析

上海光源X光學(xué)測(cè)試線(BL09B)是專用于光束線設(shè)備及光學(xué)元件的檢測(cè)平臺(tái)。利用X光學(xué)測(cè)試線的單色器雙晶及分析晶體，調(diào)制出4種帶寬的檢測(cè)光束，測(cè)試了Si(111)晶體的搖擺曲線。實(shí)驗(yàn)中，轉(zhuǎn)動(dòng)精度為0.025″的高精度轉(zhuǎn)臺(tái)(KOHZU KTG-16W)用于轉(zhuǎn)動(dòng)被測(cè)晶體，密封于腔體內(nèi)的光電二極管用于出射光強(qiáng)度的探測(cè)，吉時(shí)利6485電流表用來(lái)采集衍射光束的光電流信號(hào)，用LabView軟件編寫了運(yùn)動(dòng)控制及采集程序。

3.1 實(shí)驗(yàn)布局及測(cè)試結(jié)果

檢測(cè)實(shí)驗(yàn)的光學(xué)布局如圖7(a)所示。在測(cè)試中，首先將單色器的工作能量調(diào)至12.763 keV；然后調(diào)整消色散配置的被測(cè)晶體投角，使它滿足X射線布拉格衍射條件，最后測(cè)量衍射光強(qiáng)隨投角的變化，對(duì)應(yīng)的曲線即晶體的搖擺曲線。色散配置的模式則將被測(cè)晶體旋轉(zhuǎn)180°后，按照上述過(guò)程進(jìn)行測(cè)量。兩種實(shí)驗(yàn)配置的測(cè)量結(jié)果如圖8所示，消色散和色散配置搖擺曲線的半高寬分別為5.78″和24.39″。

在光束中插入鋁箔時(shí)(圖7(a))，可通過(guò)鋁材料對(duì)不同能量X射線的吸收差異將基波過(guò)濾掉，用單色器三次諧波作為檢測(cè)光束。當(dāng)配置鋁箔厚100 μm時(shí)，4.254 keV的基波通量可被抑制4個(gè)量級(jí)(透射率為3.5×10-4)，光電流約為3 nA，三次諧波12.763 keV的光子通量降低值為72%，即檢測(cè)光束中12.763 keV的光子數(shù)比4.254 keV的光子數(shù)高兩量級(jí)。測(cè)量結(jié)果如圖9中藍(lán)線所示(彩圖見(jiàn)期刊電子版)，光子通量的峰值為120 nA，晶體搖擺曲線的半高寬為8.57″。

(a)單色器出射光的檢測(cè)光路

(b)Si(333)切槽晶體出射光的檢測(cè)光路

(c)Si(775)定能量分析晶體出射光的檢測(cè)光路

圖8 單色器出射光測(cè)量的Si(111)搖擺曲線Fig.8 Rocking curves of Si(111) measured by beams from DCM

Si(333)切槽晶體與單色器Si(333)晶體的色散配置的光學(xué)布局如圖7(b)所示。首先將單色器的工作能量調(diào)整至4.254 keV，并用100 μm厚的鋁箔消除光束中的基波；然后，調(diào)整Si(333)切槽晶體滿足衍射條件，并將衍射光強(qiáng)調(diào)整到最大；最后將被測(cè)晶體移進(jìn)光路并調(diào)整晶體滿足衍射條件，轉(zhuǎn)動(dòng)被測(cè)晶體的投角測(cè)得晶體的搖擺曲線，結(jié)果如圖9中紅線所示。

圖9 單色器Si(333)和Si(333)切槽晶體出射光測(cè)量的Si(111)搖擺曲線

MDCM調(diào)制的高品位檢測(cè)光束，首先是將單色器的工作能量調(diào)整至12.763 keV，然后MDCM調(diào)整至滿足4塊晶體的衍射條件(圖7(c))，最后將被測(cè)晶體移進(jìn)光路并測(cè)量其搖擺曲線(見(jiàn)圖10)。

圖10 Si(775)定能量分析晶體出射光測(cè)量的Si(111)搖擺曲線

3.2 結(jié)果分析及討論

單色器的基波作為檢測(cè)光束的測(cè)量結(jié)果如圖8所示，消色散配置的晶體搖擺曲線的半高寬為5.78″，色散配置的結(jié)果為24.39″。色散配置的峰值通量低于消色散配置的值，但是二者搖擺曲線的積分值一致，原因是被測(cè)晶體調(diào)制了衍射光束的光子通量。色散配置的檢測(cè)結(jié)果中低角到高角的通量值逐漸降低，反映了晶體的動(dòng)力學(xué)衍射特性。

Si(111)晶體在12.763 keV能量的達(dá)爾文帶寬為4.70″，代入公式(3)中得到消色散配置的結(jié)果為5.76″；將狹縫定義的發(fā)散角11.3″、Si(111)帶寬4.70″及展寬因子2，代入公式(4)中，計(jì)算得到的色散配置結(jié)果為24.25″，兩個(gè)計(jì)算結(jié)果均與測(cè)量值一致。實(shí)驗(yàn)結(jié)果也驗(yàn)證了消色散配置可消除檢測(cè)光束角發(fā)散的影響，色散配置結(jié)果中角發(fā)散的誤差比重較大。

單色器的三次諧波作為檢測(cè)光束的測(cè)量結(jié)果為8.57″，與理論結(jié)果8.93″存在一定的差異，單色器高指數(shù)面晶體雖然可以將光束的帶寬降低一個(gè)量級(jí)，但由于兩晶體的布拉格角不匹配，在實(shí)驗(yàn)結(jié)果中引入了光束角發(fā)散誤差。光束線上色散配置Si(333)切槽晶體，在將光束帶寬和角發(fā)散的影響抑制到其達(dá)爾文帶寬內(nèi)，實(shí)驗(yàn)結(jié)果5.05″與理論值4.83″的差值在5%以內(nèi)，可滿足Si(111)晶體搖擺曲線的變化大于1″的檢測(cè)需求。

Si(775)在12.763 keV的能量帶寬為0.01 eV，與被測(cè)晶體的達(dá)爾文帶寬相比可以忽略，用MDCM調(diào)制的光束測(cè)量得到晶體搖擺曲線為4.79″，與動(dòng)力學(xué)衍射理論值4.70″的差小于2%，可滿足晶體搖擺曲線微小變化的檢測(cè)需求。調(diào)整MDCM滿足衍射條件的實(shí)驗(yàn)難度較大，且出射光束的通量較低(峰值180 pA)，僅適用于晶體動(dòng)態(tài)壓彎過(guò)程中搖擺曲線變化的檢測(cè)。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，晶體搖擺曲線的測(cè)量結(jié)果與經(jīng)驗(yàn)公式的計(jì)算結(jié)果基本吻合，經(jīng)驗(yàn)公式可為晶體搖擺曲線的定量評(píng)價(jià)提供依據(jù)。高指數(shù)面的Si(333)晶體需要色散配置才能同時(shí)抑制光束的帶寬和角發(fā)散，調(diào)制出高分辨的檢測(cè)光束。MDCM僅能調(diào)制出特定能量的高分辨光束滿足晶體檢測(cè)的需求，而高指數(shù)面切槽晶體的色散配置可滿足晶體在一定能量范圍的檢測(cè)需求。

4 結(jié) 論

本文利用DuMond圖解法，對(duì)4種實(shí)驗(yàn)配置調(diào)制出的檢測(cè)光束用于Si(111)晶體的測(cè)量進(jìn)行了定性解析，該方法直觀地解釋了晶體搖擺曲線的物理意義，并且分析了光束角發(fā)散、帶寬對(duì)晶體搖擺曲線測(cè)量的影響。根據(jù)DuMond圖解及X射線晶體動(dòng)力學(xué)衍射理論，推導(dǎo)出各種實(shí)驗(yàn)配置條件下Si(111)晶體搖擺曲線的經(jīng)驗(yàn)公式，為定量評(píng)價(jià)晶體的搖擺曲線提供理論依據(jù)。在上海光源X光學(xué)測(cè)試線搭建了檢測(cè)系統(tǒng)并測(cè)試了晶體的搖擺曲線，結(jié)果表明：相同指數(shù)面的晶體色散配置時(shí)光束的角發(fā)散影響較大；高指數(shù)的晶體可以降低光束帶寬的影響，但是晶體布拉格角的匹配問(wèn)題引入了發(fā)散角誤差；高指數(shù)面晶體需要色散配置才能調(diào)制出高分辨的檢測(cè)光束，滿足一定能量范圍內(nèi)晶體搖擺曲線的測(cè)量；MDCM出射的高分辨光束，在特定能量12.763 keV下測(cè)得晶體搖擺曲線的值為4.79″，與X射線晶體動(dòng)力學(xué)衍射的理論值4.70″的差在2%以內(nèi)。總之，在同步輻射光束線上，通過(guò)高指數(shù)面晶體的色散配置可以調(diào)制出高分辨的檢測(cè)光束，從而滿足加工、夾持、裝調(diào)等工藝引起晶體搖擺曲線微小變化的檢測(cè)需求。