胡智向，朱 劉，狄聚青，曹 雪，周 偉

（1.國(guó)家稀散金屬工程技術(shù)研究中心，廣東先導(dǎo)稀材股份有限公司，廣東 清遠(yuǎn) 511517；2.先導(dǎo)薄膜材料（廣東）有限公司，廣東 清遠(yuǎn) 511517；3.江蘇師范大學(xué)，江蘇省先進(jìn)激光材料與器件重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，江蘇 徐州 221116）

光通訊、光學(xué)信息處理以及光學(xué)計(jì)算機(jī)的研究越來(lái)越受到人們的重視。這些領(lǐng)域中需用到調(diào)制器、光雙穩(wěn)開(kāi)關(guān)等一系列光學(xué)非線(xiàn)性器件，這些器件的設(shè)計(jì)、研制和開(kāi)發(fā)，都需獲得材料的非線(xiàn)性折射率的波長(zhǎng)范圍和非線(xiàn)性折射率大小等參數(shù)。非線(xiàn)性光學(xué)研究的，是強(qiáng)光輻射與物質(zhì)相互作用的過(guò)程中產(chǎn)生的各種新的光學(xué)現(xiàn)象，非線(xiàn)性效應(yīng)是指物質(zhì)的物理參量（極化率、折射率、吸收系數(shù)等）與入射光場(chǎng)振幅呈非線(xiàn)性的函數(shù)關(guān)系。光的折射、衍射和干涉現(xiàn)象的發(fā)現(xiàn)和研究以及光譜技術(shù)的發(fā)展尤為重要。隨著光學(xué)和物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究的發(fā)展進(jìn)步，非線(xiàn)性光學(xué)的研究也取得了長(zhǎng)足的進(jìn)步，成為發(fā)展納米光子學(xué)和微米光子學(xué)的基礎(chǔ)之一，是實(shí)現(xiàn)“以光控光”(光子調(diào)控)的基本手段[1]。

激光器問(wèn)世后，非線(xiàn)性介質(zhì)和激光光譜的研究成為了熱點(diǎn)?；诜蔷€(xiàn)性光學(xué)原理的光倍頻、脈沖壓縮展寬、電光調(diào)制等技術(shù)和器件，在強(qiáng)激光領(lǐng)域和激光通訊領(lǐng)域都不可或缺。由于量子阱材料中量子限制效應(yīng)的存在，量子阱結(jié)構(gòu)的非線(xiàn)性光學(xué)參數(shù)，包括非線(xiàn)性飽和、非線(xiàn)性吸收系數(shù)及非線(xiàn)性折射率等，可以得到極大的增強(qiáng)[2-4]。隨著研究的不斷深入，利用非線(xiàn)性效應(yīng)實(shí)現(xiàn)有效的頻率轉(zhuǎn)換，將近紅外波段的激光轉(zhuǎn)換為中紅外激光輸出，其產(chǎn)生方式不再依賴(lài)于增益介質(zhì)中摻雜離子的能級(jí)特性，而是取決于光在介質(zhì)傳播過(guò)程中光與物質(zhì)的相互作用(如受激拉曼散射、受激布里淵散射、光參量振蕩、和頻、差頻)。利用一些新型的非線(xiàn)性光學(xué)晶體，還可以制作在寬波長(zhǎng)范圍內(nèi)連續(xù)可調(diào)的皮秒或飛秒脈沖光學(xué)參量振蕩器[5-6]和光學(xué)參量放大器。

由于標(biāo)量高斯光束的衍射極限特性，傳統(tǒng)固體激光器很難實(shí)現(xiàn)光束長(zhǎng)距離和小光斑的傳輸，是弱非線(xiàn)性系統(tǒng)。采用低耦合輸出鏡和選擇高非線(xiàn)性材料，都可在一定程度上增強(qiáng)非線(xiàn)性，但效果非常有限。對(duì)于超短脈沖，弱非線(xiàn)性非常不利于其脈寬的窄化。過(guò)低的非線(xiàn)性不能平衡反常色散而必須借助孤子效應(yīng)壓縮脈寬。

非線(xiàn)性效應(yīng)發(fā)生在光在介質(zhì)的傳播過(guò)程中光與物質(zhì)的相互作用中，而介質(zhì)的特性(非線(xiàn)性光學(xué)晶體)是非線(xiàn)性頻率變換過(guò)程的核心部件。ZnSe 屬Ⅱ-Ⅵ 族化合物半導(dǎo)體材料，是一種重要的紅外光學(xué)材料，廣泛應(yīng)用于紅外夜視、紅外制導(dǎo)、激光、紅外對(duì)抗、醫(yī)學(xué)、天文學(xué)等領(lǐng)域[7-8]。晶體質(zhì)量的不斷完善和泵浦源功率的提高，以及泵浦技術(shù)的多樣化，加速了中紅外激光的研究進(jìn)展。

1 ZnSe 晶體光學(xué)特性簡(jiǎn)述

ZnSe 晶體是紅外光學(xué)材料的基板和光電調(diào)制器的基礎(chǔ)材料。ZnSe 屬Ⅱ-Ⅵ族直接帶隙半導(dǎo)體的發(fā)光材料(～2.67eV)，室溫下為閃鋅礦結(jié)構(gòu)，屬立方晶系空間群，表1 為Ⅱ-Ⅵ族晶體的相關(guān)參數(shù)。ZnSe 晶體是一種黃色透明的多晶材料, 透光范圍0.5～15μm，結(jié)晶顆粒大小約為70μm。采用化學(xué)氣相沉積法[9]（CVD）合成的ZnSe 多晶材料的純度高，基本不存在雜質(zhì)吸收，散射損失極低，耐熱沖擊且具有很高的機(jī)械強(qiáng)度，使其成為高功率CO2激光器系統(tǒng)中的最佳光學(xué)材料。

這些應(yīng)用帶動(dòng)了ZnSe 晶體加工技術(shù)的發(fā)展，并對(duì)其加工提出愈來(lái)愈高的要求。ZnSe 晶體作為紅外材料使用時(shí)，在加工中要保證其表面光潔度和良好的透過(guò)率。圖1 為ZnSe 在1～3μm 波段對(duì)應(yīng)折射率的變化曲線(xiàn)，插圖為其在0～25μm 波段的透過(guò)率。

表1 Ⅱ-Ⅵ族晶體的相關(guān)參數(shù)Table 1 Parameters of II-VI crystal

圖1 ZnSe 在1～3μm 波段對(duì)應(yīng)折射率變化曲線(xiàn)Fig.1 Refractive index of ZnSe in 1～3μm band (Inset: Transmittance of ZnSein 0～25μm band)

由于高斯光束的發(fā)散特性(衍射極限)，固體激光器很難實(shí)現(xiàn)光束長(zhǎng)距離、小光斑的傳輸，因此是一個(gè)典型的弱非線(xiàn)性系統(tǒng)。從自調(diào)制系數(shù)的公式δ=(2πn2/λ)×(L/Aeff)[10]可知，為了獲得短脈寬，需采用高光束質(zhì)量的泵浦源(通常是單模光纖激光器)，以增加泵浦亮度縮小腔模Aeff，以及采用非常低的耦合輸出鏡(＜0.5%)，通過(guò)增加腔內(nèi)的功率密度來(lái)增強(qiáng)非線(xiàn)性。然而即使對(duì)于基模高斯光束(M2=1)，由于其衍射特性，對(duì)于一定的束腰寬度，其對(duì)應(yīng)的焦深L 都是有限的，所以很難產(chǎn)生長(zhǎng)距離、(亞)波長(zhǎng)量級(jí)的長(zhǎng)焦深光束。雖然增加材料的非線(xiàn)性折射率n2也可提升非線(xiàn)性，但是中紅外波段的Er3+離子、Tm3+離子和Ho3+離子摻雜的增益介質(zhì)，其非線(xiàn)性折射率都較低且很難改變(取決于自身的晶體結(jié)構(gòu))，因此其非線(xiàn)性的提升非常有限。這也是中紅外波段基于非線(xiàn)性克爾透鏡鎖模激光不容易實(shí)現(xiàn)的根本原因。

2 光學(xué)晶體的非線(xiàn)性測(cè)量方法

當(dāng)前的非線(xiàn)性測(cè)量技術(shù)都存在一些弊端。隨著科技水平的提高與發(fā)展，Z-scan 技術(shù)逐漸進(jìn)入人們的視野，由于具有實(shí)驗(yàn)裝置簡(jiǎn)單、測(cè)量靈敏度高等特點(diǎn)，已經(jīng)成為研究材料光學(xué)非線(xiàn)性特性的一種具有重要實(shí)際應(yīng)用價(jià)值的實(shí)驗(yàn)方法。該技術(shù)采用的單光束測(cè)量光路簡(jiǎn)單，能夠同時(shí)對(duì)材料的非線(xiàn)性折射率和非線(xiàn)性吸收系數(shù)進(jìn)行測(cè)量。在Z-scan 光路中引入時(shí)間延遲，能夠?qū)哂胁煌瑫r(shí)間響應(yīng)的非線(xiàn)性光學(xué)效應(yīng)進(jìn)行研究及分析[11]。采用雙色Z-scan 技術(shù)，將兩種不同波長(zhǎng)的光同時(shí)入射通過(guò)介質(zhì)，以強(qiáng)脈沖激光作為泵浦源，選擇弱的連續(xù)激光作為探測(cè)光束，能夠?qū)喂庾踊螂p光子吸收引起的熱透鏡效應(yīng)造成的折射率變化進(jìn)行探測(cè)[12]。

圖2 為Z-scan 實(shí)驗(yàn)裝置圖，D1 探測(cè)的是Z-scan閉孔的能量， D2 探測(cè)的是Z-scan 開(kāi)孔的能量。

圖2 Z-scan 實(shí)驗(yàn)裝置圖Fig.2 Z-zcan experimental setup

非線(xiàn)性吸收的測(cè)量采用的是開(kāi)孔Z-scan 技術(shù)，其非線(xiàn)性吸收過(guò)程包含反飽和吸收與飽和吸收。如圖3 所示，對(duì)于飽和吸收，樣品的非線(xiàn)性吸收系數(shù)與入射光強(qiáng)度呈反比關(guān)系，即隨著入射光強(qiáng)度的增加而減小，最終非線(xiàn)性吸收系數(shù)會(huì)趨于一個(gè)飽和值。反飽和吸收[13]則正好相反，如圖3 中的插圖所示，其樣品的非線(xiàn)性吸收系數(shù)與入射光強(qiáng)度呈正比關(guān)系，即非線(xiàn)性吸收系數(shù)隨著光強(qiáng)的增大而增大，原因是非線(xiàn)性吸收是由激發(fā)態(tài)能級(jí)間的躍遷引起的。

圖3 飽和吸收Fig.3 Saturated absorption (Inset: anti-saturated absorption)

對(duì)于閉孔Z-scan，我們只考慮非線(xiàn)性折射，其非線(xiàn)性折射包括兩種情況：自聚焦和自散焦，分別對(duì)應(yīng)正的非線(xiàn)性折射和負(fù)的非線(xiàn)性折射。一個(gè)完整的Z-scan 實(shí)驗(yàn)過(guò)程探測(cè)器所記錄的透過(guò)率曲線(xiàn)表現(xiàn)為先波谷后波峰，波谷對(duì)應(yīng)在透鏡焦點(diǎn)之前出現(xiàn)的透過(guò)率最小值，波峰對(duì)應(yīng)在焦點(diǎn)后存在的透過(guò)率最大值(圖4)。自散焦實(shí)驗(yàn)過(guò)程現(xiàn)象與自聚焦正好相反，其歸一化能量透過(guò)率曲線(xiàn)表現(xiàn)為先波峰后波谷(圖4 中插圖)。

圖4 自聚焦效應(yīng)Fig.4 Self-focusing effect(Inset: self-defocusing effect)

3 ZnSe 晶體的光學(xué)非線(xiàn)性理論分析

在非線(xiàn)性光學(xué)領(lǐng)域，半導(dǎo)體材料因具有較大的快速時(shí)間相應(yīng)特性和光學(xué)非線(xiàn)性，表現(xiàn)出巨大的應(yīng)用價(jià)值。在三階非線(xiàn)性吸收過(guò)程的小信號(hào)區(qū)域內(nèi)，材料的吸收系數(shù)與激發(fā)光強(qiáng)的關(guān)系可表示[14]為：

農(nóng)村文化教育滯后的現(xiàn)實(shí)導(dǎo)致了留守兒童父母的家庭教育意識(shí)淡薄、教育觀(guān)念陳舊。有些家長(zhǎng)認(rèn)為距離的遙遠(yuǎn)，心靈的缺失能由金錢(qián)物質(zhì)來(lái)彌補(bǔ)，以獲得內(nèi)心的愧疚安慰。但是過(guò)分的物質(zhì)補(bǔ)償以及監(jiān)護(hù)不到位下的金錢(qián)補(bǔ)助導(dǎo)致孩子畸形發(fā)展。甚至有些農(nóng)村家長(zhǎng)認(rèn)為“讀書(shū)無(wú)用論”，不知不覺(jué)弱化了孩子的學(xué)習(xí)意識(shí)。不僅如此，在外打工的父母認(rèn)為將孩子送到了學(xué)校就是完成了任務(wù)，重分輕德，對(duì)孩子的關(guān)愛(ài)溝通極度缺失。

式中，α0(λ)為線(xiàn)性吸收系數(shù)，β(λ)為非線(xiàn)性吸收系數(shù)，I(λ)為激發(fā)光強(qiáng)，λ 為激發(fā)波長(zhǎng)。

當(dāng)光通過(guò)樣品后, 其線(xiàn)性透射光強(qiáng)可表示為：

式中，c為非線(xiàn)性激發(fā)光強(qiáng)與線(xiàn)性激發(fā)光強(qiáng)之比；1—c I(λ)為線(xiàn)性激發(fā)光強(qiáng)；L為樣品的厚度；R(λ)為材料的強(qiáng)度反射率。

強(qiáng)光通過(guò)樣品后，其非線(xiàn)性透射光強(qiáng)為：

由公式(2)和公式(3)，可得到材料的非線(xiàn)性強(qiáng)度透射率TN(λ)與線(xiàn)性強(qiáng)度透射率TL(λ)之比為：

由公式(4)可得到介質(zhì)的非線(xiàn)性吸收系數(shù)為：在三階非線(xiàn)性小信號(hào)區(qū)域內(nèi)，材料的折射率與激發(fā)光強(qiáng)的關(guān)系可表示為：

式中，n0(λ)為線(xiàn)性折射率；γ(λ)為非線(xiàn)性折射率。

非線(xiàn)性折射率變化與非線(xiàn)性吸收系數(shù)變化滿(mǎn)足如下關(guān)系[16]：

將公式(1)、公式(5)和公式(6)代入公式(7)，可得到非線(xiàn)性折射率：

非線(xiàn)性光學(xué)介質(zhì)中，介質(zhì)的折射率與入射光的光強(qiáng)有關(guān)。這一現(xiàn)象除在空間體現(xiàn)為自聚焦現(xiàn)象外，還在頻域內(nèi)通過(guò)自相位調(diào)制來(lái)體現(xiàn)，會(huì)使光脈沖的頻譜展寬。綜合以上非線(xiàn)性效應(yīng)，可以合成出非線(xiàn)性薛定諤方程[17]來(lái)描述脈沖在以上線(xiàn)性和非線(xiàn)性傳輸效應(yīng)。

式中，A 為光場(chǎng)矢量的歸一化脈沖包絡(luò)慢變振幅；k″為二階群速度色散系數(shù)；為三階群速度色散系數(shù)；γ為非線(xiàn)性系數(shù)，代表了典型的自相位調(diào)制效應(yīng)；TR為與拉曼增益的斜率有關(guān)的非線(xiàn)性響應(yīng)函數(shù)的一階矩。廣義非線(xiàn)性薛定諤方程一般采用分布傅里葉法來(lái)解，即：

固體增益介質(zhì)的有限增益帶寬為：

對(duì)于非摻雜介質(zhì)，考慮了自相位調(diào)制和脈沖內(nèi)拉曼散射效應(yīng)，而沒(méi)有增益帶寬的限制：

基于前面建立的理論模型，對(duì)2μm 波段非線(xiàn)性脈沖的產(chǎn)生機(jī)制進(jìn)行了數(shù)值模擬。自調(diào)制系數(shù)表示自相位調(diào)制的強(qiáng)度，與長(zhǎng)度成正比，與模場(chǎng)直徑平方成反比。為了探究在腔內(nèi)加入ZnSe 晶體，是否可以調(diào)控其腔內(nèi)自相位調(diào)制的強(qiáng)度，以實(shí)現(xiàn)脈沖光譜的有效展寬和脈沖壓縮，在數(shù)值模擬過(guò)程中，分別設(shè)定不插入ZnSe晶體和插入晶體厚度為5mm進(jìn)行對(duì)比。設(shè)定的光源激光波長(zhǎng)為1965nm，增益帶寬為15 納nm。數(shù)值模擬結(jié)果分別如圖5、圖6 所示。

在低非線(xiàn)性強(qiáng)度下，由于自相位調(diào)制(SPM)的強(qiáng)度很弱，輸出脈沖譜寬約為1nm，脈寬5ps，譜寬小于增益介質(zhì)帶寬。這表明低功率的光在介質(zhì)中近似線(xiàn)性傳播，傳統(tǒng)固體鎖模機(jī)制中的鎖模開(kāi)關(guān)，只是通過(guò)增益介質(zhì)中的振蕩實(shí)現(xiàn)其縱模相位鎖定，通過(guò)線(xiàn)性疊加干涉獲得超短脈沖輸出，其獲得脈沖的光譜寬度受到增益介質(zhì)帶寬的嚴(yán)格限制。圖7 為采用5mm 厚度的ZnSe 晶體的數(shù)值模擬光譜展寬圖，可以明顯看出光譜有所展寬，且有明顯的自相位調(diào)制效應(yīng)。

增加非線(xiàn)性強(qiáng)度，進(jìn)一步減小光斑直徑至80μm，光譜帶寬展寬至6nm(此時(shí)光譜呈現(xiàn)多峰值結(jié)構(gòu)，傳統(tǒng)的半高全寬方法已不適用)，光譜上出現(xiàn)了不對(duì)稱(chēng)的調(diào)制，這是高非線(xiàn)性下自相位調(diào)制和自變陡效應(yīng)的典型體現(xiàn)。

圖5 不插入ZnSe 晶體數(shù)值模擬結(jié)果Fig.5 Numerical simulation results of ot insert ZnSe crystal

圖6 ZnSe 晶體厚度為5mm 的模擬結(jié)果Fig.6 Numerical simulation results of ZnSe thickness of 5 mm

圖7 ZnSe 晶體厚度為5mm 的模擬光譜展寬圖Fig.7 Numerical simulation of spectral broadening of ZnSe thickness 5 mm

這表明通過(guò)對(duì)腔內(nèi)自相位調(diào)制強(qiáng)度的調(diào)控，可以實(shí)現(xiàn)脈沖光譜的有效展寬和脈沖壓縮，進(jìn)一步提升非線(xiàn)性強(qiáng)度，預(yù)示著更寬的光譜和更窄的脈沖。因此通過(guò)合適的非線(xiàn)性管理，可以突破增益介質(zhì)帶寬的原理性限制，使所有窄帶寬的增益介質(zhì)直接產(chǎn)生周期量級(jí)脈沖成為可能。

4 總結(jié)

本文對(duì)硒化鋅晶體的非線(xiàn)性光學(xué)的研究進(jìn)展進(jìn)行了總結(jié)歸納，著重介紹了測(cè)量材料光學(xué)非線(xiàn)性的新技術(shù)——Z-scan 技術(shù)。對(duì)ZnSe 光學(xué)非線(xiàn)性特性和動(dòng)力學(xué)過(guò)程進(jìn)行了研究。通過(guò)對(duì)腔內(nèi)自相位調(diào)制的強(qiáng)度調(diào)控，可以實(shí)現(xiàn)脈沖光譜的有效展寬和脈沖壓縮。