劉 航，楊大佐，馮立強(qiáng),3

(1. 遼寧工業(yè)大學(xué) 化學(xué)與環(huán)境工程學(xué)院，錦州 121001；2.大連海洋大學(xué) 水產(chǎn)與生命學(xué)院，大連 116023； 3.遼寧工業(yè)大學(xué) 理學(xué)院，錦州 121001)

1 引 言

阿秒量級(jí)的極紫外光或者X射線光源具有許多潛在的應(yīng)用價(jià)值. 目前，有許多種方法可以獲得這樣的光源，高次諧波作為其中最成功的方法已經(jīng)被廣泛研究[1-5].

高次諧波首先在1987年由McPherson等[3]利用激光驅(qū)動(dòng)Ne原子發(fā)現(xiàn)的一種非線性光學(xué)現(xiàn)象. 目前，高次諧波不僅可以發(fā)生在激光驅(qū)動(dòng)原子體系中，還可以發(fā)生在激光驅(qū)動(dòng)分子和固體中[4].

當(dāng)體系采用原子或分子時(shí)，高次諧波的產(chǎn)生可由半經(jīng)典的三步模型[5]來(lái)解釋. 第一步：電子在激光場(chǎng)作用下發(fā)生隧道電離；第二步：被電離的電子在激光驅(qū)動(dòng)下加速并獲得能量；第三步：當(dāng)激光反向驅(qū)動(dòng)時(shí)，加速電子與母核發(fā)生碰撞并輻射高能光子. 最后，通過(guò)疊加諧波平臺(tái)區(qū)諧波可以獲得超短的阿秒脈沖.

基于三步模型，諧波截止能量發(fā)生在Ip+3.17Up處，這里IP是電離能與選取的體系有關(guān)；Up叫做自由電子有質(zhì)動(dòng)力勢(shì)，其與激光光強(qiáng)成正比，還與激光頻率的平方成反比，即Up～I(xiàn)/ω2. 基于此點(diǎn)，研究人員提出了許多方案來(lái)延伸諧波截止能量進(jìn)而獲得阿秒量級(jí)的極紫外光或者X射線光源. 例如：利用光強(qiáng)較高的單周期激光場(chǎng)[6]；單色或者雙色極化門方案[7-8]；多色線偏振組合場(chǎng)方案[9]及非均勻場(chǎng)調(diào)控方案[10-11].

由于諧波截止能量與激光頻率的平方成反比，因此利用啁啾調(diào)頻技術(shù)是一種非常有效的延伸諧波截止能量的方法. 例如：Lara-Astiaso等[12]發(fā)現(xiàn)利用負(fù)向啁啾場(chǎng)驅(qū)動(dòng)H2+分子時(shí)，諧波輻射效率有明顯增強(qiáng). Feng等[13]和Li等[14]通過(guò)引入啁啾調(diào)頻方案，成功獲得了超寬的連續(xù)平臺(tái)區(qū)，并且通過(guò)疊加平臺(tái)區(qū)諧波獲得了40 as以下的超短脈沖. Wang等[15]和Li等[16]研究表明通過(guò)雙色啁啾調(diào)制，諧波平臺(tái)區(qū)可以得到展寬，并且諧波平臺(tái)區(qū)的強(qiáng)度和某一單階諧波的強(qiáng)度可以得到增強(qiáng).

由此可見(jiàn)，利用啁啾調(diào)頻激光場(chǎng)延伸諧波截止能量是行之有效的方法. 但是啁啾調(diào)頻方式有很多種，討論它們之間的區(qū)別的研究還未見(jiàn)報(bào)道. 因此，本文通過(guò)研究不同啁啾調(diào)頻下諧波發(fā)射的特點(diǎn)，給出了負(fù)向啁啾場(chǎng)及對(duì)稱中間啁啾場(chǎng)下高次諧波及獲得阿秒脈沖的區(qū)別.

2 計(jì)算方法

He原子在激光場(chǎng)下的動(dòng)力學(xué)行為可由薛定諤方程來(lái)描述[17],

zE(t)]ψ(r,t)

(1)

其中，V(r)=-1.353/r為He原子的庫(kù)侖勢(shì)能. 組合驅(qū)動(dòng)場(chǎng)可以描述為，

E(t)=Eexp[-2ln(2)t2/τ2]cos(ω1t+δ)

(2)

這里，E、ω1和τ分別表示激光場(chǎng)的振幅、頻率和脈寬.δ為啁啾形式，在結(jié)果部分具體給出其形式.

高次諧波光譜可表示為：

(3)

其中，ω表示諧波頻率，a(t)=-〈ψ(r,t)|[H(t),[H(t),z]]|ψ(r,t)〉為偶極加速度.

3 結(jié)果與討論

圖1給出在對(duì)稱中間啁啾調(diào)制下，He原子輻射高次諧波光譜的特點(diǎn). 激光場(chǎng)為15 fs-1600 nm，I= 3.0×1014W/cm2. 啁啾形式為δ=βtanh(t/400)，其中β為啁啾參數(shù). 由圖可知，在無(wú)啁啾調(diào)制下，諧波截止能量在經(jīng)典預(yù)言值Ip+3.17Up處. 隨著對(duì)稱啁啾場(chǎng)的加入，諧波截止能量發(fā)生變化. 具體來(lái)說(shuō)，當(dāng)β為正數(shù)時(shí)(例如β=4)，諧波截止能量被壓縮；而當(dāng)β為負(fù)數(shù)時(shí)(例如β=-4)，諧波截止能量可以得到有效延伸. 但是，諧波光譜高能區(qū)的強(qiáng)度卻很低.

圖1 對(duì)稱中間啁啾調(diào)制下，He原子輻射高次諧波光譜的特點(diǎn)Fig.1 The high-order harmonic generation (HHG) spectra from He atom driven by the symmetric-mid-chirped pulse

圖2給出了He原子在無(wú)啁啾調(diào)制和啁啾調(diào)制下諧波輻射的時(shí)頻分析圖[18]. 基于三步模型理論可知，在無(wú)啁啾調(diào)制下，電子電離發(fā)生在IA，IB和IC處附近；隨后，自由電子在激光場(chǎng)驅(qū)動(dòng)下加速，并在RA，RB和RC處附近與原母核發(fā)生碰撞，進(jìn)而輻射處能量峰PA，PB和PC，如圖2(a)和圖2(b)所示. 當(dāng)引入正向啁啾參數(shù)時(shí)，激光場(chǎng)中間頻率增大；而當(dāng)引入負(fù)向啁啾參數(shù)時(shí)，激光場(chǎng)中間頻率減小，如圖2(a)所示. 根據(jù)三步模型理論，諧波截止能量與激光頻率的平方成反比. 因此，減小的激光頻率導(dǎo)致諧波輻射能量峰的增大，如圖2(c)所示. 這是啁啾參數(shù)為負(fù)數(shù)時(shí)諧波截止能量延伸的原因. 同理，增大的激光頻率導(dǎo)致諧波輻射能量峰減小，如圖2(d)所示. 這是啁啾參數(shù)為正數(shù)時(shí)諧波截止能量減小的原因. 分析圖2(c)可見(jiàn)，在β=-4的情況下，當(dāng)諧波能量大于500ω1時(shí)，光譜連續(xù)區(qū)只由單一的能量峰PB′貢獻(xiàn)產(chǎn)生，這有利于單個(gè)阿秒脈沖的產(chǎn)生. 并且，諧波截止能量的延伸及光譜連續(xù)區(qū)來(lái)自于激光中間區(qū)域. 但是，IB′點(diǎn)的激光強(qiáng)度要小于IB點(diǎn)的激光強(qiáng)度，因此，IB′點(diǎn)附近的電離幾率要小于IB點(diǎn)附近的電離幾率. 這是光譜連續(xù)區(qū)強(qiáng)度減低的原因.

圖2 (a) 激光波形圖; 諧波輻射時(shí)頻分析圖: (b) β=0；(c) β=-4；(d) β=4Fig.2 (a) The laser profiles; the time-frequency analyses of harmonics for the cases of (b) β=0; (c) β=-4 and (d) β=4

圖3給出在不對(duì)稱啁啾調(diào)制下，He原子輻射高次諧波光譜的特點(diǎn). 激光場(chǎng)為依然15 fs-1600 nm，I= 3.0×1014W/cm2. 啁啾形式為δ=cω1t2，其中c為啁啾參數(shù). 這里c> 0或者c< 0分別代表正向和負(fù)向啁啾場(chǎng). 由圖可知，在正向啁啾調(diào)制下(c=0.002)，諧波截止能量無(wú)明顯變化. 但是在負(fù)向啁啾調(diào)制下(c= -0.002)，諧波截止能量得到有效延伸. 并且，諧波連續(xù)區(qū)強(qiáng)度比對(duì)稱啁啾場(chǎng)(β=-4)下獲得的光譜連續(xù)區(qū)強(qiáng)度高2個(gè)數(shù)量級(jí).

圖3 不對(duì)稱負(fù)向啁啾調(diào)制下，He原子輻射高次諧波光譜的特點(diǎn)Fig.3 The HHG spectra from He atom driven by the asymmetric-down-chirped pulse

圖4給出了He原子在不對(duì)稱啁啾調(diào)制下的激光波形圖和諧波輻射的時(shí)頻分析圖. 由圖4可知，在引入正向和負(fù)向啁啾調(diào)制時(shí)，激光上升區(qū)域和下降區(qū)域的頻率分別被減小了，如圖4(a)和圖4(c)所示. 因此，基于三步模型可知，激光上升區(qū)域的諧波輻射能量峰在正向啁啾調(diào)制下可以被延伸，如圖4(b)中能量峰PA所示. 但是，由于IA點(diǎn)激光振幅很弱，因此其電離幾率不強(qiáng)，這導(dǎo)致PA的強(qiáng)度與其它能量峰相比很弱. 因此，其在諧波光譜中的貢獻(xiàn)非常小可以近似忽略，這是導(dǎo)致諧波截止能量無(wú)明顯變化的原因. 在負(fù)向啁啾調(diào)制下，激光下降區(qū)域的諧波輻射能量峰得到延伸，如圖4(d)中PC所示. 并且，由于IC點(diǎn)激光振幅強(qiáng)度非常強(qiáng)，因此電子在此處電離幾率很大. 這導(dǎo)致隨后的能量峰PC強(qiáng)度較強(qiáng). 這是負(fù)向啁啾調(diào)制下光譜連續(xù)區(qū)強(qiáng)度要比對(duì)稱啁啾調(diào)制下的光譜連續(xù)區(qū)強(qiáng)度大的原因. 分析圖4(d)可見(jiàn)，在c= -0.002的情況下，當(dāng)諧波能量大于500ω1時(shí)，光譜連續(xù)區(qū)只由單一的能量峰PC貢獻(xiàn)產(chǎn)生. 并且，諧波截止能量的延伸及光譜連續(xù)區(qū)來(lái)自于激光下降區(qū)域.

由上述分析可知，當(dāng)分別采用對(duì)稱和不對(duì)稱啁啾激光場(chǎng)時(shí)，諧波截止能量的延伸分別來(lái)自于激光中間區(qū)域和激光下降區(qū)域. 并且，光譜連續(xù)區(qū)都由單一能量峰貢獻(xiàn)產(chǎn)生，這有利于單個(gè)阿秒脈沖的產(chǎn)生. 因此，通過(guò)疊加傅里葉變換后的光譜連續(xù)區(qū)的諧波可以產(chǎn)生超短的阿秒脈沖. 具體來(lái)說(shuō)，當(dāng)疊加諧波光譜的500階到700階諧波后可獲得脈寬在38 as的單個(gè)阿秒脈沖，如圖5(a)和圖5(b)所示. 但是，由于對(duì)稱啁啾場(chǎng)下(β=-4)光譜連續(xù)區(qū)強(qiáng)度要比不對(duì)稱負(fù)向啁啾場(chǎng)下(c=-0.002)光譜連續(xù)區(qū)強(qiáng)度低，因此，對(duì)稱啁啾場(chǎng)下獲得的阿秒脈沖強(qiáng)度也要比不對(duì)稱負(fù)向啁啾場(chǎng)下獲得的脈沖強(qiáng)度低2個(gè)數(shù)量級(jí).

圖4 不對(duì)稱啁啾場(chǎng)激光波形和諧波輻射時(shí)頻分析圖：(a)～(b) c = 0.002；(c)～(d) c=-0.002Fig.4 The laser profiles and the time-frequency analyses of harmonics for the cases of asymmetric chirped pulse：(a)～(b) c=0.002 and (c)～(d)c=-0.002

圖5 阿秒脈沖包絡(luò)曲線：(a)對(duì)稱中間啁啾場(chǎng)；(b)不對(duì)稱負(fù)向啁啾場(chǎng)Fig.5 The time profiles of attosecond pulses from (a) symmetric-mid-chirped pulse and (b) asymmetric-down-chirped pulse

4 結(jié) 論

本文通過(guò)研究不同啁啾調(diào)頻下諧波發(fā)射的特點(diǎn)，給出了負(fù)向啁啾場(chǎng)及對(duì)稱中間啁啾場(chǎng)下輻射高次諧波及獲得阿秒脈沖的區(qū)別. 具體來(lái)說(shuō)，在采用對(duì)稱中間啁啾和不對(duì)稱負(fù)向啁啾激光場(chǎng)時(shí)，諧波截止能量的延伸分別來(lái)自于激光中間區(qū)域和激光下降區(qū)域. 并且，光譜連續(xù)區(qū)都由單一能量峰貢獻(xiàn)產(chǎn)生. 隨后，通過(guò)疊加連續(xù)區(qū)諧波可獲得脈寬在38 as的單個(gè)脈沖.