王維維，翟崇治

(1.重慶工商大學(xué)環(huán)境與資源學(xué)院，重慶 400067； 2.重慶市生態(tài)環(huán)境科學(xué)研究院，重慶 401147)

近幾年來(lái)，隨著我國(guó)經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展，城市化進(jìn)程加快能源消耗不斷增加，顆粒物污染已經(jīng)對(duì)我國(guó)產(chǎn)生了不可忽視的影響，不僅影響了人們的身體健康，對(duì)氣候也有很大的影響[1-3]。伴隨出現(xiàn)了一系列的環(huán)境問題，如何協(xié)調(diào)好兩者之間的關(guān)系一直研究的重點(diǎn)。在最近幾年，環(huán)境問題也愈發(fā)突出，國(guó)家也制定了一系列的政策來(lái)應(yīng)對(duì)環(huán)境的問題，如“大氣污染防治行動(dòng)計(jì)劃”，和緊接著的“打贏藍(lán)天保衛(wèi)戰(zhàn)”[4-5]。作為PM2.5的重要組成成分，黑炭不僅危害了人類健康，又由于其吸光性，對(duì)氣候也有很大影響[6]。在近些年，國(guó)內(nèi)和國(guó)外學(xué)者對(duì)顆粒物和黑炭的研究工作逐漸增多[7-12]，但基本上都是靠地面采樣實(shí)驗(yàn)室分析的方法[13]，對(duì)污染物的垂直分布特征的研究還較少，在西南地區(qū)的研究更少，由于其復(fù)雜的天氣條件如高溫高濕多云和復(fù)雜的地理環(huán)境，適合對(duì)污染物進(jìn)行精細(xì)化的觀測(cè)。文中利用系留氣艇平臺(tái)搭載多種傳感器并結(jié)合地面的監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)分析了污染物的變化規(guī)律，也進(jìn)一步探討了該地污染物的輸送來(lái)源，為大氣污染防治提供了依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 儀器設(shè)備

地面顆粒物數(shù)據(jù)主要來(lái)自于樂山市環(huán)境監(jiān)測(cè)中心。系留氣艇整個(gè)觀測(cè)平臺(tái)包括系留氣艇、絞車和傳感器。系留氣艇：長(zhǎng)10 m×寬4 m×高4 m，充氣50 m3，載重量20 kg。系繩：可承受200 kg以上的拉力，確保安全；長(zhǎng)1300 m，最大升限1200 m。絞車：尺寸約為1 m×1 m×1 m，在地面固定，由市電供電。主要使用的儀器為德國(guó)公司生產(chǎn)的光學(xué)粒徑譜儀Grimm 11-S，測(cè)量?jī)?nèi)容：0.25-32 μm氣溶膠數(shù)譜，且可以自動(dòng)轉(zhuǎn)換為PM2.5和PM10質(zhì)量濃度，0.1 μg/m3～100 mg/m3，測(cè)量間隔為6 s。美國(guó)Aethlabs 公司生產(chǎn)的 MicroAeth微型黑碳儀AE-51，測(cè)量?jī)?nèi)容是黑碳質(zhì)量濃度，時(shí)間分辨率為1s，測(cè)量范圍為 0～1 mg/m3，測(cè)量分辨率為0.001 μg/m3。為提高試驗(yàn)的準(zhǔn)確性和代表性，每次試驗(yàn)都會(huì)對(duì)儀器進(jìn)行標(biāo)定。

1.2 觀測(cè)地點(diǎn)和方案

經(jīng)咨詢調(diào)研和實(shí)地考察，選取樂山市五通橋區(qū)作為替代場(chǎng)地，主要基于以下原因。第一，該區(qū)域滿足化工園區(qū)要求，且污染來(lái)源及成因較為復(fù)雜。五通橋區(qū)是四川省重要的化工基地，觀測(cè)場(chǎng)地一河之隔就是當(dāng)?shù)睾诵幕@區(qū)。從前期監(jiān)測(cè)及源解析結(jié)果來(lái)看樂山空氣質(zhì)量主要受燃煤、工業(yè)影響，同時(shí)生物質(zhì)燃燒和揚(yáng)塵源的影響也很突出[14]。五通橋區(qū)燃煤消耗巨大，揮發(fā)性有機(jī)物排放較高，同時(shí)也是成都平原與盆地南部之間重要的污染物輸送通道。第二，該區(qū)域地形滿足盆地地形代表這一要求。五通橋區(qū)位于四川盆地西南部邊緣，坐落在岷江、青衣江、大渡河三江交匯處，可以作為盆地地形的代表。

在2018年冬季，利用系留氣艇平臺(tái)搭載傳感器在觀測(cè)點(diǎn)進(jìn)行了多次試驗(yàn)，本研究主要選取了兩次重污染天氣下的觀測(cè)進(jìn)行分析研究，由于不利的天氣和空管的影響，時(shí)間和釋放高度均不統(tǒng)一，每次實(shí)驗(yàn)需要大約40 min。

2 結(jié)果及分析

2.1 地面顆粒物的分布情況

從圖1可以看到樂山市發(fā)生2起污染過程。第一次從12月3日持續(xù)到12月5日，PM10是這期間的首要污染物，PM2.5也略微有增加，在污染過程前期，AQI(空氣質(zhì)量指數(shù))數(shù)值較低，均小于100，PM10和PM2.5分別小于69 μg/m3和45 μg/m3。隨著不利天氣因素的出現(xiàn)，AQI從1日的63迅速上升到4日的120。與此同時(shí)，4日的空氣質(zhì)量迅速?gòu)牧己棉D(zhuǎn)為輕度污染，PM10和PM2.5濃度明顯增加，分別為189 μg/m3和63 μg/m3。在此期間，PM2.5沒有明顯的升高，而PM10增加了近3倍。隨著不利天氣的結(jié)束，PM10迅速下降。到6日，空氣質(zhì)量良好，空氣質(zhì)量指數(shù)為58，接近優(yōu)良。第二次污染過程從12月16日持續(xù)到12月23日。期間，樂山市出現(xiàn)輕度污染6天，中度污染3天。在冷空氣的持續(xù)作用下，9日平均PM10和PM2.5日均值分別降至21 μg/m3和17 μg/m3，分別約為污染事件最大值的1/10和1/4。約6天的大部分時(shí)間空氣質(zhì)素良好，其后天氣情況恢復(fù)穩(wěn)定。污染從12月12日開始出現(xiàn)，之后迅速累積。入冬以來(lái)該盆地發(fā)生的最嚴(yán)重的污染從12月14日開始，達(dá)到了接近重度污染的水平。12月19日，空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)達(dá)到了12月份的峰值190，PM10和PM2.5分別達(dá)到169 μg/m3和143 μg/m3。

圖1 2018年12月空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)、PM2.5、PM10的時(shí)間序列Fig.1 Temporal distributions of Air Quality Index (AQI), PM2.5 PM10

2.2 污染物的垂直分布特征

2.2.1顆粒物的垂直分布特征

如圖2(a)所示，通過系留氣艇的多次放飛試驗(yàn)，得到了8條顆粒物的垂直廓線?？梢钥吹皆?2月1日，試驗(yàn)高度在0～800 m，在地面0～200 m顆粒物濃度較高，PM2.5和PM10分別在60 μg/m3和70 μg/m3左右，在達(dá)到200 m左右后，濃度降低速度明顯變快，PM2.5與PM10的濃度下降梯度分別為0.46 μg/m3和0.49 μg/m3。低層大氣冬季污染的原因一方面是因?yàn)楣I(yè)排放和機(jī)動(dòng)車尾氣等污染源的影響；而另一方面是因?yàn)椴焕奶鞖庥绊懀瑥膱D中可以看到試驗(yàn)當(dāng)天邊界層高度較低，大概在200 m左右，嚴(yán)重影響了污染物的擴(kuò)散。在第一個(gè)污染過程中，12月4日可以看到污染物分布較均勻，PM10在低層有較高濃度數(shù)值，可能是因?yàn)楸O(jiān)測(cè)地緊靠G213國(guó)道，且監(jiān)測(cè)點(diǎn)出入大貨車較多所導(dǎo)致的。排除這樣的因素，可以發(fā)現(xiàn)PM10濃度從0～800 m濃度都較高，可能由于沙塵天氣的影響，分布不均勻，下降梯度為每米0.029 μg/m3。PM2.5廓線顯示從其濃度分布均勻，下降梯度為每米0.016 μg/m3。

圖2(b)中可以看到，在12月19日，出現(xiàn)了較位嚴(yán)重的污染過程。從早上到晚上，顆粒物濃度廓線都處于明顯的下降趨勢(shì)，可能是因?yàn)檫吔鐚由呤沟梦廴疚锔菀讛U(kuò)散，同樣12月19日早上PM10的異常值應(yīng)該來(lái)自于監(jiān)測(cè)點(diǎn)周圍的不利環(huán)境影響。在上午9:41左右發(fā)現(xiàn)隨著高度的增加，PM2.5與PM10廓線相接近，可以知道主要污染物為PM2.5，隨著高度的增加，下降梯度為每米0.25 μg/m3，到了下午14:31，PM2.5地面濃度下降了55 %，下降梯度為每米0.15 μg/m3。從這里可以發(fā)現(xiàn)在冬季上午隨著邊界層高度的不斷增加，顆粒物濃度的遞減速率較快，隨著邊界層高度的下降，污染物擴(kuò)散變緩，導(dǎo)致下午顆粒物濃度下降梯度也隨之變緩。

圖2 12月1日、12月4日和12月19日顆粒物垂直廓線Fig.2 Particulate matter profiles on December 1st, 4th, 19th

2.2.2黑炭的垂直分布特征

如圖3所示，可以發(fā)雖然AQI在12月4日顯著增加，且達(dá)到了對(duì)敏感者有影響的水平，但是BC廓線顯示其質(zhì)量濃度并沒有明顯的增加。在12月1日，黑炭質(zhì)量濃度下降梯度為每米0.008 μg/m3，與12月4日的黑炭下降梯度每米0.006 μg/m3相差不大，說明此次污染過程中本地工業(yè)和汽車尾氣對(duì)BC的濃度升高影響不大。在12月19日可以看到黑炭的質(zhì)量濃度在上午和下午都比之前高很多，上午的時(shí)候，BC地面濃度為14 μg/m3，在0～100 m左右其濃度幾乎沒有下降，隨后在100～600 m BC的質(zhì)量濃度開始快速下降，這里可以估計(jì)邊界層高度大概在100 m。到了下午14:31，可以看到地面BC濃度已經(jīng)下降到12 μg/m3，在0～250 m高度范圍內(nèi)，BC質(zhì)量濃度沒有明顯的變化，隨后在250～400 m開始快速下降，而后下降速度變緩。通過回歸分析可以知道BC375nm和BC880nm有很強(qiáng)的相關(guān)關(guān)系，相關(guān)系數(shù)R2均達(dá)到0.99,顯示出在觀測(cè)期間生物質(zhì)燃燒的明顯影響[15]。BC在375 nm和880 nm的比值可以用來(lái)分析BC的主要來(lái)源，如果比值≤1.0，BC質(zhì)量濃度的主控因素為化石燃料燃燒，如果比值≥1.0，BC主要受生物質(zhì)燃燒的影響[16-17]。觀測(cè)期間BC375/BC880≥1.0，說明生物質(zhì)的燃燒是碳質(zhì)氣溶膠的主要來(lái)源。

圖3 BC(黑炭)質(zhì)量濃度的垂直廓線Fig.3 Vertical profiles of BC (black carbon) concentration

2.3 污染物的來(lái)源

為了模擬污染物的來(lái)源和輸送擴(kuò)散軌跡，這里利用了拉格朗日混合單粒子軌道模型(Hybrid Single Particle Lagrangian Integrated Trajectory Model, HYSPLIT)的后向軌跡分析[18-21]。本文中運(yùn)用了后向軌跡分析了300 m，500 m和1000 m高度的氣團(tuán)在2018年12月5日9點(diǎn)前48 h的氣團(tuán)輸送路徑，運(yùn)行結(jié)果如圖所示。

圖4 污染物的輸送來(lái)源分析Fig.4 Source Analysis of pollutant transportation

如圖所示，在試驗(yàn)場(chǎng)地點(diǎn)不同高度處的大氣污染物的輸送軌跡。從圖中可以了解到，300 m處氣團(tuán)的輸送路線是：從2018年12月3日9點(diǎn)(UTC 1點(diǎn))到2018年12月5日9點(diǎn)(UTC 1點(diǎn))，300 m處的氣團(tuán)傳輸路徑為：來(lái)源為阿壩藏族羌族自治州境內(nèi)，經(jīng)過甘肅省隴南市，隨后進(jìn)入四川省，途徑廣元市、綿陽(yáng)市、德陽(yáng)市、成都市、眉山市，最后到達(dá)樂山市五通橋區(qū)的監(jiān)測(cè)試驗(yàn)點(diǎn)，輸送高度從3日的2000 m到4日降至1000 m最后緩慢降到300 m?？梢钥吹?00 m和1000 m的輸送軌跡有一定相似性，氣團(tuán)來(lái)源幾乎都在陜西境內(nèi)，隨著時(shí)間的推移，氣團(tuán)先經(jīng)過陜西省漢中市隨后進(jìn)入四川省，主要經(jīng)過巴中市、南充市、遂寧市、成都市、資陽(yáng)市、眉山市最后到達(dá)試驗(yàn)點(diǎn)。500 m處的氣團(tuán)輸送高度從1500 m伴隨略有起伏緩慢下降至500 m，而1000 m處的氣團(tuán)的輸送高度在2000 m在4日后降至500 m，最后緩慢升到1000 m。從圖中可以看出三個(gè)高度的氣團(tuán)的輸送距離都超過了600 km。

3 結(jié)論

(1)樂山五通橋區(qū)經(jīng)歷了兩次污染過程，第一次主要污染物為PM10，日均值最高為189 μg/m3，超過了GB 3095-2012的二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)，第二次主要污染物是PM2.5，但PM10和PM2.5分別達(dá)到169 μg/m3和143 μg/m3，二者均超過了國(guó)標(biāo)的二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)，且PM2.5超過國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)91%，二者受當(dāng)?shù)靥鞖庥绊戄^大。

(2)在第一次污染過程中，PM10在垂直方向上分布均勻，天氣良好，沒有污染物堆積。第二次污染過程中污染程度最高的一天中，上午隨著邊界層高度的不斷增加，顆粒物濃度的遞減速率較快，隨著邊界層高度的下降，污染物擴(kuò)散變緩，導(dǎo)致下午顆粒物濃度下降梯度也隨之變緩。然而黑炭質(zhì)量濃度從上午到下午的濃度變化不大，但均與邊界層高度有很大的關(guān)系。BC的主要來(lái)源于生物質(zhì)的燃燒。

(3)12月5日的氣團(tuán)主要源自河西走廊一帶，可見PM10主要源自于長(zhǎng)距離輸送，與西北的沙塵受強(qiáng)冷空氣影響向南輸送有較大的關(guān)系。